DE2651122C2 - - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zum selektiven Anregen und Dissoziieren von Molekülen eines bestimmten Isotops der im Oberbegriff der Ansprüche 1 bzw. 6 beschriebenen Art. Ein solches Verfahren und eine solche Vorrichtung sind aus der Druckschrift Applied Phy­ sics Letters 27 (1975), Seiten 87-89 bekannt.

Die Monochromie von Laserlicht sowie die starke Intensität der insbesondere mit Hochleistungs-Kohlendioxid-Lasern erhaltenen Laserstrahlen erreichen, daß die selektive Absorption des Lichts durch Elemente im Gaszustand eine insbesondere für die Isotopendissoziation geeignete Er­ scheinung ist. Die Massenunterschiede zwischen zwei Iso­ topen bewirken nämlich, daß, wenn diese Isotope Bestand­ teile chemischer Stoffe sind, die Anregungsniveaus der Elektronen bzw. Moleküle dieser Stoffe etwas verschieden sind. Durch Einstellen der Energie der vom Laser abgegebenen Photonen derart, daß diese einem Übergang zwischen zwei Energieniveaus entspricht, die einem Stoff zugeordnet sind, der ein gegebenes Isotop enthält, werden vorzugs­ weise diejenigen Moleküle oder Atome angeregt, die dieses Isotop enthalten. Die auf diese Weise selektiv angeregten Isotope werden vom Rest der gasförmigen Masse mittels unterschiedlicher Einrichtungen getrennt, z. B. unter Ver­ wendung von Strahlungsdruck, durch Massenspektrographie, durch chemische Reaktionen usw.

In der Druckschrift Applied Physics Letters 27 (1975), Seiten 87-89 wird ein Verfahren zum selektiven Anregen und Dissoziieren von Molekülen eines bestimmten Isotops aus einem Isotopengemisch von Gasmolekülen unter Absorption von monochromatischem Laserlicht beschrieben, bei dem durch Bestrahlen mit Laserlicht einer ersten Frequenz ν 1 in den abzutren­ nenden Isotopenmolekülen Übergänge zwischen zwei Schwin­ gungsniveaus mit einem Energieabstand von Δ E₁=2 h ν₁ angeregt werden und die angeregten Isotopenmoleküle durch Laserlichteinstrahlung dissoziiert werden, sowie eine Vorrichtung zur Durchführung eines solchen Verfahrens, mit einem Laser und einem Gehäuse für das Isotopengemisch aus Gasmolekülen.

Die Selektivität der in dieser Druckschrift erläuterten Methode ist nicht sehr groß. So ergeben sich unter ver­ gleichbaren Randbedingungen (Druck, Anzahl der Laser­ impulse) bei den drei verschiedenen Laserlinien etwa die­ selben Anreicherungsfaktoren. Die Autoren dieser Druck­ schrift führen das darauf zurück, daß die Dichte der Energiezustände in dem interessierenden Bereich sehr hoch ist, so daß bei einer Verschmierung der eingestrahlten Photonenenergie immer einige verschiedene Energieübergänge angeregt werden können. Die Autoren dieser Druckschrift führen die Energieverschmierung auf eine Unstabilität der abgestrahlten Laserwellenlänge zurück.

Es ist Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren bzw. eine Vorrichtung der eingangs genannten Art dahingehend zu verbessern, daß die Selektivität der Dissoziation von Molekülen eines bestimmten Isotops erhöht wird.

Diese Aufgabe wird anspruchsgemäß gelöst.

In den Unteransprüchen sind Merkmale bevorzugter Ausführungen des erfindungsgemäßen Verfahrens gekennzeichnet.

Dabei ist es aus der DE-OS 24 49 429 an sich bekannt, zum Dissoziieren angeregter Isotopenmoleküle zusätzlich Laser­ licht einer zweiten Frequenz zu verwenden.

Die Erfindung wird anhand des in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert. Es zeigt

Fig. 1 zwei Schwingungsspektren, die zwei verschie­ denen Isotopen entsprechen, die durch Photonen angeregt sind, deren Energie der Hälfte des Energieabstands zwischen zwei Schwingungs­ niveaus entspricht,

Fig. 2 eine Darstellung eines Beispiels des mit einem nicht-selektiven Strahlungsbereich anschließend an den selektiven Strahlungs­ bereich,

Fig. 3 Strahlenspektren, die zwei verschiedenen Isotopen entsprechen, die sich überlagern,

Fig. 4 schematisch ein Ausführungsbeispiel der er­ findungsgemäßen Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.

