DE1939310B - Verfahren und Vorrichtung zur fotoche mischen Trennung einer gasformigen Isotopen mischung - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur fotoche mischen Trennung einer gasformigen Isotopen mischung

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DE1939310B
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DE
Germany
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isotope
mixture
discharge lamp
reaction chamber
carrier medium
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Pending
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English (en)
Inventor
Jean Pierre Arcuei] Nief Guy Paris. Morand (Frankreich)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Original Assignee
Commissariat a lEnergie Atomique CEA

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Description

Die Erfindung betrifft ein kontinuierliches Verfahren zur fotochemischen Trennung einer gasförmigen Isotopenmischung, insbesondere einer Quecksilberisotopenmischung, durch Bestrahlung mit einer monoisotopischen Entladungslampe und Umsetzung der angeregten Atome der Isotopen mischung mit einem gasförmigen Reagenz, insbesondere mit Wasserdampf und Butadien oder mit Sauerstoff und Butadien. Die Erfindung betrifft weiterhin eine lsotopentrennvorrichtung zur Ausführung dieses Verfahrens.
Aus der USA.-Patentschrift 2 713 025 ist ein Verfahren zur fotochemischen Abtrennung eines bestimmten Quecksilberisotops bekannt, wobei das Quecksilber in Gegenwart von Wasser verdampft, darauf das Gemisch von Quecksilberisotopen mit einer Entladungslampe bestrahlt wird, welche nur die Anregungsstrahlung des gewünschten Isotops abgibt (= monoisotopische Entladungslampe), so daß selektiv dieses Isotop angeregt wird, und die Auslösung einer chemischen Reaktion zwischen diesem Isotop und dem in dem Gemisch enthaltenen Wasserdampf ermöglicht wird. Vorzugsweise wird eine Strahlung mit der Wellenlänge 2537 Ä, welche dem Isotop 198 des Quecksilbers entspricht, benutzt.
Bei der Durchführung dieses bekannten Verfahrens ergeben sich jedoch verschiedene Nachteile, vor allem der einer geringen Stundenleistung, welcher die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens unmittelbar beeinflußt, Zur Behebung dieses Nachteils ist es bereits bekannt, dem gasförmigen Reagenz, das heißt dem mit Wasserdampf versetzten Isotopengemisch ein Zusatzmittel, wie Sauerstoff, Chlorwasserstoffsäure und insbesondere Butadien (C4H0) oder bestimmte Kombinationen dieser Verbindungen in geeingeten Mengenanteilen zuzusetzen. Es hat sich jedoch gezeigt, daß die durch Umsetzung des selektiv angeregten Isotops mit dem Gasgemisch gebildete Quecksilberverbindung sich im wesentlichen an den Wänden der Kammer, wo die chemische Reaktion erfolgt, abscheidet und unter dem Einfluß des Lichts rasch zersetzt. Diese fotochemische Zersetzung hat wiederum eine begrenzte Ausbeute an dem gewählten Quecksilberisotop zur Folge. Schließlich hat sich auch gezeigt, daß Nebenreaktionen an den Kamnierwänden ablaufen, welche zur Bildung einer Verbindung des natürlichen Quecksilbers beitragen und infolgedessen die Reinheit des aufgefangenen Isotops herabsetzen.
Die Erfindung bezweckt nun ein kontinuierliches Verfahren zur fotochemischen Trennung, welches die obengenannten Nachteile weitestgehend ausschaltet und insbesondere die kontinuierliche Produktion eines bestimmten Isotops eines Elements, insbesondere eines Quecksilber-Isotops ermöglicht, sowie eine zur Ausführung dieses Verfahrens geeignete Isotopentrennvorrichtung.
Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren zur fotochemischen Trennung einer gasförmigen Isotopenmischung, insbesondere einer Quecksilberisotopenmischung, durch Bestrahlung mit einer monoisotopischen Entladungslampe und Umsetzung der angeregten Atome der Isotopenmischung mit einem gasförmigen Reagenz, insbesondere mit Wasserdampf und Butadien oder mit Sauerstoff und Butadien, erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Isotopenmischung und das Reagenz in ein um die Entladungslampe von oben nach unten strömendes flüssiges Trägermedium, welches insbesondere aus Wasser und/oder Äthylenglykol besteht, eingeführt und nach mindestens teilweiser Umsetzung wieder abgeführt werden. Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird das flüssige Trägermedium vorteilhafterweise in regelbarer Menge im Kreislauf geführt. Als flüssiges 'Trägermedium ist jeder Stoff ge-
S eignet, der eine nur geringe Oxydationsfähigkeit aufweist und mit dem Element, das in Form verschiedener Isotopen vorliegt, nicht reagiert.
