DE2123232C3 - Verfahren zur Herstellung von DJ^-Penicillamin - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von DJ^-Penicillamin

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DE2123232C3 DE19712123232 DE2123232A DE2123232C3 DE 2123232 C3 DE2123232 C3 DE 2123232C3 DE 19712123232 DE19712123232 DE 19712123232 DE 2123232 A DE2123232 A DE 2123232A DE 2123232 C3 DE2123232 C3 DE 2123232C3
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D277/00Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings
    • C07D277/02Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings
    • C07D277/04Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D277/06Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms

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Description

Gegenstand des Hauptpatents 20 32 952 ist ein Verfahren zur Herstellung von D,L-Penicillamin durch Umsetzung von Isobutyraldehyd mit Schwefel und Ammoniak zu 2-lsopropyl-5,5-dimethyl-thiazolin-{3), Überführung des Thiazolins mittels wasserfreiem Cyanwasserstoff in 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonitril. Hydrolyse des Nitrits mittels Chlorwasserstoffsäure zu 2-lsopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonsäure-hydrochlorid und Ammoniumchlorid, Aufarbeitung des Gemisches und Abtrennung des Ammoniumchlorids und hydrolytischen Abbau der 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonsäure, das dadurch gekennzeichnet, ist, daß man die Hydrolyse des
2-lsopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonitrils durchführt, indem man
a) 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonitril bei Temperaturen von 0 bis 50°C in 2-lsopropyl-S.S-dimethyl-thiazolidin^-carbonamid-hydrochlorid und
b) dieses bei Temperaturen von 80 bis 150° C in 2-lsopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonsäure-hydrochlorid überführt.
Es wurde nun gefunden, daß das Verfahren zur Herstellung von D.L-Penicillamin gemäß der DE-PS 20 32 952 besonders vorteilhaft ausgeführt werden kann, wenn die Hydrolyse des 2-lsopropyl-5,5-dimethylthiazolidin-4-carbonamid-hydrochlorids zum 2-Isopropyl-S.S-dimeihyl-thiazolidin^-carbonsäure-hydrochlorid in wäßriger Chlorwasserstoffsäure mit 10 bis 15 Gewichtsprozent Chlorwasserstoff-Gehalt ausgeführt wird. Je Mol Carbonamid-hydrochlorid werden vorzugsweise 300 bis 3000 ml, insbesondere 1000 bis 2000 ml, der Chlorwasserstoffsäure angewendet.
Zur Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das Carbonamid in der Chlorwasserstoffsäure bei Temperaturen von 80 bis 1500C, vorzugsweise bei etwa 1000C beziehungsweise unter Rückfluß bei der Siedetemperatur des Umsetzungsgemischs, behandelt.
Beispiel 1
Durch Umsetzung von 787 g (5 Mol) 2-lsopropyl-5,5-dimethy!-thiazolin-(3) mit 138 g (5MoI) Cyanwasserstoff in üblicher Weise gewonnenes 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonitril wurde in 2000 ml Methanol aufgenommen. Die Lösung wurde nach Zugabe von 150 ml konzentrierter Chlorwasserstoffsäure drei Tage mit Chlorwasserstoff begast Die Temperatur wurde während der ersten 6 Stunden unter Kühlung auf 5°C gehalten; im weiteren Verlauf stellte sich ohne Kühlung die Temperatur auf 35 bis 45° C ein. Das ausgeschiedene Thiazolidin-4-carbonamid-hydrochlorid wurde abfiltriert. Das Filtrat wurde unter vermindertem Druck zur Trockne eingedampft. Der Rückstand wurde mit 1000 ml Aceton gewaschen. Es wurden insgesamt
ίο 1063 g 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-caΓbonamid-hydrochlorid gewonnen, entsprechend einer Ausbeute von 97%, bezogen auf das eingesetzte Nitrol. Das Carbonamid-hydrochlorid hatte einen Schmelzpunkt (Zersetzungspunkt) von 240 bis 242° C.
is Von dem so gewonnenen 2-Isopropyl-5.5-dimethylthiazolidin-4-carbonamid-hydrochlorid wurden 239 g (1 Mol) in einem Gemisch von 500 ml konzentrierter wäßriger Chlorwasserstoff säure und 1000 ml Wasser aufgenommen. Die Lösung wurde 4 Stunden lang auf Siedetemperatur (etwa 105° C) gehalten, dann abgekühlt und unter vermindertem Druck zur Trockne eingedampft Das Produkt enthielt 214 g 2-lsopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonsäure-hydrochlorid, entsprechend 89% Ausbeute, bezogen auf das eingesetzte Carbonamid-hydrochlorid. Die Reinheit des Produkts war 97%. Carbonamid-hydrochlorid konnte durch I R-spektroskopische Untersuchung in dem Produkt nicht nachgewiesen werden. Die weitere Verarbeitung zu D1L-Penicillamin erfolgte nach den; Verfahren gemäß der DE-PS 20 32 952.
Beispiel 2
185 g (1 Mol) 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonitril wurden unter Kühlung auf etwa 5°C mit 1000 ml konzentrierter wäßriger Chlorwasserstoffsäure versetzt. Die Mischung wurde anschließend 15 Stunden lang bei 40 bis 45°C gerührt und dann auf Raumtemperatur abgekühlt. Es schieden sich hierbei 125 g und nach Einengen der Mutterlauge weitere 10 g 2-lsopropoyl-S.S-dimethyl-thiazolidin^-carbonamid-hydrochlorid ab. Die Ausbeute betrug demnach insgesamt 225 g, entsprechend 94%, bezogen auf eingesetztes Nitril.
120 g (0,5 Mol) des gewonnenen Carbonamid-hydrochlorids wurden in einem Gemisch von 400 ml konzentrierter wäßriger Chlorwasserstoffsäure und 1000 ml Wasser 5 Stunden lang auf Rückflußtemperatur gehalten. Nach Eindampfen zur Trockne verblieb ein Rückstand, der nebrn 24g Ammoniumchlorid Il 1,5g 2-Isopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonsäure-hydrochlorid enthielt. Die Ausbeute, bezogen auf eingesetztes Nitril, betrug 93%. Die Reinheit war 95%.
Beispiel 3
Zur Herstellung des Carbonamid-hydrochlorids wurde wie nach Beispiel 2 verfahren. 240 g (1 Mol) des Carbonamid-hydrochlorids wurden in einem Gemisch aus 1000 ml konzentrierter wäßriger Chlorwasserstoffsäure und 2200 ml Wasser 5 Stunden lang auf Rückflußtemperatur gehalten. Nach Eindampfen zur «> Trockne verblieb ein Rückstand, der neben 50 g Ammoniumchlorid 225 g 2-lsopropyl-5,5-dimethyl-thiazolidin-4-carbonsäure-hydrochlorid enthielt. Die Ausbeute, bezogen auf eingesetztes Nitril, betrug 87%. Die Reinheit war 95%.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Weitere Ausbildung des Verfahrens zur Herstellung von D1L-Penicillamin gemäß Patent 20 32 952, dadurch gekennzeichnet, daß man die Hydrolyse von 2-IsopropyI-5,5-dimethylthiazolidin-4-carbonamid-hydrochlorid zum 2-Iso-
propyl-S^-dimethyl-thiazolidLn^-carbonsäurehydrochlorid in wäßriger Chlorwasserstoffsäure mit 10 bis 15 Gewichtsprozent Chlorwasserstoff-Gehalt durchführt
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man auf ein MolThiazolidin-4-carbonamid-hydrochlorid 300 bis 3000 ml der Chlorwasserstoffsäure einsetzt.
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