DE1924052A1 - Verfahren zum Entfernen von CO2 und/oder H2S aus Spaltgasen und Vorrichtung zum Durchfuehren des Verfahrens - Google Patents

Verfahren zum Entfernen von CO2 und/oder H2S aus Spaltgasen und Vorrichtung zum Durchfuehren des Verfahrens

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DE1924052A1
DE1924052A1 DE19691924052 DE1924052A DE1924052A1 DE 1924052 A1 DE1924052 A1 DE 1924052A1 DE 19691924052 DE19691924052 DE 19691924052 DE 1924052 A DE1924052 A DE 1924052A DE 1924052 A1 DE1924052 A1 DE 1924052A1
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Rottmayr Dipl-Chem D Friedrich
Reimann Dipl-Chem Dr Rer Hans
Mueller Dipl-Chem Dr R Joachim
Robert Schuster
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    • B01D53/1456Removing acid components
    • B01D53/1462Removing mixtures of hydrogen sulfide and carbon dioxide
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Description

  • Verfahren zum Entfernen von C02 und/oder H2S aus Spaltgasen und Vorrichtung zum DurchfUhren des Verfahrens.
  • Die Erfindung betrifft ein Verrahren zum Entfernen von C02 und/oder H2S aus Spaltgasen dadurch Absorption mit in der Warme regenerierbaren waßrigen alkalischen Lösungen sowie Vsrrichtung zum Durch£hren dieses Verfahrens.
  • Spaltgase, die bei der partiellen Verbrennung von Kohlenwasserstoffen oder bei deren Pyrolyse in Flammengasen oder in Uberhitztem Wasserdampf entstehen, enthalten Je nach der Wahl des Spaltverfahrens etwa 1 - 18 Vol% C02 und Je nach dem Schwefelgehalt der Einsatzkohlenwasserstoffe H2S in der Größenordnung von einigen Zehntelprozenten. Beim indirekten Erhitzen der Einsatzkohlenwasserstoffe z.B. in Röhren öfen bilden sich dagegen nur geringe Mengen an CO2; die auf diese Weise gewonnenen Spaltgase bestehen daher nur zu höchstens etwa 1 Vol%, im allgemeinen zu nicht aehr als 0,3 Vol% aus CO2 und/oder H2S.
  • Die Spaltgase mit dem hohen C02-Gehalt werden nach dem AbkUhlen und der Ausscheidung von Ruß sowie Schwer- und Leichtölbestandteilen bei gewöhnlichem.oder erhöhtem Druck zunächst einer Grobreinigung mit in der Wärme regenerierbaren wäßrigen alkalischen WaschflUssigkeiten, z.B. mit Lösungen von Alkanolaminen, aminosauren Salzen oder Pottasche, unterworfen, wobei der CO2- und/oder H2S-Gehalt auf Werte unter 1 Volt, meist auf etwa 0,1 - 0,2 Volt, gesenkt wird. Zur anschließenden Auswaschung bis in den ppm-Bereich verwendet man Natron-oder Kalilauge. Bei der Verarbeitung von olefinreichen Röhrenorenspaltgasen mit ihrem geringen Anteil an sauren Bestandteilen erUbrigt sich die "Grobreinigung";die Feinreinigung wird in der gleichen Weise mit Natron- oder Kalilauge durchgeführt.
  • Im Verlauf der Absorption der sauren Verunreinigungen nimmt die wäßrige alkalische Lösung auch einen Teil der im Gas enthaltenen Harzbildner, mämlich Diene, höhere Aantylene, ungesMttigte polycyolisohe oder heterocyclische Verbindungen und andere polymerisations- oder kondensationsfähige, inabesondere auoh schwefelhaltige Verbindungen auf. Diese gelangen mit der WaschflUssigkeit in die Regeneriereinrichtungen und reagieren dort unter dem Einfluß der Wärme zu polymeren in der WaschflUssigkeit unlöslichen Produkten, die sich in der Regeneriersäule, im vorgeschalteten Wärmeaustauscher und im Aufkocher absetzen und dort Verstopfungen verursachen können.
  • Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, ein Verfahren zum Entfernen von C02 und/oder H2S aus Spaltgase durch Absorption mit in der Wärme regenerierbaren wäßrigen alkalischen Lösungen zu schaffen, welches ein möglichst Störungsfreies Arbeiten der Regeneriereinrichtungen gewährleistet.
  • Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die von der wäßrigen Lösung aus dem Gas aufgenommenen leicht verharzenden Bestandteile vor oder während der Regenerierung dieser Lösung aus ihr entfernt werden.
