DE2536940C3

DE2536940C3 - Vorrichtung zum Trennen von Isotopengemischen

Info

Publication number: DE2536940C3
Application number: DE19752536940
Authority: DE
Inventors: Klaus Dipl.-Phys. 8521 Neunkirchen Gregorius
Original assignee: Kraftwerk Union AG
Current assignee: Kraftwerk Union AG
Priority date: 1974-10-07
Filing date: 1975-08-19
Publication date: 1983-12-08
Also published as: FR2321317A2; DE2536940A1; DE2536940B2; FR2321317B2; GB1553873A

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum Trennen von Isotopengemischen oder sonstigen schwer trennbaren Stoffgemischen mit Hilfe adiabatischer Abkühlung und selektiver Anregung durch eine elektromagnetische Strahlung, bestehend aus zwei Vorratsbehältern, die über Ventile mit Verteilerräumen und einem anschließenden Mischraum verbunden sind, der über eine schlitzförmige Entspannungsdüse in eine Vakuumkammer mündet, die mit Kühleinrichtungen versehen ist und an die Pumpen angeschlossen sind, und mit einem Laser, der so ausgerichtet ist, daß dessen Strahlung den aus der Entspannungsdüse austretenden Mi Dampf durchsetzt und parallel zur schlitzförmigen Entspannungsdüse verläuft. Die für den Betrieb einer solchen, in der älteren Anmeldung P 24 47 762.1-43 vorgeschlagenen Vorrichtung zur Trennung von UFt,-Isotopen benötigte Druckminderung liegt 2. B. bei t^r> einem Adiabatenkoeffizienten K= 1,33, der durch die Beimischung von Zusatzgas erreicht wird, bei 4 — 5 Größenordnungen, so daß zur Haltung des Vakuums ein

erheblicher Pump- bzw. Kühlaufwand erforderlich ist.

Da dieser Aufwand bei Großanlagen absolut gesehen große Kosten verursacht, und bei niedrigem Niveau der übrigen Trennkosten auch die Wirtschaftlichkeit des Trennverfahrens wesentlich beeinflußt, stellte sich die Aufgabe, eine Trennvorrichtung zu finden, die ohne Störung des eigentlichen Isotopentrennverfahrens, also der selektiven Anregung und der dadurch ermöglichten Reaktion zur Trennung der Isotopen, mit einem wesentlich geringeren Kühl- und Pumpaufwand betrieben werden kann. Zur Lösung dieser Aufgabe ist erfindungsgemäß die Vakuumkammer hinter dem Laserstrahl als Diffusor ausgebildet, der in einen Strömungskanal übergeht, in dessen Inneren die Kühleinrichtungen angeordnet sind, und ist der Strömungskanal durch Zwischenwände unterteilt, durch die zwei Auffangräume abgeteilt und an die die Pumpen angeschlossen sind. Unter einem Diffusor wird dabei eine Einrichtung zur Erhöhung des Druckes in einem strömenden Medium verstanden, deren Gestaltung von der Strömungsgeschwindigkeit abhängt. Im Unterschallbereich ist diese Gestaltung mit einer Erweiterung, im Überschallbereich mit einer Verengung des Strömungsquerschnittes verbunden, siehe auch »Lehrbuch der chemischen Verfahrenstechnik«, VEB Deutscher-Verlag für Grundstoffindustrie 1969, Seite 58.

Spezielle Ausbildungen des Diffusors sowie weitere Ausgestaltungen der erfindungsgemäßen Vorrichtung sind Gegenstand der Unteransprüche 2 bis 5.

