DE19721630C1 - Vorrichtung zur Reformierung von Kohlenwasserstoffe enthaltenden Edukten - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Reformie­ rung von Kohlenwasserstoffe enthaltenden Edukten nach dem Oberbegriff des Patentanspruches 1. Die erfin­ dungsgemäße Vorrichtung kann insbesondere für die industrielle und auch für kleinere Anlagen zur Was­ serstofferzeugung aus fossilen Energieträgern, wie Erdgas, Flüssiggas oder Naphta eingesetzt werden und arbeitet dabei nach dem sogenannten "Steam-Reforming- Verfahren". Die so erhaltenen wasserstoffreichen Syn­ thesegase dienen beispielsweise nachfolgend zur Her­ stellung von Ammoniak, Alkohol oder zur Methanolsyn­ these, wobei ein wesentlicher Anwendungsfall die Er­ zeugung von hochreinem Wasserstoff ist, der auch in den verschiedensten Brennstoffzellen eingesetzt wer­ den kann.

Die Erfindung eignet sich insbesondere zur Wasser­ stofferzeugung aus fossilen Energieträgern im kleinen Leistungsbereich, wie z. B. für Membranbrennstoffzel­ len-Systeme zur dezentralen stationären Stromerzeu­ gung, wobei es dort insbesondere auf kompakte Einhei­ ten und Baugrößen ankommt. In solchen Anwendungsfäl­ len muß eine hohe Effizienz erreicht werden und ins­ besondere die bei kleineren Anlagen proportional an­ steigenden Wärmeverluste Berücksichtigung finden. Dabei soll speziell die Wärmeabgabe der Brennerein­ heit unter Berücksichtigung der Wärmesenke, die durch den Reformierreaktor gebildet ist, berücksichtigt und effizient gehalten werden.

Hierfür sind neben den bekannten großindustriellen Wasserstofferzeugungsanlagen im Zuge der fortschrei­ tenden Brennstoffzellenforschung spezielle Reformier­ systeme entwickelt worden, die auf dem sogenannten Wärmeaustauscherprinzip basieren. Mit solchen Anlagen kann Wasserstoff in einer Menge erzeugt werden, die einen Energiestrom von einigen 100 kW, bezogen auf den unteren Heizwert des Wasserstoffs erreicht. Der so erzeugte Wasserstoff kann dann in Hochtemperatur­ brennstoffzellen, wie z. B. SOFC oder MCFC und auch in phosphorsauren Brennstoffzellen zur dezentralen Stromversorgung verwendet werden.

Dabei ist es bekannt, bei kleineren Systemen mit Po­ lymermembran-Brennstoffzellen Methanol als Energie­ träger zu verwenden, wobei die Dampfreformierung von Methanol schon bei Temperaturen von 200 bis 300°C abläuft, da die Reformierungsreaktion von Methanol eine geringere Reaktionsenthalpie gegenüber der von Methan aufweist, das ebenfalls verwendet werden kann. Dieser relativ niedrige Temperaturbereich ermöglicht einen geringeren anlagentechnischen Aufwand und Wär­ meverluste können wesentlich einfacher aufgefangen werden, als dies bei Ausgangsstoffen (Edukten), wie z. B. Erdgas, der Fall ist. Bei der Reformierung von Methanol können beispielsweise ein zusätzliches Fluid als Wärmeübertragungsmedium verwendet werden und die Energieverluste durch entsprechende Isolation verrin­ gert werden.

Die Reformierreaktion findet bei den bekannten Anla­ gen unter Verwendung von Feststoffkatalysatoren, wie z. B. Ni/Al₂O₃ statt. Die üblicherweise verwendeten Flammenbrenner liegen meist zentrisch in der Refor­ miereinheit oder ein solcher Brenner ist an die Re­ formiereinheit angeflanscht. Die bei der Verbrennung entstehenden Rauchgase werden dann in Spalten an den Reaktorwänden vorbeigeführt, so daß die für die Reak­ tion erforderliche Wärme konvektiv übertragen werden kann. Dabei müssen für gute Umsätze bei der Reformie­ rung ausreichend große Übertragerflächen vorhanden sein.

Eine Vorwärmung des Eduktes bzw. der Edukte kann durch Gegen- oder Gleichstromführung von Eduktgas und Prozeßgas erreicht werden, um den hohen Enthalpie­ strom des Prozeßgases teilweise ausnutzen zu können und die Heizleistung zu verringern.

