DE2616092A1 - Verfahren zur herstellung von polymeridispergatoren fuer polymerlegierungen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von polymeridispergatoren fuer polymerlegierungen

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DE2616092A1
DE2616092A1 DE19762616092 DE2616092A DE2616092A1 DE 2616092 A1 DE2616092 A1 DE 2616092A1 DE 19762616092 DE19762616092 DE 19762616092 DE 2616092 A DE2616092 A DE 2616092A DE 2616092 A1 DE2616092 A1 DE 2616092A1
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Lothar Dr Liebig
Rolf Volker Dr Meyer
Gerd Dipl Ing Dr Wassmuth
Frank Dr Wingler
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F212/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an aromatic carbocyclic ring
    • C08F212/02Monomers containing only one unsaturated aliphatic radical
    • C08F212/04Monomers containing only one unsaturated aliphatic radical containing one ring
    • C08F212/06Hydrocarbons
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L77/00Compositions of polyamides obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers

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Description

  • Verfahren zur Herstellung von Polymerdispergatoren
  • für Polymerlegierungen Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Polymerdispergatoren für Polymerlegierungen auf Basis von Styrol, (Meth)-Acrylsäure und (Meth)-Acrylsäurealkylester in Substanz.
  • Es ist bekannt, polymere Verbindungen als Dispergatoren in Polymerlegierungen einzusetzen. Solche Dispergatoren haben die Aufgabe, zwischen zwei oder mehreren polymeren Werkstoffen, die eine Unverträglichkeit oder eine Nichtmischbarkeit zeigen, in Polymerlegierungen eine Verträglichkeit oder eine Mischbarkeit zu bewirken.
  • Weiter ist es bekannt, Styrol mit (Meth)-Acrylsäure und (Meth)-Acrylaten in Masse sowohl in Gegenwart eines Kettenüberträgers als auch in Abwesenheit von Kettenüberträgern kontinuierlich cozupolymerisieren.
  • Die DT-OS 1 965 740 beschreibt zum Beispiel eine derartige Copolymerisation. Als besondere Maßnahme wird die Polymerisation in zwei unterschiedlichen Temperaturbereichen mit Hilfe von zwei unterschiedlichen in Radikale zerfallender Initiatoren beschrieben.
  • Weiter ist aus der DT-OS 2 304 847 ein Verfahren zur kontinuierlichen Polymerisation von Styrol mit Derivaten der Acrylsäure bzw. Methacrylsäure bekannt, die als Vorstufe einen ideal durchmischten Tankreaktor und als nachfolgende Stufe eine nicht rückvermischende Polymerisation in Pfropfenströmung beschreibt. Nach diesem Verfahren soll eine bestimmte chemische Uneinheitlichkeit erzeugt werden, die den Schmelzpunkt herabsetzt und damit die Verlaufeigenschaften von Pulverharzen verbessert.
  • Beide Verfahren liefern jedoch keine Polymerisate, die als Polymerdispergatoren für Polymerlegierungen in Frage kommen.
  • Diesen Patentanmeldungen ist auch nicht zu entnehmen, welche Maßnahmen zu treffen sind, um wirkungsvolle Polymerdispergatoren zu erhalten.
  • Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es, ein Verfahren zu finden, das wirkungsvolle Dispergatoren auf Basis von (Meth)-Acrylsäure für Polymerlegierungen, insbesondere auf Basis von Polyamiden und Polyathylenen,liefert. Umfangreiche Versuchsreihen ergaben, daß herkömmliche Polymerisationsverfahren,wie zum Beisniel die Emulsionspolymerisation, die Perlpolymerisation oder die Masseperlpolymerisation,sowie die oben beschriebenen kontinuierlichen Massepolymerisationsverfahren keine Polymerisate auf Basis von (Meth)-Acrylsäure mit ausreichender Dispergatorwirkung für Polymerlegierungen liefern.
