DE2402844A1 - Verfahren und vorrichtung zur herstellung eines acetylen, aethylen, methan und wasserstoff enthaltenden gasgemisches durch thermische spaltung von fluessigen kohlenwasserstoffen - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zur herstellung eines acetylen, aethylen, methan und wasserstoff enthaltenden gasgemisches durch thermische spaltung von fluessigen kohlenwasserstoffen

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DE2402844A1 DE2402844A DE2402844A DE2402844A1 DE 2402844 A1 DE2402844 A1 DE 2402844A1 DE 2402844 A DE2402844 A DE 2402844A DE 2402844 A DE2402844 A DE 2402844A DE 2402844 A1 DE2402844 A1 DE 2402844A1
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Gerhard Dipl Ing Dr Jansen
Horst Dr Rosewicz
Hans-Georg Prof Dr Trieschmann
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ROSEWICZ, HORST, DIPL.-CHEM. DR., 6700 LUDWIGSHAFE
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    • C10G—CRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G15/00—Cracking of hydrocarbon oils by electric means, electromagnetic or mechanical vibrations, by particle radiation or with gases superheated in electric arcs
    • C10G15/12—Cracking of hydrocarbon oils by electric means, electromagnetic or mechanical vibrations, by particle radiation or with gases superheated in electric arcs with gases superheated in an electric arc, e.g. plasma

Description

unser- Zeichens O.Z. 30 333 Ste/IG 6700 Ludwigshafen, 16.1.197^
Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung eines Acetylen, Äthylen, Methan und Wasserstoff enthaltenden Gasgemisches durch thermische Spaltung von flüssigen Kohlenwasserstoffen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Herstellung eines Acetylen, Äthylen, Methan und Wasserstoff enthaltenden Gasgemisches durch thermische Spaltung von flüssigen Kohlenwasserstoffen mit Hilfe einer Vielzahl von unter der Oberfläche des flüssigen Kohlenwasserstoffs brennenden Lichtbögen.
Es ist bereits bekannt, elektrische Entladungen unter der Oberfläche flüssiger Kohlenwasserstoffe auf diese einwirken zu lassen, um die Reakticnsgase unmittelbar nach ihrem Entstehen durch den flüssigen Kohlenwasserstoff zu kühlen, und dabei zusätzlich die im Reaktor wirkende elektrische Energie auf eine Vielzahl von örtlich begrenzten Brennstellen zu verteilen. Bei der technischen Verwirklichung dieser Arbeitsweise ist es jedoch von lachteil, daß die Zündung der vielen Lichtbogen in flüssigen Kohlenwasserstoffen wegen der guten Isolsfeicnsviirkung der Kohlenwasserstoffe sehr erschwert ist. Gerade aber dieser mit Schwierigkeiten verbundene ZlindVorgang muß möglichst oft in der Zeiteinheit erfolgen, damit die Einwirkungszeit der elektrischen Energie klein bleibt und die dabei entstehenden Spaltgase rasch der Kühl— wirkung der umgebenden Flüssigkeit ausgesetzt werden. Bei diesen periodisch erfolgenden Prozessen muß andererseits die Stabilität der Lichtbogen garantiert sein. Bei einer Ausfüfarungsfc-rni der bekannten Verfahren werden z.B. die Elektroden periodisch gegeneinander bewegt, wobei der Bogen bei 6er Annäherung sünöd: und bei Entfernen der beweglichen Elektrode wieder erlischt. Dieses Zusammenführen der Elektroden muß stoßend erfolgen* um die störenden graphitartigen ZersetzungsprödisJcte an den Elektroden zu entfernen. Abgesehen von dem erbebten Aufwand für Apparatur und Antrieb ist
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der Verwendung von periodisch bewegten Elektroden vor allen die Abdichtung 3er bewegten und von außen angetriebenen Elektroden gegenüber Druck oder Vakuum bei gleichzeitiger elektrischer Isolierung sebr schwierig.