  • Diese Maßnahme ist insbesondere dann von Bedeutung, wenn kleine Mengen an sauren Bestandteilen ausgewaschen werden sollen, also bei der Weiterverarbeitung von Gasen, wie sie z.B. durch Spaltung von Naphtha in Röhrenöfen oder nach dem Wanderbettverfahren gewonnen werden und deren Gehalt an C02 und H2S gewöhnlich unter 0,1 ffi liegt. Die zur Absorption der sauren Bestandteile benötigte Waschmittelmenge ist in diesen Fällen klein. Da aber der H2S-Gehalt des Gases weniger von der Wahl des Spaltverfahrens, sondern vielmehr vom Schwefelgehalt des Einsatzkohlenwasserstoffs abhängt, also unabhängig vom.
  • CO2-Gehalt des Gases stets in der Größenordnung von einigen Zehntelprozenten liegt, ist der Sulfidgehalt der Waschlösung in diesen Fällen erheblich größer als dort, wo hohe Gehalte an C02 mit entsprechend großen Mengen an AbsorptionsflUssigkeit auszuwaschen sind. FUr die Bildung von Harzen in der WaschflUssigkeit ist aber die Mitwirkung des Sulrids von wesentlicher Bedeutung, d.h. Polymerisations- und Kndensationsprodukte entstehen in sulfid-armen Lösungen erheblich langsamer als in sulfid-reichen Lösungen. Auf diese Weise läßt sich erklären, daß die Gefahr der Harzbildung im Waschkreislauf dann, wenn nur kleine Mengen an-WaschflUssigkeit erforderlich sind, besonders stark in Erscheinung tritt.
  • Man begegnete dieser Gefahr bisher dadurch, daß ein Harzbildner enthaltendes und nur geringe Mengen an sauren Bestandteilen aufweisendes Gas mit Natron- oder Kalilauge gewaschen und daß die verbrauchte, an Harzblldnern angerd cherto Waschlauge verworfen wurde. Auf diese Weise konnten die in der Natronlauge gelösten oder dispergierten Harzbildner und ihre Folgeprodukte mit der verbrauchten Lauge aus der Anlage ausgeschleust werden, ohne daß Verstopfungen aurtraten, weil die Temperaturen, bei denen die Polymerisations- und Kondensationsreaktionen einsetzen, im Zuge dieses Verfahrens nicht Uberschritten zu werden brauchten. Die Tatsache, daß der Laugebedarf verhältnismäßig groß ist und daß die verbrauchte Lauge nur nach der Umwandlung in biologisch Inaktive Verbindungen, d.h. Uber eine aufwendige Abwasseraufbereitung, aus der Anlage entlassen werden kann, hat man dabei in Kauf genommen.
  • Das Verfahren gemäß der Erfindung ermöglicht es also, die in der Wärme regenerierbaren alkalischen WaßchflUssigkeiten auch bei der Behandlung von Harzbildner enthaltenden Gasen einzusetzen, ohne daß der Regeneriervorgang behindert ist.
  • Beim Verarbeiten von Gasen mit geringen Gehalten an sauren Bestandteilen kommt hinzu, daß Laugeverbrauch und Abwasseraufbereitung entfallen.
  • Als Absorptionsmittel dienen die bekannten wäßrigen alkalischen in der Wärme regenerierbaren Waschflussigkeiten, z.B. Lösungen von Pottasche, Alkanolaminen oder aminosauren Salzen. Im Rahmen des Verfahrens gemäß der Erfindung besonders empfehlenswert ist die Verwendung von Lösungen von aminocarbon-, aminosulfon- oder aminokohlensauren Salzen, also z.B. von Kalium-N-Methyl- a -Aminopropionat, Kalium-N-Dimethylaminoacetat oder Kalium-N-Methyl-5-AminoKthylsulronat,Dimethylammonium-N,N-Dimethyl-carbaminat, da diese es erlauben, C02 und/oder H2S weitgehend auszuwaschen und da sie ein schlechtes Lösungsvermögen fUr Kohlenwasserstoffe besitzen und außerdem leicht regenerierbar sind.
  • Eine vorteilhafte Ausgestaltung der Erfindung besteht darin, daß das Kondensat, welches beim AbkUhlen des in den Kopf der Regeneriersäule aufsteigenden Gemisches aus CO2 und/oder H2S, Wasserdampf und flüchtigen Harzbildnern entsteht, ganz oder teilweise abgezogen und durch Frischwasser ergänzt wird. Auf diese Weise wird verhindert, daß die im BrUdenkondensat gelösten schwefelhaltigen und polymerisationsfähigen Kohlenwasserstoffe in zu großer Menge in die Säule zurUckfließen und dort zur Ablagerung von Harzen führen.