  • Die Aufgabe wurde dadurch gelöst, daß man eine Monomermischung aus Styrol und/oder oC Methylstyrol, (Meth)-Acrylsäure und (Meth)-Acrylsäurealkylester nach einem kontinuierlichen Zweistufenverfahren polymerisiert, wobei in der ersten Stufe in einem kontinuierlich beschickten, ideal durchmischten Tankreaktor zu einem Teilumsatz polymerisiert wird und in einer zweiten Stufe die nicht umgesetzten Monomeren abgetrennt werden.
  • Gegenstand der Erfindung ist somit ein Verfahren zur Herstellung von Polymerdispergatoren für Polymerlegierungen auf Basis von Carboxyl5Gruppen tragenden Polymeren nach einem kontinuierlichen Massepolymerisationsverfahren in zwei Stufen, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Mischung aus I. 33,34 bis 80,63 Mol % Styrol,&-Methylstyrol oder deren Mischungen, II. 9,33 bis 24,68 Mol O/o mindestens eines Esters der Acrylsäure mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkoholkomponente, III. 10,04 bis 41,99 Mol % Acrylsäure, Methacrylsäure oder deren Mischungen, wobei die Summe der Molprozente 100 beträgt - in Abwesenheit eines Kettenüberträgers mit Hilfe eines in Radikale zerfallenden Initiators kontinuierlich in einer ersten Stufe in einem ideal durchmischten Tankreaktor bei einer Verweilzeit zwischen 10 bis 240 Minuten und einer Temperatur zwischen 60 und 1500C bis zu einem Umsatz von 20 bis 50 Mol % polymerisiert und anschließend in einer zweiten Stufe die Restmonomere enthaltende Polymermischung durch Anlegen von Vakuum oder Einblasen eines Inertgases von den Restmonomeren bis auf einen Gehalt von unter 1 Gew.-%, bezogen auf Copolymerisat, kontinuierlich befreit.
  • Bevorzugt wird eine Mischung aus I. 40 bis 60 Mol % Styrol, II. 14 bis 22 Mol % (Meth)-Acrylsäure und III. 26 bis 38 Mol % mindest eines Alkylesters der (Meth)-Acrylsäure mit 2 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkylkette - die Summe der Mol % aus I., II. und III. beträgt 10C -copolymerisiert.
  • Besonders bevorzugt werden Mischungen aus I. 50 bis 60 Mol % Styrol II. 16 bis 20 Mol % Acrylsäure und III. 24 bis 40 Mol % n-,iso-, tert. Butylacrylat, Äthylacrylat oder 2-Äthyl-hexylacrylat oder deren Mischungen für die Copolymerisation eingesetzt.
  • Ferner sind Verweilzeiten von 20 bis 40 Minuten und eine Polymerisationstemperatur zwischen 110 und 1400C bevorzugt.
  • Die Polymerisation in dem durchmischten Tankreaktor erfolgt unter stationären Bedingungen bei idealer Durchmischung.
  • Der in dieser Anmeldung gebrauchte Term "unter stationären Bedingungen" bedeutet, die Konzentrationen sämtlicher Reaktionsteilnehmer und die Zusammensetzungen der gebildeten Produkte bleiben über die Zeitdauer der Polymerisation praktisch konstant. Ferner sind die Reaktionsparameter wie Restmonomerenzusammensetzungen, Viskositäten der Polymerisationsansätze, Temperaturen, Initiatorkonzentrationen und Umsätze annähernd zeitlich konstant. Gebildetes Polymerisat und Restmonomere werden in gleichem Mengenfluß wie die zugefügten Ausgangsmonomere den Reaktionsräumen entzogen. Stabile stationäre Zustände stellen sich in den Polymerisationsräumen der Verfahrensstufe 1 nach etwa 0,5 bis 24 Stunden ein, gemessen von Beginn der Fahrperiode. Bei der Polymerisation unter stationären Bedingungen sind differentielle und integrale Zusammensetzungen der Polymerisate gleich und das Verhältnis der Polymerzusammensetzung zu der sich einstellenden Restmonomerenzusammensetzung abhängig vom Umsatz. Unter differentieller Zusammensetzung versteht man die Zusammensetzung desjenigen Polymerisats, das zu einem bestimmten Zeitpunkt gebildet wird, während die integrale Zusammensetzung die Bruttozusammensetzung desjenigen Polymerisates wiedergibt, das innerhalb einer bestimmten Zeit gebildet worden ist.
