DE2021787C3 - Katalytisches Krackverfahren - Google Patents
Katalytisches KrackverfahrenInfo
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- C10G—CRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
- C10G11/00—Catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils
- C10G11/14—Catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils with preheated moving solid catalysts
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Description
Die Erfindung betrifft ein katalytisches Krackverfahren, bei welchem der eine hohe Aktivität aufweisende
Katalysator nur zu einem geringen Grad verbraucht wird.
Katalytische Krackverfahren, bei welchen hochsiedende Kohlenwasserstoffe in Gegenwart fluidisierter
Katalysatoren (Wirbelschichten) zu niedriger siedende,*)
Kohlenwasserstoffen umgewandelt werden, sind seit langem bekannt Diese katalytischen Wirbelschicht-Krackverfahren sind sehr vorteilhaft da sie sich zur
Verarbeitung hoher Kohlenwasserstoffmengen eignen und da bei ihrer Durchführung die schwereren
Kohlenwasserstoffe vorwiegend in die im für Benzin charakteristischen Temperaturbereich siedenden leichteren Kohlenwasserstoffe umgewandelt werden. Bei
einem katalytischen Wirbelschicht-Krackverfahren zirkulieren von Gasströmen mitgerissene grobkörnige
Katalysatorteilchen zwischen einem Reaktor und einer Regeneriervorrichtung. Durch den mechanischen Abrieb bei dieser Zirkulation, plötzliche Temperaturveränderungen und andere Faktoren werden dabei feine
Teilchen erzeugt Der in der Regeneriervorrichtung herrschende starke Strom des Gases durch das Bett der
Katalysatorteilchen bewirkt, daß diese Teilchen vom aus der Regeneriervorrichtung abziehenden Gasstrom
mitgerissen werden. Obwohl die mitgerissenen Teilchen, gemessen am allgemeinen Korngrößenbereich der
vorhandenen Katalysatorteilchen, einen unverhältnismäßig hohen Anteil an feinen Teilchen enthalten, treten
in dem aus der Regeneriervorrichtung abziehenden Abgasstrom Teilchen aller Korngrößen auf. Es werden
auch Teilchen aus dem Reaktor herausgeblasen, jedoch zu einem weitaus niedrigeren Grad.
Es ist zweckmäßig, das von der Regeneriervorrichtung abziehende Abgas von den Katalysatorteilchen zu
befreien. Der Vorteil einer solchen Maßnahme liegt in der Rückführung des Katalysators in das Verfahren
sowie in der Vermeidung der Luftverschmutzung. In letzter Zeit war es auch notwendig, das vorgenannte
Abgas hochgradig zu reinigen, da es durch eine Turbine für die Kraftstromerzeugung geleitet wird und die vom
Gas mitgerissenen Katalysatorteilchen in dieser Turbi-
ο ne schwerwiegende Erosionsprobleme aufwerfen.
Bei den herkömmlichen katalytischen Krackverfahren werden innerhalb der Regeneriervorrichtung
mehrere Stufen zur Abtrennung der Katalysatorteilchen angewendet Die entsprechenden Trennvorrich-
lungen sind in der Regel nicht genügend wirksam und verringern den Gesamtanteil des Gases an Katalysatorteilchen ohne besondere Unterscheidung bezüglich der
Korngrößen der entfernten Teilchen. Es erfolgt naturgemäß wiederum eine Klassierung, da die kleine
ren Teilchen leichter durch die Teilchen-Trennvorrich-
tungen hindurchgehen als die größeren Teilchen, obwohl der aus der Regeneriervorrichtung abziehende
Strom stets Teilchen mit stark verschiedenen Korngrößen mitreißt Dieser Strom wird durch eine Haupt-
Trennvorrichtung geleitet in welcher vom aus der Regeneriervorrichtung abziehenden Gasstrom im wesentlichen alle Kataiysatorteilchen abgetrennt werden,
wobei nur jene Teilchen von dem vom oberen Ende der Haupt-Trennvorrichtung abziehenden Gasstrom mitge
rissen werden, welche so klein oder in so geringer Zahl
vorhanden sind, daß sie bezüglich der Turbinenschaufeln kein schwerwiegendes Erosionsproblem sowie kein
Problem der Atmosphärenverschmutzung aufwerfen.
