DE1957313A1

DE1957313A1 - Verbesserte Festkoerper-Teilchenspuren-Detektoren

Info

Publication number: DE1957313A1
Application number: DE19691957313
Authority: DE
Inventors: Guenter Prof Dr Haase; Erwin Prof Dr Schopper
Original assignee: Agfa Gevaert AG
Current assignee: Agfa Gevaert AG
Priority date: 1969-11-14
Filing date: 1969-11-14
Publication date: 1971-06-24
Also published as: FR2067309B1; FR2067309A1; BE758734A; GB1302785A; US3709692A

Description

AGFA-GEVAERTAG

PATENTABTEILUNG

LEVERKUSEN

1 3 WOV. M9

Verbesserte Festkörper-Teilchenspuren-Detektoren

Die Erfindung betrifft Teilchenspuren-Detektoren aus Silberhalogenideinkristallen, deren Empfindlichkeit und Schleier durch Zusatz bestimmter Dotierungsmittel verbessert sind.

Bei der Untersuchung atomarer Teilchen, insbesondere in der modernen Schwerionenphysik haben Festkörper-Teilchenspuren-Detektoren zum Nachweis von Bahnspuren ionisierender Teilchen große Bedeutung gewonnen. An solche Teilchenspuren-Detektoren werden, insbesondere wenn sie für quantitative Messungen benutzt werden sollen, bestimmte Anforderungen gestellt, insbesondere muß sich die Wechselwirkung des zu untersuchenen Teilchens mit dem Festkörper in eindeutig reproduzierbarer und charakteristischerweise ausbilden.

Der Teilchenspur müssen sich möglichst viele Informationen über das Teilchen entnehmen lassen. Die Teilchenspur muß sich möglichst einfach und rasch auswerten lassen.

Da die Defekte, die ein ionisierendes Teilchen in einem Festkörper erzeugt, submikroskopische Ausdehnung haben, muß für eine lichtoptische Auswertung z.B. zum Sichtbarmachen ein Mechanismus zur Verstärkung der Spur zur Verfügung stehen. Die durch das ionisierende Teilchen im Festkörper erzeugten Defekte stellen das "latente Bild" der Teilchenbahn dar, das durch den Verstärkungsmechanismus "entwickelt" wird. Je mehr für das Teilchen charakteristische Details sich in der

109826/1351

I 1357313

verstärkten Teilchenspur offenbaren, um so besser ist der Detektor.

Praktische Bedeutung haben zwei Verstärkungsmechanismen gewonnen :

1. · Das selektive Ätzen des Festkörpers längs der Teilchenspur.

2. Das Ausscheiden einer neuen Phase längs der Spur.

Das Ätzen hat u.a. bei Glimmer und einigen anorganischen Gläsern und insbesondere bei organischen Hochpolymeren Bedeutung gewonnen. Der selektive Ätzprozeß längs der Teilchenspur beruht im wesentlichen darauf, daß hier gelöste Bindungen den Ätzprozeß erheblich erleichtern. Bei dem Ätzprozeß treten jedoch eine Reihe von Schwierigkeiten auf, durch die die praktische Anwendung erheblich eingeschränkt wird.

Der wichtigste Nachteil des Ätzprozesses besteht darin, daß oft wertvolle Details vor allem bei langen Teilchenspuren verlorengehen, da das Ätzmittel von außen längs der Spur durch den Festkörper hindurchwandern muß und die dafür zur Verfugung stehenden Ätzkanäle sehr eng sind, so daß das Ätzmittel oft nicht ausreichend tief in den Festkörper-Detektor eindringen kann. Deshalb ist es meist nicht möglich, diskontinuierliche Teilchenspuren auf diese Art zu verstärken.

Es ist ferner bekannt, die Spuren ionisierender Teilchen in Silberchlorideinkristallen nachzuweisen. Bei dieser Art von Detektoren wird längs der Teilchenbahn bevorzugt eine neue . Phase ausgeschieden. Diese neue Phase besteht im Falle von Silberhalogenideinkristallen im wesentlichen aus Silber.