  • Von einer "idealen Durchmischung1? wird gesprochen, wenn die Einmischzeit 1/10 und kürzer als die mittlere Verweilzeit ist. Diese Bedingung muß in der ersten Verfahrensstufe gegeben sein. In dieser Stufe soll die mittlere Verweilzeit 10 bis 240 Minuten, vorzugsweise 20 bis 40 Minuten, und die Einmischzeiten 5 bis 120 Sekunden, vorzugsweise 5 bis 30 Sekunden betragen. Der Umsatz beträgt bevorzugt 30 - 40 Mol %.
  • Da die Polymerisation bei nicht vollständigen Umsätzen, sondern bei Umsätzen von 20 bis 50, bevorzugt 30 bis 40 Mol % durchgeführt wird, besitzen Polymerisat und eingespeiste Monomerenmischung eine verschiedene Zusammensetzung, denn nur bei einem vollständigen Umsatz stimmt die Ausgangsmonomerzusammensetzung mit der des Endproduktes überein. Bei Umsätzen unter 100 % unterscheiden sich Ausgangsmonomerzusammensetzung und Produkt zusammensetzung, da die einzelnen Monomeren mit unterschiedlicher Geschwindigkeit in das Polymerisat eingebaut werden.
  • Das Polymerisat ist reicher an Styrol oder d-Methylstyrol als die Ausgangsmonomermischung.
  • Die Polymerisate sind in etwa aus copolymeriserten Einheiten von A) 46 bis 78 Mol % Styrol und/oder <i-Methylstyrol, B) 12 bis 24 Mol % (Meth)-Acrylsäure, C) 10 bis 30 Mol % mindestens eines (Meth)-Acrylsäurealkylesters mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen im Esterteil -die Summe der Molprozente beträgt 100 - zusammengesetzt.
  • Bevorzugtes Interesse besitzen Polymerisate bestehend aus copolymerisierten Einheiten von A) 49,0 bis 62,0 Mol %0 Styrol B) 16,2 bis 22,0 Mol % (Meth)-Acrylsäure, C) 21,8 bis 27,0 Mol 56 mindestens eines (Meth)-Acrylsäurealkylesters mit 2 bis 8 Kohlenstoffatomen im Esterteil.
  • Besonders bevorzugt werden Polymere aus copolymerisierten Einheiten von A) 55,7 bis 62,0 Mol 56 Styrol, B) 28,2 bis 21,2 Mol 56 Acrylsäure, C) 19,8 bis 23,1 Mol 56 Äthylacrylat, n-, iso- oder tert.-Butylacrylat, 2-Äthylhexylacrylat oder deren Mischungen.
  • Die Intrinsicviskositäten der Dispergatoren betragen 0,1 bis 1,6 dl/g,gemessen bei 250C in Tetrahydrofuran (THF).
  • Von besonderem Interessse sind Dispergatoren mit einer Intrinsicviskosität von 0,6 bis 1,2 dl/g, gemessen bei 25°C in THF. Die Säurezahlen betragen 66 bis 125 mg/g KOH, von besonderem Interesse sind Polymere mit einer Säurezahl von 85 bis 117 mg/g KOH. Die Glasübergangstemperatur beträgt 40 bis 800C.
