DE1671970C3 - Batterie von Brennstoffelementen oder Elektrolyseuren und Verfahren zu ihrer Herstellung - Google Patents

Description

Gegenstand der Erfindung ist eine Batterie für die Erzeugung und Nutzung elektrischer Energie sowie Verfahren zu ihrer Herstellung.

Es ist bekannt, einseitig arbeitende Gas-Diffusionselektroden mit einem Kunstharzrand zu umgeben. Derartige Elektroden bestehen meist aus zwei Schichten, von denen die feinporige dem Elektrolyten, die grobporige dem Gasraum zugewandt ist. Meist setzt man derartige Elektroden gleicher Polarität paarweise Rücken an Rücken und umgibt sie mit einem Kunstharzrand, über den man durch Einzelbohrungen von außen her das Gas in den beiden Elektroden gemeinsamen Gasraum führt. Durch die Aneinanderreihung der Einzelzellen erhält man eine Batterie, die mittels Bolzen zusammengespannt wird. Die Abdichtungen liegen zwischen den Einzelzcllen und bilden eine Zone des jeweiligen Elektrolytraumes. Von den hohen Herstellungskosten abgesehen, sind Daten für Leistungsgewicht und -volumen sehr ungünstig.

Es sind unter dem Namen »Janus-EIektroden« auch schon doppelseitig arbeitende Gas-Diffusionselektroden bekanntgeworden, die üblicherweise aus einer Gasleitschicht, beidseitig anliegenden grobporigen Arbeilsschichten und feinporigen Deckschichten, die mit dem Elektrolyten in unmittelbarem Kontakt stehen, bestehen. Der Vorteil dieser Elektroden ist, daß sie sehr dünn ausgebildet werden können, weil sie keiner Belastung durch Druckdifferenzen zwischen Elektrolyt und Gasraum unterliegen.

Es ist aber schwierig, diesen dünnen Elektroden den Betriebsstoff über den schmalen Rand zuzuführen. Es wurde deshalb gemäß deutscher Patentschrift 1 496 326 eine besondere Batteriekonstruktion entwickelt, bei der diese mechanisch wenig stabilen Elektroden durch eine Vielzahl hohler, auch der Zuführung der Betriebsstoffe dienenden Kunststoffniete gegeneinander abgestützt sind. Das Herstellungsverfahren ist jedoch umständlich und zeitraubend. Bei Druckschwankungen treten leicht Risse in den Elektroden, besonders an den Durchtrittsstellen der Kunststoffniete, auf.

Aus der französischen Zusatz-Patentschrift 88 481 zur französischen Patentschrift 1453 558 ist eine Brennstoffbatterie bekanntgeworden, bei der Elektroden mit sich nicht deckenden Randbereichen verwendet werden und diesen Randbereichen das jeweilige Betriebsgas zugeführt wird. Um die erwünschte Anordnung der Elektroden zu erzielen, sind umständliche Maßnahmen zu ergreifen, ohne daß dadurch eine ausreichende mechanische Stabilität dieser Anordnung sichergestellt ist.

Dem Inhalt der belgischen Patentschrift 686 759 entsprechend kann man eine mechanisch stabile Brennstoffbatterie herstellen, wenn man sie mit einem Mantel aus Vergußmasse versieht. Bei dem beschriebenen Schleudergußvei fahren müßten naturgemäß die Schwerpunkte der Einzelelektroden genau übereinander liegen.

Es stellte sich daher die Aufgabe, positive und negative Elektroden in abwechselnder Reihenfolge in einem Mantel aus Vergußmasse zu einer Batterie zu vereinigen, die die Nachteile der geschilderten Ausführungen nicht aufweist.

Die Lösung dieser Aufgabe wird durch eine Batterie erreicht, in tier beide Elektrodenarten einen oder mehrere am Rand liegende Flächenteile aufweisen, deren axiale Projektion außerhalb der Fläche der anderen Elektrodenart liegt, wobei im Gußmantel Längskanälc für die Gaszuführung mit den überstehenden Elektrodenteilen einer Elektrodenart und für die Elektrolytzuführung Stichkanäle mit den Elektrolyträumen verbunden sind und die Elektroden beidseitig arbeitende gegebenenfalls mehrschichtige Gaselektroden sind.

