DE19749004A1 - Elektrisch leitfähige Verbindung zwischen einem keramischen und einem metallischen Bauteil - Google Patents
Elektrisch leitfähige Verbindung zwischen einem keramischen und einem metallischen BauteilInfo
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Description
Die Erfindung betrifft eine elektrisch leitfähige Ver
bindung zwischen einem ersten und einem zweiten Bau
teil. Das erste Bauteil besteht aus einer Keramik. Das
zweite Bauteil besteht aus einem Metall. Die Erfindung
betrifft ferner ein Herstellungsverfahren für diese
Verbindung.
Eine temperaturstabile, elektrisch leitfähige Verbin
dung zwischen einem keramischen und einem metallischen
Bauteil ist beispielsweise bei einem aus mehreren
SOFC-Brennstoffzellen bestehenden Brennstoffzellenstapel er
forderlich.
Eine Brennstoffzelle weist eine Kathode, einen Elektro
lyten sowie eine Anode auf. Der Kathode wird ein Oxida
tionsmittel, z. B. Luft und der Anode wird ein Brenn
stoff, z. B. Wasserstoff zugeführt.
Verschiedene Brennstoffzellentypen sind bekannt, so
beispielsweise die SOFC-Brennstoffzelle aus der Druck
schrift DE 44 30 958 C1 sowie die PEM-Brennstoffzelle
aus der Druckschrift DE 195 31 852 C1.
Die SOFC-Brennstoffzelle wird auch Hochtemperaturbrenn
stoffzelle genannt, da ihre Betriebstemperatur bis zu
1000°C beträgt. An der Kathode einer Hochtemperatur
brennstoffzelle bilden sich in Anwesenheit des Oxida
tionsmittels Sauerstoffionen. Die Sauerstoffionen pas
sieren den sauerstoffionenleitenden Elektrolyten und
rekombinieren auf der Anodenseite mit dem vom Brenn
stoff stammenden Wasserstoff zu Wasser. Mit der Rekom
bination werden Elektronen freigesetzt und so elektri
sche Energie erzeugt.
Mehrere Brennstoffzellen werden in der Regel zur Erzie
lung großer Leistungen seriell miteinander durch ver
bindende Elemente zu einem sogenannten Brennstoffzel
lenstapel verbunden. Ein Beispiel für ein solches ver
bindendes Element stellt die aus DE 44 10 711 C1 be
kannte bipolare Platte dar.
Bekannt sind Kathoden einer SOFC-Brennstoffzelle, die
aus keramischen Material bestehen. Bekannt sind ferner
bipolare Platten, die aus Metall bestehen.
Es sind Brennstoffzellen bekannt, die aus einer dicken
Anodenschicht, einer sehr dünnen Elektrolytschicht so
wie einer sehr dünnen Kathodenschicht bestehen. Sehr
dünne Kathodenschichten sind Schichten mit Dicken von
einigen 10 µm, insbesondere mit Schichtdicken kleiner
als 20 µm.
Die Elektrolyt-Elektroden-Einheit (Kathode-Elektrolyt-
Anode) einer Hochtemperaturbrennstoffzelle besteht re
gelmäßig aus keramischem Material. Nachteilhaft weist
eine keramische Schicht oder ein keramisches Schicht
system, also zum Beispiel die Elektrolyt-Elektroden-
Einheit nach einem oder mehreren Sinterschritten in der
Regel eine unebene, d. h. gekrümmte Oberfläche auf, de
ren Krümmung bis zu 1% der Größe der Baueinheit betra
gen kann. Unebenheiten größer als 200 µm bei Baueinhei
ten von 10 × 10 cm sind derzeit die Regel.
Eine bipolare Platte ist vergleichsweise ebene wenn sie
aus Stahl oder einem anderen metallischen Werkstoff be
steht.
Die Unebenheiten beim keramischen Material führen zu
Kontaktlücken zwischen bipolarer Platte und der Elek
trolyt-Elektroden-Einheit.
Eine dünne Elektrodenschicht, wie zum Beispiel die vor
genannte dünne Kathode, einer Elektrolyt-Elektroden-
Einheit kann nicht glatt geschliffen werden, da die Un
ebenheiten im Verhältnis zur Dicke der Kathoden zu groß
sind.
Gemäß der deutschen Patentanmeldung mit dem amtlichen
Aktenzeichen 197 10 345.6-45 wird zur Beseitigung von
Lücken zwischen bipolarer Platte und Kathode eine Paste
vorgesehen, bei der eine erste Phase aus Glas oder
Glaskeramik besteht und eine zweite Phase elektrisch
leitfähig ist. Die Paste besteht in der Regel aus einem
ähnlichen oder gleichen Material wie die Kathode. Diese
Paste wird zunächst auf die Stege der bipolaren Platte
aufgetragen.