  • Die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt in zwei Verfahrensstufen, wobei die erste Stufe in einem ideal durchmischten Tankreaktor durchgeführt wird. Unter einem Tankreaktor versteht man ein Reaktionsgefäß, versehen mit Zulauf, Ablauf, einer Rührvorrichtung und einer Vorrichtung zum Abführen der Reaktionswärme. Er unterscheidet sich von einem Rohrreaktor durch das Längen-Breiten-Verhältnis, das beim Tankreaktor bei 1:1 bis 6:1 liegen soll. Als Rührer kommen intensiv mischende Rührwerke in Frage, wie z.B. Impellerrührer, Wendel- oder Schlaufenruhrer, Ankerrührer, Propellerrührer. Zur besseren Durchmischung kann auch ständig Polymersirup am Boden des Reaktors entnommen werden und im Kreislauf von oben wieder eingespeist werden oder umgekehrt. Der Tankreaktor kann auch mit einem Rückflußkühler versehen sein, zum Abführen der Reaktionsenthalphie durch Siedekühlung.
  • Anstelle nur eines ideal durchmischten Tankreaktors können in Sonderfällen auch zwei oder drei ideal durchmischte Tankreaktoren hintereinander geschaltet werden.
  • Der Initiator wird kontinuierlich zusammen mit der Monomermischung in den Tankreaktor eingespeist. Der Tankreaktor muß nicht geflutet sein, sollte aber vorzugsweise zu 50 bis 75 Prozent seines Volumens gefüllt sein. Die Verfahrens stufe 1 wird bei Drücken von s bis 20 Bar unter Rückvermischung durchgeführt, vorzugsweise bei Atmosphärendruck. Die Polymerisationstemperaturen betragen 600C bis 1500C. Das Reaktionsprodukt wird dem Tankreaktor in demselben Maße entnommen, wie frische Ausgangsmischung eingeführt wird. Der entnommene Polymersirup, der bei 60°C bis 150°C eine Viskosität von 1 bis 1000 Poise, gemessen im Rotationsviskosimeter, , besitzt, wird in der Verfahrensstufe 2) kontinuierlich, von den Restmonomeren befreit. Hierzu kann der Sirup in weiteren Apparaturen entweder unter vermindertem Druck eingedampft oder durch Einblasen eines Inertgases von flüchtigen Bestandteilen befreit werden. Das Eindampfen unter vermindertem Druck geschieht durch Entspannungsverdampfung, Schneckeneiadampfung, Dünnschichtverdampfung, Fallfilmverdampfung, Sprühtrocknung etc. Solche Verfahren sind von R.Erdmenger im Maschinenmarkt, Band 80, (1974), Heft 1, Seite 2, und Heft 10 Seite 148 beschrieben.
  • Die Aufkonzentration durch Inertgas geschieht in sogenannten Schlangenrchrverdammpfern, Hier wird der heiße Polymersirup zusammen mit einem Inertgas, Stickstoff, Kohlendioxid oder Wasserdampf durch ein langes beheiztes, gewendeltes Rohr befördert, wobei infolge der Turbulenz das Material auf der Rohroberfläche innigst durchmischt wird.
  • Der Gehalt an flüchtigen Bestandteilen soll nach dem Eindampfprozeß unter 1,0 Gew.-°% liegen. Das Harz kann nach üblichen Verfahren abgekühlt werden, wie zum Beispiel durch Strangziehen, Abschrecken mit Kaltwasser, Abkühlen auf Bändern oder Quetschwalzen und danach granuliert und abgepackt werden.
  • Die Restmonomeren können evtl. nach einer Aufbereitung der frischen Ausgangsmonomermischung wieder unter Berücksichtigung der Konzentration zugefügt werden.