Der vom unteren Ende der Haupt-Trennvorrichtung
abziehende Strom wird in der Regel durch einen
Wasserstrom in einen Klärteich übergeführt in welchem sich die festen Substanzen schließlich in einer
Form im Sumpf niederschlagen, mit der sie leicht gehandhabt und beseitigt werden keinen. Die Abtren
nung der festen Substanzen aus dem von der
Regeneriervorrichtung stammenden Abgas muß mit einer Zugabe eines entsprechenden Anteils an frischem
Katalysator in das Verfahren verbunden sein, damit der Katalysatorbestand des Systems aufrechterhalten wird.
Es wird im allgemeinen angenommen, daß die Gleichgewichtsaktivität des Katalysators durch eine
solche Zugabe an frischem Katalysator, durch welche die vom aus der Regeneriervorrichtung abziehenden
Abgas mitgerissenen Teilchen ersetzt werden, mit guter
Unter »Gleichgewichtsaktivität des Katalysators« ist de Durchschnittsaktivität des Katalysators bei Durchführung des Verfahrens unter stationären Bedingungen
zu verstehen.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein neues katalytisches Wirbelschicht-Krackverfahren zur Verfügung zu stellen, bei welchem die grobkörnigen Katalysatorteilchen
durch Klassieren aus dem am unteren Ende der Haupt-Trennvorrichtung abgezogenen Teilchenstrom
abgetrennt und als hochaktive Teilchen in das
zum Teil anstelle des sonst erforderlichen frischen
Krackverfahren, bei welchem ein grobkörniger Katalysator zwischen einem Reaktor und einer Regeneriervorrichtung zirkuliert und in der Regeneriervorrichtung in
Form einer Wirbelschicht in einem freien Sauerstoff
enthaltenden Gasstrom regeneriert wird, welches Verfahren dadurch gekennzeichnet ist, daß
a) vom aus der Regeneriervorrichtung abziehenden Gasstrom nahezu alle Katalysatorteilchen abgetrennt werden,
b) die abgetrennten Teilchen in eine aus größeren Teilchen und eine aus kleineren Teilchen bestehende Fraktion klassiert werden,
c) die Fraktion der größeren Teilchen in das Verfahren zurückgeführt wird und
d) der aus der Regeneriervorrichtung abziehende Gasstrom nach der gemäß a) durchgeführten
Entfernung der Katalysatorteilchen in eine Turbine für die Kraftstromerzeugung überführt wird.
Das Verfahren der Erfindung bietet mehrere bedeutende Vorteile. Erstens dienen die abgetrennten
groben Teilchen als Katalysatorstrom mit hoher Aktivität, der nicht zusätzlich gekauft zu werden
braucht, sondern anstelle von frischem Katalysator wieder eingesetzt werden kann. Mit Hilfe dieses Stroms
kann die Aktivität des Katalysators im Verfahren unter
relativ niedrigen Kosten aufrechterhalten wurden. Ein weiterer Vorteil des Verfahrens der Erfindung besteht
darin, daß die mit der Beseitigung des verbrauchten Katalysators verbundenen Kosten bedeutend gesenkt
werden, da der aus der Haupt-Trennvorrichtung abziehende Strom von Katalysatorteilchen mit hoher
Aktivität infolge seiner Rückführbarkeit in das katalytische Krackverfahren nicht in Wasser eingeleitet, zum
Absetzen gebracht, abgezogen und beseitigt zu werden braucht.
Ein weiterer Vorteil des Verfahrens der Erfindung besteht darin, daß die Teilchen-Trennvorrichtungen des
Verfahrens infolge der nach Abtrennung der feinen Teilchen durchgeführten Rückführung des Katalysators
in das Verfahren nicht übermäßig durch die Zirkulation der feinen Teilchen überlastet werden, welche dazu
neigen, von den Gasströmen mitgerissen zu werden und sich in diesen anzureichern. Diese feinen Teilchen
überlasten l.lcht nur die Trennvorrichtungen, sondern tragen auch wenig als Katalysatoren zum Verfahren bei,
da sie relativ inaktiv sind und sehr bald aus dsm System
herausgeblasen werden, wodurch ihre Verweilzeit im System zu kurz wird, um die Krackreaktion in einem
merklichen Grad zu fördern.