Die Silberchlorideinkristalle sind den oben erwähnten Festkörper-Teilchenspuren-Detektoren bei denen die Teilchenspuren durch einen Ätzprozeß verstärkt werden müssen, insbesondere dadurch überlegen, daß bei den Silberchlorideinkristallen der

A-G 554 - 2 -

10 98 2ß/1351

ORIGINAL INSPECTED

Verstärkungs- bzw. Entwicklungsprozeß sehr einfach und rasch durchgeführt werden kann. Der Verstärkungsprozeß "besteht in einer uniformen Belichtung des Zristallplättchens, in dem die Teilchenspur aufgezeichnet wurde, mit energiereichem Licht, vorzugsweise UV-Licht.

Man kann den Entwicklungsvorgang in folgender Weise erklären: Durch die Belic htung werden Elektron-Defektelektron-Paare im Kristall erzeugt. Die Elektronen werden im Wechsel mit Silberionen von den gestörten Bereichen längs der Teilchenspur eingefangen. So wird die Spur "stabilisiert" und dann verstärkt. Dieser Prozeß ist im Prinzip mit dem fotografischen Elementarprozeß zu vergleichen. Die Originalspur ist das "latente" Bild der Bahn, die Verstärkung entspricht dann der fotografischen Entwicklung.

Der Nachteil dieser Silberchlorideinkristall-Detektoren lag zunächst in ihrer mangelhaften Reproduzierbarkeit. Dieser Nachteil wurde dadurch beseitigt, daß für die Herstellung der Detektoren hochreines Silberchlorid verwendet wurde. Von diesem ist bekannt, daß es an sich unempfindlich und für die Herstellung von Detektoren unbrauchbar ist. Durch geringe Zusätze von bestimmten Fremdsubstanzen können solche Silberchloridkristalle jedoch für ionisierende Teilchen empfindlich gemacht werden. Dies wurde z.B. durch Zusätze von Cadmium oder Blei erreicht. Verwiesen sei auf die Artikel von K. Breuer, G. Haase und E. Schopper in Brit. J. Appl. Phys., 18 (1967) 1824 ff und die Veröffentlichung von K. Breuer, E. Schopper, G. Haase und F. Zörgiebel in Phot. Korrespondenz 104 (1968) 76 ff. Die in der angegebenen Weise dotierten Silberchloridkristalle besitzen bereits eine für viele Zweckt brauchbare Empfindlichkeit. Sie sind auch insofern vorteilhaft, als sie ^Strahlen, Röntgenstrahlen und Elektronen nicht registrieren, so daß durch diese Strahlen kein störender Untergrund erzeugt wird.

i-G 554 - 3 -

109826/1351

Pur genauere quantitative Messut :βύ- an Spuren ionisierender Teilchen waren die an sich vielversprechenden, allein mit Cadmium dotierten Silberchlorideinkristalle jedoch noch verbesserungsbedürftig sowohl bezüglich der Empfindlichkeit als auch insbesondere des Untergrundes, d.h. des Signal-Rausch-Verhältnisses. Der die Auswertung der Teilchenspuren nachteilig beeinflussende Untergrund beruht hier im wesentlichen auf 1. den von vornherein, d.h. schon vor der Teilchenbestrahlung im Kristall vorhandenen, niemals vollständig zu vermeidenden Gitterdefekten, insbesondere Versetzungen oder Kleinwinkelkorngrenzen, allgemeiner Substrukturen, die ähnlich wie die durch die Teilchenbestrahlung hervorgerufenen Gitterdefekte längs der Teilchenspuren im Verstärkungsprozeß mit Silber "dekoriert" werden; 2. statistisch im Kristall verteilten während des Verstärkungsprozesses durch Photolyse gebildeten Silberpartikelchen ("print-out"); 3. bei der Kristallherstellung entstehenden Ausscheidungen, die vor allem in den mit Cadmium in hohen Konzentrationen dotierten Silberhalogenideinkristallen infolge der begrenzten löslichkeit von Cadmium im Silberhalogenid auftreten und eine optische Trübung bewirken, die insbesondere bei dickeren Kristallen sehr störend sein kann.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, verbesserte Silberhalogenid-Teilchenspuren-Detektoren zu entwickeln, die eine höhere lichtempfindlichkeit und einen schwächeren Untergrund besitzen.