  • Olefinreiche Spaltgase, die zum Zweck der Herstellung von äthylen und anderen ungesättigten Köhlenwasserstoffen ge wonnen werden, befinden sich im allgemeinen bei allen Verfahrensschritten, die stich an den Kraokprozeß anschließen, am Taupunkt. Nach dem Ausscheiden der schweren Öle und des Öle im Siedebereich des Benzins wird das Gas komprimiert, wobei in den KUhlern der einzelnen Kompressorstufen wiederum Kohlen wasserstoffe kondensieren. Erfährt dieses Gas in der Absorptionskolonne oder auf dem Weg zu ihr eine leichte Abkühlung oder werden aus dem letzten Abscheider Kohlenwasserstoffe in Form von Nebeln oder Tröpfchen mitgerissen, so fällt in der Waschsäule wiederum ein Kohlenwasserstoffkondensat aus. Es wurde erkannte daß es sehr schädlich ist, wenn diesesachwefelhaltige und mit polymerisationsfähigen Stoffen angereicherte Kondensat in die Regeneriersäule gelangt. Eine Ausführungsform des Verfahrens gemäß der Erfindung besteht daher darin, daß beim Waschen von etwa am Taupunkt befindlichen Rohgases in die Waschalule gelangt tes harzbildende Bestandteile gelöst enthaltendes Kohlenwasserstoffkondensat vor der Regenerierung vom wäßrigen Absorptionsmittel praktisch vollständig getrennt wird.
  • Besonders zweckmäßig it es des dabei, diese Trennung im Sumpf der Waschkolonne selbst durchzufUhren, indem die Verweilzeit der wäßrigen Absorptionslösung im Sumpf der Absorptionskolonne auf etwa 10 - 30 Minuten ausgedehnt wird und die während dieser Zeit sich entmischenden Phasen getrennt abgezogen werden.
  • Die Vorrichtung zum DurchfUhren dieses Verfahrens ist dadurch gekennzeichnet, daß in dem Sumpf der Absorptionskolonne ein senkrecht stehendes Trennblech eingebaut ist, welches den Sumpf derart in zwei Kammern teilt, daß der Querschnitt der einen Kammer etwa 70 - 90 % des Säulenquerschnitts beträgt, daß das vom untersten Boden oder vom Sammelboden der untersten Füllkörperschicht ausgehende Ablaufrohr unter dem von einem Stand- oder Trennschichtregler auf konstanter Höhe gehaltenen Spiegel der wäßrigen Absorptionslösung in die größere Kammer endet und daß die kleinere Kammer mit einem Abzug fUr die die Harzbildner enthaltende Kohlenwasserstoffphase und die größere mit einem zur Regeneriersäule führenden Abzug für die wäßrige Phase versehen ist.
  • Ein erheblicher Teil der im Sumpf der Waschsäule gelösten Harzbildner befindet sich noch im niedermolekularen Zustand-und ist deshalb flüchtig. In weiterer Ausbildung des Erfindungsgedankens werden diese flüchtigen Harzbildner aus der beladenen wäßrigen alkalischen Lösung nach dem Abzug aus der Absorptionskolonne durch InberUhrungbringen mit einem Gas oder Gasgemisch bei Raumtemperatur oder mäßig erhöhter Temperatur ausgetrieben. Auf diese Weise werden die flüchtigen Harzbildner aus der Lösung entfernt, ehe diese in die warmen Teile der Regeneriereinrichtung gelangt. Als Strippgase können in der Anlage selbst anfallende Gase, z.B. Methan, Stickstoff oder Restgase verwendet werden. Die Temperatur ist dabei so zu wählen, daß die Verharzungsgeschwindigkeit noch gering ist.
  • Eine weitere AusfUhrungsform des Verfahrens gemaß der Erfindung besteht darin, daß die beladene wäßrige alkalische Lösung nach Abzug aus der Absorptionskolonne einer FlUssig-FlUssig-Extraktion mit einem im wesentlichen mit Wasser nicht mischbaren organischen Lösungsmittel unterworfen wird. Das mit Harzen und Harzbildnern angereicherte Lösungsmittel wird kontinuierlich oder diskontinuierlich abgetrennt und durch frisches Lösungsmittel ersetzt. Der ausgeschleuste Teil des Lösungsmittels kann einer Aufbereitung z.B. durch Destillation unterworfen und das zurückgewonnene Lösungsmittel kann dem Lösungsmittelkreislauf wieder zugeführt werden.
  • Eine andere Ausgestaltung des Erfindungsgedankens besteht darin, daß die Regenerierung in Gegenwart eines im wesentlichen mit Wasser nicht mischbaren organischen LUsungsmStelç stattfindet.