Um diese Haehteile zu vermeiden, bat man versucht, kugelförmige Hilfselektroden zu verwenden, die auf einem spannungsführenden Rost aufliegen und an den Berührungsstellen infolge der durch Qhmsche Widerstände erzeugten !Temperaturen zum Entstehen von au3 dem Spaltgas bestehenden Gasblasen führen. Durch diese Gasblasen zünden dann die Lichtbögen. Die entstehenden Reaktionsprodukte bewegen unter Volumenvermehrung die Hilfselektrode aus ihrer lage, so daß der Lichtbogen erlischt und die Reaktionsprodukte gekühlt werden, worauf sich der Yorgang wiederholt*
Dem Yorteil der Aufteilung der Gesamtenergie auf eine Vielzahl örtlich begrenzter Bereiche steht der Nachteil gegenüber, daß die Energie unkontrolliert zur Einwirkung kommt, da die Verteilung der Energie durch die zufällige Lage und Gestalt der sieb berührenden Flächen bestimmt wird« Diese unkontrollierte Energiezuführung führt jedoch zu einem starken Rußanfall C
Es wurde nun gefunden, daß sich ein Acetylen, Äthylen, Methan und Wasserstoff enthaltendes Gasgemisch durch Spaltung eines flüssigen Kohlenwasserstoffs mit Hilfe einer Vielzahl von unter der Oberfläche des flüssigen Kohlenwasserstoffs brennenden und durch strombegrenzende Bauelemente in ihrer elektrischen Wirkung begrenzten Licbtbögen vorteilhaft herstellen läßt, wenn man die einwirkende Gesamtenergie durch eine die Stabilität der Lichtbögen bewirkende Anordnung elektrischer Bauelemente auf eine Vielzähl örtlich begrenzter Brennstellen verteilt, wobei die strombegrenzenden Bauelemente so auf die Spannung abgestimmt werden, daß die Leistung eines einzelnen Lichtbogens im Mittel einen Wert von 1,2 kW nicht übersteigt=
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Haet) dem neuen Verfahren wird auch ohne die Anwendung von vermindertem Druck Acetylen in hoher Ausbeute und unter sehr geringer Rußbildung erhalten. Nebenprodukte wie Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Kohlenoxysulfid werden in·so geringer Menge erhalten, daß das Spaltgas ohne Zwischenschaltung von weiteren Verfabrensstufen sofort in eine Gastrennanlage geführt werden kann.
Als Ausgangsstoff werden vorzugsweise flüssige Kohlenwasserstoffe mit einem Siedepunkt von mindestens 550C verwendet* Geeignete flüssige Kohlenwasserstoffe sind beispielsweise Leichtbenzin, leichtes Heizöl, schweres Heizöl, Gasöl oder Rohöl»
Die Vielzahl der unter der Oberfläche des flüssigen Kohlenwasserstoffs brennenden Lichtbogen wird durch Verwendung einer entsprechenden Vielzahl von Elektroden erzeugt. Die einzelnen Brennstellen können unter Verwendung der strorabegrenzenden Bauelemente in Reihe geschaltet werden. Es ist auch möglich, daß die Elektroden parallel geschaltet werden und jeweils mit einem zugehörigen strombegrenzenden Element in Reihe geschaltet werden. Eine vorteilhafte AusfiBbrungsform des Verfahrens besteht darin, daß jedes zweite Elektrodenpaar der Reihenschaltung beweglich angeordnet ist und zur Zündung jeweils mit den benachbarten Elektroden in Kontakt gebracht wird. Eine weitere vorteilhafte Ausführungsform des Verfahrens besteht darin, daß nach erfolgter Zündung alle Elektroden der Schaltung unbeweglich bleiben.
Es ist ein wesentliches Merkmal der vorliegenden Erfindung, daß die strorabegrenzenden Bauelemente so auf die Spannung abgestimmt werden, daß die Leistung eines einzelnen Lichtbogens im Mittel einen Wert von 1,2 kW, vorzugsweise 1,0 kW, Insbesondere'0,7-kW nicht übersteigt.
Eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann beispielsweise aus zwei im wesentlichen parallel zur Längsachse des Reaktionsgefäßes fest ange-
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ordneten, Elektroden tragenden Kunststoffplatten und einer dritten zwischen den fest angeordneten Kunststoffplatten verschiebbaren Kunststoffplatte bestehen, wobei die verschiebbare Kunststoffplatte eine solche Lage einnehmen kann, bei der die senkrecht zur Plattenoberfläche verlaufenden Stabelektroden der verschiebbaren Kunststoffplatte die aus den fest angeordneten Kunststoffplatten austretenden Elektroden kurzschließen. Durch eine mittels einer Schubvorrichtung bewirkten Verschiebung der verschiebbaren·Kunststoffplatte werden zwischen den Stabelektroden der verschiebbaren Kunststoffplatte einerseits und den Elektroden der fest angeordneten Kunststoffplatten andererseits endliche Abstände hergestellt, zwischen denen dadurch eine Vielzahl von Lichtbogen gezündet werden«, Die Elektroden der fest angeordneten Trägerplatten verlaufen beispielsweise U-förmig, wobei die Enden der U-förmigen Elektroden zur verschiebbaren Kunststoffplatte hin ausgerichtet sind. Der Abstand der Enden der !I-förmigen Elektroden entspricht zweckmäßig dem Abstand zweier benachbarter Stabelektroden der verschiebbaren Kunststoffplatte. Die Spannung wird zweckmäßig zwischen der ersten und letzten der in Reihe geschalteten Vielzahl von Elektroden angelegte Die wirksame elektrische Energie wird zweckmäßig durch eine im Stromkreis angeordnete Drossel begrenzt. Zur Durchführung des Verfahrens werden im allgemeinen Wecbselspannungen von 3 bis 10 kV, vorzugsweise 4 bis 7 =cV angewendet. Diese Spannungen können beispielsweise durch Verwendung eines Transformators erzeugt werden. Palis vorhanden können diese Spannungen jedoch auch dem Fetz entnommen werden.
In Pig. 1 ist eine Ausführungsform für die elektrische Anordnung und die Anordnung der Elektroden dargestellt. Sie besteht aus dem Transformator 1 mit Meder- und Hochspannungsteil sowie aus dem Reaktionsgefäß 2 mit den in Reihe angeordneten Elektroden 3 sowie der primärseitig angeordneten Drossel 4 und der Stromquelle 5. Die Elektroden sind in zwei fest angeordneten Kunststoffplatten 6 und 7 und einer verschiebbaren Platte angeordnet. In der Wandung des Reaktinnsgefäßes 2 ist eine Verschiebeeinrichtung 9
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für äle Y-ez-sehleMj-arg Platte 31 anagetaaehtc Bie liare Platte 8 Tbefin&e-t sieb In Fig« 1 in Brennstellang, naelieiem dile "E'unäumg. diiirch Berührung unä anschließendes Äiaselnanflerzlehem ier Bogen erfolgt Ist. Bie Elektroden können ie einfacher Weise äurcia. Austausch eier frägerplatten 6, 7 randi 3. exueMert
3as Im Reaktlomsraiam entstell ende Acetjleaj, Ätiiylea» Methan wmä Wasserstoff eatlialteiniäie fesgemlsefa wiräi zweckmäßig a"b— gef eifert ami in an. sich "belcaniater Weise zsir GrevulBHuiBg ier Wert stoffe wie Aeetyle-nf Äfbylem, Metbam end! fesser stoff aiafgetreaiait tt 2iar EntferiMBg §er Im MeaktloHisraiami getiiläeteo festen Beafctiomsproäiikte wird ier flcissige Eobleioiwasserstoff Im allgemeinem aas äem HeaktiomsraiaiiDi ganz oder teilweise