Es ist aber nicht möglich, die bekannten Anlagen durch einfache Verkleinerung an kleine Systeme mit kleiner Leistung anzupassen. Hierbei treten insbeson­ dere Probleme bei der Wärmeübertragung auf und rela­ tiv hohe Wärmeverluste bei kleiner ausgeführten An­ lagen können, wenn überhaupt, nur mit relativ hohem Aufwand kompensiert werden.

Eine Vorrichtung zur Reformierung von Kohlenwasser­ stoffen ist in US 5,164,163 beschrieben. Dabei ist ein Brenner zentral im Inneren dieser Vorrichtung angeordnet, um die für die Reformierung erforderli­ chen Temperaturen zu erzeugen. Das die Kohlenwasser­ stoffe enthaltende Gas wird durch zwei den Brenner umschließende Doppelmantelrohre, die einseitig mit­ einander verbunden sind, geführt, so daß das in die Vorrichtung eingeführte Gas auch im Gegenstrom zu dem heißen Rauchgas geführt werden kann. Probleme treten bei dieser bekannten Vorrichtung jedoch dann auf, wenn an ihre Variabilität höhere Ansprüche gestellt werden. Dies bedeutet, daß eine Änderung des Volumen­ stromes des zu reformierenden Eduktgases oder wenn dessen Konsistenz verändert wird, ein Betrieb, wenn überhaupt, nur mit stark verringerter Effizienz mög­ lich ist.

Aus DE-OS 15 42 624 ist ein Verfahren zur kontinuier­ lichen, katalytischen Spaltung von gasförmigen und/ oder verdampfbaren Kohlenwasserstoffen bekannt, bei dem das Eduktgas durch ein doppelwandiges Rohr, in dessen Inneren ein Brenner wirkt, geführt wird und das doppelwandige Rohr zusätzlich von außen mit meh­ reren Brennern erwärmt wird. Dabei wird insbesondere der Teil der Wärme, der mit den außen liegenden Brennern erzeugt wird, nur ungenügend ausgenutzt und mit dem heißen Abgas abgeführt.

Der gleiche Nachteil tritt auch bei dem in US 5,229,102 beschriebenen Reformierreaktor auf, der ausschließlich außen liegende Brenner verwendet, wo­ bei bei dieser Lösung ebenfalls das Eduktgas durch ein doppelwandiges Rohrsystem, in dem die endothermen Reformierreaktionen ablaufen sollen, geführt wird.

Dabei soll bei dieser Lösung das Innenrohr aus einem porösen Keramikmaterial bestehen, das für den abge­ spaltenen Wasserstoff durchlässig, jedoch verhindert, daß Kohlenmonoxid und Kohlendioxid durchtritt, so daß eine Separation des gebildeten Wasserstoffes erreich­ bar ist.

Weitere Reformierreaktoren sind in JP 60-235634 A, in einer sehr einfachen Ausführungsform mit einem ein­ teiligen innen liegenden Rohrreaktor und einem dazu außen liegend angeordneten Brenner und in JP 4-21501 A mit einem innen liegenden Brenner beschrieben.

Es ist daher Aufgabe der Erfindung, eine Vorrichtung vorzuschlagen, mit der im kleinen Leistungsbereich mit hoher Effizienz Kohlenwasserstoff enthaltende Edukte in Synthesegase umgesetzt werden können.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch die Merkmale des Patentanspruches 1 gelöst. Vorteilhafte Ausge­ staltungsformen und Weiterbildungen der Erfindung ergeben sich bei Nutzung der in den untergeordneten Ansprüchen genannten Merkmale.

Die erfindungsgemäße Vorrichtung kann für die Dampf­ reformierung von verschiedenen Kohlenwasserstoffe enthaltenden Edukten, aber auch bei anderen stark endothermen Prozessen ohne weiteres verwendet werden.

Die Vorteile der Erfindung liegen dabei insbesondere darin, daß kleine Leistungsbereiche unterhalb 50 kW abgedeckt werden können, ohne daß der Wirkungsgrad durch übertriebene Wärmeverluste verringert wird.

Die erfindungsgemäße Vorrichtung zeichnet sich dabei dadurch aus, daß ein verwendeter Strahlungsbrenner in Verbindung mit einem aus zwei Teilen bestehenden Re­ formierreaktor so angeordnet wird, daß die Teile des Reformierreaktors durch Strahlung und Konvektion be­ heizt werden können und dabei der Strahlungsbrenner die beiden Teile des Reformierreaktors ring- bzw. rohrförmig umschließt, wobei der Strahlungsbrenner auch aus flächigen ein Vieleck bildenden Elementen gebildet sein kann. Die Anordnung der einzelnen Ele­ mente der erfindungsgemäßen Vorrichtung erfolgt dabei so, daß Edukt- und Rauchgas zwischen den beiden Re­ formierreaktorteilen im Gegenstrom geführt werden können.