Es wurden nun für die Aufzeichnung von Bahnspuren ionisierender Teilchen cadmiumdotierte Silberhalogenideinkristall-Detektoren gefunden, die zusätzlich als zweites Dotierungsmittel Blei in Mengen bis zu 100 ppm enthalten.

Durch diesen geringen Bleizusatz wird bei gleichbleibender Lichtempfindlichkeit der störende Untergrund weitgehend unterdrückt, so daß wesentlich bessere und zuverlässig auswertbare Teilchenspurenbilder erhalten werden. Es ist anzunehmen, daß durch die geringe zusätzliche Bleidotierung die oben erwähnten

A-G 554 - 4 -

109826/1351

von vornherein im Einkristall vorhandenen, entwickelbaren Befektstellen, wie Kristallversetzung usw., in so starkem Maße "unempfindlich" gemacht werden, daß sie bei dem Verstärkungsprozeß durch Belichtung mit UV-Licht keinen Untergrund mehr bilden.

Der Effekt des erfindungsgemäßen Bleizusatzes ist insbesondere deshalb überraschend, weil es bekannt war, durch Blei die Empfindlichkeit von Silberhalogenidkristallen gegenüber ionisierenden Teilchen zu erhöhen, wobei auch bei diesen Detektoren die nur mit Blei dotiert sind, ein relativ starker und quantitative Messungen hindernder Untergrund auftritt. Danach konnte nicht erwartet werden, daß durch geringe Bleizusätze in cadmiumdotierten Silberchlorideinkristallen eine Unterdrückung des Untergrundes erreicht werden kann.

Mit den in der erfindungsgemäßen Weise dotierten Teilchenspurendetektoren lassen eich Spuren von Ionen ohne störenden Untergrund aufzeichnen. Die Cadmiumkonzentration kann innerhalb weiter Grenzen schwanken. Sie richtet sich in erster Linie nach der Art der ionisierenden Teilchen, die mit dem jeweiligen Detektor nachgewiesen werden soll. Im allgemeinen haben sich Konzentrationen von etwa 50 ppm bis etwa 1 Gew.-$ Cadmium, bezogen auf das Gewicht des Silberhalogenids, vorzugsweise Silberchlorids als ausreichend erwiesen. Bei relativ geringen Oadmiumdotierungen lassen sich nur Spaltprodukte und schwere Ionen nachweisen. Auf diese Weise kann also ein eventuell störender Untergrund durch die Wirkung von leichten Teilchen weitgehend vermieden werden. Bei einer Cadmiumkonzentration von über 0,1 Gew.-$> werden praktisch sämtliche ionisierenden Teilchen, auch leichtere, aufgezeichnet.

Die erforderliche Menge an Bleiionen beträgt 5-100 ppm, vorzugsweise 5-20 ppm.

A-G 554· - 5 -

109826/1351

Die erfindungsgemäßen Teilchenspuren-Detektoren können für die Bestimmung von Teilchendaten, die Untersuchung von Teilchenreaktionen und Kernspaltungen, von Zerfallsmechanismen auch Superschwerer Kerne, ferner für die Identifizierung von Isotopen energiereicher Ionen bzw. für die Untersuchung von Isotopenzusammensetzungen der Solarstrahlung oder der kosmischen Strahlung zur Ermittlung der Quellen dieser Strahlung verwendet werden. Diese Detektoren sind besonders geeignet für die Aufzeichnung von Bahnspuren schwerer Ionen.

Die Bahnspuren ionisierender Teilchen lassen sich in den erfindungsgemäßen Detektoren in üblicher Weise durch gleichmäßige Belichtung mit kurzwelligem licht insbesondere UV-Licht verstärken. So können außerordentlich scharf ausgebildete Spuren auf einem klaren Untergrund gewonnen werden.