  • Zur Erniedrigung der Viskositäten können auch inerte Zusatzmittel, wie Verlaufmittel, Weichmacher, Wachse, viskositätserniedrigende Flüssigkeiten wie Äthylbenzol, Toluol, Benzol, tert.-Butanol in Mengen von 0,1 bis 30 Gew.-%, bezogen auf Gesamtmonomere, über den ganzen Prozeß mitgeführt werden und evtl. nach den beschriebenen Eindamp£verfahren am Ende evtl. abgetrennt werden. Auch können den zugesetzten Monomeren Stabilisatoren zugegeben werden wie tert.-Butylphenole, Hydrochinonmonomethyläther in Mengen von 10- 1000 ppm.
  • Der Umsatz in den einzelnen Stufen kann nach bekannten Methoden durch Wahl des Initiators, der Initiatorkonzentration, der Temperatur und der mittleren Verweilzeit eingestellt werden.
  • Zur Kontrolle des Umsatzes in den Verfahrensstufen kann die Dichte des Polymerisatsirups oder die Viskosität herangezogen werden und als Regelgröße in Regelkreisen zur Aufrechterhaltung bestimmter Umsätze hinzugezogen werden.
  • Am zweckmäßigsten benutzt man als Stellgröße die Initiatorzufuhr.
  • Als Initiatoren werden in der ersten Verfahrens stufe solche verwendet, deren Halbwertszeit bei der Polymerisationstemperatur 1/10 und kleiner ist als die mittlere Verweilzeit und gleich oder größer ist als die Einmischzeit.
  • Initiatoren für die Verfahrensstufe 1), d.h. für Polymerisationstemperaturen von 600C bis 1500C'sind beispielsweise tert.-Butylperpivalat, Benzoylperoxid, p-Chlorbenzoylperoxid, tert .- ButylperoctoattAzodiisobuttersäuredinitril, Diisopropylperoxydicarbonat, Diäthylhexylperoxidicarbonat, Lauroylperoxid, Cyclohexylsulfonylperacetat.
  • Die Initiatoren werden je in Mengen von 0,01 bis 0,5 Gew.-56 in der Verfahrensstufe 1, bezogen auf Monomere, eingesetzt.
  • Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Polymerisate zeichnen sich durch eine besonders chemische Einheitlichkeit aus. Trennt man das Polymerisat durch Fraktionierung nach unterschiedlichen Molekulargewichten der Ketten auf, so stellt man fest, daß alle Fraktionen unabhängig vom Molekulargewicht nahezu dieselbe Bruttozusammensetzung besitzen. Eine Sequenzanalyse nach NMR-spektroskopischer Methode zeigt, daß die Acrylsäure zu über 99 56 in Einer-Sequenzen auftritt, Styrol dagegen zu 27 bis 81 Mol 56 in Einer-Sequenzen, 19 bis 15 Mol 56 in Zweiersequenzen und 14 bis 3 Mol 56 in Dreiersequenzen auftritt. Längere Styrolsequenzen sind ebenfalls vorhanden, analytisch jedoch nicht mehr genau auftrennbar.
  • Es wird vermutet, daß die ausgezeichnete Dispergatorwirkung auf dem Sequenzenaufbau beruht.
  • Hier liegt der besonders überraschende Effekt dieser Erfindung, denn es lag weder eine Lehre vor, wie die Dispergatoreigenschaft vom Sequenzaufbau abhängt, noch durch welche Maßnahme solche Sequenzen bei den beschriebenen Polymerisaten zu erreichen sind.
  • Mit Hilfe dieser Polymeren können aus an sich unverträglichen thermoplastischen Polymeren verträgliche Legierungen hergestellt werden. Polymerlegierungen besitzen heutzutage ein besonders großes technisches Interesse. Oft reichen die Eigenschaften nur eines Polymeren für ein bestimmtes Anwendungsgebiet nicht aus, wie zum Beispiel die Zähigkeit oder Schlagfestigkeit bei gleichzeitig vorhandener hohen Steifheit.
