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Verfahren und Wirbeischichtofen zum Verbrennen von Brenn- und/oder
Brutelementen für Kernreaktoren Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und
einen Wirbelschichtofen zum Verbrennen von Brenn- und/oder Brutelementen für Kernreaktoren,
bei denen der Brenn- und/oder der Brutstoff in einer Matrix aus Graphit eingebettet
ist oder eine Beschichtung und/oder eine Umhüllung aus Graphit aufweist.
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Durch die Verbrennung will man vor der daran anschließenden Aufarbfetung,
bei der es darauf ankommt, den noch verwendungsfähigen Brennstoff oder Brutstoff
von den bei der Kernspaltung entstehenden Spaltprodukten abzutrennen, den Graphit
entfernen.
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Es sind bereits einige Verfahren bekannt, um eine solche Verbrennung
durchzuführen. So ist es bekannt, Brenn- und/oder Brutelemente vor der Wiederaufarbeitung
in einem Schachtofen zu verbrennen (R.R. Blanco in Nuclear Science and Engineering,
Jahrgang 1964, Heft 20, Seiten 13 - 22; H. Züst, Euratom-Report - 2780.e, Seiten
245 - 258). Dabei werden die Brennelemente ungemahlen in eine innerhalb des Schachtofens
angeordnete korbartige Halterung gebracht und unter Anblasen mit Sauerstoff verbrannt.
Nachteilig bei diesem Verfahren war jedoch, daß sich dabei eine in weiten Grenzen
schwankende Zusammensetzung der Abgase ergab. Um dies zu vermeiden, war es notwendig,
bei der Verbrennung einen Überschuß an Sauerstoff zuzuführen.
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Dadurch ergab sich im Abgas aber ein hoher Sauerstoffüberschuß und
ein hoher CO-Gehalt, wobei der CO-Gehalt bis zu 75 % betrug. Dies
machte
eine Nachverbrennung der Abgase notwendig, dadurch wurde diese Maßnahme unwirtschaftlich
und zeitraubende Hinzu kam, daß die zur Durchführung dieses bekannten Verfahrens
erforderlichen Temperaturen bei 9000C liegen mußten. Außerdem bestand die Gefahr
örtlicher Überhitzungen mit der Wirkung, daß die den Brenn- und/oder Brutstoff bildenden
Schwermetallteilchen zusammensinterten und daß dabei größere Mengen an Spaltprodukten
freigesetzt wurden. Da außerdem während des Verbrennungsprozesses, beispielsweise
bei der Verwendung von Graphitumhüllungen, für den Brenn- und/oder Brutstoff verhältnismässig
große Stücke der Umhüllungen abplatzten und durch den Rost hindurchfielen, war es
ferner erforderlich, an die Verbrennung im Schachtofen eine Nachverbrennung anzuschließen.
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Ein weiteres bekanntes Verfahren zum Verbrennung des bei der Herstellung
von Brenn- und/oder Brutelementen für Kernreaktoren verwendeten Graphits besteht
in der Verwendung eines Hochfrequenzofens (vergl. z.B. Kilian, "Description of the
pilot plant for the headend reprocessing oi unirradiated rover fuels", Idaho Nuclear
Corporation, 1181, Mai 1968, Technical Information Department - 4500). Gegen der
zum Betreiben eines solchen Ofens erforderlichen Einrichtungen, wie Hochfrequenzerzeuger,
Spulen usw., sind die Kosten für die zur Durch führung der Verbrennung notwendigen
Einrichtung verhältnismäßig hoch.
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Hinzu kommt, daß infolge der Zusammensetzung der bei der Verbrennung
entstehenden Abgase an die zur Reinigung der Abgase erforderliche Einrichtung verhältnismäßig
hohe Anforderungen gestellt werden mußten.
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Außerdem waren die bei der Verwendung eines Hochfrequenzofens entstehenden
Temperaturen so hcoh, daß die gleichen Gefahren wie bei der Verbrennung im Schachtofen
nicht ausgeschlossen waren.