Um die neue Elektrodenanordnung recht deutlich zu machen, sei der Übergang zum neuen System beispielsweise dadurch vorgenommen, daß man bei konventionellen rechteckigen Wasserstoff- und Sauerstoff-Janus-Elektroden diagonal gegenüberliegende Ecken abschneidet, und zwar derart, daß beim Aufeinanderlegen der Wasserstoff- und Sauerstoffelektroden jeweils abwechselnd abgeschnittene und nicht abgeschnittene Ecken aufeinanderfolgen. Zwischen die Elektroden werden lösbare Abstandsrahmen eingelegt, die den Raum zur späteren Aufnahme des

Elektrolyt und dessen Zuleitung ausbilden. Das so Suren Aufeinanderlegen von Abstandsrahmen und Elektroden entstehende Elektrorlenpaket wird in die GieOrorm eingelegt und unter leichter Vorspannung mit Gießharz umgössen. Nach dem Aushärten des G eßharzes hat der Vergußkörper die Konturen der m während sich zwischen den Elektroden Abstandshaltern freie Räume zur Aufnahme

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ΪΑΑ Betriebsgase zu- oder abzuführen, wird der entstandene Gußkorper an den vier Ecken mit Bohrungen versehen, derart, daß d.auonal gegenüberliegende Bohrungen entweder nur dk Wasserstoff- oder nur die Saucrstoffelektroden durchstoßen. Auf diese Weise können die Gase ,e- i_S weils von einer Eiektrodenecke zugeführt und von Je gegenüberliegenden abgeführt werden.

Auch die Zuführungskanäle zum Elektroly.raum können notfalls dadurch erzeugt werden, daß man die freien Räume zwischen Elektroden und Abs andsrahmen von außen anbohrt. Die Kanäle können aber vorteilhafterweise dadurch Reb.iaet werden, Saß man vor dem Guß Formkörper aus nicht vom Harz benetzten Werkstoffen einlegt, die nach erfolgter Verfestigung herausgezogen werden. Insbeson- a₅ dere können solche Formköφer aus Teflon oder paraffinierten Metallen bestehen, die zur besseren Abösung vorzugsweise konisch ausgebildet werden.

Ein großer Vorteil der Erfindung hegt darm, daß die Abstandsrahmen zur Markierung des Elektrolyt-Raumes vorzugsweise aus einem löslichen^Material bestehen. So können z. B. die Rahmen aus Polyvin,, alkohol hergestellt sein, ^weckmaßigerweise enthal·- ten diese Rahmen über den Rand der Elektroden hinausgehende Teile, die beim späteren Herauslosen körpers in der entsprechenden elektrischen Schaltung ^Ver^on;rnzderB,ktroden_Srm_Äb_S-

/ugierweise durch Verdrehen jeder *we ™ ,rode eines an sich kongruenten.Typs her£g werden. Auch in diesem Fall kann man α β Bohrungen die Elektroden m.t eeujnmtn ,a ^ gen versehen, braucht jedod fu d.t H rs ^

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schrägt hergestellt, anschließend wird eine herauslösbare Dichtung auf die Elektroden gelegt. Die Elektroden werden so aufeinandergcslapelt, daß sich H₀- und Ο.,-Elektroden in der Reihenfolge abwechseln. Man erhält dann ein gestapeltes Elektrodcnpaket. Dieses Paket wird in eine entsprechende Gießform gelegt und bevorzugt stehend von unten her vergossen, damit die Luft nach oben entweichen kann.

Für den Elektrolyt-Eingang bzw. -Ausgang sind Schlitze in der Dichtung vorhanden, die auch nach dem GuB offen sein müssen. Diese Schlitze können entweder mit einem (z. B. in Wasser) löslichen Stoff ausgefüllt werden, den man nach dem Vergießen herauslöst. Man kann auch Kunststoff oder Metallteile einlegen, die dann nach dem Vergießen herausgezogen werden.

