DE1962862A1 - Verfahren zum Herstellen von Harnstoff aus einer Ammoniumcarbamat enthaltenden Loesung - Google Patents

Description

Oase 271 - Comm« 707.023

SHAM PROGEISJI S.p.A., Mailand / Italien

Verfahren zum Herstellen von Harnstoff aus einer Ammonium-

carbamat enthaltenden Lösung

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Herstellen von Harnstoff·

Es ist bekannt, daß hei der Harnstoffherstellung aus Ammoniak und Kohlendioxyd es möglich wird, die gesamte Umwandlung der Reaktionsteilnehmer zu erreichen, indem die Reactionsteilnehmer, die nicht umgewandelt wurden, in. ein oder mehreren Stufen rückgeführt werden, Bei gewissen auf diesem Prinzip arbeitenden Verfahren wurde die gesamte Rückführung der nicht umgesetz ten Reaktionsteilnehmer in zwei oder mehreren Bückführungsstufen bei abnehmenden Drücken im Bereloh von 40 kg/cm hinunter bis zum atmosphärischen Druck vorgenommen.

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Dies wurde verbessert durch eine Verfahrensweise, "bei der das ; nicht umgesetzte Carbsmat völlig zum Harnstoffsyntheeereaktor in einer einzigen Stufe bei hohem Druck rückgeführt wurde.

Bei diesem Verfahren wird die Zersetzung des Carbamate bei Synthesedruck durchgeführt _r indem sie in Anwesenheit eines Stromes entweder gasförmigen Ammoniaks oder gasförmigen Kohlendioxyds durchgeführt wurde, die in den Reaktor eingeführt wurden. Selbst bei diesen verbesserten Verfahren jedoch verbleiben kleine Mengen an Ammoniumcarbamat und beachtliche Mengen des Strippermittels in der aus dem Stripper kommenden Harnstoff enthaltenden Lösung. Sine weitere Reinigung der Harnstofflösung findet gewöhnlich hernach in mehreren Stufen bei Druckbereichen zwischen 15 und 30 Atmosphären bis hinab zum atmosphärischen Druck statt*

Erfindungsgemäß soll nun ein Verfahren vorgeschlagen werden, welches nicht eine Reihe teurer und komplizierter Vorrichtungen erfordert, wie bei Verfahren, die zur Zeit zur Trennung der Harnstofflösung von diesen nicht umgesetzten Verbindungen notwendig ist.

Erfindungsgemäß wird ein Verfahren zur kontinuierlichen Erzeugung einer wässrigen Harnstofflösung vorgeschlagen, wonach Kohlendloxyd und Ammoniak in Anwesenheit von Wasser in einem ersten Reaktor unter Bildung einer wässrigen Lösung von Ammoniumcarbamat umgesetzt werden, in einen zweiten Reaktor wenigstens ein Teil des Ammoniumcarbamats in der wässrigen Lösung zu Harnstoff umgesetzt wird und sämtliches nicht umgesetzte Ammoniumcarbamat in Kohlendloxyd und Ammoniak zerlegt wird, in Anwesenheit eines Gases, welches Inert gegen die Ausgangöreaktionsteilnehmer oder das Amnoniumcarbamat 1st, diese Kohlendioxyde und der Ammoniak vom Harstoff gestrippt wird, und es möglich wird, daß der gereinigte Harnstoff ala eine wässrige Lösung abgezogen wird und im Kreislauf

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zum ersten Reaktor das inerte Gas» das. gestrippte Kohlendioxyd und Ammoniak rückgeführt werden, wobei dieses inerte Gas den ersten Reaktor als gasförmiger Abstroo verlässt und wenigstens einen Teil dieses inerten abströmenden Gases wieder bei einem Strippervorgang verwendet werden.

Bas Verfahren nach der Erfindung kann zu einer gegenüber dem Stand der Technik verbesserten Harnstoffausbeute (basierend auf der tJmsetzungsausbeute pro Durchgang in der Synthesezone) führen ν indes wenigstens der Vassergehalt im Synthesezyklus reduziert wird.

Ein Rauptvorteil des Verfahrene beruht auf der Tatsache, daß nur eine Pumpe oder ein Kompressor bei der gesamten Harn stoffsynthese verwendet bu werden braucht, der die gesamte Rückführung der nicht umgesetzten Reaktionsteilnehmer umfaßt, wie sich aus der folgenden Beschreibung ergibt«

Bin weiterer Vorteil ist in der Möglichkeit zu sehen, Kohlendioxyd bei eine« Brück kleiner als dem in Harnstoffreaktor mit der folglichen Verminderung der notwendigen Kompressionsenergie zu verwenden.

