DE1926010C - Glyzirrhetinsaure Derivate, deren nicht toxische Alkali und Erdalkahsalze und diese enthaltende pharmazeutische Zubereitungen - Google Patents
Glyzirrhetinsaure Derivate, deren nicht toxische Alkali und Erdalkahsalze und diese enthaltende pharmazeutische ZubereitungenInfo
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Description
RO \ OR' H / H
Ν—Υ
H OR'
worin R für eine Hydroxylgruppe oder einen Me'hoxyrest steht, R' ein Wasserstoffatom oder
einen Aeetylrest bedeutet und R" eine Hydroxylgruppe oder einen Methoxyrest darstellt, sowie y>
die nichttoxischen Alkali- und Erdalkalisalze der Verbindungen, in weichen R und oder R" eine
Hydroxylgruppe ist.
2. Pharmazeutische Zubereitungen, dadurch gekennzeichnet,
daß sie wenigstens ein Glyzirrhetinsäure-Derivat der im Anspruch 1 angegebenen
Formel als Wirkstoff in Mischung mit einem üblichen festen oder flüssigen inerten Verdünnungsmittel
oder Träger enthalten.
Die Erfindung betrifft Glyzirrhetinsäure-Derivate der allgemeinen Formel
COR
RO \ OR' H / H
H OR'
worin R für eine Hydroxylgruppe oder einen Methoxyrest steht, R' ein Wasserstoffatom oder einen Aeetylrest
bedeutet und R" eine Hydroxylgruppe oder einen Methoxyrest darstellt, sowie die nichttoxischen
Alkali- und Erdalkalisalze der Verbindungen, in welchen R und/oder R" eine Hydroxylgruppe ist,
und diese enthaltende pharmazeutische Zubereitungen.
Die bevorzugten Alkali- und Erdalkalisalze sind die Natrium-, Kalium- und Calciumsalze.
Die neuen Glyzirrhetinsäure-Derivate besitzen gute entzündungshemmende Eigenschaften bei sehr gerinßer
Toxizität.
Aus den britischen Patentschriften 1 046 348, 1112GG5 und 1046 566 sind schon verschiedene
Glyzirrhetinsäure-Derivate und ihre therapeutische, insbesondere entzündungshemmende Wirkung bekannt.
Die in den beiden zuerst erwähnten britischen Patentschriften beschriebenen Verbindungen haben
sich jedoch als so wenig wertvoll erwiesen, daß sie weder klinisch erprobt noch überhaupt im Vergleich
zu anderen entzündungshemmenden Verbindungen gcpiüft wurden. Die gemäß britischer Patentschrift
1 046 566 bevorzugten Verbindungen, nämlich das Slearyl-, Oleyl- und StearyW-stearyloxy-glyzirrhe-
tinat. besitzen die 2.3- bis 2.69fache entzündungshemmende
Wirkung der Glyzirrhetinsäure selbst <a. a. O. S. 4. Zeilen 49 bis 56). "Demgegenüber haben
die Verbindungen gemäß der Erfindung im Vergleich
zu Glyzirrhetinsäure und der natürlich vorkommenden
Clyzirrhizinsäure (einem Glycosid der Glyzirrhetinsäure. in dem die Zuckcrseitenkeite an die 3-1 Ivdroxylgruppe
der Glyzirrhetinsäure gebunden ist) beim C'arrageenin-Test bei intraperitonealer Verabreichung
an Ratten in einer Dosis von 5(J mg kg Körper^ gewicht na. 4 Stunden die in der folgenden Tabelle
angegebenen prozentualen Entzündungshcmmunaen ergeben:
Yerhir.duna
Emzündungshemmung
(mzirrhetinsäure '. keine
(ih/irrhizinsäure ]2
Bespiel 3 : 5Λ.«
Die neuen Glyzirrhetinsäure-Derhatc werden herstellt,
indem man in an sich bekannter Weise ein ; hilogenid der Formel
COOCH3
\ O,
^ N
|\ O CO CH3 Λ
H, ■ CO ■ O \\ \/ Hai
i i
O CO CH3
. irin Hal ein Halogenatom bedeutet, in Gegenwart
einer überschüssigen Silbercarbonat- oder Siiberoxydtrsenge
mit einem Ester der allgemeinen Formel
COOX
HO
worin X für CH, oder Diphenylmethyl steht, umsetzt,
worauf gegebenenfalls die Carbonsäuregruppen und die Hydroxylgruppen in dem Glucopyrarioserest in
üblicher Weise durch Hydrolyse in Freiheit gesetzt werden bzw. der Diphenylmethylrest durch Hydrieren
in Gegenwart eines Paiiadiumkataiysaiors entfernt
wird und die erhaltenen Verbindungen mil freien Hydroxyl- und oder Carboxylgruppen gewünschtenfalls
in üblicher Weise in Salze von Alkali- oder Erdalkalimetallen übergeführt werden.