Hierbei tritt jedoch folgende Schwierigkeit auf:

Das Aushärten des Harzes ist mit Wärmeentwicklung verbunden. Dadurch erwärm! sich auch die Luft in den Elektroden bzw. in den Zwischenräumen und dehnt sich aus. Die Folge davon sind Luftblasen, die durch das Harz nach oben steigen odi.r sich an irgendwelchen Stellen festsetzen, so daß der Guß nach dem Aushärten Lunker enthält. Diese Fehlerquelle beseitigt man zweckmäßigerweise, indem man in die Elcktrolytauslaßkanälc einen flexiblen Schlauch einlegt, der an den Elektroden und an den Dichtungen zwar so gut anliegt, daß kein Harz in die Kanäle einsickern kann, der aber innen nicht vollkommen zugequctscht wird, so daß die Luft hier entweichen kann. Dies zeigt Fig.4. Nach dem Aushärten des Harzes werden die Schläuche entfernt, so daß dann funktionsfähige Elektrolytzuleitungskanäle vorhanden sind. Der Elcktrolytsammclkanal wird nach dem Entfernen der aus dem Verguß herausragenden Schlauchstücke gebohrt. Er kann aber auch gegossen werden, ir.dem man einen Stab einlegt, der Schlitze enthalten mu3, durch die aic Schlauchstücke gesteckt werden. Beim Entfernen werden zunächst die eingelegten Schläuche und danach der eingelegte Stab herausgezogen. Die Öffnungen oberhalb des Hauptkanals, durch die die Schläuche herausgezogen wurden, werden vergossen.

Wie allgemein bekannt ist, fließen zwischen Zellen, die elektrisch in Reihe geschaltet sind und eine gemeinsame Elektrolytversorgung haben, infolge der Potentialunterschiede Ausglcichsströme, die für kleine Zellenzahlen abhängig sind vom Verhältnis RJR_x, wobei R₂ der Elektrodenwiderstand des Hauptsammelkanais und R_t der Elektrolytwiderstand des Anschnittkanals einer Zelle ist. Je kleiner das Verhältnis R„/R_v desto kleiner ist die Summe der Leckströme und damit die Verlustleistung.

R, ist begrenzt durch den Hauptkanalquerschnitt und den Elektrodenabstand. R₁ muß möglichst groß gemacht werden. Hier gibt es zwei Möglichkeiten. R₁ mit einfachen Mitteln zu vergrößern. Für Batterien, die nicht in die Schräglage gelangen, kann die Konstruktion gemäß F i g. 5 verwendet werden, wonach der Elektrolyt aus Hauptkanal 20 über die iange Abzweigung 21 in die Zelle läuft oder aber auch in umgekehrte Richtung gedruckt wird.

Für Batterien, die auch in der Schräglage betrieben werden müssen, wird vorteilhafterweise die Konstruktion gemäß F i g. 6 verwendet. Hierbei erreicht man jedoch durch die Teilung der Ablaufstrecke in 21 α und 21 b nicht die Elektrolytwiderstandswerte wie hei der Konstruktion nach F i g. 5.

Schaltet man mehrere Zellen zu Zellengruppen elektrisch parallel (für größere Leistungen) und schaltet nun die Zellcngruppen elektrisch in Reihe, so muß man dafür sorgen, daß der Elektrolytwider- b stand zwischen zwei in Reihe geschalteten Zellengruppen möglichst groß wird. Dies erreicht man durch eine Erhöhung des Elektrolytwidcrstandes im Hauptsammeikanal. Eine Möglichkeit besteht darin, daß man. wie mit F i g. 7 in Draufsicht gezeigt, den

ίο Hauptsammclkanal 26, der zwei Zellcngruppen 22 und 23 miteinander verbindet und den gesamten Block 24 über die Ab/wcigöffnungen 25 mit Elektrolyt versorgt.