In dieser Beziehung sind die Detektoren den konventionellen fotografischen Emulsionen zur Aufzeichnung von Kernspuren ("Kernspuremulsionen") überlegen. Diese Materialien bestehen aus einer hochauflösenden Silberhalogenidgelatineemulsionsschicht, die sich auf einem Schichtträger befindet. In diesen fotografischen Emulsionen lassen sich im allgemeinen nicht so scharfe Teilchenspuren wie in den erfindungsgemäßen Detektoren gewinnen. Die fotografischen Emulsionen haben darüber hinaus im allgemeinen einen stärkeren störenden Untergrund, da sie auch für'^Strahlen, Röntgenstrahlen und Elektronen empfindlich sind.

Die Bahnspuren ionisierender Teilchen können in den erfindungsgemäßen Detektoren praktisch bei beliebiger Länge über ihre ganze Länge verstärkt werden, auch dann, wenn die Bahnspuren diskontinuierlich sind, d.h. wenn zwischen den von dem durchlaufenden ionisierenden Teilchen erzeugten stärkter gestörten Kristallbereichen relativ wenig oder ungestörte Kristallbereiche liegen, in denen die Bahnspur unterbrochen ist. Das folgt zwangsläufig aus der Natur des Verstärkungsprozesses,

A-G 554 - 6 -

109826/1351 °^>Nal _INSPECTB0

da bei dem im Volumen ablaufenden Verstärkungsprozeß im Wechsel Elektronen und Silberionen überall dort angelagert werden, wo durch das durchlaufende ionisierende Teilchen Gitterdefekte erzeugt worden sind. Darin sind die erfindungsgemäßen Detektoren im allgemeinen den Detektoren überlegen, bei denen die Bahnspurverstärkung durch einen Ätzprozeß hervorgerufen wird. . Der Ätzprozeß beginnt an der Oberfläche des Detektors, wo das ionisierende Teilchen in den Kristall eingetreten ist, und setzt sich längs der Bahnspur des Teilchens in das Kristallinnere fort, wobei die Ätzlösung durch den im Ätzprozeß jeweils schon freigelegten Kanal nachgeliefert werden muß. Bei diskontinuierlichen Teilchenspuren kann es vorkommen, daß der Ätzprozeß am Ende eines Bahnspurabschnittes abgebrochen wird, weil die Ätzlösung den dann sich anschließenden ungestörten Bereich des Kristalls nich hinreichend schnell durchdringt, so daß die dann diskontinuierlich folgenden Bahnspurabsehnitte nicht mehr verstärkt werden können. Zuweilen kann bei diskontinuierlichen Teilchenspuren ein weniger oder gar nicht gestörter Kristallbereich zwischen zwei Bahnspurabschnitten von der Ätzlösung dann durchdrungen werden, wenn man die Einwirkungsdauer der Ätzlösung erheblich verlängert. Dann ist die Ätslösung innerhalb dieser Zeit aber auch in dem zuerst angeätzten und damit verstärkten Bahnspurabschnitt welter wirksaa, so daß dieser Bahnspurabschnitt entsprechend stark erweitert wird bzw. eine stark kegelförmige Gestalt annimmt. Dadurch wird aber die Reproduzierbarkeit der Bahnspur und die Genauigkeit der Auswertung erheblich beeinträchtigt. Von derartigen Nachteilen sind die erfindungsgemäflbn Detektoren völlig frei.

Die bei den erfindungsgemäßen Silberhalogenideinkristall-Detektoren gegebene Möglichkeit, auch tiefer im Inneren des Detektors beginnende Teilchenspuren in gleichmäßiger Schärfe und mit guter Reproduzierbarkeit zu verstärken, erschließt diesen Detektoren Anwendungsgebiete, in denen andere bisher bekannt gewordene FestkSrper-Teilchenspuren-Detektoren nicht mit

A-G 554 - 7 - . ,

109826/1351

vergleichbarer Sicherheit und Genauigkeit eingesetzt werden können. Als Beispiel sei das Studium des zeitlichen Ablaufs von Zerfallsprozessen genannt. Wenn die Verstärkung der Teilchenbahnspuren zunächst zu einem Zeitpunkt t und dann zu einem späteren Zeitpunkt t^ vorgenommen wird, so kann man feststellen, welche Bahnspuren in dem Zeitintervall t^ - t hinzugekommen bzw. welche neuen Zerfallsprozesse in dem Zeitintervall t₁ - t_Q im Inneren des Detektors stattgefunden haben.

