DE2528953A1

DE2528953A1 - Verfahren zur trennung von isotopen

Info

Publication number: DE2528953A1
Application number: DE19752528953
Authority: DE
Inventors: Gunter Dipl Phys Dr Krieg; Wolfgang Dipl Phys Dr Obert
Original assignee: Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Current assignee: Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Priority date: 1975-06-28
Filing date: 1975-06-28
Publication date: 1977-01-13
Also published as: CH592469A5; SE7606684L; FR2324350A1; FR2324350B1; GB1546244A; US4242584A; JPS524997A; NL7605323A

Description

Verfahren zur Trennung von Isotopen

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trennung von Isotopen, mit denen Moleküle gebildet sind, die sich an den Schwingungen der Moleküle beteiligen, und die mittels Strahlung angeregt und getrennt werden können.

Es ist ein derartiges Verfahren bekannt (OS 19 59 767), jedoch beschränkt sich dieses auf die Trennung der Isotope U 235 und U 238, wobei mit der betreffenden Atomsorte Moleküle hergestellt werden, die eine Absorptionslinie (Rotations-Schwingungs-Linie) besitzen, die einer Emissionslinie eines Lasers vorzugsweise C0₂-Lasers, entspricht, sich das Uranatom an der Schwingung des Moleküls beteiligt, durch Zuführung einer oder mehrerer Reaktionspartner ein Reaktionsgeraisch hergestellt wird, das durch einen Laser bestrahlt wird, und nach chemischer Umsetzung der bestrahlten Teile des Reaktionsgemisches die verschiedenen Moleküle auf be- ^% kannte Weise, z.B. durch fraktionierte Kondensation, getrennt, werden. Es muß demnach monochromatisches Licht eingestrahlt werden,

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so daß nur Moleküle mit der betreffenden Isotopensorte, nicht jedoch die anderen Moleküle, angeregt werden, d.h. der CO_o~Laser wird selektiv auf eine Linie abgestimmt. Da Molekülspektren eine Vielzahl von Absorptionslinien aufweisen, kann durch die Einstrahlung nur einer bestimmten Resonanzlinie aber höchstens ein ganz geringer Bruchteil aller Isotope selektiv angeregt werden. Es ist daher nicht möglich, nennenswerte Gasraengen selektiv angeregter Moleküle wirtschaftlich zu erzeugen. Auch ist bei Zimmertemperatur u.a. bei UF₆, die mittlere Liniendichte so groß, daß aufgrund der natürlichen Linienbreite, der Doppler- und der Druckverbreiterung eine Überlappung der Linien auftritt. Die bisher bekannten Spektren von z.B. UFg zeigen, daß die Rotations-Schwingungs-Bande der UFg-Moleküle ein Quasikontinuum darstellt. Wird daher eine Laserlinie eingestrahlt, die mit einer Absorptionslinie des selektiv anzuregenden Moleküls zusammenfällt, so ist die Anregung nur dann selektiv, wenn im Quasikontinuum des anderen Isotops zufällig eine Lücke, d.h. keine Absorptionslinie, auftritt. Solche Lücken konnten bisher nicht gefunden werden.

Diese Nachteile können zwar in begrenztem Maße dadurch verringert werden, daß die Temperatur des Gases stark erniedrigt wird,wobei die Zahl der verschiedenen Molekülzustände, die Liniendichte, die Doppler- und die Druckverbreiterung abnimmt. Eine Temperaturerniedrigung hat jedoch gleichzeitig zur Folge, daß der Dampfdruck, d.h. die Moleküldichte des UF,, stark reduziert wird. Die

nach erfolgter selektiver Anregung durchzuführenden chemischen Reaktionen können daher nicht mehr mit dem für die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens erforderlichen hohen Gasmengen ablaufen.

Die Aufgabe der Erfindung besteht nunmehr darin, ein Verfahren der eingangs genannten Art zu bieten, bei dem es möglich ist, den Trennungseffekt dadurch zu steigern, daß ein breitbandiges und intensives Strahlungsspektrum voll ausgenutzt und eine hohe Moleküldichte verwendet werden kann.