Bei der Durchführung des Verfahrene nach der Erfindung wird der Abstrom ans dem Harnetoffsynthesereaktor im allgemeinen zum Kopf eines Stripperturmes geführt, indem er nach unten la Gegenstrom zum inerten Gas unter geeigneten ieraperatur- und Bruckbedingungen strömt, um das Carbamat zu zersetzen und es zusammen mit dem freien Ammoniak von der Harnstofflösung zu trennen» Der Bodenabzug des Stripper besteht aus einer Harnetofflöeung mit einem Vaseergehalt wenigstens gleich dem stöchioeetriechen Gehalt. Dieser flüssige Abstrom wird dann praktisch ohne Verlust zu Kohlendloxyd und Ammoniak konzentriert. Sa zeigt sich also, daß die vorher verwendeten Stufen dar Oarbamatzersetzung, der Wiedergewinnung und der Rückführung sum Harnstoffreaktor der nlcht-umgesetzten Verbindungen bei verschiedenen Drücken eliminiert werden·*

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Der gasförmige Abstrom vom Kopf des Strippers besteht aus inerten Gasen, Eohlendioxyd, Ammoniak und Wasser (in Gasphase) und wird zum ersten Reaktor im Kreislauf rückgeführt und beim Stripperdruck und bei einer geeigneten Temperatur gehalten. Bevor jedoch der gasförmige Abstrom zum Carbamatreaktor gegeben wird, kann er teilweise zur Wiedergewinnung seiner Wärme kondensiert werden. Die inerten in praktisch reinem Zustand aus dem öarbamatreaktor austretenden Gase können mittels eines Rttckführungsgebläses zum Carbamatsynthesereaktor geschickt werden«

Bei der hier beschriebenen Ausführungsform wird der Abzug in der flüssigen Phase vom Carbaraatreaktor zum Synthesereaktor mittels einer Pumpe gefördert. Der Druck im zweiten (Harnstoff)~ reaktor ist höher in diesem Pail als im ersten (Carbamat)reaktor, wobei der letztgenannte Druck gewöhnlich im Bereich zwischen 45 und 250 Atmosphären liegt, li's ist jedoch auch möglich, die !Erfindung durchzuführen, indem ein höherer Druck im Oarbamatsynthesereaktor als in dem Harnstoffbildungsreaktor gehalten wird« Die Druckwahl im Garbamatsynthesereaktor hängt vom Wirkdruck, nämlich dem Partialdruck in .dem Palle ab, wo kein praktisch reiner Gasstrom aus Eohlendioxyd vorhanden ist. Für den Fall, wo der Druck im Garbamatsynthesereaktor höher als im Harnstoffsynthesereaktor liegt, wird, um die Rückführung im Kreislauf der inerten Gase zum Oarbamatsynthesereaktor zu erleichtern, der gasförmige Abzug vom Stripper bei Wiedergewinnung der Wärme an einen Partialkondensator und dann an eine kleine Kolonne gegeben, wo der Strom mit Ammoniak gewaschen wird. Der in flüssiger Phaee befindliche Teil des Abzuges aus der kleinen Waschkolonne wird mittels einer Pumpe zum Carbamatsyüthesereaktor gefördert, wo der gasförmige Abzug bestehend aus inerten Gasen und Ammoniak mittels eines Gebläses zum Carbaznateyntheeereaktor gefördert wird»

Die Erfindung kann auf höchst interessante Art und Weise auge-

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wendet werden, wenn als inertea Gas für den Gtripper-vorgang eine Mischung der Ammoniaksynthesegase, nämlich Stickstoff und Wasserstoff, verwendet werden. In diesem lall wird das Kohlendioxyd zum Carbama-fcsynthesereaktor zusammen mit einem Gemisch für die Amraoniaksynthese geschickt» Das aus der Zone für die Torbereitung der Ammoniaksynthesegase kommende Gas wird an den Carbaroatreaktor unmittelbar nach Umwandlung au Kohlendioxid und Stickstoff irgendeines beliebigen Kohlenmonoxyds, welches in diesem Synthesegas vorhanden ist unter geeigneten Bedingungen von Druck und Temperatur geschickt. Eine andere brauchbare Möglichkeit besteht darin, als inerte Gase für den Strippervorgang den Gasabstrom oder das Gasabblasen eier Aüimo~ niak-synthese zu benutzen, Xn diesem Pail wird eine teilweise g Vereinfachung des Kühlsystems für die Ammoniaksy&theee erhalten und Verluste des Ammoniaks, die immer wieder bei Gasentnahme oder GasabHasen (bleeding) auftreten, werden eliminiert.