Durch die Klassierung des vom unteren Ende der Haupt-Trennvorrichtung abziehenden Stroms und die
Rückführung der gröberen Teilchen in das katalytische Krackverfahren wird, wie anhand des nachstehenden
Beispiels erläutert, ein »latalysatorstrom mit überraschend hoher Aktivität zur Verfügung gestellt. Diese
Aktivität ist tatsächlich so hoch, daß bei der Rückführung dieser Teilchenfraktion in den Reaktor
nahezu die gleiche Wirkung erzielt wird wie bei einem Zusatz an frischem Katalysator. Wie ebenfalls aus dem
nachstehenden Beispiel hervorgeht, können bei Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens unter
Anwendung einer katalytischen Krackvorrichtung mittlerer Größe Katalysatorkosten eingespart werden. Es
soll ferner hervorgehoben werden, daß das Verfahren «kr Erfindung weitere bedeutende, allerdings schwer zu
berechnende Einsparungen gewährleistet, die beispielsweise auf die verringerten Kosten der Abfallbeseitigung
und geringere Wartungskosten bezüglich der Teilchen-Trennvorrichtungen zurückzuführen sind.
Das Verfahren der Erfindung wird nun anhand der Zeichnung näher erläutm, die ein Fließschema einer
Ausführungsform dieses Verfahrens darstellt.
Gemäß der Zeichnung wird ein Krackreaktor I1 in
welchem eine Katalysator-Wirbelschichi erzeugt wild, in Verbindung mit einer Regeneriervorrichtung 2
betrieben. Die Reaktionen erfolgen im Reaktor 1, wenn
die über Leitung 3 eingespeisten Kohlenwasserstoffe
mit dem Katalysator in Berührung kommen, welcher in heißem, aktivem Zustand über Leitung 5 aus der
Regeneriervorrichtung 2 abströmt und von über Leitung 3 einströmenden dampfförmigen Kohlenwas
serstoffen mitgerissen und in den unteren Teil des
Reaktors 1 eingeführt wird. Im Reaktor 1 werden die
Krackreaktionen durch eine Katalysator-Wirbelschicht gefördert und die erhaltenen niedriger siedenden
Kohlenwasserstoffprodukte werden über Leitung 6
abgezogen. Während des Ablaufes der vom Katalysator
geförderten Krackreaktionen bildet sich am Katalysator eine dessen Aktivität erniedrigende kohlenstoffhaltige Ablagerung. Der verbrauchte Katalysator wird über
Leitung 7 abgezogen und von einem freien Sauerstoff
enthaltenden Gasstrom, in der Rege1 Luft, über Leitung
8 in den unteren Teil der Regeneriervorrichtung 2 übergeführt.
Durch die Reaktion zwischen den kohlenstoffhaltigen Ablagerungen und Sauerstoff werden diese Ablagerun
gen von Katalysator entfernt, und dieser wird dabei in
Form eines heißen, aktiven, zur Förderung von Krackreaktionen befähigten Katalysators regeneriert.
Bei der Regenerierung entstehen hohe Volumina eines Gasstroms, der Stickstoff. Kohlenoxide und niedrige
Anteile an anderen Gasen enthält und aus der Regeneriervorrichtung abgezogen wird.