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Eine weitere bekannte Maßnahme sieht die Verbrennung von unter Verwendung
von Graphit hergestellten Brenn- und/oder Brutelementen im Flsißbett vor. Dabei
wird, um innerhalb der dabei gebildeten Wirbelschicht eine gleichmäßige Temperatur
zu erzeugen, dem durch Mahlen
zerkleinerten Brenn- und/oder Brutstoff
A1203 beigemischt (Chemical Techn. Div. Annual Report, Oak Ridge National Laboratory
- 3830, Jahrgang 1965, Heft Mai, Seiten 33 - 39; C.D. Scott in Ind.Eng.Chem.
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Process Design and Vol. 5, Jahrgang 1966, Heft 3, Seiten 223 - 233).
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Bei dieser bekannten Maßnahme ist es außerdem notwendig, dem zur Verbrennung
zugeführten Sauerstoff als Verdünnungsmittel Stickstoff oder ein sonstiges inertes
Gas beizumischen. Das führt dazu daß die Abgasmenge erheblich erhöht wurde, so daß
die erforderliche Abgase gung erschwert wurde. Ein weiterer Nachteil dieser bekannten
Maßnahme besteht darin, daß die Graphitteilchen bereits nach teilweisem Abbrennen
aus dem Fließbett ausgetragen wurden, so daß eine unerwünschte Entmischung stattfand.
Nachteilig ist schließlich auch, daß es vor der Durchführung der weiteren Maßnahmen
zur Aufarbeitung des Brenn-und/oder Brutstoffes notwendig war, das dem Fließbett
zugeführte A03 abzutrennen.
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Aufgabe der Erfindung ist es, auf einfache und wirtschaftliche Weite
ein durchführbares Verfahren und einen Wirbelschichtofen zur Durchführung des Verfahrens
zum Verbrennen von Brenn- und/oder Brutelementen für Kernreaktoren zu schaffen1
bei denen der Brenn- oder Brutstoff in Graphit eingebettet oder mit Graphit beschichtet
oder von diesem umhüllt ist, wobei das bei der Verbrennung entstehende Abgas ellen
praktisch vernachlässigbaren Anteil an CO und keinen Sauerstoff enthält und wobei
die Gefahr örtlicher Überhitzungen vermieden ist.
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Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung bei -einem Verfahren der oben
genannten Art dadurch gelöst, daß die Brenn- und/oder Brutelemente zunächst in an
sich bekannter Weise gemahlen werden, worauf das Mahlgut nach Zuführung in den Wirbelschichtofen
von einem an an sich bebekannter Weise verwendeten Brenngas so durchströmt wird,
daß sich im unteren Teil des Wirbelschichtofens eine lose Schüttung bildete aus
der die Graphitteilchen nach teilweiser Verbrennung so ausgetragen werden, daß oberhalb
der losen Schüttung eine den Feinstaub enthaltende
Wirbelschicht
gebildet wird und daß mittels eines koaxial zu dem in an sich bekannter Weise zylindrisch
ausgebildeten unteren Teil des Wirbelschichtofens die nach der Verbrennung des Graphits
verbleibenden Produkte abgezogen werden. Durch diese Maßnahmen wird erreicht, daß
innerhalb der im unteren Teil des Wirbelschichtofens aus dem Mahlgut gebildeten
losen Schüttung, in der der höchste Partialdruck des beispielsweise als Brenngas
verwendeten Sauerstoffs herrscht, die Graphitteile allmählich abgebrannt werden.
Dadurch verringert sich ifrr Gewicht, so daß sie mit dem Brenngasstrom in den oberen
Teil der Schüttung gelangen und sobald ein der Strömungseschwindigkeit des Brenngases
und eines gegebenenfalls beigemischten inerten Gases entsprechendes Mindestgewicht
erreicht ist1 aus der losen Schüttung ausgetragen werden und in die darüber gebildete
Wir-belschicht übergehen. Wird das Verfahren gemäß der Erfindung im intermittierenden
Betrieb durchgeführt, so bleiben schließlich in der losen Schüttung nur noch die
von Graphit befreiten Teile des Mahlgutes zurück.