Bevorzugt wird ein Teil des Reformierreaktors als Ringspaltreaktor und der andere Teil als Rohrreaktor ausgebildet und beide so zueinander angeordnet, daß der Ringspaltreaktor den Rohrreaktor rohrförmig um­ schließt und im Zwischenraum zwischen den beiden Tei­ len Rauchgas geführt werden kann, so daß die Wärme des Rauchgases für die Reformierung optimal ausge­ nutzt werden kann.

In einer weiteren Ausbildung der erfindungsgemäßen Vorrichtung, ist diese besonders günstig mit einem Wärmetauscher, der oberhalb des aus den beiden Teilen bestehenden Reformierreaktors angeordnet ist, weiter gebildet. In diesem Wärmetauscher kann dann die Wärme des Rauchgases auch dazu genutzt werden, das in den Reaktor eingeführte Edukt bzw. auch mehrere Edukte vorzuwärmen bzw. ein flüssiges Edukt zu verdampfen.

Diese thermische Kopplung führt insbesondere bei kleinen Leistungen, die mit einer erfindungsgemäßen Vorrichtung erzeugt werden sollen, dazu, daß die Wär­ meverluste minimiert werden können.

In den Reaktionsräumen von Rohrreaktor und Ring­ spaltreaktor sind beschichtete Metallwabenkörper auf­ genommen, mit deren Hilfe die Reformierreaktion kata­ lytisch durchgeführt wird. Als Katalyten, mit denen die Metallwabenkörper beschichtet werden können, sind insbesondere Platin, Nickel aber auch Kupfer und Zink geeignet.

Der Ringspaltreaktor wird überwiegend durch die Wär­ mestrahlung des Strahlungsbrenners beheizt, wohinge­ gen der Rohrreaktor über die Konvektion durch die an ihm vorbeigeführten Rauchgase erhitzt wird.

Die Gasführung des erzeugten Synthesegases erfolgt vorteilhaft im Gegenstrom zum Rauchgas, das aus dem Strahlungsbrenner kommt, d. h. die erste Einheit ist der konvektiv beheizte Rohrreaktor, die zweite Ein­ heit ist der über Strahlung und Konvektion beheizte Ringspaltreaktor und der Austritt des Synthesegases erfolgt dann über den Wärmetauscher, der oberhalb der beiden Teile des Reformierungsreaktors angeordnet ist.

Der in der erfindungsgemäßen Vorrichtung verwendete Strahlungsbrenner kann bevorzugt aus keramischen Lochplatten aufgebaut sein, die so angeordnet sind, daß sie, wie bereits weiter oben angeführt, die Re­ formierreaktoren umschließen und die Zuführung des Brenngases zu dem Strahlungsbrenner erfolgt über ei­ nen Ringraum, der um die einzelnen Platten des Strah­ lungsbrenners mit einer Gehäusewandung gebildet wird und in dem das Brenngas in vorgemischter Form zuge­ führt werden kann. Außerdem kann ein Gasverteilerrohr mit einer über der gesamten Höhe des Strahlungsbren­ ners verteilten Lochstruktur für die Zufuhr von Brenngas verwendet werden, um eine gleichmäßige Zu­ führung von Brenngas zu erreichen.

Der bevorzugt direkt auf die beiden Teile des Refor­ mierreaktors aufgesetzte Wärmetauscher besteht im wesentlichen aus einer Rohrwendel, durch die die für die Reformierung verwendeten Edukte in den Rohrreak­ tor gelangen können. Die Rohrwendel ist dabei mehr­ fach kreisförmig gewunden, so daß dem Edukt vor der Einführung in den Rohrreaktor eine ausreichend große Verweilzeit und eine entsprechend hohe Erwärmung zu­ teil werden kann.