Es ist zweckmäßig, daß die erste Abtrennung der Teilchen vom Gas innerhalb der Regeneriervorrichtung
2 stattfindet. Dementsprechend wird das aus der
Regeneriervorrichtung 2 abziehende Gas über Leitung
10 tangential in die Zyklon-Trennvorrichtung 11 übergeführt Der vom unteren Ende der Trennvorrichtung 11 abgezogene, mit Teilchen beladene Strom wird
über ein Fallrohr 12 an eine unterhalb des Spiegeis der
in der Regeneriervorrichtung 2 vorhandenen Wirbelsch'cht befindlichen Stelle geleitet und der vom oberen
Ende der Trennvorrichtung 11 abgezogene, weniger stark mit Teilchen beladene Strom wird übe!' Leitung 13
tangential in die Trennvorrichtung 15 übergeführt In
der Trennvorrichtung 15 wird unter Ausnutzung der
Zentrifugalkraft eine weitere Auftrennung vorgenommen, und es wird vom unteren Ende ein stark mit
Teilchen beladener Strom über das Fallrohr 16 abgezogen, während vom oberen Ende ein weniger
stark mit Teilchen beladener Strom über Leitung 17 von der Regeneriervorrichtung 2 abgezogen wird.
Der Ober Leitung 17 abziehende Strom wird in der Haupi Trennvorrichtung 18 einer scharfen Auftrennung
unterworfen, wobei über Leitung 20 vom oberen Ende
ein im wesentlichen teilchenfreier Strorr abgezogen
wird, welcher sich zum Einspeisen in eine Kraftstromerzeugungs-Vorrichtung 21 (schematisch gezeigt) und
anschließendes Ablassen in die Atmosphäre über Leitung 22 eigr .-t Der vom unteren Ende der
Haupt-Trennvorrichtung 18 abgezogene, nahezu die Gesamtmenge der über Leitung 17 zugeführten
Teilchen enthaltende Strom wird über Leiiung 23 in die
Teilchen-Klassiervorrichtung 25 übergeführt
von den kleineren abgetrennt. Die größeren Teilchen werden über Leitung 26 in einen Katalysator-Vorratsbehälter 27 übergeführt, aus welchem sie von Zeit zu
Zeit über Leitung 28 dem katalytischen Kracksystem
zugeführt werden, wenn dies notwendig ist. Der über Leitung 28 abgeführte Katalysator wird, gemäß der
Ausführungsform der Zeichnung, in die Regeneriervor richtung 2 eingebracht. Diese Maßnahme entspricht
einer zweckmäßigen Methode der Katalysatoreinführung in das System, bei welcher der Katalysator bei
einer hohen Temperatur mit dem öl, das gekrackt werden soll, in Berührung kommt.
Der vom oberen Ende der Klassiervorrichtung 25 abziehende Strom enthält Gas und die kleineren
Teilchen, die sich in dem von der Trennvorrichtung 18 abgezogenen Strom befanden. Dieser vom oberen Ende
der Vorrichtung 25 abgezogene Strom wird über Leitung 30 in eine abschließende Trennvorrichtung 31
übergeführt, die zur Entfernung von nahezu der Gesamtmenge der Katalysatorteilchen aus dem Gasstrom
vorgesehen ist. Aus der Trennvorrichtung 31 strömen über Leitung 32 ein reines Gas, welches in die
ist, wurde festgestellt, daß im Falle der Verwendung eines Katalysators mit vorgegebener Zusammensetzung
gemeinsam mit einem Ausgangsmaterial mit vorgegebener Zusammensetzung die spezifische Oberfläche
des Katalysators einen ziemlich genauen Maßstab für diese Aktivität darstellt. Unter Verwendung
der spezifischen Oberfläche als Kriterium für die Katalysator-Aktivität und unter Berücksichtigung bestimmter
nachstehend erläuterter Einschränkungen werden an verschiedenen Katalysatorströmen die
nachstehenden Werte gemessen.
Spezifische Oberfläche von Katalysator-Strömen
Leitung 33 ein stark mit Teilchen beladener Gasstrom ab. Der letztere Gasstrom wird in den unteren Teil eines
Rieselturms 35 eingespeist. Im Rieselturm 35 steigt der mit Teilchen beladene Gasstrom aufwärts und wird
durch über Leitung 36 eingespeistes Sprühwasser gereinigt. Das dabei erhaltene reine Gas wird über
Leitung 38 abgelassen und kann mit dem über Leitung .12 aus der Trennvorrichtung 31 abgezogenen Gasstrom
vereinigt werden, während ein über Leitung 37 abgezogener Schlamm in einen Klärteich oder eine
andere zum Abklären dieses Schlamms geeignete Einrichtung übergeführt wird.