  • Durch Hinzumischen eines zweiten Polymeren kann das Eigenschaftsbild ergänzt und komplettiert werden. Die beschriebenen Dispergatoren wirken in Gewichtsmengen von 1 bis 10 , bezogen auf Polymerlegierung. Bevorzugt werden bis 5 Gew.-56 der beschriebenen Dispergatoren zur Verbesserung der Verträglichkeiten von Polymerlegierungen eingesetzt.
  • Von besonderem Interesse sind Legierungen auf Basis der beschriebenen Dispergatoren und Polyäthylen-Polyamid-Mischungen. Polyamide zeigen gewöhnlich nur geringe Zähigkeitswerte, insbesondem eine ungenügende Kerb schlagzähigkeit. Es sind jedoch verschiedene Verfahren bekannt geworden, die Eigenschaften von Polyamiden durch Zusätze, insbesondere durch Blockpropfpolymere zu verbessern, wie z.B. sie in den DT-OS 1 131 883 und 1 138 922 beschrieben sind, deren Herstellung nur in recht teuren Apparaturen möglich ist.
  • Versuche, gleichwertige Polymerlegierungen durch Abmischen von handelsublichen Polyäthylen- und Polyamidtypen herzustellen, führen zu inhomogenen Produkten, die bei Belastung sioh in die einzelnen Phasen auftrennen.
  • Führt man jedoch die Abmischung in Gegenwart von 2 bis 5 Gew.-% der beschriebenen Dispergatoren durch, so erhält man Polymerlegierungen von guter Homogenität und hohen Zähigkeitswerten. Das Verhältnis von Polyamid zu Polyäthylen beträgt dabei beispielsweise 5 : 1 bis 9 : 1.
  • Diese Abmischungen können in allen üblichen Mischeinrichtugen, wie Schnecken, Innen-, Z-Blatt-, Walzenmischer bei Temperaturen von 250 bis 3000C durch einfaches mechanisches Durchmischen hergestellt werden. Die so erhaltenen Produkte eignen sich für die Methoden der Spritzgußverarbeitung zur Herstellung von Formkörpern, Gehäusen, Platten, Rohren, Bänder, Folien.
  • Beschreibung der Versuche.
  • Beschreibung der Apparatur.
  • Die Apparatur besteht aus einem ummantelten Kessel mit flückflußkühler, einem Wendelrührer, einem Einlaufstutzen für Monomere und einem Temperaturfühler.
  • Am Bodenausgang des Tankreaktors vom Höhen-Breitenverhältnis 3 zu 1 befindet sich eine Zahnradpumpe und dahinter eine zweiwellige Eindampfschnecke.
  • Die Monomerenmischung wird mit einer Kolbenpumpe in einem konstanten Strom in den Tankreaktor eindosiert.
  • Die Austragszahnradpumpe wird über den Füllstand des Reaktors geregelt, so daß sich während der Fahrperiode ein konstanter Füllstand einstellt. Mit Hilfe einer zweiten Kolbenpumpe wird ein konstanter Strom von tert.-Butylperpivalat als 25 %ige Lösung in Toluol zudosiert.
  • Der Temperaturfühler ist an einem Heiz-Kühl-Ölumlaufthermostat angeschlossen. Über einen elektronischen Regler wird dafür gesorgt, daß die Innentemperatur auf einem konstanten Wert gehalten wird. Der Polymersirup wird in die Zweiwellen-Eindampfschnecke eingetragen und in zwei Stufen mit fallendem Druck eingedampft.