Dia -Syntheee des Ammoniumcarhamats kann beispielsweise bei gewöhnlich angewendeten Temperaturen durchgeführt werden. Im allgemeinen wird die Synthese bei einer Temperatur im Bereich von 100 bis 2OQ⁰G vorzugsweise im Bereich zwischen 110 und 160⁰C durchgeführt,

Die Umwandlung des Ammoniiunearbamats zu Harnstoff wircl allgemein bei Temperaturen im Bereich sswischen 150 und 30DO, -vorzugsweise im Bereich zwischen 180° bis 25O⁰C durchgeführt, '

Beispielweise Ausführungsfarmen der Erfindung sollen nun anhand der beiliegenden Zeichnungen näher erläutert warden, in. denen

ein Fliessbild einnr Anlage sur f.Lndungßgemäßün Verfahrene ist; und

Fif. ? ist eine schemai/üiobe Darstellung ;;ur DurchfU\i'->ir>.r ^u (^rilnnMiw^gfi

In 3?ig. 1 ist zunächst ein Ammoniumcarbamatsynthe3ereaktor dargestellt, itfj&en Wasser durch das Rohr 2, Ammoniak durch das Eohr 3 und Kohlendioxyd durch da3 Rohr 4 eingeführt werden» Auch in den Reaktor· 1 durch ein Rohr eingeführt wird ein gasförmiger Strom vom Kopf einer Stripperkolonne 6 der aus einem inerten Gas, Ammoniak,. Eohlendioxyd und Wasser "besteht.

Die den Kopf des Reaktors 1 über das Rohr verlassende Gasphase besteht im wesentlichen aus inertem Gas« Dieses ' Gras wird zum unteren Bereich der Stripperkolonne 6 mittels eines <Je~ biases 8 imd sines Rohres 9 rückgefHart. Eins flüssige aus Ammoniumearb&mat, Ammoniak und Wasser bestallende Phase verläßt den Boden des Reaktors 1 über ein Rohr 10 und. wird durch eine Pumpe 11 durch e?n Rohr zu einer Heilvorrichtung 13 und von dort sutü Bodenbei'eich des Harnstoffsynthesereaktors 14· gepreßt. Im Harnstoffsynthesereaktor 14 wird der größte Teil des Ännnoniumcarbamats in Harnstoff umgewandelt. Die gasförmigen aus diesem Reaktor 14 austretenden Produkte, nämlich Harnstoffs nicht umgesetztes Ammcriiifficarbamat'» Ammoniak und Wasser, verlassen den Eopf des Iteaktora 14 über ein Rohr und passieren eine Expansioiminriclitung oder ein Regelventil 16 zum Kopfbereich der Stripperkolonne 6.

Im Stripper β wird nicht umgesetztes AmmoniiMcarbaiaat im wesentlichen völlig .in Ammoniak und Kohlendioxid aereetat« Diese Zersetzungsprodukte,, zttaaaimen mit äem inerten Gas, etwas Wasser uiiö isii Ammoniak welches in die Stripperkolonne 6 über das Rohr 15 eindrang, verlatjeeii den Kopf der Kolonne 6 über das Rohr 5 v.n& werden im Kreislauf mim Garbsraatsyntliesereaktor 1 rüciugsführi;* Me SereatiHing ö.®& nicht tangesetzten Aiamoniwaoarbaaräats la tier Kolonne 6 wirft aus?cli di© aufwärts gerichtete BY-??vmiing äea iiiwteix (k^mm u nt m?& tut st, welshes riureh das ilofcr 9 sia1;i?ltt, lor abgea-s^aifte Sai'ngtoff verläßt BocLiiÄ eier Vx.!onn% 6 lib^," eiu W-;hv 17 in Iroa^gi ein©;?¹ wltes^

In Fig. 2 der Zeichnungen ist eine Anlage dargestellt, die in vieler Hinsicht der in Fig. 1 gezeigten ähnelt. Zur Klarstellung sind die Bezugszeichen ähnlich denen in Pig. 1 dargestellten gewählt und deuten auf ähnliche Teile hin. Im Gegensatz zur Anlage nach Fig. 1 ist der Druck im Carbamatsynthesereaktor