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Eine sehr vorteilhafte Ausgestaltung des Verfahrens gemäß der Erfindung
besteht darin, daß zur gleichmäßigen Durchstromung der aus dem Mahlgut gebildeten
losen Schüttung das Brenngas zuvor eine im unteren Teil des Wlrbelschichtofens vorgesehene
lose Schüttung aus Alz03-Körnern durchströmt. Weiterhin besteht eine vorteilhafte
Maßnahme zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung darin, daß das zum
Abziehen der nach der Verbrennung des Graphits verbleibenden Produkte vorgesehene
Standrohr ebenfalls von einem Brenngas durchströmt wird. Dadurch werden etwa noch
in das Standrohr gelangende Graxhitteile nachverbrannt. Schließlich besteht eine
zweclgmäßige Maßnahme bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung darin,
daß das zur Verbrennung vorgesehene Gas durch einen Teil des bei der Verbrennung
des Graphits im Wirbelschichtofen entstehende Abgas verdünnt wird. Dadurch lassen
sich die zur Verbrennung des Graphits erforderliche Menge an Brenngas und die zur
Aufrechterhaltung der Wirbelschicht oberhalb der losen Schüttung erforderliche Gasmenge
auf
einander abstimmen, ohne daß es notwendig ist, ein besonderes inertes Gas beizumischen,
wie dies bei den bisher bekannten Verfahren erforderlich war. Das hat den weiteren
Vorteil, daß wegen der unvollständigen Verbrennung die Abgasmenge auf ein Minimum
herabgesetzt wird, so daß auch insofern die Menge des zu reinigenden Abgases verringert
wird.
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Bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung hat sich nämlich
gezeigt1 daß das bei der Verbrennung entstehende Abgas einen Anteil von weniger
als 4 co CO und keinen Sauerstoff mehr enthielt.
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Das ist ein erheblicher Vorteil gegenüber allen bisher bekannten Verfahren.
Außerdem wurde erreicht, daß während der Reaktion im Wirbelschichtofen eine gleichmäßige
Temperatur von 700 g aufrechterhalten werden konnte. Das ist deshalb vorteilhaft,
weil bei höheren Temperaturen die Gefahr der Freisetzung von bei der Kernspaltung
im Reaktor entstandenen Spaltprodukten besteht.
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Eine sehr vorteilhafte Ausgestaltung eines Wirbelschichtofens zur
Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung mit einem im unteren Teil des Wirbelschichtofens
angeordneten Anströmboden besteht darin, daß der Anströmboden aus einer in einem
Behälter mit in der Bodenfläche vorgesehenen Anschlüssen zur Zuführung des Brenngases,
der gegenüber dem Reaktionsraum von einer Loch-, Siebplatte oder dergleichen abgedeckt
ist, angeordneten losen Schüttung aus Al 2O3-Körnern gebildet wird. Dabei hat sich
die Verwendung von Al 203 deshalb als sehr vorteilhaft erwiesen, weil Al203chemisch
inert und ein ausgezeichneter Wärmeleiter ist und auch bei hohen Temperaturen nicht
zusammensintert. Zweckmäßig ist im Boden des die Al2 O3 -Schüttung enthaltenden
Behälters des {;irbelschichtofens zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung
eine Ringnut vorgesehen, in die mehrere Zuleitungen für das Brenngas einmünden.
Dadurch ist eine gleichmäßige Durchströmung der A120 -Schüttung sichergestellt.
Der beim
Durschströmen dieser Füllung hervorgerufene Druckverlust
verursacht außerdem eine gleichmäßige Brenngasverteilung innerhalb der losen Schüttung
des Mahlgutes und innerhalb der Wirbelschicht. Zweckmäßig ist die Loch- oder Siebplatte
mit dem oberen Rohr eines die Al203-Schüttung durchdringenden, koaxial zur Achse
des Wirbelschichtraumes angeordneten, gleichfalls mit einer Loch- oder Siebplatte
abgedeckten Standrohres verbunden, In diesem Standrohr wird das bei der Verbrennung
verbleibende Schwermetall so lange zurückgehalten, wie es für die völlige Verbrennung
etwaiger den Schwermetallteilchen noch anhaftender Graphitteile erforderlich ist.
