DE2423981A1 - Alpha - halogenketone - Google Patents

Alpha - halogenketone

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DE2423981A1
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methyl
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Hermann Dr Genth
Siegfried Dipl Chem Dr Oeckl
Otto Dr Pauli
Wilfried Dr Paulus
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Bayer AG
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Bayer AG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D333/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom
    • C07D333/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D333/04Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings not substituted on the ring sulphur atom
    • C07D333/06Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings not substituted on the ring sulphur atom with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D333/22Radicals substituted by doubly bound hetero atoms, or by two hetero atoms other than halogen singly bound to the same carbon atom

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Description

  • d-Halogenketone Die Erfindung betrifft neue α-Halogenketone, ein Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung als biozide Mittel.
  • Es wurde gefunden, daß man neue «-Halogenketone erhält, wenn man Verbindungen der allgemeinen Formel worin R ftir einen C1-C4-Alkylrest, der ganz oder teilweise durch Halogen substituiert sein kann und einen Arylrest steht, wobei letzterer ein- oder mehrfach durch Halogenatome, Hydroxy-, C1-C4-Alkyl-, Cl-C4-Alkoxy- oder einen durch Halogenatome ganz oder teilweise substituierten C1-C4-Alkylrest sowie durch eizie Nitrogruppe substituiert sein kann, X und r Wasserstoft bedeuten, wobei einer der Reste 1 oder r für ein Halogenatom, eine Cyan-, Thiocyan-, einen C1-C4-Carbalkoxyres-t stehen kann und Z für eine Cyan- oder Thiocyangruppe steht, 0 im Temperaturbereich von 0 is 100 0 in Gegenwart eines Säureakzeptors oder aber f-Halogenketonein Form ihrer Alkali-oder Erdalkalisalze mit mindestens der stöchiometrisch erforderlichen Menge eines Halogens umsetzt.
  • Bevorzugt wird im Temperaturbereich von 5 bis 80°C, insbesondere 10 bis 600C, gearbeitet.
  • Als Halogene seien Fluor, Chlor, Brom, Jod, vorzugsweise jedoch Chlor und Brom genannt.
  • Die Menge an Halogen entspricht mindestens der stöchiometrisch erforderlichen; gegebenenfalls kann auch mit einem Uberschuß an Halogen bis zu etwa 50 % gearbeitet werden.
  • Als Halogenatome am Arylrest bzw. im Halogenalkylrest (letzterer vorzugsweise 1 oder 2 C-Atome) seien bevorzugt Fluor und Chlor genannt.
  • Als Säureakzeptor kommen die Ublicherweise Verwendung findenden in Betracht, wie z.B. Alkaliacetate(vorzugsweise Natriumacetat), Ammonacetat, Alkalialkoholate oder tertiäre Amine wie Triäthylamin, Dimethylbenzylamin.
  • Der Säureakzeptor wird in Mengen von mindestens 1 Mol pro Mol entstehenden Halogenwasserstoffs verwendet.
  • Das Verfahren der Erfindung kann in An- oder Abwesenheit von Lösungsmitteln durchgeführt werden. Beim Arbeiten in Lösungsmitteln werden die gegenUber Halogenierungsmitteln inerten Ldsungsmittel wie z.B. Äther, Alkohole, niedere aliphatische Carbonsäuren und Wasser verwendet.
  • Bei der Durchführung des Verfahrens der Erfindung geht man im allgemeinen so vor, daß man die oben angegebenen Ausgangsverbindungen in dem geeigneten Lösungsmittel löst, den Säureakzeptor beigibt und dann langsam das Halogenierungsmittel hinzufügt. Das Ende der Reaktion zeigt sich bei Verwendung stöchiometrischer Mengen durch Verschwinden der Farbe des Halogenierungsmittels. Gebildete Salze werden durch Filtration oder Phasentrennung entfernt, die Endprodukte durch Verdampfen des Lösungsmittels gewonnen.
  • Die Aufarbeitung der Ansätze erfolgt in üblicher Weise, beispielsweise durch Filtration.
  • Die nach dem Verfahren der Erfindung erhältlichen neuen Verbindungen entsprechen der allgemeinen Formel worin X für ein Halogenatom steht, die übrigen Substituenten jedoch die oben angegebene Bedeutung besitzen.