Pharmazeutische Zubereitungen gemäß der Erfindung, die oral oder parenteral verabreicht werden
können, enthalten wenigstens ein Glyzirrhetinsäure-Derivat der oben angegebenen Formel als Wirkstoff
in Mischung mit einem üblichen festen oder flüssigen inerten Verdünnungsmittel oder Trager.
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung.
0.51 g (0.0011 Mol) Methyl-18,;-glyzirrhetat werden
in 50 ml eines trockenen Methylenchlorids gelöst. ί 5g eines wasserfreien Calciumsulfats. 2.5 g eines
»aktiven·' Silbercarbonats und einige Kristalle Jod werden zugesetzt. Eine Lösung aus 2.5 g (0.0063 Mol)
Methyl - (2.3.4 - tri - O - acetyl - 1 - brom - 1 - deoxy- <i-ü-giucopyranosyl)-uronat in 25 ml eines trockenen
Methylenchlorids werden tropfenweise zugesetzt, worauf
sich die Zugabe weiterer 25 ml eines trockenen Methylenchlorids anschließt. Der Kolben, welcher
die Reaktanten enthält, wird mittels eines Trocknungsrohres verschlossen, das wasserfreies Calcirmsulfat
enthält, um pin Eindringen von Feuchtigkeit
zu verhindern. Außerdem wird der Kolben mit einer Aluminiumfolie umwickelt, um die Reaktionsmischung
vor der Einwirkung von Licht zu schützen. Die Reaktionsmischung wird kontinuierlich bei Umgebungstemperatur
während einer Zeitspanne von 2Stunden gerührt und anschließend durch eine Schicht
aus Diatomeenerde filtriert. Die Verdampfung des Filtrats in einem Rotationsverdampfer ergibt 2.99 g
eines Sirups A.
Dieser Sirup wird an 2(X) g Kieselsäuregel (Grad 950; 60 200 Maschen) Chromatographien, wobei
1,2-Dichloräthan Diäthyläther (2 1. Volumen Volumen)
als Eluieru igsmittel verwendet wird. Das Eluat
wird gesammelt und durch Dünnschichtchromatographie so lange untersucht, bis das reine Glycosid
erhalten worden i->t. Das Eluat wird anschließend
in einem Rotationsverdampfer eingedampft und durch Zugabe einer kleinen Menge Diäthyläther auskristallisiert.
Die Ausbeute aus drei angefallenen Kristall mengen beträgt 0.597 g (70% der Theorie) an Methyl-(methyl
-18 . -glyzirrhet - 3.; - yl - 2'.3'.4F - tri - O - acetyl-,i-n-glucopyranosidl-uronat
(I; R = R" = CHjO: R' = CH,CO) in Form eines weißen Pulvers mit einem
Schmelzpunkt von 163 bis 166 C.
Analyse: CUHMOU, (Molekulargewicht 799.99).
Berechnet ... C 66.00. H X.00%; gefunden ... C 65.75. H 8.19°«.
Die Triacetylverbindung kann ferner von dem vorstehend erwähnten Sirup A direkt durch Beimpfen
mit einem authentischen Kristall isoliert werden, wobei jedoch die erzielte Ausbeute auf ungefähr 40" 0
der Theorie verschlechtert ist.
Das Infrarotspektrum der Triacetylverbindung zeigt Banden bei 1655 und 1760 cm '. welche auf die Anwesenheit
eines <i.,«'-ungesättigten Ketonsystems und von O -— Acetylgruppen hindeuten. Das Fehlen
einer Bande bei 3300 cm"1 gibt einen Hinweis auf
das Fehlen von Hydroxylfunktionen.
Das NMR-Spektrum (100 mc a) zeigt ein Doublet
für H1 bei Λ = 5.54 mit einer breiten Aufspaltung
(7 Cps). woraus hervorgeht, daß H1H2 transdiaxial
in der Strukturformel sind, wobei ferner zu ersehen ist. daß, wie erwartet, die glycosidische Bindung eine
,'-Bindung ist.