Im Wärmetauscher können bevorzugt konzentrisch ausge­ bildete Rohre vorhanden sein, die eine Labyrinth­ struktur ausbilden, durch die das Rauchgas geführt wird und dabei deren Restwärme für die Erwärmung bzw. Verdampfung des bzw. der Edukte(s) ausgenutzt werden kann. Rauchgas und Edukt werden dabei im Gegenstrom geführt. Der in der erfindungsgemäßen Vorrichtung verwendete Strahlungsbrenner kann zum einen durch Beeinflussung des Verhältnisses von Brenngas und Luft bzw. reinem Sauerstoff bzw. mit Sauerstoff angerei­ cherter Luft beeinflußt werden. Eine andere Möglich­ keit besteht darin, die für die Verbrennung genutzten Flächen der Wendel des Strahlungsbrenners zu variie­ ren, in dem bestimmte Segmente, also einzelne Platten mit Brenngas versorgt werden oder nicht. Es kann aber auch die Verbrennung so beeinflußt werden, daß nur Teilbereiche von Segmenten bzw. Platten des Strahlungsbrenners mit Brenngas versorgt werden oder zumindest zwei Strahlungsbrenner übereinander ange­ ordnet werden, die einzeln oder gemeinsam betrieben werden können. Die Verwendung eines zwei- bzw. mehr­ stufigen Strahlungsbrenners ist äquivalent möglich.

Dies führt dazu, daß ein Teillastbetrieb ohne weite­ res bei gleichbleibenden spezifischen Strahlungslei­ stungen der betriebenen Teile des Strahlungsbrenners möglich ist. Dies wirkt sich ganz besonders vorteil­ haft aus, wenn die erfindungsgemäße Vorrichtung in Verbindung mit Brennstoffzellen, die ein sehr gutes Teillastverhalten aufweisen, eingesetzt wird, so daß die Flexibilität der Vorrichtung insbesondere für diesen Einsatzfall ausgenutzt werden kann.

Bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist es weiter ohne weiteres möglich, die verschiedenen erforderli­ chen Kapazitäten berücksichtigend, das Verhältnis der freien Querschnitte für die beiden Teile des Refor­ mierungsreaktors und/oder die Höhe dieser beiden Tei­ le des Reformierungsreaktors aufeinander abzustimmen. Dadurch kann die Gasgeschwindigkeit in den Wabenkanä­ len und demzufolge auch der Wärme- und Stofftransport innerhalb der beiden Teile des Reformierungsreaktors beeinflußt werden. Dadurch ist eine lokale Beeinflus­ sung des Reaktionsumsatzes und der Temperaturen in den beiden Teilen des Reformierungsreaktors möglich.

Eine weitere Möglichkeit, auf die später noch zurück­ zukommen sein wird, besteht darin, Isolationen in den Teilen der Reformierungsreaktoren anzuordnen, um be­ stimmte Bereiche oder bestimme Einbauten thermisch zu entkoppeln, und so die Wärmeeinbringung zu unterstüt­ zen und lokal zu beeinflussen.

Das vorgemischte Brenngas, das an die bevorzugt als Lochplatten ausgebildete Wandung des Strahlungsbren­ ners in vorgemischter Form geführt wird, wird an der Innenfläche der Lochplatten gezündet und es entstehen direkt über den jeweiligen Löchern kleine Flammkegel. Hierdurch wird die Oberfläche stark erhitzt und kann soweit aufgeheizt werden, daß sie glüht. Die Oberflä­ che des Strahlungsbrenners wirkt dann als Abstrahl­ fläche gegenüber der Wärmesenke, die durch den Refor­ mierreaktor gebildet wird. Da die Platten aus Keramik bestehen, sind die Temperaturen bei der Verbrennung ohne weiteres beherrschbar und es hat weiter den Vor­ teil, daß die Rückseite nur geringfügig Verlustwärme abstrahlt und ein Rückzünden in den umgebenden Gas­ spalt vermieden werden kann. Durch Beeinflussung des Verbrennungsgas-Luft- oder Sauerstoffverhältnisses können die Temperaturen im Gasspalt und auf der Bren­ nerfläche, wie bereits erwähnt, beeinflußt werden. Dadurch ist es möglich, das Verhältnis der Strah­ lungswärmeabgabe und der Abgabe über Konvektion zu beeinflussen.

Der Strahlungsbrenner kann aber auch segmentiert be­ trieben werden, da der Strahlungsbrenner bevorzugt aus einzelnen Platten aufgebaut ist. Der Strahlungs­ brenner kann so aufgebaut und betrieben werden, daß jede einzelne Platte oder selektiert Gruppen mehrerer Platten mit Brenngas versorgt und entsprechend be­ heizt werden, so daß im letzteren Fall auch im Teil­ lastbereich, also Beheizung von einzelnen Platten, die gleichen Bedingungen (Leistungsdichte, Oberflä­ chentemperaturen), optimal eingehalten werden können. Eine solche Möglichkeit besteht darin, lediglich die oberen Bereiche der Platten, die als Brennerfläche wirken, zu beheizen. Es können aber auch einzelne Platten abgeschaltet und so nicht beheizt werden, wobei sich hier insbesondere ein alternierender Wech­ sel zwischen beheizten und unbeheizten Platten ausge­ nutzt werden sollte.