Zur Durchführung dieses Verfahrens dient eine mit einer monoisotopischen Entladungslampe ausgerüstete
ίο Isotopentrennvorrichtung, die erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet ist, daß die Entladungslampe mittels Halterungen in einer in Form eines stehenden, oben und unten verschlossenen Zylinders ausgebildeten Reaktionskammer senkrecht angeordnet ist, und die Reaktionskammer mit einem oberen Einlaßstutzen und einem unteren Auslaßstutzen für das flüssige Trägermedium und zwei seitlichen Rohranschlüssen für die Einführung und Abführung der Isotopenmischung und des Reagenzes versehen sowie auf ihrer ganzen Länge mit einer Induktionsspule umwunden ist. In weiterer Ausgestaltung kann bei der erfindungsgemäßen Isotopentrennvorrichtung im oberen Drittel der Reaktionskammer eine mit Durchlaßöffnungen versehene Querplatte angeordnet sein. Außerdem kann bei der Isotopentrennvorrichtung gemäß einem weiteren Merkmal der Erfindung die Reaktionskammer mittels des oberen Einlaßstutzens und des unteren Auslaßstutzens mit einer Ringleitung, in welcher sich ein Kühler, eine Förderpumpe und ein Pufferbehälter befinden, verbunden, sein. Die in der erfindungsgemäßen isotopentrennvorrichtung verwendete .Entladungslampe besitzt einen für Lichtstrahlungen der Wellenlänge von 2537 Ä durchlässigen Kolben oder ein Rohr mit gleichen Eigenschaften.
Weitere Eigenschaften und Vorteile der erfindungsgemäßen Isotopentrennvorrichtung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung einer erfindungsgemäßen Ausführungsform, die sich auf die beigefügte, die Vorrichtung schematisch und teilweise im Schnitt zeigende Zeichnung bezieht.
Wie aus dieser Figur ersichtlich, besitzt die Isotopentrennvorrichtung im wesentlichen eine Reaktionskammer 1 in Form eines stehenden Zylinders. An ihrem oberen und unteren Ende ist die Kammer 1 mit zwei Halterungen 2 und 3 versehen, zwischen denen in der Achse der Kammer 1 eine Entladungslampe 4 eingesetzt ist, deren durchsichtiges Rohr 5 aus Glas besteht. Außerhalb der Kammer 1 ist eine Induktionsspule 6 angeordnet, die mit einem (nicht gezeigten) Stromerzeuger verbunden ist, der einen durch die Induktionsspule gehenden Hochfrequenzstrom erzeugt. Im Inneren besitzt die Kammer 1 eine in der Nähe ihres oberen Endes angeordnete Querplatte 7, die eine Reihe von Durchlaßöffnungen 8 besitzt. In dem zwisehen dieser Querplatte 7 und der oberen Endwand der Kammer 1 liegenden Raum befindet sich der Einlaßstutzen 9 einer Ringleitung 10, deren anderes Ende am Auslaßstutzen 11 am Boden der Kammer 1 angeschlossen ist. Diese Ringleitung 10, die für den Kreislauf eines flüssigen Trägermediums mit weiter unten angegebenen Eigenschaften bestimmt ist, verläuft durch einen Kühler 12, und ist an eine Förderpumpe 13 und einen Pufferbehälter 14 angeschlossen, die beide eine Regelung der Durchflußmenge des flüssigen Mediums ermöglichen. Schließlich besitzt die Vorrichtung noch zwei seitlich in der Kammer 1 mündende Rohranschlüsse 15 und 16, die beliebig zur Zuführung oder Abführung eines Gasgemisches dienen, das einerseits
aus einer Isotopenmischung, aus der man ein bestimmtes Isotop abtrennen möchte, und andererseits aus einem Reagenz besteht, das chemisch mit diesem Isotop reagieren kann.
Die oben beschriebene Vorrichtung ist besonders geeignet zur Abtrennung eines Quecksilberisotops aus ■einer Quecksilberisotopenmischung. Zu diesem Zweck arbeitet die Vorrichtung wie folgt: Durch die Ringleitung 10 strömt kontinuierlich ein flüssiges Trägermedium in Richtung des Pfeils 17. Dieses Medium tritt zunächst durch den Einlaßstutzen 9 in die Reaktionskammer 1 ein, strömt dann durch die Durchlaßöffnungen 8 der Querplatte 7 und kommt anschließend in Berührung mit dem Rohr 5 der Entladungslampe 4, bevor sie zum Auslaßstutzenende 11 der Ringleitung 10 gelangt. Das Trägermedium wird durch den Kühler 12 gekühlt, wobei die Förderpumpe 13 und der Pufferbehälter 14 die Regelung und Steuerung der Durchflußmenge gewährleisten. Das Trägermedium besteht beispielsweise aus Wasser, Äthylenglykol oder einem Gemisch dieser Verbindungen. Die Entladungslampe4 ist eine monoisotopische Quecksilberdampflampe, deren Entladung durch das von der Spule 6 erzeugte Hochfrequenzfeld bewirkt wird. Die ausgesandte Lichtstrahlung mit einer Wellenlänge von 2537 Ä ermöglicht die Anregung eines Quecksilberisotops. Dieses Quecksilber wird in Dampfzustand durch die Rohranschlüsse 15 oder 16 in die Kammer 1 eingeführt, und das angeregte Isotop gibt mit dem dem Quecksilber zugemischten gasförmigen Reagenz ein Reaktionsprodukt, welches die Neigung zeigt, sich an den Wänden der Kammer und der Entladungslampe abzuscheiden. Die gasförmige Mischung tritt durch den anderen Rohranschluß 16 oder 15 aus. Vorteilhafterweise besteht das gasförmige Reagenz aus verdampftem Wasser und Butadien oder aus Sauerstoff und Butadien. Die gebildete Quecksilberverbindung wird in dem Trägermedium gelöst, aus dem sie abgetrennt wird.