0,166 g Methyl - (methyl -18,; - glyzirrhet - 3fi - yl-2',3'.4'
- tri - O - acetyl - ρ' - a - glucopyranosid) - uronat
(15 (hergestellt gemäß Beispiel 1) werden in 10 ml Methanol
suspendiert, worauf 1 ml einer ln-Natriumhydroxydlösung zugesetzt wird. Nach einem Stehenlassen
während einer Zeitspanne von 1 Stunde bei
Umgebungstemperatur w ird die Lösung durch Durchschickcn durch eine kleine Kolonne, gefüllt mit
einem üblichen Ionenaustauscherharz in der Säureform, welches mit Methanol ins Gleichgewicht gebracht
worden ist. entionisiert. Da? E'.uat aus der
Kolonne wird zur Trockne eingedampft. Dabei wird ein cremiges Pulver erhalten. Auf diese V/eise erhält
man 0.098 g (ungefähr 75% der Theorie) Meihyl-(18,; -glyzirrhet - 3,i - yl - ,,■; - D -glucopyranosid) - uronat
(I: r"= CH3O. R' = H. R" = OH) mit einem Schmelzpunkt von 168 bis 178 C.
2.7 g Methyl-(methyI-18,;-gIyzirrhet-3,.-yl-2'.3'.4'-tri
- O -acetyl -.; - ι> -glucopyranosidl - uronat (hergestellt
nach der im Beispiel 1 besenriebenen Methode) werden in 40 ml eines trockenen Methanols
suspendiert, worauf 15 ml einer ln-Natriumhydroxydlösung
unter Rühren zugesetzt werden. Unmittelbar darauf tritt eine gelbe Farbe auf. die dilmähiieh verschwindet.
Die Suspension des Ausgam:smaterials wird allmählich während einer Zeitspanne von 2 bis
3 Stunden in einen dicken, weißen und gelatinösen Niederschlag umgewandelt. Dieser Niederschlag wird
abfiltriert, mit einer kleinen Menge Methanol. Aceton
und. abschließend. Äther gewaschen und anschließend im Vakuum bei 45 C getrocknet. Auf diese Weise
erhält man 1.8 g (78% der Theorie) Natrium-fmethyl-18p'
- glyzirrhet - 3,7 - yl -,(- D - glucopyranosid) - uronat
(I;R = CH3CR' = H;R"= ONa). Diese Verbindung. die sich auf chrorvatographischem Wege als homogen
erweist, schmilzt unter Zersetzung bei 252 bis 256 C und löst sich in Wasser unter Bildung einer »seifenartigen«
Lösung.
B e i s ρ i e 1 4
15 g 18,;-Glyzirrhetinsäure werden in 300 ml Methanol
bei ungefähr 50 C gelöst. Eine Lösung aus 13 g Fiphenyldiazomethan in 50 mi Äther wird portionsweise
so lange zugesetzt, bis eine vollständige 4c
Veresterung eingetreten ist, was sich mittels Dünnschichtchromatographie ermitteln läßt.
Die Reaktionsmischung wird eingedampft, wobei ein roter Sirup erhalten wird. Die rote Farbe ist auf
die Anwesenheit von überschüssigem Diphenyldiazomethan zurückzuführen. Dieser Sirup kann aus Diisopropyiäther
Leichtpetroleum (Kp. 40 bis 60 C) durch Verreiben auskri^tallisiert werden. Die Rohproduktausbeute
aus zwei gesammelten Kristallmengen beträgt 16,8 g (84% der Theorie).
Das auf diese Weise erhaltene Diphcnylmcthyll8,;-glyzirrhetat
eignet sich sehr gut für weite.e chemische Reaktionen. Dieses Produkt wird jedoch
zu Analysenzwecken weiter gereinigt, und zwar durch Kieselgel-Säulenchromatographie, wobei mit einem
aus Chloroform und Äther (3 : 1. Volumen Volumen) bestehenden Lösungsmittelsystem eluiert wird. Anschließend
erfolgt eine Kristallisation aus Diisopropyläther/Leichtpetroleum (Kp. 49 bis 60°C). Dabei
wird Diphenylmethyl-18/)-glyzirrhetat in der Form
weißer Nadeln mit einem F. von 182 bis 1840C erhalten; [«] ;° = + 139° (c = 0,2 CHCl3).
Analyse: C43H56O4.
Berechnet ... C 81,13, H 8,80%;
gefunden ... C 81,00, H 8,97%.
gefunden ... C 81,00, H 8,97%.
