DE19757936A1 - Verfahren zur Herstellung eines H2-CO-Gasgemisches - Google Patents
Verfahren zur Herstellung eines H2-CO-GasgemischesInfo
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Description
Bei der Erfindung wird ausgegangen von einem Verfahren zur
Herstellung eines H2-CO-Gasgemisches nach dem Oberbegriff des
Patentanspruchs 1.
Mit dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1 nimmt die Erfindung
auf einen Stand der Technik Bezug, wie er aus der WO 97/29833
bekannt ist. Dort werden zur effizienten Gewinnung von
Brenn- und/oder Treibstoffen aus einem unerwünschten Treibhausgas,
vorzugsweise aus Stickstoff oder Lachgas, und einem
wasserstoffhaltigen Gas oder Dampf diese Gase in einem 1.
Reaktor einer stillen elektrischen Entladung unterworfen.
Dabei entstehen angeregte oder ionisierte Atome und/oder
Moleküle, welche in einem Katalysatorreaktor mit einem
kupferhaltigen 1. Katalysator zu H2 und ggf. CO umgewandelt
werden. Über ein Entspannungsventil scheidet sich in einem
Flüssigkeitsbehälter eine Flüssigkeit aus einem
Brenn- und/oder Treibstoff ab. Aus dem Flüssigkeitsbehälter
entweichende Gase werden über einen thermischen Reaktor mit
einem 2. Katalysator geleitet und über ein Entspannungsventil
entspannt. In einem nachgeschalteten Flüssigkeitsbehälter
scheidet sich z. B. CH3OH als gewünschte Treibstoff-
Flüssigkeit ab. Eine Lehre, welcher Anteil von CO2 am
Einlaßgas zum Reaktor erforderlich ist, um ausgangsseitig ein
vorgebbares Synthesegas-Volumenverhältnis R = H2/CO zu
erhalten, ist dieser Veröffentlichung nicht zu entnehmen.
Die Erfindung, wie sie im Patentanspruch 1 definiert ist, löst
die Aufgabe, ein Verfahren zur Herstellung eines H2-CO-Gas
gemisches der eingangs genannten Art derart
weiterzuentwickeln, daß für vorgebbare Werte eines
Synthesegas-Volumenverhältnisses R = H2/CO der dafür
erforderliche Anteil von CO2 am Einlaßgas angegeben werden
kann.
Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind in den
abhängigen Patentansprüchen definiert.
Ein Vorteil der Erfindung besteht darin, daß Synthesegas in
gewünschten Zusammensetzungen effektiver gewonnen werden kann.
Es wird bei der definierten Zusammensetzung der Einlaßgase
weniger Kohlenstoff gebildet, der sich als unerwünschter
leitfähiger Belag im Reaktionsraum des Entladungsreaktors
niederschlagen oder einen etwa darin untergebrachten
Katalysator verderben kann. Dieser Vorteil ist besonders stark
bei einem CO2-Anteil am Gasgemisch von < 50%. Zusätzlich hat
es sich als vorteilhaft erwiesen, dem Einlaßgas Wasserdampf
beizumischen, der auch zur Reduzierung der Kohlenstoffbildung
beiträgt.
Ein weiterer Vorteil liegt darin, daß die Reaktionstemperatur
≦ 100°C betragen kann. Die Synthese ist weitgehend
unabhängig vom Druck der Einlaßgase, von deren Temperatur und
Durchsatz.
Durch das Herstellungsverfahren, das auch ohne einen
Katalysator betrieben werden kann, läßt sich elektrische
Energie in chemische umwandeln, speichern und leicht
transportieren. Die eingangseitigen Treibhausgase stehen
billig zur Verfügung. Der unerwünschte CO2-Gehalt in der Luft
läßt sich reduzieren.
Die Erfindung wird nachstehend anhand von Ausführungsbei
spielen erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 einen Entladungsreaktor mit Gasein- und -auslässen
und
Fig. 2 eine Funktionskurve, welche das Synthesegas-
Volumenverhältnis R = H2/CO in Abhängigkeit vom
Anteil von CO2 am Einlaßgas darstellt.
In den Figuren sind gleiche Teile mit gleichen Bezugszeichen
gekennzeichnet.
In einen Reaktionsraum (6) eines Katalysatorreaktors bzw.