Zur näheren Erläuterung sei auf die in den F i g. 1 bis 5 dargestellten Ausbildungsmöglichkeiten dieser Vorrichtung verwiesen. F i g. 1 zeigt eine in der Patentanmeldung P 24 47 762.1-43 vorgeschlagene Einrichtung, die durch die in den F i g. 2, 3, 4 und 5 dargestellten Vorrichtungen, die insbesondere eine Druckrückgewinnung ermöglichen, verbessert wird. Die Funktionsweise der Einrichtung gem. Fig. 1 ist in der erwähnten Patentanmeldung ausführlich beschrieben, so daß sich eine nochmalige eingehende Erläuterung erübrigt. Als Beispiel für die Isotopentrennung wurde dort die Trennung der Uranisotope 235 und 238, ausgehend vom Uranhexafluorid, gewählt. Der Dampf dieser Verbindung wird kurz vor der Entspannungsdüse 24 in der Mischkammer 23 mit einem Reaktionspartner aus dem Vorratsbehälter 3 gemischt, beim Durchgang durch die genannte Düse 24 adiabatisch entspannt, damit sehr stark abgekühlt und selektiv durch den Laserstrahl 4 angeregt. Durch die selektive Anregung der einen Isotopenverbindung wird diese in die Lage versetzt, mit dem gleichzeitig zugeführten Reaktionspartner eine chemische Reaktion einzugehen, so daß durch physikalische oder chemische Mittel eine Trennung dieser neuen Verbindung, die im Idealfall nur das eine Uranisotop enthält, vom übrigen Stoffgemisch möglich ist.

In Anlehnung an die der genannten Anmeldung entnommenen Fig. 1 zeigen die in den Fig.2-5 dargestellten Ausführungsformen der erfindungsgemäßen Vorrichtung jene Teile, die der Entspannungsdüse bzw. dem Laserstrahl 4 gem. F i g. t nachgeordnet sind.

Die in Fig.2 schematisch dargestellte Vorrichtung schließt sich praktisch an die Düse 24 aus F i g. 1 an. Vor der Düse 24 liegt die Mischkammer 23. in welcher z. B. UFt-Dampf über die Leitung 25 und der Reaktionspartner über die Leitung 33 zugeführt wird. An die Düse 24, die im allgemeinen eine schlitzförmige Gestalt haben wird, schließt sich der Entspannungsraum 79, der Diffusor 72 und der Strömungskanal 73 an. Letztere haben ebenfalls eine langgestreckte Form. Nach der

Düse ist der Laserstrahl 4 schematisch dargestellt, das ihn durchsetzende adiabatisch entspannte Stoffgemisch gelangt zu den im Inneren des Strömungskanals 73 angeordneten Stegen 74, die zur Minderung thermisch aktivierter Reaktionen und/oder zur wenigstens teilweisen Kondensation von Komponenten des Stoffgemisches auf einer entsprechend konstanten Temperatur gehalten werden. Unterhalb der Kühlstrecke 74 wird der Strömungskanal 73 durch Zwischenwände 77 unterteilt, die zu einem Sammelraum 8 führen. Auf diese Weise gelangen nur jene Anteile des Reaktionsgemisches in den Sammelraum 8, welche den Laserstrahl passiert haben. Jene Teile des Stoffgemisches, die seitlich am Laserstrahl vorbeiströmen, also nicht angeregt wurden und bei denen somit auch keinerlei Stofftrennung stattfindet, sammeln sich im unteren Teil des Strömungskanals 73 im Bereich 76, die gasförmigen Anteile werden dabei über die Leitungen 75 abgezogen. Im unteren Teil der Sammelkammer 8 scheiden sich die Reaktionsprodukte, z. B. ²³⁵UF₅ und ²^UF₆ ab, beide können z. B. durch fraktionierte Destillation aufgrund ihres unterschiedlichen Dampfdruckes ohne Schwierigkeiten voneinander getrennt werden. Gasförmige Bestandteile in dieser Kammer werden über Leitungen 82 abgesaugt, an die auch in nichtdargestellter Weise die Pumpen zur Evakuierung den genannten Räumen angeschlossen sind.

Zur Verringerung des Pump- und Kühlaufwandes wird am Diffusorende ein wesentlich geringeres Vakuum als bisher in der Vakuumkammer 1 (Fig. 1) erzeugt, so daß innerhalb des Strömungskanals 73 ein höherer Druck als im Entspannungsraum 79 (Fig.2) herrscht. Dieser wird so eingestellt, daß am Eintritt des Strahles in den Diffusor 72 innerhalb des Stoffgemischstrahles ein Verdichtungsstoß 71 auftritt. Die Überschallströmung des entspannten Gemischstrahles geht an dieser Stelle schlagartig in den Unterschallbereich über, bei gleichzeitiger Erhöhung von Druck und Temperatur. Es findet also ein sogenannter Druckrückgewinn statt. Zur näheren Verdeutlichung dieser Erscheinung wird darauf hingewiesen, daß die Überschallgeschwindigkeit zunächst bei der Machzahl von etwa 9 liegt und schlagartig auf knapp Unterschallgeschwindigkeit verlangsamt wird. Der Druck im Gemischstrahl steigt dabei auf etwa das lOOfache, die Temperatur auf etwa das 18fache und die Dichte auf etwa das 5,7fache, wenn der Adiabatenkoeffizient des Stoffgemisches 1,4 beträgt. In der Unterschallströmung wird dann nach dem Verdichtungsstoß im sich erweiternden Diffusor der Druck weiter erhöht. Diese Daten zeigen, daß die erforderlichen Pumpleistungen gegenüber jenen aus der Einrichtung nach Fig. 1 erheblich vermindert werden können.