1 höher als im Harnstoffsynthesereaktor 14 in der Anlage nach Fig« 2. Es ist somit möglich, bei der Anlage nach Fig. 2 ohne die Kompressoren 8 und 11 und die in Fig« 1 gezeigte Expansionseinrichtung 16 auszukommen« Ein anderer Hauptunterschied zwischen den beiden Anlagen besteht darin, daß "bei der in Fig. 2 gezeigten Anlage die aus dem Kopfiter Stripperkolonne austretende Gasphase in ein Rohr 18 au ei&öa Kondensator 19 geleitet wird, wo Wasser kondensiert, wird.5 ö&ri&affia.t ist im Kondensat auch enthalten und das Ganze wird 'Ibsr ein Bohr 20 an eine Kolonne 21 geleitet, wo sämtlieiiea «iulat kondensiertes Kohlendioxyd im Ammoniak absorbiert wurde, welches in die Kolonne 21 über ein Rohr 22 eingeführt wurde, welches vom Rohr

2 abzweigt.

Die flüssige Phase von der Kolonne 21 wird durch ein i»ohr 22 und durch eine Pumpe zum unteren Bereich des Heaktors geleitet. Die Gasphase aus der Sionne 21» die die inerten Gase, Ammoniak und etwas Kohlendioxyd umfasst, werden durch ein Rohr 25 zu einem Rüekführungsgebläse 26 und von dort zum Rohr 4 geleitet und verbinden sich mit dem einströmenden Kohlendioxyd.

Vorkehrung in Form eines Rohres 27 ist getroffen, daß ein ( Teil der inerten durch das Rohr 7 tretenden Gase vom System freigegeben wird.

Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung ©ims sie zu begrenzen. Die Strömungadurchsätze bzw. Mengen Msisrea auf 1 HpI hergestellten Harnstoffes«

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Beispiel 1

Die Herstellung von Harnstoff wird nach diesem Beispiel in einerjAnlage der in Fig. 1 gezeigten Bauart durchgeführt. Ein Mol CO« wurde durch das Rohr 4 hei einem Druck von 80 kg/cm abs, in den Carbarn atreak tor 1 eingeführt, wo es durch den Gegenstrom bestehend aus zwei durch das Rohr 2 eintretenden Molen HB* und aus 0,2 durch das Rohr 3 eingeführten Molen HpO absorbiert wurde» Auch in den Reaktor 1 eingeführt wurde, der aua dem Zersetzter 6 kommende Abstreiferstrom der aus 3_$3 Molen inerten Gases, 3,71 Molen UH«, 0,831 Molen CO₂ und 0,635 Molen Wasser bestand. Aus dem Reaktor 1 strömte eine flüssige Phase und einegasförmige Phase ab. Die flüssige bei einer Temperatur von 13O⁰C ausströmende Phase bestand » aus 1,831 Molen Ammoniumcarbamat, 2,048 Molen NH- und 1,835

2 Molen Wasser. Sie wurde bei einem Druck von 153 kg/cm abe. komprimiert, auf 21O⁰C erwämfc und dann in den Harnstoffreaktor 14 gegeben. Die gasförmige Phase aus dem Reaktor 1 bestand im wesentlichen aus 3»3 Molen inerter Gase, die vom Stripper kamen und die im Kreislauf zu diesem mittels des Kompressors 8 rückgeführt wurden. Im Harnstoffsyntheeereaktor wurde das aus dem Carbamatreaktor 1 über Rohr 10, Pumpe 11 und Heizvorrichtung 13 kommende Carbamat in Harnstoff umgeformt; der Abzug vom Harnstoffreaktor 14 bestand aus einem Mol Harnstoff, 0,831 Molen Ammoniumcarbaraat, 1,835 Molen Wasser und 2,048 Molen NH« und wurde durch das Rohr 15 zur Stripperkolonne 6 gegeben, In der 0,831 Mole Carbamat« die nicht in Harnstoff umgesetzt worden waren, in gasförmiges NH, und COg zerlegt wurden. Die 2,048 Mole freien Ammoniaks geben auch in die gasförmige Phase über. Die Ammoniumcarbamatzersetzung wird durch eine Reduktion der CO₂- und KH*Partialdrücke begünstigt«

Diese Reduktion wurde erhalten, indem man sowohl die Mischung expandieren lies* so daß ihr Druck auf 80 kg/cm absolut fiel u. indem in den Boden dee Strippers die. inerten Gau^ eingeführt wurden, die aus der gasförmigen Phase bestanden, welche aus .dem Carbamatreaktor 1 austraten, dem mehr inertes Gas zugesetzt