  • Bevorzugt neue Verbindungen sind solche, in denen R für Methyl, Phenyl, 4-Nitrophenyl, 4-Hydroxyphenyl, 4-Methoxyphenyl, 4-Methyl, 4-Äthyl, 4-Isopropyl, 4-Chlor, 3,4-Dichlorphenyl, 2,4,6-Trichlor-3-methyl phenyl, Naphthyl, Thienyl X für Chlor, Brom, steht Y für Chlor Brom, Carbomethoxy und Z für eine Cyan- oder Thiocyangruppe steht.
  • Besonders bevorzugt neue Verbindungen sind o41-Dihalogenphenacylrhodanide.
  • Die für das Verfahren der Erfindung Verwendung findenden Ausgangsverbindungen sind bekannt bzw. nach bekannten Verfahren erhältlich (Beilstein 8, 94; Chem.Ber. 10, 120; ) Annalen 249, 10).
  • Als für das Verfahren der Erfindung Verwendung findende Ausgangsverbindungen seien beispielsweise genannt: Phenacyl rhodanid, 4-Nitro-phenacylrhodanid, 4-Hydroxy-phenacylrhodanid, 4-Methoxy-phenacylrhodanid, 4-Isopropylphenacylrhodanid, 4-ethyl-phenacylrhodanid, 4-Äthyl-phenacylrhodanid, 4-Chlorphenacylrhodanid, 3,4-Dichlor-phenacylrhodanid, 2,4,6-Trichlor-3-methyl-phenacylrhodanid, Thicyanmethylnaphthylketon, Thiocyanmethylthienyl-keton, Phenacylcyanid, Benzoylcyanessigsäuremethylester. Als Alkalisalze seien Na und K, als Erdalkalisalze Ca und Mg bevorzugt genannt.
  • Die neuen Verbindungen zeigen hervorragende Wirksamkeit gegen Mikroorganismen wie z. B. Schimmelpilse, Hefen, Bakterien, Schleime, Algen.
  • Biozide Mittel mit einem Gehalt an den neuen Verbindungen sind vielseitig verwendbar und zwar in allen Bereichen wo mit unerwunsohtem Mikrobenbefall zu rechnen ist, beispielsweise in industriellen Wasch- und Eühlwäooern, Ktthlschmiermitteln, Stofführungskanälen von Papierfabriken, in Spinnbädern der Kunstfaserproduktion, in Elektrophoresebädern bei der Tauchbadlackierung, in Polymerdispersionen, Papierstreichmassen, Leimen, Wachs emulsionen, Farbstoffsuspensionen, pflanzlichen Gerbflüssigkeiten, Farb-Formulierungen auf Öl- oder Leimbasis, auf Oberflächen von Häuten und Leders Durch Vorversuche lassen sich die Aufwandmengen der erfindungsgemäßen Verbindungen zur Bekämpfung der Midroorganiemen leicht bestimmen. Sie liegen im allgemeinen zwischen 0,00001 und 0,5 Gew.%, vorzugsweise zwischen 0,01 und 0,3 Gew.% bei der Verwendung als Gebindekonservierungsmittel, bei 0,002 bis 0,2 Gew.% bei der Verwendung zur Konservierung von Kühlschmiermitteln, Spinnpräparationen, Wachsemulsionen, FUllstoffeuspensionen und Streichmassen, bei 0,00001 bis 0,01 Gew.% bei der Verwendung als Algen- und Schleimbekämpfungsmittel.
  • Die erfindungagemäßen biowiden Mittel können auch anderen bekannten Mikrobiziden beigemischt werden.
  • Beispiel 1 In einem D-l-Kolben mit Rührer und Innenthermometer werden 200 g (1,13 Mol) Phenacylrhodanid und 308 g (2,26 Mol) Natriumacetat in 2 1 Eisessig suspendiert. Unter Kühlung werden bei 150C 158 g (4,52 Mol) Chlor eingeleitet, danach wird noch solange bei 30 bis 400C gerührt, bis die Chlorfarbe verschwunden ist. Vom ausgefallenen Kochsalz wird abfiltriert und die verbleibende Lösung im Wasserstrahlvakuum eingeengt.
  • Der verbleibende Rückstand wird mit 500 ml kaltem Wasser verrührt und die weiße Kristallmasse abgesaugt und getrocknet.
  • Man erhält so 260 g (94 % der Theorie) an X -Dichlorphenacylrhodanid der Formel Nach Umkristallisieren aus Ligroin schmilzt diese Verbindung bei 550C. Sie zeigt im NMR-Spektrum keine aliphatiscnen Protonen.