Mittels einer im unteren Teil des Standrohres angeordneten Abzugsvorrichtung läßt
sich dann jeweils nach einer Verweilzeit, die der Verbrennung dieser restlichen
Graphitteile angemessen ist, der Teil des Schwermetalls entnehmen, der bei der Verbrennung
und gegebenenfalls bei der Nachverbrennung anfällt.
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Es ist vorteilhaft die Loch- oder Siebplatte kegelförmig mit von innen
nach außen zunehmender Konizität auszubilden.
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Um zu erreichen, daß im Reaktionsraum ständig eine bestimmte Graphitmenge
vorhanden ist, damit für den beispielsweise als Brenngas eingeleiteten Sauerstoff
hinreichende Kontaktmöglichkeiten bestehen, das heißt um eine konstante Höhe des
Wirbelbettes sicherzustellen, ist an dem Wirbelschichtofen zur Durchführung des
Verfahrens gemäß der Erfindung zur Dosierung der Zufuhr des zu verbrennenden Gutes
eine, mit dem oberen Teil des Wirbelschichtofens verbundene, in Abhängigkeit von
der Differenz des oberhalb des Wirbelschicht bestehenden Druckes und einem vorgegebenen
Druck in an sich bekannter Weise einregelnde Dosiereinrichtung vorgesehen.
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Der X*rbelschichtoSen zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung
ermöglicht es somit, die Brennelemente nach-dem Mahlvorgang kontinuierlich in den
Wirbelschichtofen zuzugeben. Dagegen kann das Schwermetall an der Entnahmestelle
solange zurückgehalten werden, bis
der gesamte Graphit verbrannt
ist, um dann chargenweise abgezogen zu werden.
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Ein Ausführungsbeiwpiel des Wirbeischichtofens zur Durchführung des
Verfahrens gemäß der Erfindung ist in der Zeichnung dargestellt und wird im folgenden
näher beschrieben. Es zeigen Fig. 1 den Wirbelschichtofen im Längsschnitt,-Fig.
2 den Anströmboden des Wirbelschichtofens gemäß Fig. 1 im Längsschnitt.
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Bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung werden die
Brenn- und/oder Brutelemente zunächst in einer, in der Zeichnung nicht dargestellten,
Hammermühle zerkleinert. Das Mahlgut gelangt von dort in den Vorratsbunker 1 mit
nachgeschalteter Dosiereinrichtung 2 und von dort in den oberen Teil 3 des irbelschichtof-ens.
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Aus dem oberen Teil fällt das Mahlgut in den unteren zylinderförmig
ausgebildeten Teil 4 und bildet zunächst oberhalb des Anstroombodens 5 eine lose
Schüttung 6. Der Anströmboden 5 ist mittels eines flanschähnlich ausgebildeten Teiles
7 mit dem l,Jirbelschichtofen lösbar verbunden. Konzentrisch zu dem flanschartigen
Teil 7 ist ein Rohrstück 8 angeordnet, dessen äußerer Durchmesser praktisch dem
inneren Durchmesser des unteren Teils des Wirbelschichtofens 4 entspricht. Das Rohrstück
8 und ein konzentrisch dazu angeordnetes Standrohr 9 dienen zusammen mit einem in
den flanschartigen Teil 7 einschraubbaren Formstück 10 als Aufnahmebehälter für
eine lose Schüttung 11 aus Al203-Körnern. Zur Zuführung des Brenngases zum Verbrennen
des Graphits der Brenn- undvoder Brutelemente im Wirbelschichtofen sind in dem Formstück
10 Rohrleitungen 12 zur Zuführung des Brenngases vorgesehen. Um eine möglichst gleichmäßige
Verteilung des Brenngases zu erzielen, münden die Rohrleitungen 12 in eine in der
mit der Al 0 -Schüttung 11 in Berührung stehenden Fläche des 23 Formstücks 10 angeordnete