Die so ausgebildete Isotopentrennvorrichtung ermöglicht infolge ihres kontinuierlichen Betriebs die Vermeidung der erwähnten, bei den bekannten Vorrichtungen auftretenden Nachteile. Das dauernd durch die Reaktionskammer strömende flüssige Trägermedium ermöglicht gleichzeitig die Abführung der durch die chemische Reaktion mit dem gasförmigen Reagenz gebildeten Quecksilberverbindung, indem die Wände der Kammer und der Entladungslampe dauernd gespült werden, sowie eine wirksame Kühlung der Lampe. Diese Ausbildung vermeidet insbesondere die fotochemische Zersetzung der Quecksilberverbindung, da diese sofort nach ihrer Entstehung abgeführt wird. Außerdem ist zu bemerken, daß die beschriebene Vorrichtung in einem großen Druckbereich benutzt werden kann, wobei man jedoch einen Kompromiß zwischen niedrigen Drücken, wo die Trennung wirksam, jedoch die Menge des aufgefangenen Quecksilberisotops gering ist, und hohen Drücken, wo die Trennung weniger gut, jedoch die Menge an Isotop größer ist, schließen muß. Außerdem verbreitert sich bei hohen Drücken der Absorptionsbereich, was keine selektive Anregung mehr ermöglicht.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung kann nicht nur in der beschriebenen Ausführungsform verwendet werden, sondern insbesondere auch in Form einer großen Zahl solcher Vorrichtungen, die hintereinander oder parallel geschaltet sind, um Produktionsanlagen mit hoher Leistung zu erstellen. Schließlich ist besonders darauf hinzuweisen, daß die erfindungsgemäße Vorrichtung nicht nur zur selektiven Abtrennung eines Quecksilberisotops, sondern auch zur fotochemischen Bestrahlung jeder Verbindung und jedes Elements benutzt werden kann, das ein gewinnbares und von einem geeigneten Medium mitführbares Produkt liefert.

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Kontinuierliches Verfahren zur fotochemischen Trennung einer gasförmigen Isotopenmischung, insbesondere einer Quecksilberisotopenmischung, durch Bestrahlung mit einer monoisotopischen Entladungslampe und Umsetzung der angeregten Atome der Isotopenmischung mit einem gasförmigen Reagenz, insbesondere mit Wasserdampf und Butadien oder mit Sauerstoff und Butadien, dadurch gekennzeichnet, daß die Isotopenmischung und das Reagenz in ein um die Entladungslampe von oben nach unten strömendes flüssiges Trägermedium," welches insbesondere aus Wasser und/oder Äthylenglykol besteht, eingeführt und nach mindestens teilweiser Umsetzung wieder abgeführt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das flüssige Trägermedium in regelbarer Menge im Kreislauf geführt wird.
3. Isotopentrennvorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder 2, ausgerüstet mit einer monoisotopischen Entladungslampe, dadurch gekennzeichnet, daß die Entladungslampe (4) mittels Halterungen (2, 3) in einer in Form eines stehenden, oben und unten verschlossenen Zylinders ausgebildeten Reaktionskammer (1) senkrecht angeordnet ist, und die Reaktionskammer (1) mit einem oberen Einlaßstutzen (9) und einem unteren Auslaßstutzen (11) für das flüssige Trägermedium und zwei seitlichen Rohranschlüssen (15, 16) für die Einführung und Abführung der Isotopenmischung und des Reagenzes versehen sowie auf ihrer ganzen Länge mit einer Induktionsspule (6) umwunden ist.
4. Isotopentrennvorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß im oberen Drittel der Reaktionskammer (1) eine mit Durchlaßöffnungen (8) versehene Querplatte (7) angeordnet ist.
5. Isotopentrennvorrichtung nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionskammer (1) vermittels des oberen Einlaßstutzens (9) und des unteren Auslaßstutzens (11) mit einer Ringleitung (10), in welcher sich ein Kühler (12), eine Förderpumpe (13) und ein Pufferbehälter (14) befinden, verbunden ist.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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