Wie bereits erwähnt, durchsetzt der Gasstrahl oder Dampfstrahl die Kühlstege 74, an denen sich leicht kondensierbare Komponenten, wie z. B. UF5 und UF₆ abscheiden lassen. Diese Abscheidungen können nichtdargestellte mechanische Mittel oder auch z. B. durch Einbringen von Ultraschallschwingungen gelöst werden und fallen dann in die Sammelräume 76 bzw. 81. Die _b0 über die Leitung 75 abgesaugten Anteile können unter Umständen direkt wieder der Mischkammer 23 zugeführt werden. Das Mitreißen von kondensierten Gemischanteilen in staubförmiger Form kann mit Hilfe normaler Entstaubungstechnik, wie z. B. Elektrofilter, _bs zurückgehalten werden. Eine Variante der in Fig.2 dargestellten Einrichtung ist aus F i g. 3 zu ersehen. Das Funktionsprinzip ist das gleiche, lediglich die Kühlstege 74 sind durch rotierende Walzen 74a ersetzt, die von einem Kühlmittel 746 durchströmt werden. Die auf den Walzen kondensierenden Stoffe werden durch Schaber 74c automatisch und kontinuierlich abgekratzt und fallen in die Sammelräume 76 und 81. Die Leitwiderstände 77 können dabei auf etwas höheren Temperaturen gehalten werden, damit auf ihnen keine Kondensation stattfindet.

Die F i g. 4 zeigt eine Weiterentwicklung der in den F i g. 2 und 3 dargestellten Vorrichtungen hinsichtlich effektivem Durchsatz und Druck bzw. Temperatur. Durch die spezielle Form des Düsenaustrittes wird bei der Entspannung zunächst ein Parallelstrahl des Reaktionspartners erzeugt, der nahezu vollständig die wirksamen Bereiche des Laserstrahles 4 durchsetzt. Die dargestellte Erweiterung des Strömungskanals schafft Raum für den Laserstrahl und und verhindert eine Schwächung desselben durch die Wand. Der in diesem Bereich freie Strahl des Dampfgemisches wird in dem sich verengenden Kanal 9 gefangen. Dieser Kanal erweitert sich dann wieder, wobei an der engsten Stelle ein Keil 91 mit in der dargestellten Weise geknickter Oberfläche angeordnet ist. Die Form des Strömungskanals ist so gewählt, daß die sich an Kanten und Knicken ausbildenden — mit Ausnahme der letzten schrägen — Verdichtungsstöße 71, hinsichtlich des gesamten Druckgewinnes bei minimalem Temperaturanstieg in bekannter Weise optimiert sind. Der letzte Stoß führt die Strömung in den Unterschallbereich über. Die daran anschließende Erweiterung des Strömungskanals 9 führt dar.:: zu einem weiteren Druckanstieg. Die weitere Ausbildung des Strömungskanals ist nicht dargestellt, sie entspricht jener aus den F i g. 2 und 3.

Die F i g, 5 zeigt eine Vorrichtung, die aus mehreren Strömungskanälen entsprechend Fig.4 zusammengesetzt ist. Die hier dargestellten 5 Strömungskanäle 9 sind radial — dem Strömungsverlauf angepaßt — an die Entspannungsdüse 24 angeschlossen. Für den hier größeren Stoffgemischdurchsatz kann die Düse 24 etwas erweitert werden, sie ist daher auch leichter herstellbar. Der Strömungsverlauf in den einzelnen Kanälen 9 ist dabei praktisch der gleiche, wie in F i g. 4, an jedem derselben sind dann auch die aus den F i g. 2 und 3 her beschriebenen Auffangeinrichtungen angeschlossen.