  • Beispiel 2 20,3 g (0,1 Mol) Benzoylcyanessigsäuremethylester werden in 150 ml Methanol suspendiert und langsam mit einer Lösung von 2,3 g Natrium in 50 ml Methanol versetzt. Zur gelbgefärbten Lösung tropft man bei 50C 16 g Brom zu, welches sofort absorbiert wird. Es wird 30 Minuten bei gleicher Temperatur nachgerührt, anschließend das Lösungsmittel im Wasserstrahlvakuum entfernt und der verbleibende ölige Rückstand mit Wasser versetzt und mit Äther ausgeschüttelt. Die organische Phase wird abgetrennt und über Natriumsulfat getrocknet. Nach Entfernen des Lösungsmittels bleiben 24,1 g (85 % der Theorie) Benzoyl-brom-cyanessigsäuremethylester der Formel Beispiel 3 100 g (0,56 Mol) Phenacylrhodanid und 154 g (1,12 Mol) Natriumacetat werden in 1 1 Eisessig gelöst. Unter Rühren werden bei 200C 179 g (1,12 Mol) Brom zugetropft. Nach vollständiger Zugabe wird noch solange auf 40 bis 60 0C erwärmt, bis die Farbe von rot nach hellgelb umgeschlagen it.
  • Dann wird Natriumbromid abfiltriert, die Lösung eingedampft, mit Wasser verrührt und die Kristallmasse abgesaugt und getrocknet, Man erhält 182 g (96 % der Theorie) α, α-Dibromphenacylrhodanid; F: 98°C.
  • Beispiel 4 19 g (0,08 Mol) 4-Nitro-phenacylrhodanid und 22 g (0,16 Mol) Natriumacetat in 200 ml Eisessig werden bei 10°C mit 27 g (0,16 Mol) Brom umgesetzt. Nach Entfärbung wird analog Beir spiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 26,6 g (94 % der Theorie) 4-Nitro-α, α-dibrom-phenacylrhodanid; F: 105°C.
  • Beispiel 5 19,3 g (0,1 Mol) 4-Hydroxy-phenacylrhodanid und 27 g (0,2 Mol) Natriumacetat in 200 ml Eisessig werden bei 18°C mit 32 g (0,2 Mol) Brom umgesetzt. Nach Entfernung von Natriumbromid und Lösungsmittel wird mit Wasser verrührt, wobei ein brauner Niederschlag entsteht, der nach Absaugen aus Äthanol umkristallisiert wird. Ausbeute 12,4 g (32 % der Theorie) 4-Hydroxy-«,oFdibrom-phenacylrhodanid; F: 132 0C.
  • Beispiel 6 20,7 g (0,1 Mol) 4-Methoxy-phenacylrhodanid und 27 g (0,2 Mol) Natriumacetat werden in 200 ml Eisessig suspendiert und mit 32 g (0,2 Mol) Brom auf einmal versetzt. Nach 24-stUndigem Rühren bei 200C wird Natriumbromid abgesaugt, das farblose Filtrat wie in Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 33,2 g (91 % der Theorie) 4-Methoxy-α, α-dibrom-phenacylrhodanid; F: 400C.
  • Beispiel 7 22,3 g (0,1 Mol) 4-Isopropyl-phenacylrhodanid und 27 g (0,2 Mol) Natriumacetat werden in 200 ml Eisessig mit 32 g (0,2 Mol) Brom versetzt und 24 Stunden bei 200 C stehengelassen, wobei Entfärbung eintritt. Es wird wie in Beispiel 3 beschrieben aufgearbeitet. Ausbeute 26,5 g (70 % der Theorie) 4-Isopropyl-α, α-dibrom-phenacylrhodanid: F: 100°C.
  • Beispiel 8 15 g (0,06 Mol) 3,4-Dichlor-phenacylrhodanid und 16,7 g (0,12 Mol) Natriumacetat werden in 250 ml Eisessig bei 120C mit 19,6 g (0,12 Mol) Brom umgesetzt. Nach Entfärbung wird analog Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 23,3 g (94 % der Theorie) 3,4-Dichlor-α, α-dibrom-phenacylrhodanid; F: 95°C.