Die Gaszuführung geschieht in diesem Beispiel über die Ecken der Elektroden gemäß Fig. I, wo zu erkennen ist. daß die Elektroden an den sich diagonal gegenüberliegenden Ecken (also z.B. links oben und rechts unten) abgeschnitten sind. In der perspektivischen Darstellung der Fig. I erkennt man. daß in

an der Reihenfolge einer abgeschrägten Ecke einer H.,-Elcklrodc2 eine nicht abgeschrägte Ecke einer (!,-Elektrode 1 α b/.w. 1 b folgt und umgekehrt. Nach dem Eingießen werden nile vier Kanten des Batlcrichlocks durchgebohrt. Die an diesen Kantenbereichen

»5 nicht abgeschrägten Elektroden werden durchbohrt (Jo. 3 h; An. 4/> bzw. 5 und 6). womit beispielsweise einem Gas, allgemeiner gesagt, einem Betriebssioff die Möglichkeit gegeben wird, an diesen durchbohrten Stellen in die Elektrode einzudringen.

Bei größeren Elektroden dürfte die Gasversorgung über die Ecken der Elektrode Schwierigkeiten bereiten. Hier gibt es dann die Möglichkeit der verdoppelten Gaszu- und -ableitung, wie es in Fig. 2<j bzw. 2 h dargestellt ist.

Auf Grund der guten Leitfähigkeit der Metallclcktrodcn ist zur Stromleitung in der Elektrode selbst keine zusätzliche Maßnahme zur besseren Stromleitung notwendig. Die Ableitung des Stromes von etwa postkartengroßen Elektroden geschieht mittels eines durch Punktschweißen angebrachten Silberdrahtes mit einem Durchmesser von 1.5 mm (vgl. F i g. 4, Ziffer 19). Dieses Verfahren hat sich als vorteilhaft gegenüber anderen Schweiß- und Lötverfahren erwiesen: insbesondere kann keine Korrosion des Lotes und damit eine Erhöhung des Kontaktwiderstandes auftreten. Bei größeren Elektroden müssen allerdings Drahtquerschnitte und gegebenenfalls mehrfach angepunktete Ableitblcche — wie in den F i g. 2 α und 2 b mit 12 bzw. 13 bezeichnet — als Kontakte gewählt werden. Bei Kohleelektroden, die in hydrophiler Ausfertigung für die Verwertung vor Brennstoff-Elektrolyt-Gemischen verwendet werden in hydrophobierter Ausfertigung — vorteilhafterweise mit einer mittleren Gasleitschicht — für die Nutzung gasförmiger Betriebsstoffe eingesetzt wer den, empfiehlt sich das Einlegen von Metallnetzen.

Es hat sich gezeigt, daß es relativ einfach ist, Gas verbindungen gut abzudichten, dagegen schwierig Laugekanal-Verbindungen absolut dicht herzustel len. Inzwischen wurde jedoch erkannt, daß Elektro lytkanäle mittels Flachdichtungen oder Rundschnur ringen gut abgedichtet werden können, wenn de Außendurchmesser der Dichtungen zwischen 10 bi 15 mm liegt und die Dichtungen gleichmäßig ange preßt werden. Diese Erfahrung wird bei dem Zusam menbau von mehreren Blöcken zu einem Aggrega genutzt. An jedem Block müssen insgesamt 4 Gas und 2 KOH-Sammelkanäle abgedichtet werden. Z

diesem Zweck erhält jeder Block am Ende eines Hauptkanals ein Auge, das mit einer Ringnut versehen ist, in die ein Rundschnurring oder eine Flachdichtung eingelegt wird. Der nächste Block wird gegen diese Dichtungen mittels Spannbolzen angedrückt, wodurch Dichtigkeit erreicht wird.