Wird lediglich der obere Bereich der Brennerfläche, d. h. der Teil, der in Richtung auf den oberhalb der Reformierungsreaktoren angeordneten Wärmetauscher liegt, beheizt, ist die größte Wärmeabstrahlung in diesem Bereich und dies kann vorteilhaft für den Pro­ zeß ausgenutzt werden.

Der Strahlungsbrenner kann unter Berücksichtigung der Beheizung des Ringspaltreaktors so betrieben werden, daß auf der Brenneroberfläche Temperaturen um ca. 1000°C erreicht werden und dadurch die Stickoxidbil­ dung auch im überstöchiometrischen Bereich stark re­ duziert werden kann. Dabei sind die erzielten Tempe­ raturen jedoch ausreichend hoch, um Strahlungswärme auf den Ringspaltreaktor mit Temperaturen von ca. 800°C zu übertragen.

Die Anordnung bzw. der Betrieb des Strahlungsbrenners direkt gegenüber der Endzone des Reformierreaktors wirkt sich günstig aus, da dort für maximalen Umsatz bei der Reformierung durch die sehr hohen Temperatu­ ren gesorgt werden kann.

Der Energieinhalt aus der Verbrennung, der nach Aus­ kopplung der Strahlungsleistung im Rauchgas ver­ bleibt, wird dann konvektiv auf die beiden Teile des Reformierungsreaktors übertragen, wobei die Wärme­ übertragung zuerst im unteren Bereich vom Ringspal­ treaktor von außen und anschließend über den Gasspalt zwischen Ringspalt- und Rohrreaktor eintritt.

Durch die mit Katalysator beschichteten Waben der metallischen Wabenkörper in den beiden Teilen des Reformierreaktors erfolgt der innere Wärmetransport von der Wand an die Reaktionszonen der Wabenkanäle durch konvektiven Übergang auf das Gas und über Wär­ mestrahlung auf die nächste Kanalwand. Dadurch wird gegenüber den nach dem Stand der Technik verwendeten Schüttschicht-Reaktoren eine wesentlich bessere Strahlungswärmeübertragung erreicht. Die verwendeten Metallwaben ermöglichen sehr kleine radiale Tempera­ turgradienten und führen zu einem höheren Umsatz bei gleicher Wandtemperatur.

Die Abführung des Reformiergases (Synthesegas) er­ folgt im Gegenstrom zum beheizenden Rauchgas aus dem Strahlungsbrenner, so daß unnötig hohe Temperaturdif­ ferenzen vermieden werden und die jeweiligen Wände der Teile des Reformierreaktors weniger thermisch belastet werden. Beim Übergang vom Rohrreaktor in den Ringspaltreaktor durch Rohrstutzen mit kleinerer Durchströmfläche erfolgt eine Durchmischung (Verwir­ belung) der einzelnen Gasströme aus den radial ver­ teilten Wabenkanälen. Mit dieser Durchmischung ist eine einheitliche Temperatur und ein homogenes Syn­ thesegasgemisch bereits beim Eintritt in den Rings­ paltreaktor gesichert.

Der, wie bereits beschrieben, ausgebildete Wärmetau­ scher sichert, daß die Rauchgase im Kreuzgegenstrom zu dem bzw. den Edukt(en) der Reformierung zugeführt werden. Dabei sinken die Temperaturen von innen nach außen und die Wärmeverluste können gering gehalten werden. So ist die Abwärme aus dem Rauchgas und aus der Reformierung optimal für die Aufheizung der bzw. des Edukte(s) nutzbar. Außerdem wird die sensible Wärme des Synthesegases nach der Reformierung teil­ weise durch Abstrahlung im Wärmeübertrager ausge­ nutzt.

Mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung kann durch die Kombination eines schadstoffarmen Strahlungsbrenners mit einem Reformierreaktor oder gegebenenfalls bei einer endothermen Reaktion die Wärmeübertragung opti­ mal durch die Kombination von Strahlung und Konvek­ tion erfolgen.