ringförmige Nut 13 ein. Gegenüber der
A1203-Schüttung 11 ist die
Ringnut 13 durch ein Siebblech oder dergleichen abgedeckt. Um eine möglichst dichte
Verbindung zwischen dem flanschartigen Teil 7 und dem Formstück 10 zu erzielen,
überlappt der flanschartige Teil 7 das Formstück 10 zu einem Teil, wobei 15 zwischen
den sich 9 überlappenden Teilenein Dichtungsring vorgesehen ist. Das Standrohr 9
durchdringt das Formstück 10 und dient zugleich als Abzug für das nach der Verbrennung
des Graphits der Brenn- und/ oder Brutelemente verbleibende Schwermetall. Wie aus
Fig. 2 hervorgeht, liegt der obere Rand des Standrohres 9 unterhalb des oberen Randes
des Rohrstücks 8, so daß das zum Abdecken der Al203-Schüttung 11 nach oben vorgesehene
Sieb- oder Lochblech 16 die Form eines stumpfen Kegels hat. Für den Fallt daß dennoch
Graphitteilchen in den Abzug gelangen, sind auf dem Umfang des Standrohres Bohrungen
17 vorgesehen, die gegen ein Eindringen von A125 -Körnern der Schüttung durch Lochblech
18 geschützt sind. Dadurch kann ein Teil des Brenngases durch die Al2O3-Schüttung
11 in das Standrohr gelangen, so daß gegebenenfalls zusammen mit den nach der Verbrennung
verbleibenden festen Produkten mit in das Standrohr gelangende Graphitreste hier
verbrannt werden. Um den Wirbelschichtofen auf die vorgesehene Temperatur aufzuheizen,
ist in an sich bekannter Weise eine den unteren rohrförmlgen Teil 4, der den Reaktionsraum
bildet, und den oberen Teil 3 umgebende Heizung 19 vorgesehen, die gegen unerwünschte
Wärmeabgabe nach außen durch die Isolationsschicht 20 geschützt ist. Die Verbrennung
des Graphits der Brenn- und/oder Brutelemente erfolgt dabei sot daß zunächst in
der von dem Brenngas durchströmten, aus dem Mahlgut im unteren Teil des zylindrischen
Teils 4 des Wirbelschichtofene, in dem die Reaktionen ablaufen, gebildeten Schüttung
ein Teil des Graphits verbrennt Sobald Teile des gemahlenen Gutes eine bestimmte
Mindestgröße unterschreiten, werden sie aus der Schüttung 6 ausgetragen und bilden
oberhalb der Schüttung 6 die Wirbelschicht 21, in der der Rest des Graphits verbrannt
wird. Wie aus der Zeichnung erkennbar, ist der obere Raum 3 des WirbelEchichtofens
erweitert, 80 daß infolge der in diesem Teil des Wirbelschichtofens
verringerten
Gasgeschwindigkeit praktisch keine Austragung fester Teilchen in diesen Raum erfolgen
kann. Die somit praktisch allein in diesen Teil des Wirbelsohichtofens gelangenden,
bei der Verbrennunggebildeten Abgase werden über die Abgasfilter 22 abgeführt. Da
sie nach der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung keinen Sauerstoff und
nur einen für die Praxis vernachlässigbaren Anteil an CO enthalten, wird ein Teil
dieser Abgase über die Dosiervorrichtung 23 dem Brenngas so beigemischt, daß die
Mischung einen für die Verbrennung ausreichenden Anteil an Sauerstoff enthält, zugleich
aber die Gasmenge für die Bildung der Wirbelschicht 21 ausreichend ist. Das geschieht
zweckmäßig in der Weise, daß die Zuleitung für die dem Brenngas beizumischenden
Abgase ebenso um den Reaktionsraum des Wirbelschichtofens gewendelt ist, wie die
in an sich bekannter Weise vorgesehene Leitung 24 für das Kühlmittel. Mittels des
Wirbelschichtofens in der vorstehend geschilderten Ausführungsform wird das Mahlgut
kontinuierlich eingegeben; die nach der Verbrennung des Graphits verbleibenden festen
Bestandteile werden chargenweise abgezogen.