DE2201518C3 - Trägergebundenes Protein und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents

Trägergebundenes Protein und Verfahren zu seiner Herstellung

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DE2201518C3 DE19722201518 DE2201518A DE2201518C3 DE 2201518 C3 DE2201518 C3 DE 2201518C3 DE 19722201518 DE19722201518 DE 19722201518 DE 2201518 A DE2201518 A DE 2201518A DE 2201518 C3 DE2201518 C3 DE 2201518C3
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K1/00General methods for the preparation of peptides, i.e. processes for the organic chemical preparation of peptides or proteins of any length
    • C07K1/006General methods for the preparation of peptides, i.e. processes for the organic chemical preparation of peptides or proteins of any length of peptides containing derivatised side chain amino acids

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Description

-CH CH2-
CH2 C
N
:h—
in der P ein Proteinmolekül, η eine Zahl zwischen 3 und 500 und χ eine Zahl zwischen 1 und 50 bedeutet.
2. Trägergebundenes Protein nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß π die Zahl 50 bis 300 und χ die Zahl 1 bis 30 bedeutet.
3. Verfahren zur Herstellung des trägergebundenen Proteins nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein Polyvinylpyrrolidon, dessen Lactamgruppen mindestens teilweise hydrolysiert vorliegen, am Stickstoff methyliert, anschließend die gebildete N-methylierte Carbonsäure in einen aktiven Ester überführt und der Ester in wäßriger Lösung mit dem Protein umgesetzt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn-
zeichnet, daß die Methylierung mit Formaldehyd in Gegenwart von Natriumborhydridübersi-iiuß durchgeführt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die N-methylierte Carbonsäure in den N-Hydroxysuccinimidester oder p-Nitrophenylester überführt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der N-Hydroxysuccinimidester durch Umsetzung der N-methy!ierten Carbonsäure in wasserfreiem Medium mit N-Hydroxysuccinimid in Gegenwart von Ν,Ν-Dicyclohexylcarbodiimid hergestellt wird.
Die Erfindung betrifft ein neues trägergebundenes Protein, welches durch die allgemeine Formel
CH,
CH2
-CH2 O CH2
C ' NH- CH2
\
CH,
CH2- \
N —
I
I
CH
-P
-CH2
N
CH — CH2-
in der P ein Proteinmolekül, η eine Zahl zv/ischen 3 unü 500 und χ eine Zahl zwischen 1 und 50 bedeutet, gekennzeichnet ist.
Das erfindungsgemäße trägergebundene Protein gemäß obiger Formel leitet sich vom Polyvinylpyrrolidon ab und ist durch kovalente Bindung mit Carboxylgruppen verknüpft, die durch teilweise Aufspaltung der Pyrrolidonringe gebildet wird.
Der als Träger dienende Anteil des erfindungsgemäßen trägergebundenen Proteins, der wie oben erwähnt vom Polyvinylpyrrolidon abgeleitet ist, kann ein Molekulargewicht zwischen etwa 450 und 50 000 aufweisen. Bevorzugt werden handelsübliche Polyvinylpyrrolidonarten als Träger im erfindungsgemäßen trägergebundenen Protein eingesetzt Besonders bevor" zugt werden die wasserlöslichen Polyvinylpyrrölidonar· ten, welche im allgemeinen Molekulargewichte zwl· sehen etwa 5000 und 30 000 aufweisen.
Als Proteinanteil kommen im Rahmen der Erfindung natürliche und künstlich hergestellte Proteine und Peptide biologischer Wirksamkeit in Frage. Insbesondere besteht der Proteinanteil des erfindungsgemäßen Produktes aus einem oder mehreren Fermenten, Antigenen, Antikörpern und Hormonen mit Proteinstruktur bzw. überwiegendem Proteinanteil. Im erfindungsgemäßen Produkt ist das Protein über eine Aminogruppe mit der Carboxylgruppe der bei Aufspaltung des Lactamringes entstehenden y-Aminocarbon-
•55 säure gebunden. Eine typische Kupplungskomponente ist die Aminogruppe von Lysin innerhalb des Proteins.
Die Zahl der mit einem vom Polyvinylpyrrolidon abgeleiteten Trägermolekül gebundenen Proteinmoleküle ist vorwiegend durch die sterischen Verhältnisse bedingt Während von der chemischen Reaktivität her jede Lactambildung des Polyvinylpyrrolidons an sich zur Bindung eines Proteins befähigt wäre, liegt tatsächlich aus sterischen Gründen höchstens jede vierte Carboxylgruppe, die sich durch Spaltung der Lactamgruppe im Pyrrölidörinng bilden kann, an ein Proteinmolekül gebunden vor.