  • Beispiel 9 12,3 g (0,05 Mol) 3,4-Dichlor-phenacylrhodanid und 7,7 g (0,1 Mol) Ammoniumacetat werden in 250 ml Eisessig mit 7,0 g (0,1 Mol) Chlor umgesetzt. Nach Entfärbung wird direkt eingeengt und mit Wasser verrührt. Die Kristalle werden aus Ligroin umkristallisiert. Ausbeute 13 g (84 5' der Theorie) 3,4-Dichlor-°GqFdichlor-phenacylrhodanidi F: 50°C Beispiel 10 17 g (0,12 Mol) Acetyl-cyanessigsäuremethylester werden in Methanol gelöst und mit einer Lösung von 2.8 g (0,12 Mol) Natrium in Methanol versetzt. Durch Ätherzugabe wird das Natriumsalz des Acetyl-cyanessigsäuremethylesters ausgefällt und abgesaugt. Es wird in Äther suspendiert und bei 5 bis 10°C$% langsam mit 19,2 g (0,12 Mol) Brom umgesetzt. Anschließend wird mit verdünnter Salzsäure ausgeschüttelt, die Ätherphase getrocknet, eingeengt und der ölige Rückstand im Vakuum destillert. Man erhält Acetyl-brom-cyanessigsäuremethylester als gelbliches Öl in einer Ausbeute von 22 g (83 Öl; der Theorie); Kp. 600C/1,0 Torr.
  • Beispiel 11 1G,7 g (0,1 Mol) Phenacylcyanid-Natriumsalz erhalten aus 0,1 Mol Phenacylcyanid und 0,1 Mol Natriumäthylat, werden in 50 ml Methanol mit 16 g (0,1 Mol) Brom bei OOC umgesetzt.
  • Nach vollständiger Bromaufnahme wird eingeengt, mit Äther und Wasser ausgeschüttelt, die organische Phase über Natriumsulfat getrocknet und eingeengt. Es verbleiben 17 g (75 % der Theorie) o-Brom-phenacylcyanid als honigfarbenes % 1,51.
  • Beispiel 12 27,5 g ( 0,14 Mol ) 4-Nitro-phenacylrhodanid und 23 g (0,28 ol) wasserfreies Natriumacetat werden in 170 ml Eisessig bei 25 - 300 C mit 19,6 g (o,28 Mol) Chlor umgesetzt, Nach Entfärbung wird analog Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 31,5 g ( 77 -α, der Theorie ) p-Nitro α-dichlor-phenacyl- " rhodanid, F: 83 - 84°C.
  • Beispiel 13 20,7 g ( 0,1 ol) 4-EVIethoxy-phenacylrhodanid und 27 g (0,2 Mol) Natriumacetat werden in 200 ml Eisessig bei 30 - 400 C mit 14 g ( 0,2 Mol ) Chlor umgesetzt. Nach Entfärbung wird analog Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 20,6 g ( 75 % der theorie ) 4-methoxy-α, α-dichlor-phenacylrhodanid; F: 76 - 800 C.
  • Beispiel 14 19 g (0,1 Mol) 4-Methyl-phenacylrhodanid und 42 g (0,3 Mol) Natriumacetat werden in 200 ml Eisessig mit 16,8 g (o,12 Mol) Chlor umgesetzt bei 40-500C. Nach 5 Std. wird analog Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 23 g ( 89 % der Theorie ) 4-Methyl-α, α-dichlor-phenacylrhodanid; F: 57 0C.
  • Beispiel 15 20,5 g (0,1 Mol) 4-Äthyl-phenacylrhodanid und 16,4 g (0,2 Mol) wasserfreies Natriumacetat werden in 9o ml Eisessig bei 500C mit 14 g (0,2 Mol) Chlor umgesetzt. Nach Entfärbung wird analog Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 24,5 g ( 90 % der Theorie) 4-Äthyl-α, α-dichlor-phenacylrhodanid; flüssig, Dichte: 1,29 ( 250C ).
  • Beispiel 16 41 g (1,9 Mol) 4-Isopropyl-phenacylrhodanid und 31,3 g (2,8 Mol) wasserfreies Natriumacetat werden in 150 ml Eisessig bei 15 mit 26,6 g (o,4 Mol) Chlor umgesetzt. Nach Entfärbung wird analog Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 44,8 g (82 % der Theorie) 4-Isopropyl-α, α-dichlor-phenacylrhodanid; F:71 - 7300.