Entladungsreaktors bzw. Reaktors (1) mit einem
Dielektrikumsrohr (2) aus Quarz, einer darin angeordneten
Innenelektrode (3) aus korrosionsbeständigem Metall oder aus
einer Metallegierung oder aus einer elektrisch leitenden
Schicht, einem geerdeten Metallbehälter bzw. Stahlrohr (4),
das gleichzeitig als Außenelektrode dient, und einem in dem
Reaktionsraum (6) zwischen Dielektrikumsrohr (2) und dem
Stahlrohr (4) angeordneten Katalysator (5) werden von links
Einlaßgase (7) zugeführt. Als Einlaßgase (7) werden die
Treibhausgase Methan, CH4, und Kohlendioxid, CO2, verwendet,
die im Reaktor (1) zu Reaktionsgasen bzw. Auslaßgasen bzw.
Synthesegasen (8) aus einem H2-CO-Gasgemisch umgesetzt und in
Pfeilrichtung nach rechts abgegeben werden. Die Einlaßgase (7)
können zusätzlich Wasserdampf enthalten. Das Stahlrohr (4) hat
einen Innendurchmesser von 54 mm und das Quarzrohr (2) einen
Außendurchmesser von 52 mm, bei einer Wandstärke von 2,5 mm.
Der Abstand zwischen der äußeren Zylinderoberfläche des
Quarzrohres (2) und der inneren Zylinderoberfläche des
Stahlrohres des Reaktors (1) soll im Bereich von 0,5 mm und 3 mm,
vorzugsweise bei 1 mm liegen. Die Länge des
Reaktionsraumes (6) beträgt 310 mm, sein Volumen etwa 50 ml.
Die Innenelektrode (3) steht endseitig mit einer
Wechselspannungsquelle (9) mit einer Wechselspannung im
Bereich von 5 kV - 50 kV, vorzugsweise von 20 kV, und einer
Frequenz im Bereich von 50 Hz - 1 MHz, vorzugsweise von
30 kHz, in elektrischer Verbindung. Die Leistung der
Wechselspannungsquelle (9) liegt im Bereich von 100 W - 1 kW.
Der Katalysator (5) weist ein chemisch inertes, gas- und
dampfdurchlässiges Trägermaterial bzw. einen Katalysatorträger
aus Glasvlies bzw. Glasfaservlies auf, auf dem
Katalysatormaterial bzw. Katalysatorpulver bzw.
Katalysatorkörner mit einem Durchmesser von kleiner als 1 mm
gleichmäßig aufgestreut sind (nicht dargestellt). Der
Entladungsreaktor (1) kann auch ohne Katalysator (5) betrieben
werden.
Außenseitig ist zumindest um einen Bereich des Stahlrohres (4)
ein Thermostat bzw. ein Heizkörper oder eine Heizeinrichtung
(10) vorgesehen, mit welcher der Reaktionsraum (6) auf einer
vorgebbaren Reaktionstemperatur von vorzugsweise ≦ 100°C
gehalten werden kann.
Die Treibhausgase CH4 und CO2, welche über den unerwünschten
Treibhauseffekt zur Erwärmung der Erdatmosphäre beitragen
können, werden aus nicht dargestellten Hochdruckflaschen über
Gasmengenregler (11) bzw. (13) und Ventile (12) bzw. (14) dem
Entladungsreaktor (1) als Einlaßgase (7) zugeführt. CO2 wird
hauptsächlich aus dem Rauchgas von Kraftwerken und CH4 aus
Ergasfeldern gewonnen. Der Gasdurchsatz durch die
Gasmengenregler (11) und (13) liegt im Bereich von
0,1 l/min - 4 l/min, bezogen auf Normalbedingungen von Druck und
Temperatur.
Ausgangsseitig ist der Reaktor (1) über ein Entspannungsventil
(15) für einen Druck von 106 Pa im Reaktionsraum (6) mit einem
Kondensatabscheider oder Flüssigkeitsbehälter (16) verbunden,
welcher mit flüssigem Stickstoff gekühlt sein kann. Die
Reaktionstemperatur im Reaktionsraum (6) kann mittels der
Heizeinrichtung (10) auf einer vorgebbaren Temperatur von
z. B. bis zu 350°C konstant gehalten werden.