Abschließend zur Figurenbeschreibung sei darauf hingewiesen, daß selbstverständlich auch die Wandungen der Strömungskanäle, durch an sich bekannte jedoch nicht dargestellte Mittel, gekühlt bzw. auf entsprechend konstanten Temperaturen gehalten werden. Außerdem sei noch erwähnt, daß die Kondensation nicht nur an den Kühlrippen 74 direkt, sondern auch an einer an diesen entlang fließenden Flüssigkeit, die nicht mit dem Stoff gemisch reagiert, stattfinden kann. Im Falle von Fluorverbindungen, z. B. Uranfluoriden ist dazu vorzugsweise eine Fluorverbindung, wie z. B. ein Frigen geeignet. Außerdem können zur besseren Trennung der Teilgasströme, die den Laserstrahl durchsetzt bzw. nicht durchsetzt haben, den Stegen 74 Abschäler vorgelagert sein, die sich zur Verhinderung einer Kondensation auf etwas höherer Temperatur befinden.

Für den Betrieb dieser Trennvorrichtungen erfolgt die Auswahl der bereits in der DE-OS 24 47 762 vorgeschlagenen Gaszusätze so. daß der Adiabatenkoeffizient K im interessierenden Temperaturbereich möglichst hoch ist und die Relaxationszeit für die Vibration so kurz ist. daß eine rasche Annäherung der

Vibrationstemperatur an die Translationstemperatur erreicht wird. Wegen der raschen Rotationsrelaxation und der relativ schnellen Energieübertragung in Nähe der Energieresonanz ist es auch zweckmäßig, ein Zusatzgas zu verwenden, bei dem der Unterschied zwischen Vibrationsenergie der Uranverbindung und Rotationsenergie des Zusatzgases nicht groß ist.

Ein anderer Gesichtspunkt für die Auswahl des Zusatzgases ist das Abfangen der bei der Reaktion auftretenden Radikale, so kann z. B. Xenon gleichzeitig zum Abfangen des Fluorradikals dienen.

In der erwähnten DE-OS wurde als Anwendungsbeispiel die Reaktion von UFe mit HBr näher beschrieben. Ergänzend sei erwähnt, daß auch andere Reaktionspartner in Frage kommen. Dazu einige Beispiele einschließlich der damit möglichen Reaktionen zur Trennung der Uranisotopen.

UF₆ + -=-

η h i

UF₆* + - H,

UF₅ + HF +

UF₆ + HJ + η h r_k

UF₆* + HJ UF₅ + HF + J + Q_k einfachen Molekülen, wie NH_a, H₂S, SOCh möglich, so z.B.

UF₆ + SOCl₂ + nh,_k — UF₆* + SOCl₂

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Das UF₆ wird also selektiv angeregt, nur die selektiv angeregten Moleküle reagieren mit molekularem Wasserstoff, es bildet sich UF5 und Flußsäure, die abgesaugt wird. Diese Reaktion läuft normalerweise erst bei höherer Temperatur ab, allerdings unselektiv, und läßt sich mit Hilfe der beschriebenen Vorrichtungen selektiv ausführen, also zur Isotopentrennung verwenden.

Auch Reaktionen von UF6 mit Halogenwasserstoffen lassen sich zur Isotopentrennung einsetzen, so z. B.

Das Gemisch aus UF₆ und Jodwasserstoffdampf durchsetzt den Laserstrahl, dadurch wird UF₆ selektiv angeregt und reagiert selektiv mit dem Jodwasserstoff, so daß sich UF5 bildet, das nur das angeregte Uranisotop enthält. Diese Reaktion benötigt nur eine kleine Aktivierungsenergie, so daß sie bei Raumtemperatur bereits unselektiv und zu rasch ablaufen würde. Es ist daher zweckmäßig, die Reaktionspartner erst nach Erreichen einer genügend niedrigen Temperatur zu mischen, bei der noch keine selbsttätige Reaktion eintritt. Erst die selektive Anregung bei diesen Temperaturen ermöglicht die gewünschte selektive chemische Reaktion. Die für die zu mischenden Reaktionspartner benötigte niedrige Temperatur kann z. B. durch eine Teilentspannung der einzelnen Partner erzeug: werden oder durch die Anordnung zweier paralleler Entspannungsdüsen, deren Dampfstrahl sich im Bereich der Laserstrahlung 4 treffen und mischen, hervorgerufen werden. bo

Ähnliche Redox-Reaktionen sind auch mit anderen UF₅ + SOClF + ^-Cl₂.

in Weiterhin lassen sich speziell für UF₆ auch Komplcxbildungsreaktionen verwenden, wie z. B.