  • Beispiel 17 25 g (o,12 Mol) 4-Chlor- phenacylrhodanid und 33 g ( o,24 Mol) Natriumacetat werden in 35o ml Eisessig bei 20-3Q OC mit 16,8 g ( o,24 Mol) Chlor umgesetzt. Nach Entfärbung wird analog Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 29,5 g ( 9o % der Theorie ) 4-Chlor-α, α-dichlor-phenacylrhodanid; F: 108°C.
  • Beispiel 18 21 g ( o,o7 Mol ) 2,4,6-Trichlor-3-methyl-phenacylrhodanid und 11,7 g wasserfreies Natriumacetat ( o,14 Mol ) werden bei 20°C mit 1o,o g ( o,14 Mol ) Chlor umgesetzt. Nach Entfärbung wird analog Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 25 g ( 98 5' der theorie ) 2,46-Trichlor-3-methyl-α, α-dichlor-phenacylrhodanid; F: 70-72°C.
  • Beispiel 19 30 g (0,13 Mol) Thiocyanmethyl-naphthyl-keton und 35,8 g ( o,26 I»iol ) Natriumacetat werden bei 20 - 300 C in 300 ml Eisessig mit 18,4 g Chlor ( o,26 Mol ) umgesetzt. Nach Entfärbung wird analog Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 30,2 g ( 79 % der Theorie ) Thiocyan-dichlormethyl-naphthyl-keton; flüssig, Dichte: 1,35 ( 250C).
  • Beispiel 20 30 g ( o,17 Mol ) Thiocyanmethyl-thienyl-keton und 46 g ( o,34 Mol ) Natriumacetat werden bei 15 - 200 C in 150 ml Eisessig mit 24 g ( o,34 Mol ) Chlor umgesetzt. Nach Entfärbung wird analog Beispiel 3 aufgearbeitet. Ausbeute 30 g ( 71 % der Theorie )Thiocyan-dichlormethyl-thienyl-keton; F: 75 - 780C.
  • Die Wirksamkeit und Einsatzmöglichkeit der neuen Verbindungen geht aus nachfolgenden Anwendungsbeispielen (A - r) hervor: A Die erfindungsgemäßen Verbindungen werden in Konzentrationen von 0,1 bis 100 mg/l in Allen's Nährlösung, die 1 « Caprolactam alsk Kohlenstoff- und zusätzliche Stickstoffquelle enthalten, in wenig Aceton gelöst eingebracht. Kurz vorher wurden die Nährlösungen mit Schleimorganismen (ca. 106 Keime/ml), die aus bei der Polyamid-Herstellung verwendeten Spinnwasser-Kreisläufen isoliert wurden, infiziert. Nährlösungen, die die mikrobistatische Minimal-Konzentration (MMK) oder größere Wirkstoffkonzentrationen aufweisen, sind auch nach dreiwöchiger Kultur bei Raumtemperatur noch völlig klar, d. h.
  • die inwirkstofffreienNährlösungen nach 3 bis 4 Tagen bemerkbare starke Vermehrung der Mikroben und Schleimbildung unterbleibt. Aus den in der Tabelle aufgeführten MMK-Werten geht die hervorragende antimikrobielle Wirksamkeit, insbesondere die Wirkaamkeit der erfindungsgemäßen Verbindungen gegenüber Schleimorganismen hervor: Tabelle 1 Mikrobistatische Minimal-Konzentration (MM[) erfindungsger mäßer Substanzen in mg/l Testorganiamen: Schleimbildende Caprolactam-Verwerter Verbindung MMK 4-Chlor-phenacylrhodanid (zun Vergleich) 80 α,α-Dichlor-phenacylrhodanid 0,2 Q,a-Dibrom-phenacylrhodanid 0,2 d-Brom-phenacylrhodanid 7 4-Nitro-α,α-dibrom-phenacylrhodanid 0,3 4-Methoxy-α,α-debrom-phenacylrhodanid 0,3 4-Isopropyl-α,α-dibrom-phenacylrhodanid 0,4 3,4-Dichlor-α,α-dibrom-phenacylrhodanid 0,3 «-Hroi-phenacyl cyanid 3 Benzoyl-brom-cyaneseigsäuremethylester 15 Acetyl-brom-cyanessigsäuremethylester 7 Verbindung 4-Nitro-α,α-dichlor-phenacylrhodanid 0,2 4-Methyl-α,α-dichlor-phenacylrhodanid 0,2 4-Äthyl-α,α-dichlor-phenacylrhodanid 0,2 4-Isopropyl-α,α-dichlor-phenacylrhodanid 0,2 4-Chlor-α,α-dichlor-phenacylrhodanid 0,2 2,4,6-Trichlor-3-methyl-α,α-dichlor-phenacylrhodanid 0,2 Thiocyan-dichlormethyl-naphthyl-keton 0,2 Thiocyan-dichlormethyl-thienyl-keton 0,2 B In einen Agar, der aus Bierwürze und Pepton hergeetellt wird, arbeitet man Konzentrationen von 2 mg/l bis 5000 mg/l der erfindungsgemäßen Verbindungen ein. Nach Erstarren des Agars erfolgt die Kontamination mit Reinkulturen von Penicillium glaucum, Chaetomicum globosum und Aspergillus niger. Nach zweiwUchiger Lagerung bei 280C und 60 bis 70 % rel. Luftfeuchtigkeit wir9 ausgewertet. MMK ist die niedrigste Eonzentration an erfindungsgemäßem Wirkstoff, bei der keinerlei Bewuchs durch die verwendete Mikrobenart erfolgt.