Durch das Entspannen der Gase hinter dem Entspannungsventil
(15) scheidet sich in dem Flüssigkeitsbehälter (16) eine
Reaktionsflüssigkeit (17) aus Reaktionsprodukten, wie z. B.
Methanol u. a. Kohlenwasserstoffverbindungen, ab, die als
Brennstoffe genutzt werden können. Das aus dem
Flüssigkeitsbehälter (16) austretende H2-CO-Gasgemisch wird
einem Gasdurchsatz-Meßgerät (18) zugeleitet, mit dem die
erzeugte Menge an Synthesegas (8) erfaßt werden kann.
Dem Einlaßgas (7) können als Verunreinigung andere Gase
und/oder Dämpfe, wie z. B. H2O, SO2, CO, NOx, H2S und O2, in
einem Volumenanteil bis zu 10% beigemischt sein. Mit dem
angegebenen Entladungsreaktor (1) lassen sich Konzentrationen
von H2 bis zu 46% und CO-Konzentrationen bis zu 14%
erreichen mit einem Verhältnis
CH4 : CO2 = 8 : 2, wobei 64% des CH4 und 54% des CO2
umgewandelt wurden. Die C-Selektivität für CO liegt bei 30%,
d. h., es gehen 30% Kohlenstoff C aus dem Einlaßgas (7) in
das Reaktionsprodukt im Synthesegas (8) ein. Die H-Selek
tivität von H2 liegt bei 50%. Für Synthesegas-
Volumenverhältnisse R = H2/CO bis zu 4 : 1 lassen sich die
dazugehörigen CH4/CO2-Mengenverhältnisse angeben. Von
besonderer wirtschaftlicher Bedeutung für katalytische
Verfahren und z. B. die Essigsäureherstellung sind
Synthesegas-Volumenverhältnisse R ≦ 1.
Die chemische Umwandlung der Einlaßgase (7) im
Entladungsreaktor (1) verläuft unter Energiezufuhr nach
folgender Gleichung: CO2 + CH4 → 2 CO + 2 H2.
Die Enthalpiedifferenz ΔH je Mol beträgt dabei 223,5 kJ.
Dieses Verfahren kann somit zur Energiespeicherung und
Energieübertragung verwendet werden, wobei elektrische Energie
in chemische umgewandelt wird.
Fig. 2 zeigt in einer Funktionskurve (f) den Zusammenhang von
dem CO2-Anteil am Einlaßgas (7) in Vol.-% gemäß:
V = (CO2/(CO2 + CH4)).100, der auf der Ordinate aufgetragen ist, und dem Synthesegas-Volumenverhältnis R = H2/CO, das auf der Abszisse aufgetragen ist. Auf der rechten Seite ist der Anteil von CH4 am Einlaßgas (7) in Vol % aufgetragen. Der Anteil von CH4 am Einlaßgas (7) ergibt sich aus dem CO2-Anteil durch eine Ergänzung zu 100. Wünscht man z. B. für das Synthesegas-Volumenverhältnis R einen Wert von 2, wie er für die Methanolherstellung benötigt wird, so entnimmt man der Funktionskurve (f) einen CO2-Anteil am Einlaßgas (7) von etwa 20 Vol.-%. Für die Methanherstellung benötigt man R = 3 usw. Je nach dem gewünschten R-Wert läßt sich aus der Funktionskurve (f) der benötigte CO2-Anteil am Einlaßgas (7) ablesen. Wichtig ist, daß das CH4-CO2-Gasgemisch des Einlaßgases (7) für ein vorgegebenes Synthesegas- Volumenverhältnis R um nicht mehr als ± 20%, vorzugsweise um nicht mehr als 15% von dem dazugehörigen Wert bzw. CO2-Anteil aus der Funktionskurve (f) abweicht.