  • Vorteilhafterweise durchlaufen dabei das organische Lösungsmittel und das wäßrige alkalische Absorptionsmittel die Wasch- und die Regeneriersäule als disperse Mischung,und es wird ein Teilstrom der dispersen Mischung abgezogen, die wäßrige Lösung wird von den mit den Harzen und Harzbildnern angereicherten organischen Lösungsmittel getrennt und in den Kreislauf zurUckgerUhrt,und das verunreinigte organische Lösung mittel wird durch reines organisches Lösungsmittel ersetzt. Um ein Entmiechen der beiden Phasen im Sumpf der Waschsäule zu verhindern, ist es zweckmäßig, einen Teilstrom des Rohgases in die SumpfflUssigkeit der Absorptionskolonne unterhalb des Flüssigkeitsspiegels einzuleiten. In der Regeneriersäule wird zum gleichen Zweck Dampf in die SumpfflUssigkeit eingeblasen.
  • Eine andere AusfUhrungsform der Erfindung besteht darin daß das organische Lösungsmittel mit dem wäßrigen Absorptlonsmlel während der Regenerierung in innigen Kontakt gebracht und daß das regenerierte wäßrige Absorptionsmittel vörzugsweise im 3umpf der Regenerierkolonne von der die Harzbildner enthaltenden leichteren Kohlenwasserstoffphase abgetrennt wird.
  • Die Vorrichtung zum DurchfUhren dieses Verfahrens ist dadurch gekennzelchnet, daß ein vom untersten Kolonnenboden ausgehendes, als Flussigkestsablauf dienendes Tauchrohr unter dem Spiegel der wäßrigen Lösung endet und daß der Abfluß zur Pumpe tiefer liegt, als das Ende des T;1uchrohres.
  • Als mit Wasser im wesentlichen nicht mischbare organische Lösungsmittel werden vorzugsweise aromatische Kohlenwasserstoffe oder deren Gemische, aromatenreiche Fraktionen oder chlorierte Kohlenwasserstoffe verwendet.
  • Das Mengenverhältnis von wäßriger zu nichtwäßriger Phase kann in weiten Grenzen variieren. Am vorteilhaftesten ist ein Verhältnis von etwa 50:1 bis 10:1 (Volumen/Volumen).
  • Bezüglich der Vorteile, welche die Anwendung von Lösungen aminosaurer Salze als Absorptionsmittel für C02 und/oder H2S bietet, ist im Zusammenhang mit der vorstehend in verschiedenen Verfahrensvarianten geschilderten Extraktion der Harzbildner nachzutragen, daß aminosaure Salze im Gegensatz zu Alkanolaminen in den als Extraktionsmittel dienenden flüssigen Kohlenwasserstoffen bzw. organischen Lösungsmitteln nicht löslich sind.
  • Das Verfahren gemäß der Erfindung wird nun anhand von AusfUhrungsbeispielen und den zulaehörigen. schematisohen Darstellungen näher erläutert. Gleiche Teile sind in sämtlichen Figuren ist gleichen Ziffern bezeichnet.
  • Figur 1 zeigt ein Absorptionsvorfahren mit Hegenerativ;-wäsche, bei dem das Brüdenkondensat am Kopf der Regeneriersäule ganz oder teilweise ausgeschleust wird. Das Spaltgas wird durch Leitung 1 in den Wasehturm 2 eingeführt, dort mit der durch Leitung 3 aufgegebenen Lösung amlnosaurer Salze von CO2 und/oder H2S befreit und Uber Leitung 4 aus dem Waschturm entlassen. Die mit den sauren Gasbestandteilen und den Harzbildnern beladene Waschflüssigkeit gelangt über Leitung 5 und den Wärmeaustauschwer 6 auf den Kopf der Regeneriersäule 7. Hier werden CO2 und/oder H2S sowie flüchtige Harzbildner mittels Wasserdampf, der im Aufkocher 8 erzeugt wird, aus der Uber Einbauten herabrieselnden Flüssigkeit ausgetrieben. Die heiße regenerierte Waschflüssigkeit, deren Temperatur bei etwa 110 °C liegt, wird mittels der Pumpe 9 durch den Wärmeaustauscher 6 und einen Wasserkühler 10 geleitet und wieder auf den Kops der Waschkolonne 2 aufgegeben. Das in den Kopf der Säule 7 aufsteigende Gasgemisch besteht aus Wasserdampf, dem freigesetzten CO2 und/oder H28 und Dämpfen der Harzbildner. Letztere werden im Wasserkühler 11 zusammen mit dem Wasserdampf kondensiert und im Abscheider 12 von H2S und/oder C02 getrennt, welche die Anlage über Leitung 13 mit einer Temperatur von etwa 30 0C verlassen. Das BrUdenkondensat wird Uber Leitung 14 entweder vollständig oder teilweise ausgeschleust; der Rest gelangt, wie dies in der Figur durch Strichelung angedeutet ist, in den Sumpf der Regeneriersäule 7.