  • Tahelle 2 Mikrobistatische Minimalkonzentration von erfindungsgemäßen Substanzen in mg/l.
  • Testorganismen: Schimmel Chaeto-Verbindung Penicil- mium- Aspergillus lium globo- niger glaucum surn d-Brom-phenacylcyanid 10 400 20 å-Brom-phenacylrhodanid 40 40 40 α,α-Dibrom-phenacylrhodanid 5 2 5 a,CDichlor-phenacylrhodanid 0,5 <0,2 0,5 Benzoyl-brom-cyanessigsäure- 100 100 100 methylester Acetyl-brom-cyanessigshure- 100 500 500 methylester 4-Chlor-phenacylrhoda 4000 250 4000 (zum Vergleicn) 4-Nitro-α,α-dichlor-phenacylrhodanid <2 <2 <2 4-Methyl-d,-dichlor-phenacylrhodanid 5 1,5 4-Äthyl-α,α-dichlor-phenacylrhodanid <2 <2 <2 4-Isopropyl-oLor,dichlor-phenacylrhodanid <2 c 2 4-Chlor-α,α-dichlor-phenacylrhodanid <2 <2 <2 2,4,6-Trichlor-3-methyl-α,α-dichlorphenacylrhodanid 5 5 5 Thiocyan-dichlormethyl-naphthyl-keton 5 5 5 Thiocyan-dichlormethyl-thienyl-keton 3,5 5 3,5 C Ein Bouillon-Agar wird auf gleiche Weise wie in B mit erfindungsgemäßen Substanzen versehen; mit Bacterium coli und Bacterium pyocyaneum kontaminiert, bebriltet und nach 2 Wochen ausgewertet Tabelle 3 Mikrobistatische Minimalkonzentrationen von erfindungsgemäßen Substanzen in mg/l Testorganismen: Bakterien Verbindung Bacterium Bacterium coli pyocyaneum «-Brom-phenacylcyanid 100 50 α-Brom-phenacylrhodanid 400 400 d,d-Dibrom-phenacylrhodanid 50 50 α,α-Dichlor-phenacylrhodanid 10 5 Benzoyl-brom-cyanessigsäure- 100 100 methylester Acetyl-brom-cyanescigeQure- 100 50 methyle iter 4-Chlor-phenacylrhodanid 4000 4000 (zum Vergleich 4-Nitro-α,α-dichlor-phenacylrhodanid 20 10 4-Methyl-o(,oCdichlor-phenacylrhodanid 10 5 4-Äthyl-o\,oddichlor-phenacylrhodanid 4-Isopropyl-α,α-dichlorphenacylrhodanid 20 5 4-Chlor-α,α-dichlor-phenacylrhodanid 10 3,5 2,4,6-Trichlor-3-methyl-α,α-dichlor-phenacylrhodanid 20 lo Thiocyan-dichlormethylnaphthyl-keton 10 5 Thiocyan-dichlormethylthienyl-keton 10 5 D Eine Nischkultur von Grdn-, Blau-, Braun- und Kieselalgen wird im Laboratorium unter Durchperlen von Luft in Allen's Nährlösung (M.B. Allen, Arch. Mikrobiol. 17, 34 bis 53, 1952) gegeben. Nach 2 Wochen ist die Nährlösung durch intensives Algenwachstum tief grtn-blau gefärbt. Schon kleine Zusätze an erfindungsgemäßen Substanzen bewirken, daß die Algen absterben und die Nährlösung sich wieder entfärbt.