Im erfindungsgemäßeri trägergebundenen Protein kann ein Teil der y^MethylaminoGarbonsäüren nicht in
22 Ol 518
Form eines mit dem Protein verbundenen Säureamides, sondern als Carboxylgruppe bzw. Carboxylat vorliegen, da bei der Herstellung des trägergebundenen Proteins sine Hydrolyse bzw. Reaktion mit Wasser unter Bildung der freien Carbonsäure erfolgen kann.
Das erfindungsgemäße trägergebundene Protein wird hergestellt, indem ein Polyvinylpyrrolidon, dessen Lactamgruppen mindestens teilweise hydrolysiert vorliegen, am Stickstoff methyliert, anschließend die Carboxylgruppe in einen aktiven, d.h. leicht hydrolysierbaren Ester überführt und der Ester in wäßriger Lösung mit dem Protein umgesetzt wird. Bevorzugt wird der N-Hydroxysuccinimidester oder p-Nitrophenylester.
Die Herstellung eines Polyvinylpyrrolidons, dessen Lactamgruppen mindestens teilweise hydrolysiert vorliegen, erfolgt vorzugsweise nach der von H. P. Frank in J. Polymer Sei. 12, 565 (1954) beschriebenen Methode durch Erhitzen des Polyvinylidenpyrrolidons in sehr verdünnter Alkal;'auge. Wird hierbei nach dem oben
_ angegebenen Verfahren z.B. mit O,l°/oiger NaOH
mehrere Stunden am Rückfluß erhitzt, so hydrolysieren im allgemeinen zwischen 2% und 30% der Lactamgruppen in den Pyrrolidonringen unter Bildung einer y-Aminocarbonsäure bzw. ihres Salzes.
Als Polyvinylpyrrolidon-Ausgangsmaterial kann hierbei, wie oben bereits erwähnt, jedes Polyvinylpyrrolidon verwendet werden, jedoch werden wasserlösliche Polyvinylpyrrolidone bevorzugt. Das Molekulargewicht des eingesetzten Polyvinylpyrrolidons kann zwischen etwa 440 und 50 000 liegen. Molekulargewichte zwischen etwa 5000 und 30 000 werden bevorzugt.
Das teilweise hydrolysiert^ Polyv <ylpyrrolidon wird am Stickstoff methyliert, wobei übliche Methylierungsmittel verwendet werden könnea Als besonders geeignet hat sich die Methylierung mit Formaldehyd in Gegenwart von Natriumborhydrid erwiesen, da diese unter schonenden Bedingungen abläuft und die Gefahr der Methylesterbildung nicht besteht.
Nach der Methylierung wird das gebildete y-(N-Methylamino)-carbonsäuresalz in einen bei Normaltemperatur reaktionsfähigen Ester überführt. Als Ester kommt hierbei der N-Hydroxysuccinimidester oder p-Nitrophenylester in Frage. Die Herstellung der Ester erfolgt zweckmäßig durch Umsetzung eines reaktionsfähigen Derivats des N-Hydroxysuccinimids bzw. p-Nitrophenols unter geeigneten Bedingungen mit der Carbonsäure bzw. dem Carbonsäuresalz. Vorzugsweise erfolgt die Umsetzung in einem organischen Lösungsmittel. Zur Herstellung des N-Hydroxysuccinimidesters wird vorzugsweise das oben beschriebene vom Pol>vinylpyrrolidon abgeleitete y-Methylaminocarboxylat mit Succinimid in Gegenwart von N.N-Dicyclohexylcarbodiimid umgesetzt. Als Lösungsmittel wird Chloroform bevorzugt. Es kommen jedoch auch andere Lösungsmittel wie z. B. Dioxan. Dimethoxyäthan. Alkohol und dgl. in Betracht. Bei dieser bevorzugten Ausführungsweise des erfindungsgemäßen Verfahrens kann die Umsetzung bei Temperaturen um 0°C unter äußerst schonenden Bedingungen erfolgen. Mit dem Fortschreiten der Umsetzung fällt Dicyclöhexylharnstoff aus und läßt sieh einfach abtrennen, beispielsweise durch Filtrieren,