aas ietu emtnommetteii Strom die Feststoffe alige— eia ani ile flüssigen Eotalemwasserstoffe made Oem iii-
(Sem Beaktioosranim '»!edier aiagefiibrt» Fltissige Koblenwasserstöffe mit feofeer ¥I.skesität bei Satimtemperatiir,
Eotool, weriea tzqt ihre tu Eintritt Iq den zur Terminieriung öler ¥iskosltät zweckmäßig araf eine nanterliall)) ibrea Yerdiampfuingspcnktes legenie
Eine erfIm«3TiingsgeiiäBe Torrictntang stir BaretefiiSiirEtng des Terfalnrens "bestellt lielsplelswelse C^ig« 2} aus einem TForsüigswelse sjünärlseia auageMlieten Behälter 2* i.er diiErch zwei Beckel 11 oni 12 Terscblossen Ist« Zur "besseren Ä"btrennsng ies EaBes Ist dias Seaktlonsgefäß 2 leicht geneigt angeordnetα Ber tiefer llegenie Beekel 12 Tbesltst einen Isolierten BurehTboraela stir Äiifnahnie dier Terscßlebeelnriehtioing dies mit tieren Slektros3enträge2"s 8e Bie Im Elektrodlenträger "beflndHicben SiafeelektrodJen tierffliren "bei. seitlicher ¥er— schleijüing ile Im äen fest angeordneten Erägerplatten 6 eni Ί angeordneten unü paarweise diiiirclffi "bogenförmig aasgeMliete Leiter 15 rainterelnaniei· ¥erlnndienen Slektroien so8 iaß äle se allseitig kmsgeacfelosaeH! werden. Barca eine gegenläufige Tersealefeng ies mitfeieren Elektroäienträgers werien äle
wleier ¥an.elnan§er getrennt mnä die ücßtliogem Bas SeaktlonsgefäB weist weiterhin swel elektrisch
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isolierte Burcabrüebe 14 und 15 für eile vom 5ransforiiator kommenden Zuleitungen auf, weiterhin am tiefsten Punkt eine Entnabmeöffnung 16 für die feststoffBaltige Flüssigkeit, sowie am Iiochsten Punkt je eine Öffnung für öle Eufubr der gefilterten Beaktlonsfltisslgkeit 17 und der Entnahme der Reaktionsgase 18. Auf der letzteren Öffnung ist ein Kühler 19 angeordnet, der 3Ie mitgerissenen, hobersieöenden Anteile kondensiert und In das Reaktionsgefäß zurückführt. Das Gas wird danach duHb den Eubler 20 bindurebgefübrt, in äem weitere böhersledende Bestandteile des Gasgemisches abgetrennt werden. Zar A~bscbeidung der Peststoffe werden die flüssigen Kohlenwasserstoffe über den Auslaß 16 durcb die Pumpe 21 abgesaugt, In den Abscheider 22 von !Fest— anteilen "befreit, durcb den Kühler 23 gekühlt und durch die Öffnung 17 wieder den* Reaktionsgefäß 2 zugeführt. Über die Batnpe 24 kann das verbraucbte Ausgangsprodukt ergänzt werden, wobei die Ventile 25 unö 26 die Zufubr regeln«
Beispiel
Als Atisgangsproiikt wurde Robbenzin mit einem SIedeberelcb von 45 bis 120°ö verwendet. JDer graYinetriscb ermittelte Rußanfall beträgt lsi Kittel 18 g Je or Spaltgas bzw. 60 g je kg gebildetes Acetylen. Der Bedarf an elektrischer Energie beträgt 1» Mittel 9 ktib je kg Acetylen. Aus 2 kg Robbenisln und 8,5 kMi wurde ein Spaltgas mit folgender Zusammensetzung gewonnens
Kohlendioxid Kohlenoxid Sauerstoff Stickstoff Wasserstoff Methan Ifhan
Ithylen Acetylen Propan
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0,05 VoI*^ Vol.£
0,14 κ tr
200 Vol. ppm ff
0,12
45,5 tt
4,9 tf
0,51 η
8,0
26,0
0,15
O.Z. -50'
Propen Propadien Propin . Gyelopropan n-Butan
Buten-1 Isobu-ten tr.-Buten-2 cis-Buten-^2 Butadien-1,3 Butadien-1,2 Vinylacetylen Diacetylen
.,7 YoI .f> 0,39 "
0,6 "
Yo!.. ppm 0,11 ToI.# YoI. ppm 0,2 YoI. io
340 YoI. ppm 280 "
0,35 YoI.% 250 YoI. ppm 0,6 Yol.$
2.8 "
• . ■"■-, 0,9. ".