  • Die der verworfenen Kondenaatmenge entsprechende Menge frischen Dampfkond.nsats wird der Sumprflüssigkeit durch Leitung 15 zugeführt.
  • Eine weitere Hilfe zur Vermeidung von Schwierigkeiten durch Harzbildner besteht in der Anwendung von zwei umachaltbaren Aufkochern im Sumpf der Regeneriersäule; der Jeweils verlegte Austauscher kann dann ohne Betriebsunterbreohung gereinigt werden. Zu dem gleichen Zweck kann auch der Wärmeaustauscher 6 in-doppelter Ausführung vorgesehen sein.
  • Figur 2 zeigt, wie der Sumpf der Waschkolonne 2 zweckmäßigerweise auszugestalten ist, damit die in der Waschsäule kondensierenden Kohlenwasserstoffe, die eine besonders große Menge an Harzbildnern enthalten, vor der Regenerierung möglichst quantitativ von der Waschflüssigkeit getrennt werden können.
  • Hierzu bedarf es einer genügend langen Zeit, d.h. es muß ein genügend großer Raum zur Verfügung stehen, in dem die Phasen.
  • trennung vor sich gehen kann. Die Erfindung bedient sich hierzu des Sumpfes der Waschsäule, so daß sich eigene kostspielige Behalter außerhalb der Waschsäule erübrigen. Über der Eintrittsstelle des Rohgases ist ein Prallblech 38 angeordnet, um Tröpfzehen oder Nebel von Kohlenwasserstoffkondensat, welches aus dem dem Kompressorschlußkühler nachgeschalteten Abscheider mitgerissen oder durch geringfugige Abkühlung In den folgenden Leitungen gebildet worden ist, sorort aus dem Otstron zu entfernen. Der Sumpf der Waschkolonne 2 wird durch ein senkrecht eingesetztes mit der Kolonnenwand verschweißtes Blech 16 in zwei Kammern geteilt, von denen die größere etwa 70 - 90 % des Säulenquerschnittes einnimmt. Die vom untersten Boden 17 oder von der untersten Füllkörperschicht Uber einem Sammelboden ablaufende Waschflüssigkeit wird zusammen mit dem Krackbenzinkondensat durch den Ablauf 18 in die große Kammer geleitet. In dieser trennen sich infolge der Verschiedenheit ihrer spezifischen Gewichte die beiden flüssigen Phasen voneinander. Der Stand der schweren wäßrigen Schicht wird durch einen Standregler oder einen Trennschichtregler )9 auf einer konstanten Höhe gehalten, die so bemessen ist, daß die Verweilzeit der Waschlauge- im Sumpf etwa 10 - 30 Minuten beträgt. Während dieser Zeit können sich dle in'der Waschlauge dispergierten Benzintröpfchen annähernd quantitativ abtrennen. Um diesen Vorgang möglichst wenig zu stören, taucht das Ablaufrohr 18 so weit in die größere Kammer ein, daß es unterhalb des Spiegels der wäßrigen Schicht endet. Das Trennbiech 16 überragt die Sollhöhe der wäßrigen Schicht um etwa 200 mm. Uber dem Spiegel der Waschlauge sammelt sich das Koh'lenwasserstoffkondensat und läuft, wenn es die H8he dor Trennwand erreicht hat, in die kleine Kammer Uber,von wo aus es Uber Leitung 19 kontinuierlich oder diskontinuierlich abgezogen wird.
  • In Figur 3 ist dasjenige Verfahren gemäß der Erfindung dargestellt, bei dem die Waschflüssigkeit nach dem Austritt aus der Waschkolonne 2 und vor dem Erwärmen im Wärmeaustauscher 6 zur Entfernung der flüchtigen Harzbildner gestrippt wird. Die den Waschturm 2 über Leitung 5 verlassende beladene Waschflüssigkeit tritt in den Kopf der Entgasungskolonne 40 ein und wird beim Herabfließen Uber Einbauten mit einem durch Leitung 41 zugeführten in entgegengesetzter Richtung strdnenden Gas, z.B.
  • Methan, Stickstoff, Wasserstoff oder Restgas, in Berührung gebraucht. Dieses Strippgas nimmt die flüchtigen Harzbildner aus der Lösung auf und führt sie Uber Leitung 42 aus der Anlage fort.