Der erfindungsgemäß erhaltene aktive Ester wird schließlich in wäßriger Lösung mit dem zu bindenden Protein umgesetzt, wobei lediglich eine Lösung des Proteins mit dem gelösten oder iri fester Form vorliegenden Ester zusammengegeben wird, Die Kupp' lung des Proteins tinter Spaltung des Esters erfolgt ohne Erhitzen auch bei niedriger Temperatur mit ausgezeichneter Ausbeute. Überraschenderweise wird bei dieser Kupplung die biologische Aktivität des Proteins in sehr guter Ausbeute aufrechterhalten. Beispielsweise wurde festgestellt, daß bei Einsatz von 100 mg des aktiven N-Hydroxysuccinimidesters zusammen mit 50 mg enzymatisch aktivem Protein etwa ein Drittel der eingesetzten enzymatischen Aktivität an den Träger gebunden erhalten blieb. Das nichtgebundene Protein kann zurückgewonnen v/erden und behält ebenfalls seine enzymatische Aktivität bei vorsichtiger Arbeitsweise, d. h. Einhaltung niedriger Temperaturen und geeigneter pH-Werte, aufrecht Die erfindungsgemäßen trägergebundenen Proteine unterscheiden sich in wesentlichen Punkten sowohl von den normalen löslichen Proteinen als auch von üblichen trägergebundenen Proteinen. Gegenüber üblichen trägergebundenen Proteinen zeichnen sich die erfindungsgemäßen trägergebundenen Proteine dadurch aus, daß der Träger toxikologisch völlig unbedenklich ist und auch von den Gesundheitsbehörden als unbedenklich zugelassen ist. Das zugrunde liegende Polj'vinylpyrrolidon ist ein weithin gebräuchlicher Blutersatzstoff, der in weitem Umfang für Infusionslösungen verwendet wird. Die erfindungsgemäßen trägergebundenen Proteine können daher lebenden Organismen unbedenklich appliziert werden, beispielsweise durch injektion. Infusion oder ähnliche Methoden. Dies gilt insbesondere, wenn sich die erfindungsgemäßen Verbindungen von wasserlöslichen Polyvinylpyrrolidonen ableiten. In diesem Falle sind auch die erfindungsgemäßen trägergebundenen Enzyme selbst noch wasserlöslich und können daher in Form von Infusionslösungen, Injektionslösungen und dgl. verabreicht werden. Gegenüber nichtträgergebundenen Proteinen weisen die erfindungsgemäßen trägergebundenen Proteine den Vorteil auf, daß sie sich wie zellgebundene biologisch aktive Proteine verhalten. Bekanntlich sind z. B. Enzyme im Organismus zum großen Teil nicht in löslicher Form vorhanden, sondern
-to liegen zellgebunden vor. z. b. an Organellen und Membranen fixiert. Bei der Gewinnung dieser aktiven Proteine wird die Zelli.truktur zerstört, beispielsweise die Organelle aufgelöst oder die Membrane zerstückelt und die daraus gewornenen Proteine, beispielsweise Enzyme, ändern hierbei ihre Eigenschaften gegenüber der zellgebundenen Art nicht unerheblich. Überraschenderweise zeigen nun die erfindungsgemäßen trägergebundenen Enzyme eir Verhalten, welches dem der zellgebundenen Protfine äußerst nahe kommt. F.rfin dungsgemäße trägerge-bundene Proteine eignen sich daher weit besser als die nichtträgergebundenen entsprechenden Proteine /ur Verabreichung an lebende Organismen oder zur Untersuchung der Eigenschaften der Proteine im zellfreien System, da die Veränderun gen in der Reaktivität bzw. Verhaltensweise, die bei der Herauslösung aus der Zellgebundenheit auftritt, hier nicht oder nur in wesentlich geringerem Maße vorliegt. Em weiterer Vorteil der erfindungsgemäßen trägerge bundenen Proteine besteht darin, daß sie eine wesentlich verlängert« Lebensdauer oder Haltbarkeit bei Applikation in den lebenden Organismus aufweisen als die entsprechenden nichtträgergebundenen Pro* teine, gleichgültig, ob sie im lebenden Organismus normalerweise zellgebunden oder zellfrei auftreten. So ist es mit den erfindungsgemäßen Proteinen möglich, Antigene, Hormone, Antikörper oder Fermente zu verabreichen und hierbei eine Wesentlich längere Wirkungsdauer zu erzielen als bei den bisher verab-
reichten nichtträgergebundenen korrespondierenden Proteinen.