Der Verstärkungsprozeß durch gleichmäßige Belichtung der Detektoren mit kurzwelligem Licht ist durch Einfachheit und Störungsfreiheit ausgezeichnet. Die Detektoren werden nach der Aufzeichnung der Teilchenspur insbesondere keiner Flüssigkeit ausgesetzt, so daß alle Störungen vermieden werden, die hierdurch entstehen können. Verwiesen sei auf die Empfindlichkeit der Ätzmethoden in dieser Beziehung und auf die Quellungsund Verzerrungserscheinungen bei der konventionellen fotografischen Bearbeitung von Kernspuremulsionen.

Beispiel

Pulverförmiges Silberchlorid vom Reinheitsgrad von 99,999 # wird in einer Pipette mit einer wäßrigen Lösung von .Cadmiumchlorid (OdCl₂ . 2,5 H₂O - p.a.) versetzt, daß sich ein Silberchlorid ergibt, welches einen Cadmiumgehalt von etwa 600 ppm hat» Das Gemisch wird in der Pipette im Trockenschrank getrocknet.

Dann wird dieses Gemisch in gleicher Weise mit einer wäßrigen Lösung von Bleichlorid (PbCl₂ p.a.) so versetzt, daß sich ein Silberchlorid ergibt, welches den obigen Cadmiumgehalt und außerdem einen Bleigehalt von etwa 10 ppm hat. Anschließend wird wieder in der Pipette im Trockenschrank getrocknet.

A-G 554 - 8 -

109826/1351

Das mit Cadmium und Blei dotierte Silberchlorid wird in der Pipette erschmolzen und die Schmelze zwischen zwei auf etwa 55O⁰G erhitzte Quarzglasplättchen gegeben, deren Abstand durch Stäbchen aus Quarzglas auf etwa 200/U fixiert ist. Beim Abkühlen ergibt sich ein polykristallines mit Cadmium und Blei dotiertes Silberchloridplättchen.

Das Sandwich, bestehend aus den beiden Quarzglasplättchen, zwischen denen sich das Silberchloridplättchen befindet, wird in ein horizontales Quarzglasrohr gelegt, das nach Evakuierung mit Stickstoff auf 400 Torr gefüllt wird. Anschließend wird ein Rohrofen mit einem solchen Temperaturablauf und einer solchen Geschwindigkeit über das Quarzglasrohr geführt, daß in bekannter Weise das polykristalline mit Cadmium und Blei dotierte Silberchloridplättchen über einen Schmelzprozeß in einen Einkristall überführt wird, der durch Eintauchen des Sandwich in Wasser von den Quarzplättchen gelöst werden kann.

Nach der Bestrahlung mit den zu untersuchenden ionisierenden Teilchen, deren Bahnspuren aufgezeichnet werden sollen, belichtet man den mit Cadmium und Blei dotierten Silberchlorideinkristall gleichmäßig mit einer Xenon-Hochdrucklampe, wobei zwischen Lichtquelle und Detektor Filter eingeschaltet sind, so daß nur ein schmaler Welbnlängenbereich um 417 mn wirksam ist. Die Intensität des aufgestrahlten kurzwelligen Lichtes

14 2

beträgt etwa 10 Quanten/cm see. Die Belichtungszeit ist etwa 20 bis 30 Minuten.

-G 554 - 9 -

1 0 9 8 2 R / 1351

Claims

Patentansprüche:

Silberhalogenideinkristall-Detektor zum Nachweis der Bahnspur ionisierender Teilchen mit einem Gehalt an Cadmium als Dotierungsmittel, dadurch gekennzeichnet, daß zusätzlich als zweites Dotierungsmittel Blei in Mengen bis zu 100 ppm enthalten sind.
2. Detektor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Cadmium (Il)-ionen in Mengen von 100 ppm bis 5000 ppm vorhanden sind.
3. Detektor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentrationen an Bleiionen 5 bis 20 ppm beträgt.
4. Detektor nach den Ansprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß als Silberhalogenid Silberchlorid enthalten ist.

A-G 554

- 10 -

109826/1351