In Fig. 1 ist auf der linken Seite eine erste Serie von Schwingungsniveaus dargestellt, die durch Quantenzahlen 1, 2, 3, 4 gekennzeichnet sind, wobei diese Serie einer vorgegebenen Isotopenart entspricht; auf der rechten Seite sind die Schwingungs-Rotations-Niveaus der gleichen Quanten­ zahl (mit einem Strich versehen) dargestellt, die einer anderen Isotopenart des gleichen Elements entsprechen; der Energieabstand Δ E′ zwischen den beiden Schwin­ gungsniveaus unterscheidet sich vom Engergieabstand Δ E₁ der ersten Isotopenart. Beim erfindungsgemäßen Verfahren werden zwei Photonen der (ersten) Frequenz ν₁ mit einer Gasamtenergie von 2 h ν₁ zugeführt, die den Übergang vom Niveau 1 zum Niveau 2, vom Niveau 2 zum Niveau 3, usw., anregen, bis zur Dissoziation des Moleküls, wobei der Energieabstand Δ E₁ dem Zweifachen der zugeführten Energie h ν₁ jedes Photons entspricht. Die Rotationsniveaus, die jeder Schwingung entsprechen, sind durch die Bezeichnung 2 a, 2 b, . . . dargestellt. Das Verfahren zur Anregung und Dissoziation ist selektiv, wenn der Energiestand Δ E₁- Δ E′ größer als die Größe eines Schwingungs-Rotations- Energieabstandes ist.

In Fig. 2 ist schematisch zur Erläuterung eine Weiter­ bildung des erfindungsgemäßen Verfahrens dargestellt, bei dem ein Niveau 2 selektiv durch zwei Photonen der Frequenz ν₁ angeregt wird, wobei anschließend eine zweite Bestrahlung mit der Energie h ν₂ erfolgt, durch die die Moleküle oder Atome vom Zustand oder Niveau 2 zum Zustand i übergehen, in dem das Molekül dissoziiert ist. Die Bestrahlung mit der Energie Δ E₂ ist nicht selektiv, sondern führt schließlich zu einer selektiven Dissoziation, da lediglich das Niveau 2 durch die selektive Strahlung mit zwei Photonen besetzt ist.

In Fig. 3 sind die Profile der Banden dargestellt, die beispielsweise zwei Schwingungsniveaus der gleichen Quanten­ zahl zweier verschiedener Isotopenarten entsprechen.

In Fig. 3 ist auf der Abszisse der Frequenz ν und auf der Ordinate die Intensität oder Lichtstärke I der beiden Banden dargestellt, die beispielsweise den Niveaus 2 bzw. 2′ der Fig. 1 entsprechen. Die Kurven 6 und 8 ent­ sprechen den Profilen der beiden Banden für zwei Iso­ topen der Masse m₁ bzw. m₂. Daraus ergibt sich, daß diese durch den Doppel-Effekt vergrößerten Banden zu stark überlappen, als daß sie leicht getrennt werden können durch ein Verfahren beliebiger Art mit zwei Photonen, was eine sehr geringe Selektivität zur Folge hat. Im Gegensatz dazu zeigen die Kurven 10 und 12 die natürlichen Größen der beiden Banden, wenn kein Doppler-Effekt auf­ tritt. Der Einfluß des Doppler-Effekts kann dadurch beseitigt werden, daß die Photonen sich in Gegenrichtung zu­ einander ausbreiten. In diesem Fall breiten sich die beiden Wellen, die den beiden Photonengruppierungen entsprechen, in Gegenrichtung aus. Bei einem Molekül der Ge­ schwindigkeit v entsprechen die beiden Wellen Frequenzen von n₁±(k/2π )v, wobei +k der Wellenzahl der Welle ent­ spricht, die sich in der einen Richtung und wobei -k der Welle entspricht, die sich in entgegengesetzter Richtung ausbreitet. Wenn die beiden Photonen simultan absorbiert werden, ergibt sich die Resonanzbedingung zu

und der Doppler-Effekt tritt nicht mehr auf.