8 g dieses Diphenylmethyl-18/f-glyzirrhetats werden
in 100 ml eines trockenen Methylenchlorids gelöst, worauf 20 » eines frisch hergestellten Silbercarbonats.
einige Kristalle Jod und 20 g eines wasserfreien
Calciumsulfat* zugesetzt werden. Die Mischung wird
bei Umgebungstemperatur während einer Zeitspanne
von einten Minuten gut gerührt. Eine Lösung aus Methyl -"(2.3.4 - iri - O - acetyl - 1 - brom - 1 - deoxy-„-n-aiucopyranosidl-uronat
wird tropfenweise zugesetzt" worauf weitere 50 ml eines trockenen MelhUcnchlorids
zugegeben werden. Die Reaktionsmisehung
wird bei Umgebungstemperatur 30 Minuten lang oerührt. worauf sich eine Untersuchung mittels Dünnschichtchromatosraphie
unter Verwendung von Chloroform Äther (3": 1. Volumen Volumen) anschließt. Diese L'ntersuchunsi ergibt, daß die Kondensationsreaktion beendet ist. Die Reaktionsmischung wird
durch eine Kieselgur-Filterhilfe filtriert, worauf das Filtrat eingedampft wird. Dabei wird ein goldener
Sirup erhalten. Das gewünschte Methyl-idipheiiylnv;th>:
-18··- glyzirrhet - 3,: - yl - 2'.3'.4' - tri - O - acetyl-,,-n-e'lucopyranosidl-uron"
wird aus dem Si,up in praktisch reiner Form uiTch Verreiben mit ei was
Äther und anschließendes Abfiltrieren des auf diese Weise erhaltenen kristallinen Produkts isoliert Dje
»Rohproduktausbeute« aus zwei gesammelten kristallmenaen
beträgt 10.2 g (etwa 85".. der Theorie). Ein reines Produkt wird durch Kieselsäuregel-S.uien-Chromatographie
des Sirups erhalten. DaKi A,rd
mit einem aus f hloroform Äther (3:1. Volimai
Volumen) bestehenden Lösungsmittelsystem e:..-iert.
Anschließend erfolgt eine Kristallisation aus Äther
Methylenchlorid Leichtpetroleum (Kp. 40 bis n: (.').
Das Produkt besitzt einen Schmelzpunkt von 147 bis 153 C:[.«] = -73 if = 0.2 CHCl,).
10 a Methyl - (diphenylmcthyl - 18,; - gly/inhet-3.;-\l-"2'.3'.4'-tri-O-acetyl-,;-n-glucopyranosidi-urnnat
(hergestellt nach der im Beispiel 4 beschriebenen Arbeitsweise) werden in 200 ml Äthylacetat gelöst,
worauf 50 ml Äthanol zugesetzt werden. Anschließend erfolet die Zugabe von 4 g Palladiumkatalysator. Die
keaktionsmischung wird in einer Parr-Hydrierungsvorrichtung
mit Wasserstoff (3,2 kg cm2 [45 psi]) über Nacht geschüttelt, worauf eine Dünnschichtchromatographie
unter Verwendung von Chloroform Äther (3:1. Volumen Volumen) durchgeführt
wird. Diese Dünnschichtchromatographie ergibt, daß das ganze Methyl-(diphenylmethyl-18/i-glyzirrhet-3,iyI-2',3.4'
-tri -O -acetyl-, M)-glucopyranosid)- uronat in Methyl-(lS,;-glyzirrhet-3,;-yl-2',3',4'-tri-O-acetyl-/;-i)-glucopyranosid)-uronat
umgewandelt worden ist. Die Reaktionsmischung wird durch eine Kieselgur-Filternilfe
filtriert, worauf das Filtrat unter Gewinnung eines Sirups eingedampft wird, der beim
Verreiben mit 96%igem Äthanol in Form von weißen Platten ; askristallisiert. Die Ausbeute aus drei gesammelten
Kristallmengen beträgt 6,0 g (etwa 74% der Theorie). Eine Umkristallisation aus siedendem
Äthanol ergibt Methylol 8/*-glyzirrhet-3/f-yl-2',3',4'-tri-O-acetyl-/i-D-glucopyranosid)-uronat
in Form von weißen Platten mit einem Schmelzpunkt von 242 bis 2600C (unter langsamer Zersetzung): [«]?' =
+ 70° (c = 0,3CHCl3).
Analyse: C43H62O13.
Berechnet ... C 65,52, H 7,88%; gefunden ... C 65,21, H 7,66%.