Durch die zweiteilige Ausführung des Reformierreak­ tors und eine zugeordnete lokale Anordnung des Strah­ lungsbrenners kann das Verhältnis der Wärmestrahlung zur konvektiv übertragenen Wärme sehr variabel einge­ stellt werden. Dies führt weiter dazu, daß am Aus­ tritt des Reformierreaktors, wo ohnehin die höchsten Temperaturen erforderlich sind, beide Wärmeübertra­ gungsformen gleichzeitig vorliegen.

Die zweiteilige Ausführung des Reformierreaktors er­ möglicht, daß innere Parameter des Stoff- und Wärme­ transportes (Verweilzeit, Gasgeschwindigkeit) einge­ stellt werden können.

Durch die Anordnung des Strahlungsbrenners in bezug auf den Reformierreaktor und dessen konkrete Ausbil­ dung erfolgt die Wärmeabgabe vom Strahlungsbrenner von außen nach innen zu den Reaktionszonen und Wärme­ verluste können vermieden werden, wobei gleichzeitig ein Vorheizen der Brenngase möglich ist.

Die Verwendung von Wabenkörpern, die mit dem Kataly­ sator beschichtet sind, haben gegenüber den bekannten Feststoffkatalysatoren den Vorteil, daß eine geringe­ re Masse erforderlich ist und günstigere dynamische Eigenschaften bei der Reformierung erreicht werden können. Bei Verwendung von Platin als Katalysator ist kein Reduzieren erforderlich, da es nach dem Be­ schichten bereits in aktiver Form vorliegt und oxi­ dierende Bedingungen keine Änderung hervorrufen kön­ nen. Dadurch sind auch Mischverfahren, wie eine auto­ therme Reformierung möglich.

Die einzelnen Elemente, wie der Strahlungsbrenner, der zweiteilige Reformierreaktor und der entsprechend angeordnete und ausgebildete Wärmetauscher ermögli­ chen trotz kleiner absoluter Leistungen eine hohe Effizienz durch sehr hohe wärmetechnische Kopplung.

Nachfolgend soll die Erfindung anhand von Aus­ führungsbeispielen näher beschrieben werden.

Dabei zeigen:

Fig. 1 ein Ausführungsbeispiel einer erfindungs­ gemäßen Vorrichtung in einer Schnittdar­ stellung;

Fig. 2 den schematischen Aufbau in einer Schnitt­ darstellung als Draufsicht;

Fig. 3 den schematischen Aufbau einer Vorrichtung nach Fig. 1;

Fig. 4 das in Fig. 2 gezeigte Beispiel in einer Teillastbetriebsart;

Fig. 5 den schematischen Aufbau einer Vorrichtung mit zusätzlicher Isolation;

Fig. 6 den schematischen Aufbau einer Vorrichtung mit spezieller Ausführung des Rohrreaktors und

Fig. 7 den schematischen Aufbau einer Vorrichtung nach Fig. 1 in einer anderen Betriebsart.

In der Fig. 1 ist für ein Beispiel einer erfindungs­ gemäßen Vorrichtung in einer Schnittdarstellung, eine Möglichkeit für einen Aufbau, dargestellt. Dabei ge­ langen das bzw. mehrere Edukt(e) über eine Zuführung 1 in einen Wärmetauscher w und werden dort über Rohr­ wendeln e geführt, die von Rauchgas, das durch den Rauchgasaustritt 4 aus dem Wärmetauscher abgezogen wird, umströmt werden. Im Wärmetauscher w bilden kon­ zentrische Rohre f eine Labyrinthstruktur aus, so daß während des Aufenthaltes von Rauchgas und Edukten eine relativ gute Wärmeübertragung und demzufolge Ausnutzung der Restwärme des Rauchgases erfolgen kann.

Die vorgewärmten und gegebenenfalls verdampften Eduk­ te gelangen dann aus der Rohrwendel e in den Rohrre­ aktor d, der ein Teil des Reformierreaktors ist und werden dort durch katalysatorbeschichtete Metallwaben geführt. Nach Durchströmen des Rohrreaktors d gelan­ gen die bereits zumindest teilweise reformierten Edukte in den zweiten Teil des Reformierreaktors, nämlich einen Ringspaltreaktor c, in dem die nahezu vollständige Reformierung der Edukte erfolgt und so ein ausreichend reines Synthesegas über den Austritt 2 abgezogen werden kann.

Die beiden Teile c und d des Reformierreaktors sind von einem Strahlungsbrenner b umschlossen. Der Strah­ lungsbrenner b kann beispielsweise aus einzelnen an­ einandergefügten plattenförmigen Segmenten, die wie­ derum bevorzugt aus einem keramischen Material gebil­ det sind und als Lochplatten ausgebildet sind, beste­ hen.