Die Umsetzung dieser Behandlung ermöglicht die Trennung der beiden Banden, die nur mehr die natürliche Größe als ihre Größe besitzen, wodurch die Selektivität des Verfahrens in beträchtlichem Maße vergrößert ist. Auf diese Weise wird im Fall von Isotopen mit ähnlichen relativen Massen bzw. Massenzahlen (wie beispielsweise bei Uran) mit zwei getrennten Strahlenbündeln der gleichen Intensität, die sich in Gegenrichtung zuein­ ander ausbreiten, erreicht, daß die Anregung durch zwei Photonen eine erhebliche Selektivität erreicht. Auf diese Weise ermöglicht es das erfindungsgemäße Verfahren, zu erheblichen Absorptionen zu gelangen im Bereich von 5 µm bei vergrößerter Selektivitäts-Wirkung durch zwei sich in Gegenrichtung ausbreitende Strahlenbündel.

In Fig. 4 ist eine Vorrichtung zur Durchführung des erfin­ dungsgemäßen Verfahrens dargestellt. Ein Laser 14 bzw. eine Laserstrahlenquelle, beispielsweise ein TEA-Laser, gibt eine Strahlungsleistung der Größenordnung GW/cm² ab. Das Ausgangs-Strahlenbündel 16 des Lasers 14 wird durch einen halbreflektierenden bzw. halbdurchlässigen Spiegel 18 aus z. B. Germanium in zwei Strahlenbündel 20, 22 aufgeteilt, die im wesentlichen gleiche Intensität besitzen. Spiegel 24, 26, 28 lenken die Strahlenbündel 20, 22 zu einem Gehäuse 30 oder Behälter um, der mit dem gasförmigen Iso­ topengemisch gefüllt ist, z. B. einem Gemisch aus Uranhexa­ fluorid und Wasserstoff. Die Energie der beiden Strahlen­ bündel 20, 22 wird im Gehäuse 30 mittels der Linsen 32, 34 aus z. B. Germanium, Bariumfluorid oder Natriumchlorid fokussiert. Der Leistungspegel nahe des Konvergenzpunkts 36 der beiden Linsen 32, 34 genügt, damit das Anregungs­ verfahren mit zwei Photonen sehr gut ist.

Zum Anpassen der Photonenenergie an die Hälfte der Energie, die dem Schwingungsübergang entspricht, können ver­ schiedene Kohlenstoff- und Sauerstoff-Isotope im Laser- Gasgemisch verwendet werden.

Unter den im Bereich von 5 µm absorbierenden Molekülen sind zu nennen: Nitrosyl, das im Absorptionsband von NO absorbiert, das bei etwa 1888 cm^-1 liegt, Nido-Pentaboran, das bei 1840 cm^-1 absorbiert, Kohlenoxid, das etwa bei 2140 cm^-1 absorbiert, einer Energie, die doppelt so groß ist wie die, die im Strahl P (18) eines ¹⁸CO₂-Lasers (1070, 60 cm^-1) entspricht.

Im folgenden werden verschiedene Beispiele erläutert, bei denen Moleküle, die zweimal die Frequenz eines CO₂-Lasers absorbieren, dissoziiert und anschließend chemisch getrennt werden.