  • Tabelle 4 Konzentrationen in mg/l von erfindungsgemäßen Verbindungen, die ab töten auf eine Algen-Mischkultur wirken Verbindung Konzentration α,α-Dichlor-phenacylrhodanid 20 tWd-Dibrom-phenacylrhodanid 40 d-Brom-phenacylrhodanid 80 d-Brom-phenacylcyanid 40 Benzoyl-brom-cyanessigsäuremethylester 40 Acrtyl-brom-cyanessigsäuremethylester 30 4-Methyl-α,α-dichlor-phenacylrhodanid 15 Thiocyan-dichlormethyl-naphthyl-keton 20 Thiocyan-dichlormethyl-thienyl-keton 30 E In einer Siebewasserprobe einer Papierfabrik, die 1,5 108 Keime (vorwiegend Schleimbildner) pro ml enthält, bewirken Zusätze von nur 20 ppm α,α-Dichlor-phenacylrhodanid oder ,o-Pibrom-phenacylrhodanid innerhalb von 2 bis 5 Stunden totale Keimabtötung.
  • F Eine Spinnpräparation, die aus einer Emulsion von verschiedenen mineralischen und pflanzlichen Ölen, Emulgatoren und Wasser besteht und zur Präparation von Polyamidfasern dient, wird in einem geöffneten Kreislauf umgewälzt. Nach Infektion mit einer verdorbenen Präparation enthält das System 4 103 Keime pro ml. Durch Zusatz von nur 0,005 % d,drDichlor-phenacylrhodanid tritt totale Keimabtötung ein.
  • Eine nach 11 Tagen entnommene Probe ist noch immer keimfrei.

Claims (5)

P a t e n t a n s p r ü c h e
1. Neue α-Halogenketone der Formel worin R für einen C1-C4-Alkylrest, der ganz oder teilweise durch Halogen substituiert sein kann und einen Arylrest steht, wobei letzterer ein- oder mehrfach durch Halogenatome, Hydroxy-, C1-C4-Alkyl-, C1-C4-Alkoxy- oder eines durch Halogenatome ganz oder teilweise substituierten C1-C4-Alkylrest sowie durch eine Nitrogruppe substituiert sein kann, X für ein Halogenatom steht, Wasserstoff, ein Halogenatom, eine Cyan-, Thiocyan- oder einen C1-C4-Carbalkoxyrest bedeutet und Z für eine Cyan- oder Thiocyangruppe steht.
2. d-Halogenketone gemäß Anspruch 1, worin R für Methyl, Phenyl, 4-Nitrophenyl, 4-Hydroxyphenyl, 4- Ne thoxyphenyl, 4-Methyl, 4-Äthyl, 4-Isopropyl, 4-Chlor, 3,4-Dichlorphenyl, 2,4,6-Trichlor-3-methyl-phenyl, Naphthyl, Thienyl X für Chlor, Brom steht, Y für Chlor, Brom, Carbomethoxy und Z für eine Cyan- oder Thiocyangruppe steht.
3. d-Ealogenketone gemäß Ansprüchen 1 und 2; α,α-Dihalogenphenacylrhodanide.
4. Verfahren zur Herstellung von «-Halogenketonen, dadurch gekennzeichnet, daß man Verbindungen der allgemeinen Formel worin R für einen C1-C4-Alkylrest, der ganz oder teilweise durch Halogen substituiert sein kann und einen Arylrest steht, wobei letzterer ein- oder mehrfach durch Halogenatome, Hydroxy-, C1-C4-Alkyl-, C1-C4-Alkoxy- oder einen durch Halogenatome ganz oder teilweise substi.tuierteneC1-C4-Alkylrest sowie durch eine Nitrogruppe substituiert sein kann, 1 und Y Wasserstoff bedeuten, wobei einer der Reste X oder Y für ein Halogenatom, eine Cyan-, Thiocyan-, einen C1-C4-Carbalkoxyrest stehen kann und Z für eine Cyan- oder Thiocyangruppe steht, im Temperaturbereich von 0 bis 100°C in Gegenwart eines Säureakzeptors oder aber α-halogenketone in Form ihrer Alkali- oder Erdalkalisalze mit mindestens der stöchiometrisch erforderlichen Menge eines Halogens umsetzt.
5. Verwendung von d-Halogenketonen gemäß Anspruch 1 als biozide Mittel.
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