Das Brenngas gelangt über zumindest eine Brenngaszu­ führung 3 über ein Gasverteilerrohr g zu den Loch­ platten des Strahlungsbrenners b, wobei im Gasver­ teilerrohr g an der zu den Lochplatten des Strah­ lungsbrenners b gewandten Seite a eine gleichmäßige Lochstruktur ausgebildet ist, die sichert, daß eine gleichmäßige Brenngaszuführung an den Strahlungsbren­ ner b erfolgt und eine nahezu gleichmäßige Tempera­ turverteilung entlang der Brennflächen des Strah­ lungsbrenners b erreicht werden kann.

Das bei der Verbrennung entstehende Rauchgas wird über den Spalt, der zwischen dem Ringspaltreaktor c und dem Rohrreaktor d ausgebildet ist, in den Wärme­ tauscher w geführt und so gesichert, daß eine mehr­ fache Ausnutzung der Restwärme der Rauchgase erfolgen kann.

Die Erhitzung des zweiteiligen Reformierreaktors er­ folgt dabei einmal über Strahlung und zum anderen über Strahlung und Konvektion. So wird der Ringspal­ treaktor c durch Strahlung und Konvektion erhitzt und der Rohrreaktor d ausschließlich durch Konvektion beheizt, um in diesen beiden Teilen des Reformierre­ aktors die Reformierung der Edukte zu Synthesegas zu erreichen.

In der Fig. 2 ist der Aufbau des Ausführungsbeispie­ les nach Fig. 1 in einer geschnittenen Draufsicht erkennbar. Dabei wird das Brenngas wieder über die Brenngaszuführung 3 in das Gasverteilerrohr g durch die an deren Innenwand a ausgebildete Lochstruktur zum Strahlungsbrenner b, der aus Einzelplatten seg­ mentartig aufgebaut ist, geführt. Bei diesem Beispiel bilden die Einzelplatten ein Sechseck, es kann aber auch eine andere eckige Form mit mehr oder weniger Einzelplatten gewählt werden. Dabei sollte aber ein geschlossenes den Reformierreaktor entlang seiner Längsrichtung allseitig umschließendes Gebilde ausge­ bildet sein muß, so daß die Mantelflächen des Refor­ mierreaktors allseitig abgeschirmt werden.

Im Inneren des Strahlungsbrenners b sind dann die beiden Teile des Reformierreaktors c und d angeord­ net. Der Ringspaltreaktor c und der Rohrreaktor d werden mittels Rohrstutzen k beabstandet gehalten und es wird ein Raum l zwischen diesen beiden Teilen des Reformierreaktors ausgebildet, durch den das Rauchgas in den Wärmetauscher w gelangen kann.

In der Fig. 3 ist ein Beispiel einer erfindungsgemä­ ßen Vorrichtung mit einem zweiteiligen Strahlungs­ brenner b, b', der im Vollastbetrieb arbeitet, darge­ stellt. Über zwei getrennte Brenngaszuführungen 3 und 3' gelangt Brenngas zu den beiden Strahlungsbrennern b und b' und beide werden beheizt, so daß der Ring­ spaltreaktor c und der Rohrreaktor d maximal erwärmt werden können.

Im Gegensatz dazu, wird bei dem in der Fig. 4 ge­ zeigten Beispiel der Strahlungsbrenner b' abgeschal­ tet und von der Brenngaszuführung 3' getrennt, so daß lediglich der Strahlungsbrenner b betrieben wird und so die erfindungsgemäße Vorrichtung im Teillastbe­ trieb arbeiten kann.

In der Fig. 5 ist ein anderes Beispiel einer erfin­ dungsgemäßen Vorrichtung dargestellt, bei dem wieder­ um nur ein Strahlungsbrenner b verwendet wird. Hier­ bei ist im Spalt zwischen dem Ringspaltreaktor c und dem Rohrreaktor d, durch den das Rauchgas in den Wär­ metauscher w geführt wird, im Bereich des Austrittes des Rauchgases zum Wärmetauscher w eine Isolation h angeordnet. Dadurch wird die obere, innere Mantelflä­ che des Ringspaltreaktors c thermisch isoliert. Dies bewirkt eine noch höhere Endtemperatur der Reformie­ rung und eine geringere Abstrahlung in die Anfangs­ zone des ersten Teiles des Reformierreaktors, also im Rohrreaktor d, wo erfahrungsgemäß ein großer Teil der Umsetzung stattfindet, also ein hoher Reaktionswärme­ strom benötigt wird.