Beispiel

Die Verwendung von zwei Photonen, die sich in entgegen­ gesetzter Richtung ausbreiten, erlaubt die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens mit stark erhöhter Selektivität bei Molekülen, die keine gut voneinander getrennten Absorptionsstrahlen besitzen unter den verschiedenen interessierenden Isotopenarten. Im Fall von Uranhexafluorid UF₆ können die Niveaus 3 ν₃ (1870 cm^-1) und 2 ν₁ + ν₂ (1862 cm^-1) alle beide durch Übergänge mit zwei Photonen der Wellenlängen von etwa 10,6 µm angeregt werden. Das zweite Niveau ist ausgehend von dem Grundniveau erreichbar durch einen dipolaren elektrischen Übergang mit zwei Photonen. Eine Lichtleistung oder Lichtstärke P der Größenordnung von 1,35 · 10^-28 Photonen cm^-2 s^-1 liegt etwa bei 250 MW cm^-2 für eine typische Ausgangs- oder Sendewellenlänge eines CO₂-Lasers, wodurch erreicht wird, daß die Anregung mit zwei Photonen genauso wirkungsvoll ist, wie eine Anregung mit einem Photon bei einem Leistungsgrenzwert, der der Dissoziation der Moleküle ent­ spricht. Der Grenzwert liegt in der Größenordnung einiger Dutzend MW/cm² und kann durch Übergänge mit zwei Photonen erreicht werden. Die Größe oder Breite des vom Laser abgegebenen Strahls kann zumindest in der Größenordnung des Frequenzabstands zwischen den Schwingungs-Rotations- Strahlen der beiden verschiedenen Isotopenarten liegen, was etwa bei 50 MHz liegt.

Zur Durchführung dieser Dissoziation kann die in Fig. 4 dargestellte Vorrichtung verwendet werden. Der Druck im Gehäuse 30 ist ausreichend gering in der Größenordnung von 1 Torr, um desaktivierende und nichtselektive Kollisionen zu vermeiden. Das Gemisch aus Uranhexafluorid und einem Molekül, das mit den Dissoziations-Produkten reagieren kann, z. B. Wasserstoff, wird in das Gehäuse 30 eingefüllt oder einge­ führt. Das vom Laser 14 abgegebene Strahlenbündel besitzt eine Leistung von 1 GW cm^-2. Der Laser 14 gibt Impulse mit 100 ns Dauer ab, die die selektive Trennung oder Spaltung von Uranhexafluorid hervorrufen sowie die folgenden chemi­ schen Reaktionen:

²³⁵UF₆ → ²³⁵UF₄ + 2 F
H₂ + 2 F → 2 HF

Das verarmte Uranhexafluorid wird anschließend abgezogen. Die Wiederholfrequenz der Strahlungsimpulse kann mehrere Dutzend Hertz erreichen, was einen ausreichenden Durchsatz von an Uran 235 angereichertem Uranhexafluorid sicher­ stellt.

Claims (6)

1. Verfahren zum selektiven Anregen und Dissoziieren von Molekülen eines bestimmten Isotops aus einem Isoto­ pengemisch von Gasmolekülen unter Absorption von monochromatischem Laserlicht, bei dem durch Bestrahlen mit Laserlicht einer ersten Frequenz ν 1 in den abzutrennenden Isotopenmolekülen Übergänge zwischen zwei Schwingungsniveaus mit einem Energieabstand von Δ E₁=2 h ν₁ angeregt werden und die angeregten Isotopenmoleküle durch Laserlichteinstrahlung disso­ ziiert werden, dadurch gekennzeichnet, daß das Isotopengemisch mit dem Laserlicht der Frequenz ν₁ aus zwei antiparallelen Richtungen bestrahlt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das zum Dissoziieren der angeregten Isotopenmoleküle verwendete Laserlicht eine zweite Frequenz ν₂ auf­ weist.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß dem Isotopengemisch ein Gas zugefügt wird, das mit den Dissoziationsprodukten der abgetrennten Isotopen­ moleküle reagiert.

4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Isotopengemisch uranhaltige Moleküle, vorzugs­ weise Uranhexafluorid und mit deren Dissoziationspro­ dukten reagierende Moleküle, vorzugsweise Wasser­ stoffmoleküle, aufweist.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Licht der Frequenz ν₁ mit einem CO₂-Laser erzeugt wird.

6. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 4 mit einem Laser und einem Gehäuse für das Isotopengemisch aus Gasmolekülen gekennzeichnet durch einen halbdurchlässigen Spiegel (18) zur Aufteilung des vom Laser (14) abgegebenen Strahlenbündels (16) in zwei Strahlenbündel (20, 22), eine Spiegel (24, 26, 28) aufweisende Umlenkein­ richtung zum Bestrahlen des Gehäuses (30) mit den beiden Laser-Strahlenbündeln (20, 22) in entgegen­ gesetzter Ausbreitungsrichtung und Linsen (32, 34) zur Fokussierung der beiden Strahlenbündel (20, 22) im Gehäuse-Inneren Punkt (36).