  • Die Waschflüssigkeit verläßt die Entgaaungskolonne 40 Uber Leitung 5e, wird im Wärmeaustauscher 6 angewärmt, auf den Kopf der Regeneriersäule 7 aufgegeben und dort in der beschriebenen Weise weiterbehandelt.
  • In Figur 4 ist dasjenige Verfahren gemäß der Erfindung dargestellt, bei dem die Waschflüssigkeit nach dem Austritt aus der l,çaschkolonne 2 und vor dem Erwärmen im Wärmeaustauscher 6 einer FlUssig-Flüssig-Extraktion unterworfen wird. Die den Waschturm 2 über Leitung 5a verlassende Waschflüssigkeittritt in den Kopr einer Flüssig-Flüssig-Extraktionskolonne 20 ein, wird beim Herabfließen mit einem in entgegengesetzter Richtung strömenden Lösungsmittel für Harzbildner, das in Wasser praktisch unlöslich ist und ein geringeres spezifisches Gewicht als diesen beÇitzb, in innigen Kontakt gebracht und verläßt den Extraktionsturm 20 durch Leitung 5b. Die auf diese Weise von Harzen und Harzbildnern befreite Waschlösung wird nun im Wärmeaustauscher 6 angwlrmt und aut den Xopf der Regeneriersäule 7 aufgegeben.
  • Das Extraktionsmittel wird am Kopf der Kolonne 20 durch Leitung 21 abgezogen und sammelt sich im Behälter 22, und wird mit Hilfe der Pumpe 23 wieder dem unteren Abschnitt der Kolonne 20 zugefUhrt. Aus dem Sammelbehälter 22 wird ein Teil des mit den Harzen und Harzbildnern beladenen organischen Lösungsmittels abgezogen und einer Aufbereitungsanlage 24 zugeführt, in der as reine Ldsungsmittel zurückgewonnen wird. Eine an Harzen und Harzbildnern stark angereicherte Lösung verläßt die Anlage Uber Leitung 25. Das reine L5sungsmittel gelangt in den Vorratsbehälter 26. Eine der abgezogenen Flüssigkeitsmenge entsprechende Menge frischen Lösungsmittels wird von hier aus über Leitung 27 und Pumpe 28 in den Lösungsmittelkreislauf zurUckgegeben. Bei dieser Verfahrensweise kommt das organische Extraktionsmittel nicht mit einem aufsteigenden Gas- oder Dampfstrom in Berührung, so daß keine Lösungsmittelverluste auftreten kennen. Neben hochsiedenden können daher in diesem Fall auch niedrigsiedende Lösungsmittel eingesetzt werden.
  • In Figur 5 ist ein Verfahren dargestellt, bei dem das LösungsmiUrl für Harze und Harzbildner am gesomtOn Wasch- und Regenerierkreislauf teilnimmt. Das Rohgas tritt durch Leitung 1 in die Waschkolonne 2 ein, wird im Gegenstrom auf Böden, Füllkörpersohllttungen oder anderen Einbauten mit dem Waschmittel in Kontakt gebracht und verläßt die Kolonne durch Leitung 4. Das Waschmittel wird als disperse Mischung einer wäßrigen und einer nichtwäßrigen Phase durch Leitung 3a aufgegeben, reichert sich mit sauren Gaskomponenten, Harzbildnern und Harzen an und sammelt sich im Säulensumpf. Eine Entmischung der beiden Phasen im Sumpf wird vorteilhaft dadurch verhindert, daß man einen kleinen Anteil des Rohgas in den Säulensumpf einleitet, wie dies durch die von der Leitung 1 abzweigende Leitung ia angedeutet ist. Das Waschmittel wird im Wärmeaustauscher 6 angewärmt, am Kopf der Regeneriersäule 7 aufgegeben und fließt im Gegenstrom zu aufsteigendem Lösungsmittel- und Wasser-Dampf, der durch den Aufkocher 8 erzeugt wird, Uber Einbauten herab in den Sumpf. Die Entmischung der Phasen im Sumpf der Regeneriersäule wird dadurch verhindert, daß über Leitung 29 Dampf in die Sumpfflüssigkeit eingeführt wird. Das regenerierte Waschmittel, welches nach wie vor aus einer Dispersion einer wrigen Lösung eines aminosauren Salzes und eines organischen Lösungsmittels besteht, wird mittels Pumpe 9 durch den Wärmeaustauscher 6 und den Wasserkühler 10 in die Säule 2 gefördert. Bei 30 wird ein Teilstrom der Dispersion entnommen und in einen Trennbehälter 31 geleitet, in dem sich beide Phasen entmischen. Die schwerere wäßrige Phase gelangt Uber Leitung 32 in den Kreislauf zurück, die nichtwäßrige Phase wird in der Vorrichtung 24 zu reinem Lösungsmittel aufgearbeitet, welches dem Vorratsbehälter 26 zugeführt wird. Von hier aus wird dem Kreislauf mittels Pumpe 28 laufend so viel frisches Lösungsmittel zudosiert, daß das gewünscht Verhältnis der beiden Phasen im Waschmittel erhalten bleibt. Der in der Regeneriersäule 7 verdampfende Teil des organischen Lösungsmittels wird zusammen mit dem Wasserdampf im Kühler 11 kondensiert und über den Absoheider 12a und die Leitung 14a in die Säule zurückgegeben.