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worden war, um irgendwelche 'Verluste zu kompensieren. Aus dem Stripper 6 heraus gelangte eine flüssige Phase durch das Rohr 17, die aus einem Mol Harnstoff und 1,2 Molen Wasser bestand und durch die Leitung 5 trat eine gasförmige Phase aus, die aus 6,5 Moleä inerter Strippergase "bestand, welche 0,831 Mole COg und 3j71 Mole NH* mitführten. Dieser Strom wurde dann zum Carbainatreaktor 1 geschickt, wo 00, und NH, in der vorher beschriebenen Weise umgesetzt wurden.

Das in diesem Beispiel "beschriebene Verfahren wurde in einer Anlage ähnlich der mit Beaug auf Fig. 2 beschriebenen durchge- j führt. In diesem Pail war der Druck im Carbaniatreaktor höher als im Harnstoffreaktor* Der gasförmige Strom in der Leitung 4 bestand aus 1 Mol Kohlendioxyd und inerten Gasen, inläiesem Falf^asserstoff und Stickstoff. Er wurde mit dem im Kreislauf rückgeführten Gas gemischt und die resultierende aus inerten Gasen, Kohlendioxyd und Ammoniak bestehende Mischung wurde zum Boden des Carbamatsynthesereaktors 1 geführt, der bei einem Druck von 150 kg/cm abs. gehalten wurde. Der Oarbamatreaktor wurde auch mit Wasser über ein Rohr 2 in einer Menge von 0,2 Mol und Ammoniak durch das Rohr 3 gleich 2 Molen beaufschlagt. Tom Boden des Reaktors 1 trat eine Oarbamatlösung aus. die über das Rohr 10 in die Heizvorrichtung 13 eintrat, und, nachdem sie bis auf 210⁰O erwärmt wurde, zum Harnstoff- I synthesereaktor ohne Verwendung einer Pumpe geleitet wurde.

Der Harnstoffsyntheeereaktor 14 wurde bei einem Druck von 151 kg/cm absolut gehalten. Aus diesem Reaktor traten durch das Rohr 15 aus eine Lösung, welche 1 Mol Harnstoff enthielt; 0,831 Mol Carbamat, 2,048 Mol freien Ammoniaks und 1*835 Mol Wasser; diese Lösung wurde zum Stripper 6 geleitet, wo das nicht in Harnstoff umgesetzte Carbamat 0,831 Mol in NH, und CO₂ aufgespalten wurde und in die gasförmige das Rohr 18 verlassende Phase, begleitet von 2,048 Molen freien Ammoniaks umgeformt wurde.

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BAD

- ίο -

Die Zersetzung des Carbamate wird durch eine Reduktion der Partialdrücke von CJOq und NEU begünstigt. Bieae Reduktion erhielt, man, indem in den Boden des Strippeis 6 der inerte Gasstrom, bestehend aus Hp und Up j in einer Menge von 6,5 Molen eingeführt wurde. Aus dem Kopf des Strippers 6 kam ein gasförmiger Strom bestehend aus 6,5 Molen der inerten Gase H^ und Ng» 3,71 Molen Ammoniak, 0,831 Molen 0O₂ und 0,635 Molen HpO. 7om Boden des Strippers 6 durch das Rohr 17 kam eine Lösung, die aus 1 Mol Harnstoff und 1,2 Molen HgO bestand.

Der gasförmige Strom im. Rohr 18 trat in den Kondensator 19 ein, wo ein großer Teil des Carbamate und des Wassers kondensiert wurde» Das nicht kondensierte Kohlendioxyd wurde im Ammoniak in der Kolonne 21 absorbiert. Der Abzug in der flüssigen Phase aus der Kolonne 21 wurde|nittels der Pumpe 24 zum Carbamatreaktor 1 geschickt.

Die aus der Kolonne 21 austretenden Gase bestanden aus Stickstoff, Wasserstoff und Ammoniak und wurden zum Rückführungskompressor 26 geleitet, wo sie komprimiert wurden und zur Verbindung mit dem in den Reaktor 1 durch das Rohr 4 in der vorher beschriebenen Weise eintretenden Gasstroms geschickt. Der Gasstrom, der den Kopf des Reaktors 1 über das Rohr 7 verliess, bestand aus Stickstoff und Wasserstoff und wurde zum Stripper 6 geschickt. Ein Teil dieses gasförmigen Stroms wurde durch das Rohr 27 freigegeben, so daß das inerte durch das Rohr 4 eintretende Gas kompensiert wurde.