Durch die Isolation h sinkt die Temperatur im Ein­ trittsbereich des Rohrreaktors d und der Reaktions­ umsatz an dieser Stelle verringert sich. Die Umset­ zung bei der Reformierung wird dadurch entsprechend in nachfolgende Zonen des Reaktors verschoben, die bei höheren Temperaturen gehalten werden. Dies wirkt sich vorteilhaft dadurch aus, daß die Katalysatorbe­ lastung insgesamt vergleichmäßigt wird und so die Lebensdauer des Reformierreaktors verlängert und des­ sen Wirkungsgrad länger in höheren Bereichen gehalten werden kann.

In der Fig. 6 ist ein weiteres Beispiel schematisch dargestellt, bei dem der obere Teil des Rohrreaktors d als Leerrohr ausgebildet ist oder sich im oberen Teil kein Katalysator befindet. Dadurch verringert sich die effektive Höhe dieses Teiles des Reformier­ reaktors gegenüber dem den zweiten Teil des Refor­ mierreaktors bildenden Ringspaltreaktor c. Dadurch findet in diesem Bereich keine Reaktion statt und es wird nur geringfügig Wärme aufgenommen. Der Ort, an dem der größte Wärmebedarf erforderlich ist, also der Eintritt in die erste Katalysatorwabe des Rohrreak­ tors d, ist räumlich getrennt vom Austritt des Ring­ spaltreaktors c zur Synthesegasabführung 2, wo mög­ lichst hohe Temperaturen die vollständige Umsetzung der Kohlenwasserstoffe zu Synthesegas gewährleisten sollen.

In der Fig. 7 ist eine weitere Möglichkeit gezeigt, wie der Strahlungsbrenner b im Teillastbetrieb be­ trieben werden kann. Hier werden nur einige Einzel­ platten des Strahlungsbrenners b mit Brenngas ver­ sorgt und andere Einzelplatten sind abgeschaltet. Für eine gleichmäßige Wärmeerzeugung ist es günstig, die ein- bzw. abgeschalteten Einzelplatten des Strah­ lungsbrenners b alternierend zu wechseln.

Claims (10)

1. Vorrichtung zur Reformierung von Kohlenwasser­ stoffe enthaltenden Edukten mit einem Strahlungsbrenner und einem Reformierreaktor, der zumindest teilweise Metallwabenkörper mit einer Katalysatorbeschichtung enthält, dadurch gekennzeichnet, daß der Strahlungsbrenner (b) den aus einem in­ neren Reaktor (d) und einem diesen in einem Ab­ stand umschließenden Ringspaltreaktor (c) zwei­ teiligen Reformierreaktor umschließt und Rauch­ gas im Spalt zwischen Rohrreaktor (d) und Ring­ spaltreaktor (c) im Gegenstrom zum Eduktgas im Rohrreaktor (d) geführt ist.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß oberhalb des Refor­ mierreaktors (c, d) ein Wärmetauscher (w) ange­ ordnet ist, durch den das/die Edukt(e) einführ­ bar und Rauchgas abführbar sind.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher (w) eine Rohrwendel (e) zur Edukteinfuhr auf­ weist und das Rauchgas durch konzentrische Rohre (f), eine Labyrinthstruktur vorgebend, die Rohr­ wendel (e) überstreichend zu einem Rauchgasaus­ tritt (4) geführt ist.

4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Strahlungsbren­ ner (b) aus keramischen Lochplatten besteht.

5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gasverteilerrohr (g) mit einer über die Höhe des Strahlungsbren­ ners (b) verteilten Lochstruktur vorhanden ist, durch die Brenngas von einer Brenngaszuführung (3) gleichmäßig an den Strahlungsbrenner (b) führbar ist.

6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Strahlungsbren­ ner (b) in mehrere Segmente unterteilt ist.

7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Strahlungsbren­ ner (b) aus mehreren Einzelplatten segmentartig aufgebaut ist.

8. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens zwei Strahlungsbrenner (b, b') übereinander angeord­ net sind.

9. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß im oberen Bereich zwischen Ringspaltreaktor (c) und Rohrreaktor (d) eine Isolation (h) angeordnet ist.

10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Eintrittsbereich für das/die Edukt(e) des Rohrreaktors (d) als Leerrohr ausgebildet ist oder keine Katalysator­ beschichtung aufweist.