  • Um zu vermeiden, daß das gewaschene Rohgas und die beim Regenerieren entweichenden sauren Gase größere Mengen des organischen Löaungsmittels mit sich forttragen, werden bei diesem Verfahren vorzugsweise schwererfluchtige Lösungsmittel ausgewählt.
  • Figur 6 zeigt ein Verfahrensschema, wonach das Extraktionsmittel nur am Wärme- und Stoffaustausch der Regenerieskolonne teilnimmt. Die wäßrige und die Kohlenwasserstoffphase werden dabei im Sumpf der Regenerierkolonne selbst getrennt.
  • Das Harze und Harzbildner lösende, mit Wasser im wesentlichen nicht mischbare Lösungsmittel wird kontinuierlich auf den Kopf der Regeneriersäule aufgegeben und fließt.zusammen mit dem aus dem Abscheider 12a kommenden Kondensat im Gegenstrom zu den aufsteigenden Dämpfen, -die im Aufkocher 8 erzeugt werden, Uber Einbauten herab in den Sumpf, wobei das Ablaurrohr des untersten Bodens oder des Sammelbodens unter halb des Spiegels der wäßrigen Schicht endet. Auf diese Weise bilden sich im Sumpf drei Flüssigkeitszonen aus: Im Rum unterhalb des Abflusses 33 befindet sich die wäßrige Phase; die darüberliegende Schicht besteht aus einer Dispersion des Lösungsmittels in der wäßrigen Phase und die oberste Schicht stellt reines Lösungsmittel dar, weiches frei von dispergierter wäßriger Lösung ist. Ein Teilstrom der nichtwlßrigen Phase, in der die Harze angereichert sind, wird bei 37 entnommen, in der Aufbereitungsanlage 24 von den Verunreinigungen befreit und in den Vorratsbehälter 26 eingespeist, von wo aus frisches Lösungsmittel mit der Pumpe 28 auf den Kopf der Regeneriersäule gefördert wird. Das regenerierte wäßrige Absorptionsmittel wird bei 34 abgezogen und gelangt über die Pumpe 9, den W§rmeaustauscher 6 und den Wasserkühler 10 auf den Kopf der Waachsäule 2.
  • Im Aufkocher 8 wird Wasserdampf erzeugt. Die aufsteigenden Dämpfe desorbieren im Gegenstrom zu der herabrieselnden Waschflüssigkeit CO2 und/oder H28 und kondensieren im Wasserkühler 11, während die sauren Gase die Anlage durch Leitung 13 verlassen.
  • Das Kondensat stellt ein disperses Gemisch von Wasser und Lösungsmittel dar, welches über den Abscheider 12a in die Regenerierkolonne 7 zurückgeleitet wird und die Ablagerung von. ,Harzen in allen Teilen der Kolonne und des Aufkochers verhindert. Die Temperatur des Kühlers 11 und die Flüchtigkeit des Lösungsmittels sind so aufeinander abzustimmen, daß nur geringe Mengen an Lösungsmittel mit den sauren Bestandteilen fortgerührt werden.
  • 16 Patentansprüche 5 Blatt Zeichnungen

Claims (16)

  1. Pa tentas prüche a Verfahren zum Entfernen von CO2 und/oder H2S aus Spaltgasen durch Absorption mit in der Wärme regenerierbaren wäßrigen alkalischen Lösungen, dadurch gekennzeichnet, daß die von der wäßrigen Lösung aus dem Gas aufgenommenen leicht verharzenden Bestandteile vor oder während der Regenerierung dieser Lösung aus ihr entfernt werden.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Absorption mit wäßrigen Lösungen von aminocarbon-, aminosulfon- oder aminokohlensauren Salzen durchgeführt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet. daß das Kondensat, welches beim Abkühlen des in den Kopt Oer Regenerierß8ule aufsteigenden gasförmigen Gemisches aus Wasserdampf, C02 und/oder H2S und flüchtigen Harzbiidnern entsteht, ganz oder teilweise abgezogen und durch FrLßchwasser ergänzt wird, (Figur 1).