Patentansprüche

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BAD ÜRiöiNAL

Claims (20)

1. Patentansprüche

   1/ Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung einer wässrigen ng aus Harnstoff, dadurch gekennzeichnet, daß Kohlendioxyd und Ammoniak in Anwesenheit von Wasser in einem ersten .Reaktor unter Bildung einer wässrigen Lösung von Ammoniumcarbamat umgesetzt werden, in einem zweiten Reaktor wenigstens ein SDeil des Ammoniumcarbamats in der wässrigen Lösung in Harnstoff umgewandelt wird, sämtliches nicht umgewandeltes Ammoniumcarbamat in Kohlendioxyd und Ammoniak zersetzt wird, in Anwesenheit ο ines Sases, das inert gegen die Ausgangsreaictionsteilnebmer oder Ammoniumcarbamat ist, das genannte Kolilendioxyd und . Ammoniak Vom Harnstoff gestrippt wird und es beim gereinigten Harnstoff möglich oder veranlaßt wird, das3 dieser als wässrige Lösung abgezogen und zum ersten Reaktor das inerte Gas und das abgestreifte Kohlendioxyd und Ammoniak rückgeführt wird, wobei dieses inerte (Jas den ersten Reaktor als gasförmiger Abzug verläßt und wenigstens ein Teil dieses abströmenden inerten Gases erneut in einem nachfolgenden Strippervorgang wieder verwendet wird.
2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Synthese des Ammoniumcarbamats bei einem Druck zwischen 45 und 250 Atmosphären durchgeführt wird.
3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Synthese des*Ammoniumcarbamats bei einer Temperatur im Bereich zwischen 100° und 200⁰C durchgeführt wird·
4. 4. Verfahren nach Anspruch 3» dadurch gekennzeichnet, daß

   die Synthese des Ammoniumcarbamats bei einer Temperatur im .'Bereich zwischen 110° und 160⁰C durchgeführt wird.
5. 5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche» dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung des Ammoniumcarbamats in Harnstoff bei einer !Temperatur im Bereich zwischen 150° hie • 300⁰C durchgeführt wird.

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   ~ 12 -
6. 6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Umwandlung des Ammoniumcarbamats in Harnstoff bei einer Temperatur im Bereich zwischen 180° und 25O⁰C vorgenommen wird.
7. 7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte Gas aus Wasserstoff, Stickstoff oder einem Gemisch hiervon besteht,
8. 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß der als Reaktionsteilnehmer in der Synthese von Ammoniumcarbamat verwendete Ammoniak hergestellt wird durch die Rektion des Wasserstoffs und Stickstoffs in diesen inerten Gasen.
9. 9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte Gas und das gestrippte Kohlendioxyd und Ammoniak im Kreislauf zum ersten Reaktor durch Pumpen rückgeführt wird.
10. 10« Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der harnstoff und das nicht umgesetzte Carbamat nach unten in einer Stripperkolonne im Gegenstrom zu diesen inerten Gasen strömen.
11. 11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die inerten Gase und der gestrippte Kohlendioxyd und der gestrippte Ammoniak teilweise kondensiert werden, bevor sie zum ersten Reaktor rückgeführt werden.
12. 12. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Druck im ersten Reaktor größer als im zweiten Reaktor gehalten wird.
13. 13· Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekenn zeichnet, daß der Druck la zweiten Reaktor größer eis der Im ersten Reaktor gehalten wird.

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14. 14. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß die wässrige Ammoniumearbamatlösung in den zweiten Reaktor gepumpt und der Abzug dee zweiten Reaktors vor dem Strippen expandieren gelassen wird«
15. 15. Vafahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte Gas auell von einer äußeren Quelle zum ersten Reaktor zugeführt wird.
16. 16. Verfahren nach Anspruch. 1, im wesentlichen wie mit Bezug auf die "beiliegenden Zeichnungen beschrieben.
17. 17. Verfahren nach Anspruch 1, im wesentlichen wie in einem der vorherstehenden Beispiele 'beschrieben.
18. 18. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Haxetoff aus seiner wässrigen Lösung rückgewonnen wird.
19. 19. Wässrige Harnstofflösung, hergestellt nach dem Verfahren eines der Ansprüche 1 bis 17.
20. 20. Harnstoff, hergestellt und rückgewonnen nach dem Verfahren des Anspruchs 18.

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