F i g. 8 gibt einen Abstandsrahmcn wieder, wie er Verwendung findet, wenn die Vergußbatterie zwei Elcktrolytkrcisläufe. beispielsweise zum Umpumpen Und zum Elcktrodenspülen, erhalten soll. Der Rahinen 27 wird vorzugsweise im Spritzverfahren aus löslichem Material hergestellt; er hat eine Breite von etwa 2 mm und eine Stärke von etwa 1 mm, die gleichen Bedingungen treffen für das Verbindungsstück tS zu. das an seinem äußeren Ende eine Scheibe 29 mit einem für das Zentrieren benötigten Loch 30 Aufweist. Durch Umklappen jedes zweiten Rahmens beim Stapeln der Batterie wird die Bildung je zweier fclcktrolytkanälc ermöglicht.

F i g. 9 beschreibt eine Anordnung, die für kleinere tinheiten vorteilhaft ist, da sie trotz verringertem tlektrolytischen Widerstand bald die günstigste Betriebstemperatur erreicht. Zwischen den Endplatlen 96 wird der Elektrolyt über die Leitung 31 zu-, über 92 abgeführt. Bei Verwendung von Alkalilauge durchströmt er dabei die Wasserstoffdiffusionselektroden 33 und vermindert die Konzentrationspolari-•ation. Mit 34 sind Sauerstoff verbund-, mit 35 einfache Sauerstoffelektroden bezeichnet.

Beispiel 2

Ein Brennstoffbatlerieblock, bestehend aus 18 elektrisch parallelgeschalteten Einzelzellen mit Janus-Elektroden aus 5 Schichten (Elektrodenabmes-•ungen 116X164x3) wird mit Epoxydharz vergossen. Die O₂- und H₂-Janus-Eäektröden weisen gemäß F i g. 1 abgeschrägte Ecken auf. Die Dichtungen bestehen aus Polyvinylalkohol. Der gesamte Block tiat die Abmessungen 122X200X70. Bei einem (Gasdruck von 1 atü auf der H₂- und O₂-Seite leistet (der Block bei einer Betriebstemperatur von 60° C mit 6n-KOH als Elektrolyt kurzzeitig 250W, im Dauerbetrieb 100 W.

Beispiel 3

Ein Brennstoffbatterieblock aus 8 Einzelzellen, die elektrisch in Reihe geschaltet sind, enthält Verbundelektroden mit elektrisch nichtleitender PoIyfithylen-Trennschicht (Elektrodenabmessungen 116 X 164 X 3). Er wird mit Epoxydharz vergossen. Der Block hat die Abmessungen 122 X 200 X 40. Bei einem Gasdruck von 1 atü auf der H₂- und O₂-Seite leistet diese Batterie mit 6n-KOH als Elektrolyt kurzzeitig 125 W, im Dauerbetrieb 5OW; Betriebstemperatur 60° C.

Beispiel 4

Ein Brennstoffbatterieblock aus 8 Einzelzellen, alle Zellen elektrisch in Reihe geschaltet, wird mit Epoxydharz vergossen. Verwendung finden Verbundelektroden in bipolarer Bauart, d.h., eine Verbundelektrode besteht aus einer Dreischicht H₂- und einer Dreischicht 0₂-EIektrode. Beide sind durch eine elektrisch leitende, aber gasdichte Kunststoffschicht miteinander verbunden (Eleklrodenabmessungen 116 . 164x3). Die Elektroden sind gemäß Fig. 3 angeordnet.

Der Block hat die Abmessungen 122 X 200 X 40. ίο Bei einem Gasdruck von 1 atü auf der H.,- und der GySeite leistet die Batterie mit 6n-KOH~als Elektrolyt 50W, kurzzeitig 125 W bei einer Betriebstemperatur von 60° C.

Beispiel 5

Ein Druckelektrolyseur aus 8 Einzelzellen, die

ao elektrisch in Reihe geschaltet sind, wird mit Epoxydharz vergossen. Verwendet werden Ventil-Janus-Elektroden in bipolarer Bauart. Hierbei sind eine H₂-Abscheidungs- und eine Oy-Abscheidungselektrode (Dreischicht) mit einer elektrisch leitenden,

»5 aber gasdichten Kunststoffolie miteinander verbunden (Elektrodenabmessungen 116 X 164 X 3).