Das Beispiel erläutert die Erfindung.
Das Beispiel erläutert die Erfindung.
Eine katalytische Krackvorrichtung, die eine Zufuhr an frischem Katalysator von 5,6 Tonnen/Tag benötigt,
braucht bei Anwendung des Verfahrens der Erfindung pro Tag nur mit 4,4 Tonnen des über Leitung 28 aus dem
Vorratsbehälter 27 zugeführten Katalysators beschickt zu werden. Die Menge der der Haupt-Trennvorrichtung
18 zugeführten Katalysatorteilchen, d. h. der über Leitung 17 strömenden Teilchen, beträgt 5,1 Tonnen/
Tag, wovon 4,5 Tonnen/Tag über Leitung 23 und 0,6 Tonnen/Tag über Leitung 20 abgezogen werden. Die
über Leitung 20 abgezogenen Teilchen weisen zu 66 Gew.-% eine Korngröße von unterhalb 11 μ auf. Der
vom oberen Ende der Klassiervorrichtung 25 abgezogene Strom enthält lediglich 0,1 Tonne Teilchen/Tag und
der vom Kopf der letzten Trennvorrichtung 31 über Leitung 32 abgezogene Strom enthält pro Tag lediglich
0,03 Tonne an Tei'chen, deren Korngröße zu 99 Gew.-%
kleiner als 11 μ ist. Der vom unteren Ende der letzten
Trennvorrichtung 31 abgezogene Strom enthält Teilchen von nahezu allen Korngrößen. 30 Gew.-°/o der in
diesem Strom enthaltenen Teilchen weisen jedoch eine Korngröße von unterhalb 11 μ auf. Es wird daher im
wesentlichen die Gesamtmenge der Teilchen mit einer Korngröße von mindestens 11 μ gewonnen und in das
katalytische Krackverfahren zurückgeführt, während im wesentlichen die Gesamtmenge der Teilchen mit einer
Korngröße von höchstens 11 μ mit dem vom unteren
Ende der letzten Trennvorrichtung 31 abziehenden Strom entfernt werden. In dem durch die Turbine 21
geleiteten und über Leitung 22 in die Atmosphäre abgelassenen Gasstrom sind in einem wesentlichen
Anteil lediglich Teilchen mit einer Korngröße von höchstens 11 μ enthalten.
Obwohl die Katalysatoraktivität schwer bestimmbar Strom
Spezifische
Oberfläche, m2/g
Oberfläche, m2/g
Gleichgewichts-Katalysator
(Regeneriervorrichtungs-Bett) 75
(Regeneriervorrichtungs-Bett) 75
Vom oberen Ende der Haupt-Trenn-2«
vorrichtung abziehender Strom 40
Vom unteren Ende der Klassiervorrichtung abziehender Strom
(rückgeführter Katalysator) 101
(rückgeführter Katalysator) 101
Frischer Katalysator 450
Aus den obigen Ergebnissen ist ersichtlich, daß der vom unteren Ende der Klassiervorrichtung abziehende
äirom, welcher in den Katalysator-Vorratsbehälter
geleitet und schließlich in das Verfahren zurückgeführt
jo wird, eine wesentlich höhere spezifische Oberfläche
aufweist als der Gleichgewichts-Katalysator. Bei einer
Zugabe dieses Katalysators in das Verfahren hat es sich tatsächlich ergeben, daß er eine entsprechend höhere
Aktivität aufweist. Aus der vorstehenden Gegenüber-
ji stellung erkennt man ferner, daß der frische Katalysator
eine wesentlich höhere spezifische Oberfläche als der Gleichgewichts-Katalysator sowie als der rückgeführte
Katalysator aufweist. Es wurde jedoch gefunden, daß die spezifische Oberfläche im Falle des frischen
Katalysators keinen richtigen Maßstab für dessen Aktivität abgibt. Vor dem Einsatz eines Katalysators in
einem Krackverfahren muß dieser bei hohen Temperaturen und in der Regel mit Wasserdampf behandelt
werden. Bei beiden diesen Behandlungen wird die spezifische Oberfläche stark verkleinert. Es ist daher
zweifelhaft, ob die spezifische Oberfläche des frischen Katalysators merklich höher als 100 m2/g beträgt, wenn
dieser Katalysator einen Krack- und Regenerierungszyklus durchlaufen hat. Die Praxis hat gezeigt, daß die
so Aktivität des Katalysatorbestands durch Zugabe von frischem Katalysator nicht proportional zur spezifischen