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Die Lösung dieser Aufgabe besteht erfindungsgemäß darin, daß Isotope ausgewählt werden, bei denen die Verschiebung von Bandkanten in ihren Absorptionsspektren aufgrund des Isotopieeffektes vorhanden ist, und daß die Strahlung innerhalb desjenigen Frequenzintervalls liegt, in dem der Absorptionskoeffizient des einen Isotopes oder eines Teils der Isotopen größer ist als der des anderen bzw. restlichen Teils der Isotopen.

Zwar ist die Verschiebung von Bandkanten durch den Isotopieeffekt in den Rotations-Schwingungs-Spektren bei Molekülen bekannt. Jedoch wurde von der Fachwelt (Farrar, Smith K~L-3o54, Rev. 1, March 15, 1972) der Vorteil und die Anwendbarkeit dieses Effektes zur Lösung der o.g. Aufgabe nicht erkannt.

Eine vorteilhafte Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht sogar vor, daß ein Frequenzbereich für die anregende Strahlung benutzt wird, der Frequenzen aufweist, die ausschließlich das eine Isotop oder einen Teil von Isotopen vollselektiv anregen.

Die besonderen und z.T. als erfinderische Ausgestaltungsformen der o.g. Verfahren zu betrachtenden Vorteile sind darin zu sehen, daß eine gleichzeitige Anregung sehr vieler (bei UF,- z.B. von

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etwa 10 ) Absorptionslinien, d.h. eines großen Teils aller Moleküle des einen Isotops möglich ist und die Lichteinstrahlung, z.B. bei UF,-, einem ausgewählten der denkbaren Moleküle, z.B. für

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den Fall der vollen Selektivität innerhalb eines etwa 0,6 5 cm breiten Frequenzbereiches erfolgen kann, der zwischen den Bandkanten der beiden Isotopen liegt, so daß Doppler- und Stoßverbreiterung (etwa 5 χ 1O~ cm" ) nicht stören. Es kann daher bei hohen UF,-

Moleküldichten, d.h. bei Temperaturen von etwa 300 K, eingestrahlt werden, so daß die anschließend mit herkömmlichen Mitteln durchzuführenden chemischen Reaktionen mit genügend hohen Reaktionsraten ablaufen.

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Durch die geeignete Auswahl der Temperatur kann zudem das Maximum der Besetzungsdichte in den Bereich der Bandkanten verlagert werden, wodurch die Ausbeute bei den o.g. Verfahren zusätzlich verbessert wird. Weiterhin ist es möglich, diese Verfahren zur Messung der Konzentration bzw. Konzentrationsverhältnisse von Isotopen anzuwenden.

Ein weiterer Vorteil wird dadurch gewonnen, daß der Abstand der Bandkanten bei isotopen Molekülen (z.B. mit O_f6 5 cm" bei UFJ relativ groß ist und die Lichtquelle nicht unbedingt ein Laser zu sein braucht. Es kommt vielmehr jede Lichtquelle in Frage , deren Spektrum z.B. auf das o.g. Frequenzintervall eingeengt wird. Dies gilt auch für andere Isotopensorten, wie z.B. die des Schwefels in der Verbindung SF_g mit einer IsotopieverSchiebung <4 V = 6,64 cm"¹ der V_-Bande sowie bei HD und H₃ ein ^ ^-von 12%.

Die Erfindung wird mittels eines ausgewählten, das erfindungsgemäße Verfahren nicht begrenzenden Ausführungsbeispiels anhand von drei Figuren näher erläutert.