  • Die erste Stufe wird auf ca. 40 Torr evakuiert und auf 1500C geheizt, die zweite Stufe wird auf ca. 6 Torr evakuiert und auf 220 0C geheizt. Das austretende Produkt wird zu einem Strang gezogen, mit Pressluft gekühlt und granuliert. Die eingesetzten Mengen und die Reaktionsparameter sind in den folgenden Tabellen aufgeführt: Beispiel 1 Verfahrens stufe 1) Monomermischung, Gew.-56 (Mol %) 13 (18,88) Acrylsäure 34 (27,76) Butylacrylat 53 (53,36) Styrol Dosierung, Gew. Tle./h 10 Peroxid, Gew.-%,bez. auf Monomere 0,14 tert.-Butylperpivalat Mittlere Verweilzeit, Min. 22,5 Mischzeit, Sec. 15 Umsatz, Mol %, bez. auf Monomermischung 35 Temperatur, °C 128 Restmonomerzusammensetzung, 12,29 Acrylsäure 37,57 Butylacrylat Gew.-%, gaschromatographisch 50,13 Styrol Polymerzusammensetzung 14,35 (20,46) Acrylsäure (A B C), Gew.-% (Mol %) 27,16 (21,77) Butylacrylat 58,48 (57,77) Styrol Säurezahl mg/g KOH, 111,6 Intrinsicviskosität, dl/g bei 1,0 25 0C in THF Glasübergangstemperatur in °C 53°C Beispiel 2 Verfahrensstufe 1) Monomermischung, Gew.-% (Mol %) 9,52 (14,0) Acrylsäure 31,46 (26,0) Butylacrylat 59,02 (60,0) Styrol Dosierung, Gew. Tle./h 10 Peroxid, Gew.-%, bez. auf Monomere 0,14 tert. Butylperpivalat Mittlere Verweilzeit, Min 22,5 Mischzeit, Sec. 15 Umsatz, Mol 56, bez. auf Monomermischung 35 Temperatur, °C 132 Restmonomerzusammensetzung, 8,65 Acrylsäure Gew.-%, gaschromatographisch 33,96 Butylacrylat 57,39 Styrol Polymerzusammensetzung 11,17 (16,15) Acrylsäure (A B C ), Gew.-56, (Mol %) 26,84 (21,82) Butylacrylat 61,99 (62,03) Styrol Säurezahl, mg/g KOH 86,9 Intrinsicviskosität, dl/g bei 250C in THF 1,11 Glasübergangstemperatur, 60 °C Beispiel 3 Verfahrensstufe 1) Monomermischung, Gew.-56 (Mol 56) 13,73 (20) Acrylsäure 26,64 (30) Butylacrylat 49,63 (50) Styrol Dosierung 10 Peroxid, Gew.-56 bez. auf Monomere 0,14 tert.-Butylperpivalat Mittlere Verweilzeit, Min. 30 Umsatz, Mol %, bez. auf Mono- 34,5 mermischung Temperatur, °C 126 Restmonomerzusammensetzung, 13,15 Acrylsäure Gew.-%,gaschromatographisch 40,87 Butylacrylat 45,98 Styrol Polymerzusammensetzung 14,82 (21,16) Acrylsäure (A B C), Gew.-% (Mol 56) 28,77 (23,10) Butylacrylat 56,41 (55,74) Styrol Säurezahl, mg KOH/g 115 Substanz Intrinsicviskosität, dl/g bei 250C in THF 0,95 Glasübergangstemperatur, °C 43 Beispiel 4 88 Gew.-Teile eines6-Polyamids mit einer rel. Lösungsviskosität von 3,0 sowie 10 Gew.-Teile eines Polyäthylens mit einem Schmelzindex von 15-25 g/10 Min. und 2 Gew.-Teile des Copolymerisats aus Beispiel 1 werden in einem Mischgerät 5 Minuten gemischt. Die so vorbereitete Komponentenmischung wird in einem Zweiwellenextruder vom Typ ZSK 53 bei 90 U/Min. und 2600C verknetet und extrudiert, die Schmelze in ein Wasserbad abgesponnen, granuliert und dann bei 800C im Vakuum bis zu einem Wassergehalt von 0,05 Gew.-% getrocknet.
  • Das Produkt hat (bezogen auf den Polyamidanteil) eine rel.