Oberfläche erhöht wird, wogegen dies bei einer gemäß dem Verfahren der Erfindung durchgeführten
Zugabe von rückgeführtem Katalysator der Fall ist Eine solche Zugabe von rückgeführtem Katalysator ist
demgemäß im Hinblick auf ihre Wirkung auf die Aktivität des Gleichgewichts-Katalysators nahezu einer
Zugabe von frischem Katalysator ebenbürtig. Der frische Katalysator weist eine geringfügig höhere
to Aktivität auf, erzeugt jedoch auch höhere Volumina an
feinen Teilchen, da er gegenüber dem Abrieb und plötzlichen Temperaturveränderungen empfindlicher
als der rückgeführte Katalysator ist. Die spezifische Oberfläche der feinen Teilchen, d. h. der Katalysatorteilchen
mit einer Korngröße von unterhalb 11 μ, ist extrem
niedrig und beträgt 30 bis 40 m2/g. Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens der
Erfindung werden die Teilchen mit einer Korngröße
unterhalb 11 μ demgemäß beseitigt und die Teilchen i"it
einer Korngröße oberhalb 11 μ rückgeführl.
Bezüglich der Korngrößen sei festgestellt, daß die Genauigkeit entsprechender Angaben dadurch begrenzt
wird, daß eine vollständige Auftrennung nicht durchgeführt werden kann. Wenn somit von einer
»Teilchenfraktion mit einer Korngröße unterhalb 11 μ«
gesprochen wird, bedeutet dies, daß im wesentlichen alle Teilchen dieser Fraktion eine Korngröße unterhalb 11 μ
aufweisen; eine solche Fraktion kann jedoch auch einige Teilchen mit einer Korngröße oberhalb 11μ enthalten.
Analog kann eine »Fraktion mit einer Korngröße oberhalb 11 μ« natürlich auch einen unbedeutenden
Anteil an Teilchen mit einer Korngröße unterhalb 11 μ
aufweisen. Anders ausgedrückt, muß bei der Definition der vorgenannten Fraktionen die Eignung von Klassiervorrichtungen
zur Gewährleistung sauberer Auftrenntingen mit berücksichtigt werden.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (3)
1. Katalytisches Krackverfahren, bei welchem ein grobkörniger Katalysator zwischen einem Reaktor
und einer Regeneriervorrichtung zirkuliert und in der Regeneriervorrichtung in Form einer Wirbelschicht in einem freien Sauerstoff enthaltenden
Gasstrom regeneriert wird, dadurch gekennzeichnet, daß
a) vom aus der Regeneriervorrichtung abziehenden Gasstrom nahezu alle Katalysatorteilchen
abgetrennt werden,
b) die abgetrennten Teilchen in eine aus größeren Teilchen und eine aus kleineren Teilchen
bestehende Fraktion klassiert werden,
c) die Fraktion der größeren Teilchen in das Verfahren zurückgeführt wird und
d) der aus der Regeneriervorrichtung abziehende Gasstrum nach der gemäß a) durchgeführten
Entfernung der Kaialysalorleilchen in eine Turbine für die Kraftstromerzeugung überführt
wird.
2.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Fraktion der gröberen Teilchen im
wesentlichen Teilchen mit eir>er Korngröße oberhalb 11 μ aufweist
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Fraktion der kleineren
Teilchen zur Erzeugung eines reinen Gases in Wasser eing·. !eitet wird.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19702021787 DE2021787C3 (de) | 1970-05-04 | 1970-05-04 | Katalytisches Krackverfahren |
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19702021787 DE2021787C3 (de) | 1970-05-04 | 1970-05-04 | Katalytisches Krackverfahren |
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ID=5770204
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-
1970
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Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
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Legal Events
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---|---|---|---|
C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) |