  4. 4. Verfaflren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß beim Waschen von etwa am Taupunkt befindziehen Spaltgasen in die Waschsäule gelangtes, harzbildend. Bestandteile gelöst enthaltendes Kohlenwasserstoffkond'ensat vor der Regenerierung vom wäßrigen Absorptionsmittel praktisch vollständig getrennt wird.
  5. 5., Verfahren nach Anspruch 4s dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit der wäßrigen Absorptionslöaung im Sumpf der Absorptionskolonne etwa 10 bis 30 Minuten beträgt und daß 4i,e während dieser Zeit sich entmischenden Phasen getrennt abgezogen werden.
  6. 6. Vorrichtung zum Durchführen des Verfahrens nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß in den Sumpf der Absorptionskolonne (2) ein senkrecht stehender Trennblech (16) eingebaut ist, welches den Sumpf derart in zwei Kammern teilt, daß d.r querschnitt der einen Kammer etwa 70 - 90 % des SKulenquerschnitts beträgt, daß das vom untersten Boden oder vom Sasmelboden der untersten Füllkörperschicht ausgehende Ablaufrohr (18) unter dem von einem Stands oder Trennschichtregler (39) auf konstanter Höhe gehaltenen Spiegel der wäßrisen Absorpt,ionslösung in die größer Kammer mündet und daß die kleinere Kammer mit einem Abzug (19) fUr die die Harzbildner enthaltende Kohlenwasseratoffphase und die gröbere mit einem zur Regeneriersäule führende Abzug (5) für die wäßrige Phase versehen ist, (Figur 2).
  7. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die flüchtigen Harzbildner aus der beladenen wäßrigen alkalischen Lösung nach dem Abzug aus der Absorptionskolonne durch InberUhrungbringen mit einem Gas oder Gasgemisch bei Raumtemperatur oder mäßig erhöhter Temperatur ausgetrieben werden, (Figur 3).
  8. 8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5 und 7, dadurch gekennzeichnet, daß die beladene wäßrige alkalische Lösung nach dem Abzug aus der Absorptionskolonne einer Flüssig-Flüssig-Extraktion mit einem im wesentlichen mit Wasser nicht mischbaren organisohen Lösungsmittel unterworfen wird, (Figur 4).
  9. 9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1, 2, 4, 5, 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Regenerierung in Gegenwart eines mit Wasser im wesentlichen nlcht mlachbaren organisohen Lösungsmittel stattfindet.
  10. 10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das organische Losungamittel und das wäßrige alkalische Absorptionsmittel die Wasch- und die Regeneriersäule als disperse Mischung durchlaufen und daß ein Teilstrom der dispersen Mischung abgezogen, die wäßrige Lösung von dem mit den Harzen und Harzbildnern angereicherten organischen Lösungsmittel getrennt und in den Kreislauf zurückgeführt und das verunreinigte organische Lösungsmittel dadurch reines organisches Lösungsmittel ersetzt wird (Figur 5).
  11. 11. Verfahren nach Anspruch tO, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teilstrom des Rohgases in die Sumpfflüssigkeit der Absorptionskolonne unterhalb des Flussigkeitsspiegels ein geleitet wird.
  12. 12. Verfahren naoh Anspruch 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, daß in die Sumpfflüssigkeit der Regeneriersäule Dampf ein geblasen wird.
  13. 13. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das organische Lösungsmittel mit dem wäßrigen Absorptionsmittel während der Regenerierung in innigen Kontakt gebracht und daß das regenerierte wäßrige Absorptionsmittel vorzugsweise im Sumpf der Regenerierkolonne von der die Harzbildner enthaltenden leichteren Kohlenwasserstoffphase abgetrennt wird (Figur 6).
  14. 14. Vorrichtung zum Durchführen des Verfahrens nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß ein vom untersten Kolonnenboden (35) ausgehendes, als Flüssigkeitsablauf dienendes TAuchrohr (36) unter dem Spiegel der wäßrigen Lösung endet und daß der Abfluß (34) zur Pumpe (9) tiefer liegt als das Ende des Tauchrohres ()6).
  15. 15. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß als mit Wasser im wesentlichen nicht mischbares organisches Lösungsmittel aromatische Kohlenwasserstoffe oder deren Gemische, aromatenreiche Fraktionen oder chlorierte Kohlenwasserstoffe verwendet werden.
  16. 16. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 13 oder 15, dadurch gekennzeichnet, daß ein Mengenverhältnis von wäßriger zu nichtwäßriger Phase von etwa 50:1 bis 10:1 (Volumen/ Volumen) eingehalten wird.
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