Isopentan . - . . :. 0,45 "
2,3-Mmetbylbutan " -j
2-Metbylpentan > 1,1 "
Cyclopentan J
3-Metbylpentan n-Hexan Cy c lob ex an n-Heptan Metbylcyclobexan 2,3-Dinietbylpentan ~l
3-Metbylbexan J
Benzol Toluol-Cc-Kobienwasserstoffe C^-Koblenwasserstoffe Ογ-Koblenwasserstoffe H2S-Scbwefel organiscb gebundener Scbwefel CS2 _ .■
Teilt man die Bestandteile der analysierten Gase in böber und nieder siedende Anteile, so zeigt sieb, daß die Medrigsieder Acetylen, Ätbylen, Wasserstoff, Metban, Ätban, Propen, und Propadien etwa 88 fo ausmacben, wobei Wasserstoff, Acetylen
0,50 !! Vol.$. ti
1,4 It ti mg/m
0,65 ti ti
0,27 It 6 mg/lTra
0,14 Il 1 «
0,35 It 0,02
0,12 Il
300 YoI. ppm
O,'14
0,60
0,28
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und Äthylen zusammen einen Anteil von 80 ^ des Spaltgases ausmachen ο Der Anteil an höher siedenden Bestandteilen "beträgt etwa 10 f° und besteht aus Vinylacetylen, Diacetylen und Kohlenwasserstoffen mit 5 Ms 7 Kohlenstoffatomen. Das Spaltgas kann durch nachfolgende Tiefkühlung weitgehend von diesem Anteil "befreit werden, wodurch sich die prozentuale Zusammensetzung der niedrig siedenden Produkte ändert und der Acetylenanteil auf 29 1° steigt ο Die auf diese Weise rechnerisch ermittelten Werte der gaschromatographischen Analyse stehen in guter Übereinstimmung mit den Werten für Acetylen, wie sie aus drei Versuchen aufgrund der herkömmlichen Gasanalyse ermittelt wurden (29,4 VoI„$, 30,0 30,6 ^)
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Claims (1)

  1. Patentanspruch e
    (iy° "Verfahren zur Herstellung eines Acetylen, Äthylen, Methan und Wasserstoff enthaltenden Gasgemisches durch Spaltung eines flüssigen Kohlenwasserstoffs mit Hilfe einer Vielzahl von unter der Oberfläche des flüssigen Kohlenwasserstoffs brennenden und durch strorabegrenzende Bauelemente in ihrer elektrischen Wirkung begrenzten Lichtbogen, dadurch gekennzeichnet, daß die einwirkende Gesaratenergie durch eine die Stabilität der Lichtbogen bewirkende Anordnung elektrischer Bauelemente auf eine Vielzahl örtlich begrenzter Brennstellen verteilt wird, wobei die strombegrenzenden Bauelemente so auf die Spannung abgestimmt werden, daß die Leistung eines einzelnen Lichtbogens im Mittel einen Wert von 1,2 kW nicht übersteigt.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die einzelnen Brennstellen unter Verwendung von strombegrenzenden Bauelementen in Reihe geschaltet werden«,
    5. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet daß jedes zweite Elektrodenpaar der Reihenschaltung beweglich angeordnet ist und zur Zündung jeweils mit dem benachbarten Elektroden in Kontakt gebracht wird.
    4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektroden parallel geschaltet und jeweils mit einem zugehörigen strombegrenzenden Element in Reihe geschaltet sind=
    5. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß parallel zu den Brennstellen Kondensatoren geschaltet werden,,
    6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohlenwasserstoffe mit hoher Viskosität bei Raumtemperatur vor ihrem Eintritt in den Reaktionsraura zur Verminderung der Viskosität auf eine unterhalb ihres
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    Verdampfungspunktes liegende Temperatur erwärmt werden.
    7. Vorrichtung zur Durchfübrung des Verfahrens nach Anspruch 1, bestehend aus einem der Stofführung dienenden und einem energiefiihrenden Teil, dadurch gekennzeichnet, daß der stofführende Teil aus einem vorzugsweise zylindrischen Reaktionsgefäß (2) mit zwei Deckeln (11 und 12), drei plattenförmigen Elektrodenträgern (6, 7 und 8), Ein- und Austrittsöffnungen (16, 17 und 18), zwei Pumpen (21, 24), einem Abscheider (22) und drei Kühlern (19, 20, 23) besteht.
    8. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der im Reaktionsgefäß befindliche Teil der Energieführung aus zwei im wesentlichen parallel zur Längsachse des Reaktionsg^äßes fest angeordneten, elektrodentragenden Kunststoffplatten und einer dritten zwischen den fest angeordneten Kunststoffplatten verschiebbaren Kunststoffplatte besteht, wobei die verschiebbare Kunststoffplatte eine solche Lage einnehmen kann, bei der senkrecht zur Plattenoberfläche verlaufende Stabelektroden der verschiebbaren Kunststoffplatte, die aus den fest angeordneten Kunststoffplatten zur verschiebbaren Kunststoffplatte austretenden Elektroden kurzschließen.
    Zeichn. EASi1 Aktiengesellschaft
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