UF₆ + NOF + nh._t

-» UF₆* + NOF — NO [UF₇]

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UF₆ + NO + η h v_k

— UF₆* + NO — NO [UF₆].

Ein weiteres Beispiel zeigt, daß auch organische Verbindungen als Reaktionspartner brauchbar sind:

UF₆ + CHCl=CCl₂ + nhi-,

·— UF₆* + CHCl=CCi₂ —> UF₅ + Fluorkohlenwasserstoffe .

Schließlich können auch noch Halogenaustauschreaktionen mit Reaktionspartnern, die andere Halogene als Fluor enthalten, für die Abtrennung herangezogen werden. Da der Halogenaustausch stufenweise abläuft, kann unter den Bedingungen der Abtrennung bei tieferen Temperaturen erwartet werden, daß gemäß nachstehendem Funktionszusammenhang Zwischenstufen abgefangen werden können:

UF₆ + BBr₃ + η h «j

— UF₆* + BBr₃

UF.Br + BBr₂F

40 Die Dampfdruckunterschiede zwischen UFsBr und BBoF gestatten im Temperaturgradienten des entspannenden Gasstrahles eine fraktionierte Kondensation. Nach Temperaturerhöhung kann das abgetrennte Produkt UFsBr, das an dem einen Uranisotop angereichert ist, folgendermaßen weiter reagieren:

2UF₅Br

UF₄ + UF₆ + Br₂

Die Reaktionsprodukte lassen sich leichter voneinander trennen, UF₄ ist fest, UF« und Br₂ lassen sich durch fraktionierte Kondensation trennen.

Diese Beispiele zur Erläuterung der Betriebsweise der Trennvorrichtung erheben keinen Anspruch auf Vollständigkeit, genauso wie auch die Trennung anderer Isotopenverbindungen damit möglich ist. Auch wäre es möglich, zunächst eine normale unselektive chemische Reaktion ablaufen zu lassen und erst das dabei entstehende Reaktionsprodukt nach diesem Verfahren selektiv anzuregen und damit die eigentliche Isotopentrennung durchführbar zu machen.

Hierzu 3 IJIatl Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Vorrichtung zum Trennen von Isotopengemischen oder sonstigen schwer trennbaren Stoffgemi- > sehen mit Hilfe adiabatischer Abkühlung und selektiver Anregung durch eine elektromagnetische Strahlung, bestehend aus zwei Vorratsbehältern, die über Ventile mit Verteilerräumen und einem anschließenden Mischraum verbunden sind, der über ι ο eine schlitzförmige Entspannungsdüse in eine Vakuumkammer mündet, die mit Kühleinrichtungen versehen ist und an die Pumpen angeschlossen sind, und mit einem Laser, der so ausgerichtet ist, daß dessen Strahlung den aus der Entspannungsdüse austretenden Dampf durchsetzt und parallel zur schlitzförmigen Entspannungsdüse verläuft, dadurch gekennzeichnet, daß die Vakuumkammer hinter dem Laserstrahl als Diffusor (72) ausgebildet ist, der in einen Strömungskanal (73) übergeht, in dessen Inneren die Kühleinrichtungen angeordnet sind, und der Strömungskanal durch Zwischenwände (77) unterteilt ist, durch die zwei Auffangräume (76, 81) abgeteilt sind und an die die Pumpen (5,6) angeschlosser, sind.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein sich trichterförmig erweiternder Diffusor (72) vorgesehen ist, in dem sich ein Verdichtungsstoß (71) ausbildet.

3. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Kühleinrichtungen als Stege (74) oder als rotierende Walzen (74a) ausgebildet sind.

4. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Diffusor (72) in Form eines sich verengenden Strömungskanals (9) gestaltet ist, der anschließend erweitert ist, und daß in der Übergangszone ein in axialer Richtung beidseitig zugespitzter Keil (91) mittig gelagert ist.

5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß im Anschluß an die Entspannungsdüse (24) in radialer Zuordnung mehrere Laser mit jeweils zugehörigen Strömungskanälen (9) und Auffangräumen (76,81) angeordnet sind.

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