Die bipolare Platte mit der Paste und der angrenzenden
Kathode wird anschließend auf Temperaturen von bis zu
900°C erhitzt. Temperaturen oberhalb von 900°C sind re
gelmäßig unverträglich für das Material der bipolaren
Platte, soweit es sich um einen Stahl handelt. Ist dar
über hinaus Glaslot zur Abdichtung eingesetzt worden,
so hält das Glaslot ebenfalls Temperaturen oberhalb von
900°C nicht aus.
Nachteilhaft ist die Paste erst nach ihrer Sinterung
zufriedenstellend elektrisch leitfähig. Bei 900°C sin
tert sie regelmäßig nicht oder zu wenig. Infolgedessen
bleibt die Paste ein ungenügender elektrischer Leiter.
Eine zufriedenstellende elektrische Leitfähigkeit wird
nur dann erzielt, wenn die bipolare Platte ausnahms
weise unmittelbar die Kathode kontaktiert.
Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung einer Vorrich
tung, bei der das vorgenannte Kontaktierungsproblem
nicht auftritt. Aufgabe der Erfindung ist ferner die
Schaffung eines Verfahrens zur Herstellung der Vorrich
tung.
Die Aufgabe wird durch ein Verfahren mit den Merkmalen
des Hauptanspruchs sowie durch eine Vorrichtung mit den
Merkmalen des Nebenanspruchs gelöst. Vorteilhafte Aus
gestaltungen ergeben sich aus den rückbezogenen Ansprü
chen.
Die Aufgabe wird durch ein Verfahren gelöst, bei dem
auf die Oberfläche eines keramischen Bauteils (also z. B.
auf die Oberfläche einer keramischen Kathode) die
Paste zumindest an den Stellen aufgetragen wird, an de
nen das zweite Bauteil (z. B. die Stege einer metalli
schen, bipolaren Platte) die keramische Oberfläche kon
taktieren soll. Die Paste wird mit einer genügenden
Dicke von regelmäßig mehr als 200 µm Dicke aufgetragen,
so daß hierdurch Unebenheiten ausgeglichen werden. Eine
genügende Dicke im Sinne der Erfindung bedeutet ganz
allgemein, daß sie größer sein muß als die Unebenheiten
auf der Oberfläche des keramischen Bauteils. Betragen
z. B. die Unebenheiten einer Kathodenoberfläche weniger
als 200 µm, so kann die Paste ebenfalls mit einer Dicke
von weniger als 200 µm aufgetragen werden.
Anschließend wird das keramische Bauteil mit der aufge
tragenen Paste gesintert. Die Oberfläche mit der gesin
terten Paste wird nun geschliffen, bis so eine ebene
Oberfläche zur Kontaktierung hergestellt ist. Handelt
es sich bei dem Bauteil um eine Elektroden-Elektrolyt-
Einheit mit einer dünnen Kathode, so wird die Kathode
aufgrund der gewählten Dicke der Paste durch das
Schleifen nicht abgetragen.
Anschließend kann das zweite Bauteil, also zum Beispiel
die bipolare Platte aufgesetzt werden. Die Kontaktstel
len sind infolge der verfahrensgemäß hergestellten Kon
taktschichten durchgehend elektrisch leitfähig.
Die Aufgabe wird ferner durch eine verfahrensgemäß her
gestellte Vorrichtung gelöst.
Die Paste kann mit konventionellen Techniken wie Sieb
druck aufgetragen werden. Durch die höhere Sintertempe
ratur erreicht die Paste eine höhere elektrische Leit
fähigkeit im Vergleich zum genannten Stand der Technik.
Die elektrische Leitfähigkeit zwischen Kathode und bi
polare Platte ist so gewährleistet.
In einer Ausgestaltung des anspruchsgemäßen Verfahrens
wird die Paste an den vorgesehenen Kontaktstellen zum
metallischen Bauteil auf ein ungesintertes oder vor
gesintertes (keramisches) Bauteil aufgebracht und mit
diesem gemeinsam gesintert. Ein Sinterschritt wird so
eingespart.
Die Paste für eine Kontaktschicht zwischen dem kerami
schen und metallischen Bauteil setzt sich z. B. aus ei
nem Binder als Pastengrundlage und einem Pulver zusam
men. Das Volumenverhältnis zwischen Binder und Pulver
beträgt beispielsweise 1 : 4. Als Binder kommen bekannte
Stoffe wie zum Beispiel Kunstharz oder Terpineol-
Zellulose in Frage.