Die Isotopieeffekte bei Molekülspektren sind um Größenordnungen größer als die bei Atomspektren. Dementsprechend eignet sich das Verfahren besonders auch für Isotope mit kleinen relativen Massenunterschieden, d.h. für Isotope der schweren Elemente. Eine vollselektive Anregung von Isotopen-Molekülverbindungen wird möglich , wenn in einen Frequenzbereich eingestrahlt wird, der zwischen Bandkanten z.B. der beiden Isotope U 238 und U 235 der Molekülverbindung UF_fi liegt. Das Spektrum des leichten Isotops U 235 ergibt sich aus dem des schweren Isotops U 238, in dem alle Frequenzen des schweren Isotops um einen konstanten Wert der Schwingungsisotopieverschiebung erhöht werden. Ein zusätzlicher Isotopieeffekt ergibt sich im allgemeinen infolge der Molekülrotation. Diese bewirkt beim übergang vom schweren auf das leichte Isotop eine Änderung derart, daß die Absorptionslinien des leichten Isotops U 235 zusätzlich zu höheren Frequenzen ver-

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schoben werden. Der Rotationsisotopieeffekt ist im allgemeinen jedoch klein im Vergleich zum Schwingungsisotopieeffekt. Bei symmetrischen Molekülen wie z.B. beim UF verschwindet er sogar . völlig.

Die Figur 1 zeigt für UF _g als Gas schematisch die Absorption A als Funktion der Frequenz V im Bereich der Bandkanten 1 und 2 beider Isotope U 238 und 235. Obwohl das Spektrum 3 und 4 eines jeden Isotops ein Quasikontinuum darstellt, ist eine selektive . Anregung des leichten UF_g-Isotops möglich. Im punktiert gezeich-', neten Bereich 5 kann vollständig selektiv angeregt werden. Im übrigen Bereich 6 zwischen den Bandkanten 1 und 2 kann eine teilweise selektive Anregung erzielt werden, d.h. die leichten Isotope ü 235 werden im Vergleich zum schweren Isotop U 238 bevorzugt angeregt. Experimente haben eine Schwingungsisotopieverschiebung von 0,65 + oder - 0,09 cm geliefert.

Die Figur 2 zeigt gemessene Absorptionsspektren 7 und 8 beider UFg-Isotope U 238 und U 235. Es ist die Absorption A gegenüber der Wellenlänge 7\ in /u aufgetragen. Nach Normierung der beiden Kurven 7 und 8 auf gleiche Amplitude ist unter Berücksichtigung der in der Detailzeichnung nach Figur 3 angegebenen Öffnungsfunktion 9 des verwendeten (eines nicht näher dargestellten) Spektrometers und der vorhandenen Nullinie 10 (Untergrund) zu erkennen, daß in dem Bereich zwischen den Bandkanten eine voll'- . ständige bzw. teilweise selektive Anregung des leichten Isotops U 235 gelingt (siehe Fig. 2 rechts). Der Abstand 11 der Bandkanten beträgt AvizO,65 cm"¹.

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Claims

GESELLSCHAFT FÜR Karlsruhe, den 25. Juni 1975 KERIiFORSCHUNG MBH PLA 7533 Ga/jd Patentansprüche :

1. Verfahren zur Trennung von Isotopen, mit denen Moleküle gebildet sind, die sich an den Schwingungen der Moleküle beteiligen, und die mittels Strahlung angeregt und getrennt werden können, dadurch gekennzeichnet, daß Isotope ausgewählt werden, bei denen die Verschiebung von Bandkanten in ihren Absorptionsspektren aufgrund des Isotopieeffektes vorhanden ist, und daß die Strahlung innerhalb desjenigen Freqzenzintervalls liegt, in dem der Absorptionskoeffizient des einen Isotopes oder eines Teils der Isotopen größer ist als der des anderen bzw. des restlichen Teils der Isotopen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Frequenzbereich für die anregende Strahlung benutzt wird, der Frequenzen aufweist, die ausschließlich das eine Isotop oder einen Teil von Isotopen vollselektiv anregen.

3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine natürliche Lichtquelle oder ein Laser verwendet werden, deren Strahlungsfrequenzen dem Frequenzbereich entsprechen.

4. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß durch Wahl der Temperatur das Verfahren optimiert wird.

5. Anwendung des Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, gekennzeichnet durch die Bestimmung der Konzentration bzw. deir Konzentrationsverhältnisse der Isotopen.

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