  • Lösungsviskosität, gemessen an einer 1 %igen Lösung in m-Kresol bei 25 0C in einem Ubbelohde-Viskosimeter, von 3,?.
  • An frisch gespritzten Probekörpern wird durch Wechselbiegeversuche eine gute Homogenität festgestellt und nach DIN 53735 eine Kerbschlagzähigkeit von 12 kJ/m2 gemessen.
  • Beispiel 5 Im Unterschied zu Beispiel 1 wird ein 6-Polyamid mit einer rel. Lösungsviskosität von 4,0 eingesetzt und der Dispergator aus Beispiel Nr. 2. Die - wie in Beispiel 1 beschriebengemischten Komponenten werden bei 2900C extrudiert.
  • Das Produkt hat eine rel. Lösungsviskosität von ca.
  • 4,2. Frisch gespritzte Prüfkörper zeigen bei Wechselbiegeversuchen hervorragende Homogenität und haben eine Kerbschlagzähigkeit von 22 kJ/m2 (DIN 53735).
  • Beispiel 6 Im Unterschied zu Beispiel 1 wird der gleiche Versuchsansatz in einer Einwellenschnecke vom Typ ZSK 32 bei 90 U/Min., 120 und 150 U/Min. verknetet-und extrudiert.
  • Die erhaltenen Produkte haben eine rel. Lösungsviskosität von 3,1, zeigen bei Wechselbiegeversuchen gute Homogenität und haben nach DIN 53735 Kerbschlagzähigkeiten von 11-12 kJ/m2 Beispiel 7 88 Gew.-Teile eines 6,6-Polyamids mit einer rel. Viskosität von 2,9 werden entsprechend Beispiel 1 mit 10 56 eines Polyäthylens mit einem Schmelzindex von 15-25 g/10 Min.
  • und 2 Gew.-Teilen des Copolymerisates aus Beispiel 3 verarbeitet.
  • Das Produkt hat eine rel Lösungsviskosität von 3,0, zeigt bei Wechselbiegeversuchen eine gute Homogenität und hat nach 2 DIN 53735 eine Kerbschlagzähigkeit von 9,6 kJ/m

Claims (1)

  1. Patentanspru'r Verfahren zur Herstellung von Polymerdispergatoren für Polymerlegierungen auf Basis von Carboxyl-Gruppentragenden Polymeren, nach einem kontinuierlichen Massepolymerisationsverfahren in zwei Stufen, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Mischung aus I. 33,34 bis 80,63 Mol °%0 Styrol; d-Methylstyrol oder deren Mischungen, II. 9,33 bis 24,68 Mol % Acrylsäure,Methacrylsäure oder deren Mischungen, III. 10,04 bis 41,99 Mol % mindestens eines Esters der Acrylsäure mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen in der Alkoholkomponente, -wobei die Summe der Molprozente 100 beträgt -in Abwesenheit eines Kettenüberträgers mit Hilfe eines in Radikale zerfallenden Initiators kontinuierlich in einer ersten Stufe in Substanz in einem ideal durchmischten Tankreaktor bei einer Verweilzeit zwischen 10 bis 240 Minuten und einer Temperatur zwischen 60 und 150°C bis zu einem Umsatz von 20 bis 50 Mol % polymerisiert und anschließend in einer zweiten Stufe die Restmonomer enthaltende Polymermischung durch Anlegen von Vakuum oder Einblasen eines Inertgases von den Restmonomeren bis auf einen Gehalt von unter 1 Gew.-%, bezogen auf Copolymerisat, kontinuierlich befreit.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0000583A2 (de) * 1977-08-02 1979-02-07 Bayer Ag Hochschlagzähe Polyamidmasse und deren Verwendung in Formkörpern
EP0232879A2 (de) * 1986-02-12 1987-08-19 BASF Aktiengesellschaft Thermoplastische Formmassen auf der Basis von Polyamiden

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