V = (CO2/(CO2 + CH4)).100, der auf der Ordinate aufgetragen ist, und dem Synthesegas-Volumenverhältnis R = H2/CO, das auf der Abszisse aufgetragen ist. Auf der rechten Seite ist der Anteil von CH4 am Einlaßgas (7) in Vol % aufgetragen. Der Anteil von CH4 am Einlaßgas (7) ergibt sich aus dem CO2-Anteil durch eine Ergänzung zu 100. Wünscht man z. B. für das Synthesegas-Volumenverhältnis R einen Wert von 2, wie er für die Methanolherstellung benötigt wird, so entnimmt man der Funktionskurve (f) einen CO2-Anteil am Einlaßgas (7) von etwa 20 Vol.-%. Für die Methanherstellung benötigt man R = 3 usw. Je nach dem gewünschten R-Wert läßt sich aus der Funktionskurve (f) der benötigte CO2-Anteil am Einlaßgas (7) ablesen. Wichtig ist, daß das CH4-CO2-Gasgemisch des Einlaßgases (7) für ein vorgegebenes Synthesegas- Volumenverhältnis R um nicht mehr als ± 20%, vorzugsweise um nicht mehr als 15% von dem dazugehörigen Wert bzw. CO2-Anteil aus der Funktionskurve (f) abweicht.
Aus der Funktionskurve f(V, R) erhält man für einen
vorgebbaren Wert von R den gesuchten Anteil V von CO2 am
Einlaßgas (7) auch analytisch gemäß folgender Gleichung:
V = - 4,76 R3 + 37,57 R2 - 99,13 R + 105,39.
Die Reaktion im Entladungsreaktor (1) läßt sich bei
Zimmertemperatur ausführen, was energiesparend ist.
Die Beifügung von Wasserdampf zum Einlaßgas (7) wirkt sich
positiv auf den Umwandlungsprozeß aus.
1
Reaktor, Katalysatorreaktor, Entladungsreaktor
2
Dielektrikum, Dielektrikumsrohr, Quarzrohr, Rohr
3
Innenelektrode
4
Außenelektrode, Metallrohr, Stahlrohr
5
Katalysator
6
Reaktionsraum, Entladungsspalt, Reaktionsspalt
7
Einlaßgase, Treibhausgase
8
Auslaßgase, Reaktionsgase, Reaktionsprodukte,
Synthesegase
9
Wechselspannungsquelle
10
Heizkörper, Heizeinrichtung, Thermostat
11
Gasmengenregler für CH4
12
,
14
Ventile
13
Gasmengenregler für CO2
15
Entspannungsventil
16
Flüssigkeitsbehälter, Kondensatabscheider,
Auffangbehälter
17
Reaktionsprodukte, Reaktionsflüssigkeit
18
Gasdurchsatz-Meßgerät
f Funktionskurve, Funktion
R Synthesegas-Volumenverhältnis H2
f Funktionskurve, Funktion
R Synthesegas-Volumenverhältnis H2
/CO
V Anteil von CO2
V Anteil von CO2
am Einlaßgas (
7
) in %
Claims (6)
1. Verfahren zur Herstellung eines Synthesegases (8), das ein
H2-CO-Gasgemisch enthält, aus einem Einlaßgas (7), das ein
CH4-CO2-Gasgemisch enthält,
- a) wobei dieses CH4-CO2-Gasgemisch durch einen Entladungsreaktor (1) geleitet wird, in welchem eine stromschwache Gasentladung aus einer elektrischen Wechselspannungsquelle (9) über ein Dielektrikum (2) betrieben wird, dadurch gekennzeichnet,
- b) daß für ein vorgebbares Synthesegas-Volumenverhältnis
R = H2/CO im Synthesegas (8) der Anteil
V = (CO2/(CO2 + CH4)).100
von CO2 am Einlaßgas (7) gemäß einer vorgegebenen Funktion (f) eingestellt wird und von einem daraus entnehmbaren, dazugehörigen Funktionswert um nicht mehr als ± 20% abweicht.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der
Anteil von CO2 am Einlaßgas (7) von dem aus der
Funktionskurve (19) entnehmbaren Funktionswert um nicht
mehr als ± 5% abweicht.
3. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß die vorgegebene Funktion (f) durch
folgende Gleichung definiert ist:
V = - 4,76 R3 + 37,57 R2 - 99,13 R + 105,39.
V = - 4,76 R3 + 37,57 R2 - 99,13 R + 105,39.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß eine Reaktionstemperatur in dem
Entladungsreaktor (1) ≦ 100°C gehalten wird.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß der Anteil des CH4-CO2-Gasgemisches im
Einlaßgas (7) mindestens 90% beträgt.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch
gekennzeichnet, daß das Einlaßgas (7) Wasserdampf enthält.
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