7 *
8
3 g des wie oben beschrieben erhaltenen Methyl- Erfindungsgemäße Zubereitungen für eine paren-
(18//-glyzirrhet-3^-yl-2',3',4'-tri-O-acetyl-f/-D-gluco- terale Verabreichung bestehen beispielsweise aus
pyranosid)-uronats, 25 ml eines reinen Methanols sterilen wäßrigen oder nicht wäßrigen Lösungen,
und 15 ml einer 1 n-Kaliumhydroxydlösung werden Suspensionen oder Emulsionen. Beispiele für nicht
bei Umgebungstemperatur während einer Zeitspanne 5 wäßrige Lösungsmittel oder Suspendierungsmedien
von einigen Minuten gerührt, und zwar so lange, bis sind Propylenglykol, Polyäthylenglykol, pflanzliche
eine vollständige Auflösung eingetreten ist. Dann- öle, wie Olivenöl, sowie injizierbare organische
wird die Lösung 2 bis 3 Stunden lang abgekühlt. Ester, wie Äthyloleat. Diese Zubereitungen können
trübe Lösung ergibt, die zur Trockne eingedampft 10 Dispergierungsmittel, enthalten. Sie können beispiels-
wird. Der erhaltene weiße Feststoff wird erneut in weise in der Weise sterilisiert werden, daß sie durch
einer geringen Menge Methanol aufgelöst, worauf Bakterien zurückhaltende Filter filtriert werden. Fer-
eine Auskristallisation durch Zugabe einer kleinen ner können ihnen Sterilisierungsmittel zugesetzt wer-
wird. Das kristalline Material wird unter dem Lö- 15 durch Erhitzen sterilisiert werden. Ferner können sie
sungsmittel über Nacht stehengelassen, worauf es in Form steriler fester Zubereitungen hergestellt
abfiltriert und mit etwas Methanol gewaschen wird. werden. Diese Zubereitungen können in sterilem
gebungstemperatur über Natriumhydroxyd. Calcium- Medium unmittelbar vor der Verwendung aufgelöst
chlorid und Paraffinwachs getrocknet. Die Ausbeute 20 werden.
beträgt 2,5 g (etwa 80% der Theorie). Dieses Produkt, Im allgemeinen werden bei oraler Verabreichung
welches das Kalium - (kalium -18/<
- glyzirrhet - 3,i - yl- 20 bis 800 mg des Wirkstoffs pro Tag und bei parente-
/i-D-glucopyranosid)-uronat ist, ist chrumatographisch raler Verabreichung 10 bis 500 mg der Substanz pro
homogen (Dünnschichtchromatographie unter Ver- Tag appliziert.
löslich, wobei es eine »seifenartige« Lösung ergibt, R ' ni ' 6
und besitzt einen lakritzenartigen Geschmack, der öeispie.
demjenigen von Giyzii rhizinsäure entspricht. Der 200 mg-Tabletten werden hergestellt, welche
die Form von Tabletten, Pillen, Kapseln, dispergier- Magnesiumstearat 5 mg
baren Pulvern und Granulaten, Emulsionen, Lö- 35 BeisDiel 7
sungen. Suspensionen, Sirupe und Elixieren, die p
neben dem Wirkstoff als Verdünnungsmittel beispiels- 150-mg-Tabletten werden hergestellt, die folgende
weise Calciumcarbonat, Stärke. Alginsäure oder Lac- Bestandteile enthalten:
tose. Wasser oder flüssiges Paraffin und gegebenen- Natrium-(methyl-18/i-glyzirrb.et-
falls weitere Substanzen, beispielsweise Gleitmittel, 40 3/J-yl-/J-D-glucopyranosid)-uronat 35 mg
wie z. B. Magnesiumstearat und bzw. oder Netz- Stärke 90 mg
und Dispergiermittel und Geschmacksstoffe enthalten, Lactose 20 mg
haben. Magnesiumstearat 5 mg
Claims (1)
- Patentansprüche: 1. Glvzirrhetinsäure-Derivate der aiiucrncir.en FormelCORCOR'H / H\ I
Applications Claiming Priority (6)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
GB2470568 | 1968-05-23 | ||
GB2470568 | 1968-05-23 | ||
GB1116969A GB1212610A (en) | 1968-05-23 | 1968-05-23 | New derivatives of glycyrrhetinic acid |
GB5332768 | 1968-11-11 | ||
GB5332768 | 1968-11-11 | ||
GB1116969 | 1969-03-03 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
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DE1926010A1 DE1926010A1 (de) | 1969-12-04 |
DE1926010C true DE1926010C (de) | 1973-05-17 |
Family
ID=
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