Der Block hat die Abmessungen 122 X 200 X 40. Bei einer Eingangsleistung von 600W erzeugt der Elektrolyseur 110 NUh hochreinen Wasserstoff und 50Nl/h hochreinen Sauerstoff, Elektrolyt 6n-KOH, Betriebstemperatur 40° C.

Die erfindungsgemäße Vergußbatterie ermöglicht auf sehr einfache Weise die Zu- und Ableitung dei Betriebsstoffe, wobei die Vergußmasse so ausgewählt

wird, daß sie den Betriebsverhältnissen gewachsen ist. Neben Epoxydharzen haben sich Folyureihan- und Methacrylatharze bewährt. Um der Schwund vor allem des letztgenannten Harzes möglichst weitgehend zu kompensieren, empfiehlt sich der Zusaü von Füllstoffen. Metallpulver haben den Vorzug, bei Zugabe in leicht festzustellenden Mengen dem Schwund entgegenzuwirken und die Wärmeleitfähigkeit der Vergußmasse zu verbessern.

Mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist vor al-

lern bei Verwendung von beidseitig arbeitenden Elektroden das Problem der Abstützung der Elektroden auf ausgezeichnete Art gelöst worden; auch det Batteriemantel weist durch das fast völlige Fehler von Querbohrungen sehr gute mechanische Eigen·

schäften auf.

Abschließend sei noch vermerkt, daß die geschilderte Vergußbatterie nicht nur für elektrochemische Zwecke hervorragend geeignet ist, sondern sich aucl für den Sonderfall bewährt hat, daß man zwecks Erzeugung von Gasen, insbesondere von Wasserstofi und Sauerstoff, in Lösungen befindliche chemisch« Verbindungen, wie Wasserstoffperoxid, Hydrazir und Alkaliboranate, katalytisch unter Gasentwicklung in oder an den Elektroden zersetzen will.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (6)

Patentansprüche:

1. Batterie von Brennstoffelementen oder Elektrolyseuren, die einen Mantel aus Vergußmasse aufweisen, in welchem positive und negative Elektroden in abwechselnder Reihenfolge angeordnet sind, dadurch gekennzeichnet, daß beide Elektrodenarten einen oder mehrere am Rand liegende Flächenteile aufweisen, deren axiale Projektion außerhalb der Fläche der anderen Elektrodenart liegt, wobei im Gußmantel Längskanäle für die Gaszuführung mit den überstehenden Elektrodenteilen einer Elektrodenart und für die Elektrolytzuführung Stichkanäle mit den Elektrolylräumen verbunden sind und die Elektroden beidseitig arbeitende gegebenenfalls mehrschichtige Gaselektroden sind.

2. Batterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, da? die Umrisse beider in ihr enthalte- ao nen Elektrodsrnarten gleich sind.

3. Batterie nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß bei rechteckigen Elektroden einander diagonal gegenüberliegende Ekken entfernt sind.

4. Batterie nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß sie an den Elektrolyteinlässen und/oder -auslassen Umlenk- und Kanalverlängerungsstücke besitzt.

5. Verwendung der in den Ansprüchen 1 bis 4 beschriebenen Batterie für die katalytische, unter Gasentwicklung verlaufende Zersetzung von in Flüssigkeiten befindlichen chemischen Verbindungen.

6. Verfahren zur Herstellung der in den An-Sprüchen 1 bis 4 beschriebenen Batterie, dadurch gekennzeichnet, daß unter Zwischenlegen von löslichen und/oder unlöslichen Abstandsrahmen und Zwischenstücken für die Elektrolytzuführung die Elektroden beider Polaritäten abwechselnd aufeinandergestapelt, der Batterieblock vorgespannt, gegebenenfalls Kerne für die Elektrolytsammelkanäle auf- oder eingelegt werden, anschließend der Block vergossen wird und dann nach dem Erkalten Kerne und lösliche Abstandshalter sowie Zwischenstücke entfernt und die jeweils die Elektroden einer Polarität verbindenden Kanäle gebohrt werden.