Die »Verweilzeit« der erfindungsgemäßen trägergebundenen Proteine im Organismus läßt sich je nach Wunsch variieren. Die Verweilzeit steigt hierbei mit steigendem Molekulargewicht bzw. sinkt mit sinkendem Molekulargewicht Das Verhalten des erfindungsgemäßen trägergebundenen Proteins ist in dieser Hinsicht analog dem Ausscheidungsverhalten des Polyvinylpyrrolidons, welches z. B. bei Molekulargewichten von etwa 12 000 verhältnismäßig leicht vom Organismus nanh Applikation durch Infusion und dgl. wieder ausgeschieden wird, während ein Polyvinylpyrrolidon mit einem Molekulargewicht von etwa 30 000 nur schwer wieder ausgeschieden wird und eine sehr lange Verweilzeit im Organismus aufweist Durch geeignete Wahl des Molekulargewichtes des Trägers im erfindungigemäßen trägergebundenen Protein bzw. geeignete Wahl von χ läßt sich daher die Verweilzeit des Produktes im Organismus gewissermaßen »maßschneidern«.
Das folgende Beispiel erläutert das erfndungsgemä-Be Protein und seine Herstellung weiter.
Beispiel
1 g Polyvinylpyrrolidon vom Molekulargewicht 25 000 bis 30 000 wird in 1 %iger wäßriger Lösung mit so viel NaOH versetzt, daß die erhaltene Lösung schließlich 0,1 Gew.-°/o NaOH enthält Die erhaltene Lösung wird 25 Stunden zum Rückfluß erhitzt Nach dem Abkühlen werden der Lösung unter Rühren abwechselnd lOMikroliter 35°/oiger Formaldehyd und 0,5 ml einer Q,2o/oigen Natriumborhydridlösung in Abständen von 3 Minuten so lange zugesetzt, bis insgesamt 500 Mikroliter Formaldehyd zugegeben sind. Anschließend wird Natriumborhydridlösung im Überschuß zugesetzt. Danach wird mit Salzsäure auf einen pH-Wert von etwa 3 angesäuert und die erhaltene Lösung über Nacht gegen destilliertes Wasser dialysiert. Die erhaltene Lösung wird zur Trockene eingeengt, in Chloroform aufgenommen und mit Äther gefällt Man erhält so 1 g eines Polyvinylpyrrolidons, bei dem etwa 5% der Pyrrolidonringe hydrolysiert in Form einer jj-N-Methylaminocarbonsäure vorliegen.
Die gewonnene Substanz (Ig) wird in 150ml trockenem Chloroform aufgenommen und mit einer Lösung von 500 mg Succinimid in 50 ml Chloroform versetzt Die Lösung wird auf — 100C abgekühlt und mit ! g Ν,Ν-Dicyclohexylcarbodiimid in trockenem Chloroform versetzt Die Lösung wird bei dieser Temperatur 3 Stunden lang gerührt, danach auf 0°C erwärmen gelassen und bei dieser Temperatur weitere 12 Stunden gerührt Danach wird der ausgefallene Dicyclohexylharnstoff abfiltriert Das klare Filirat wird mit Äther versetzt bis kein weiterer Niederschlag ausfällt Der Niederschlag wird abfiltriert und getrocknet, in 5%iger Natriumbicarbonatlösung pH 8 aufgenommen und mit einem gleichen Volumen einer Lösung von Trypsin im gleichen Lösungsmittel bei 4° C gemischt Die erhaltene Lösung wird unter Rühren 48 Stunden bei 4C C gehalten. Dann wird das nichtgebundene Trypsin durch Gelfiltration eiitfernt Das erhaltene trägergebundene Trypsin weist etwa 33% der ursprünglich iingesetzten Aktivität auf.
Aus der DE-OS 21 06 214 sind an einen unlöslichen siliciumhaltigen Träger, wie Sand, Siliciumdioxid und dergl. gebundene Proteine bekannt, bei denen zur Ve-Tinüpfung des Proteins mit dem Träger ein Organosilan verwendet wird.
Die Einsatzmöglichkeiten derartiger trägergebundener Enzyme sind beschränkt, einesteils aufgrund ihrer Unlöslichkeit, andererseits aufgrund ihres unphysiologischen Trägermaterials. Erfindungsgemäße trägergebundene Enzyme können demgegenüber in wasserlöslicher Form gewonnen und können sogar dem lebenden Organismus einverleibt werden, da das Trägermaterial einen bewährten Blutplasmaersatzstoff darstellt Hinzu kommt daß erfindungsgemäß hohe Aktivitätsausbeuten erzielt werden, sowie die Möglichkeit, die Verweilzeit der erfindungsgemäßen trägergebundenen Proteine nach Verabreichung im Organismus durch enisprechende Auswahl des Molekulargewichts des Trägermaterials zu steuern.

Claims (1)

  1. Patentansprüche: 1. Trägergebundenes Protein, gekennzeichnet durch die allgemeine Formel
    CH2 CHi CH2 CH2
    ,0
    CH2 C '
    \ \mh t
    N-CH3"" i
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