Das Pulver kann, je nach Sintertemperatur, aus einer
Glas-Metallkombination oder aus einem keramischen Pul
ver bestehen. Für niedrige Sintertemperaturen umfaßt
die Paste einerseits ein Pulver aus den Ausgangsstoffen
für Glas und andererseits pulverisiertes Silber im Vo
lumenverhältnis 1 : 1, das heißt, daß die Anteile der
beiden Pulver am Pulvergemisch jeweils 50 Vol.-% betra
gen. Anstelle des Silbers kann auch Silberoxidpulver
und/oder eine Silberlegierung in Pulverform, jeweils
auch zusammen mit Silberpulver, verwendet werden. Da
Silber sehr edel ist, kann es sogar für Kontaktschich
ten in Kathodenräumen (Räume, in denen sich die Katho
den befinden) einer Brennstoffzelle zwischen bipolarer
Platte und Kathode verwendet werden, obwohl dort wegen
der zugeführten Luft eine oxidierende Atmosphäre vor
handen ist.
Für Kontaktschichten in den Anodenräumen kann aller
dings auch eine Paste verwendet werden, bei der in dem
Pulvergemisch das Silber durch Nickel, das Silberoxid
durch Nickeloxid und die Silberlegierung durch eine
Nickellegierung ersetzt ist. Ferner kann das Silber
durch eine Keramik ersetzt werden, die in den reduzie
renden Bedingungen der Anodenräume beständig ist, wie
z. B. Lanthanchromit. Obwohl Nickel weniger edel als
Silber ist, ist diese Eigenschaft im Anodenraum kaum
von Bedeutung, da dort keine oxidierende Atmosphäre
vorhanden ist. Nickel oder Lanthanchromit sind hitzebe
ständiger als Silber, so daß mit Kontaktschichten aus
diesen Pasten höhere Betriebstemperaturen möglich sind.
Dann sollte aber auch für die Kontaktschichten in den
Kathodenräumen als elektrisch leitfähige Komponente ein
Pulver aus einer elektrisch leitfähigen Oxidkeramik,
wie zum Beispiel einer Perowskitkeramik aus Lanthan
chromit, -manganit oder -cobaltit, verwendet werden.
Diese Variante hat ferner die Vorteile, daß die verwen
deten Werkstoffe bei gleichen Temperaturen gesintert
werden können und daß sie relativ weich sind und sich
somit leicht schleifen lassen.
Claims (9)
1. Temperaturstabile, elektrisch leitfähige Verbin
dung zwischen einem keramischen und einem metalli
schen Bauteil mit einer gesinterten, elektrisch
leitfähigen Paste zwischen den beiden Bauteilen.
2. Temperaturstabile, elektrisch leitfähige Verbin
dung nach vorhergehendem Anspruch, bei dem das ke
ramische Bauteil eine Elektrode und zwar insbeson
dere eine Kathode und das metallische Bauteil eine
bipolare Platte in einem Brennstoffzellenstapel
ist.
3. Temperaturstabile, elektrisch leitfähige Verbin
dung nach vorhergehendem Anspruch, bei dem die
Elektrode weniger als 200 µm dick ist.
4. Verfahren zur Herstellung einer temperaturstabi
len, elektrisch leitfähigen Verbindung zwischen
einem keramischen und einem metallischen Bauteil
mit den Schritten:
- a) auf das keramische Bauteil wird eine Paste aufgetragen,
- b) die elektrische Leitfähigkeit der Paste kann durch Sintern vergrößert werden,
- c) die Paste wird so dick aufgetragen, daß durch die Paste Unebenheiten in der keramischen Oberfläche ausgeglichen werden,
- d) das keramische Bauteil wird zusammen mit der Paste gesintert,
- e) die Oberfläche mit der Paste wird glattge schliffen,
- f) auf die glattgeschliffene Oberfläche wird das metallische Bauteil gesetzt oder gedrückt.
5. Verfahren oder Vorrichtung nach einem der vorher
gehenden Ansprüche, bei dem die Paste aus einem
wenigstens zwei Pulver umfassenden Gemisch herge
stellt ist, von denen ein erstes Pulver die Aus
gangsstoffe für eine erste aus Glas oder Glaskera
mik bestehende Phase umfaßt und ein zweites Pulver
aus einem elektrisch leitfähigen Material besteht.
6. Verfahren oder Vorrichtung nach einem der vorher
gehenden Ansprüche, bei dem die Paste aus einem
oxidkeramischen Pulver hergestellt ist, welches
nach der Sinterung ein elektrisch leitfähiges Ma
terial bildet.
7. Verfahren oder Vorrichtung nach einem der vorher
gehenden Ansprüche, bei dem der Anteil des ersten
Pulvers zwischen 6 und 50 Vol.-% und der Anteil
des zweiten Pulvers zwischen 95 und 50 Vol.-% be
trägt.
8. Verfahren oder Vorrichtung nach einem der vorher
gehenden Ansprüche, bei dem ein zweites Pulver in
der Paste ein Metall und/oder ein Oxid dieses Me
talls und/oder eine Legierung auf Basis dieses Me
talls umfaßt.
9. Verfahren oder Vorrichtung nach vorhergehendem An
spruch, bei dem das Metall in der Paste Silber
oder Nickel ist oder bei dem die Oxidkeramik in
der Paste ein Perowskit ist.
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