DE1620769B1 - Polymerisatgemische aus einem pfropfcopolymerisatund chlorier tem polyäthylen - Google Patents

Polymerisatgemische aus einem pfropfcopolymerisatund chlorier tem polyäthylen

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DE1620769B1
DE1620769B1 DE1966B0089691 DEB0089691A DE1620769B1 DE 1620769 B1 DE1620769 B1 DE 1620769B1 DE 1966B0089691 DE1966B0089691 DE 1966B0089691 DE B0089691 A DEB0089691 A DE B0089691A DE 1620769 B1 DE1620769 B1 DE 1620769B1
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DE1966B0089691
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Thomas S Grabowski
Anthony M Mierzwa
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GE Chemicals Inc
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Borg Warner Corp
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    • C08L23/00—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L23/26—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers modified by chemical after-treatment
    • C08L23/28—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers modified by chemical after-treatment by reaction with halogens or compounds containing halogen
    • C08L23/286—Chlorinated polyethylene
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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Description

Die Erfindung betrifft Polymerisatgemische, die überall dort eingesetzt werden können, wo ein hoher Grad an Stabilität bei der Bildung von Formungen verschiedenster Art, wie harten Platten, Preßteilen, Rohren, Ventilen, Fittings u. dgl. erforderlich ist.
Es war bereits bekannt, daß Pfropfcopolymerisate aus Polybutadien, Styrol und Acrylnitril einen hohen Stabilitätsgrad gegen Umwelteinflüsse, verbunden mit hoher Schlagfestigkeit und hoher Hitzeverformungstemperatur, aufweisen. Es war ebenfalls bekannt, daß Pfropfcopolymerisate, denen zur Erhöhung ihrer Flammfestigkeit Polyvinylchlorid und/oder Vinylchloridcopolymerisate eingemischt worden sind, sehr schwer zu extrudieren waren und bei Temperaturen von etwa 188 bis 2050C teilweise ein Abbau eintrat. Auch waren derartige Polymerisatgemische gegenüber UV-Licht wenig beständig und neigten dazu, im Laufe der Zeit spröde zu werden.
Ferner hatte man schon sogenannte ABS-Pfropfcopolymerisate mit Polypropylen gemischt und dabei temperaturbeständige Massen mit gutem Fließverhalten erhalten. Nachteilig an diesen Gemischen ist jedoch, daß ABS-Pfropfcopolymerisate mit Polypropylen wenig verträglich sind, was sich vor allem bei Dehnung, Biege- und Stoßbeanspruchung ungünstig auswirkt und diese Polymerisatgemische für viele Einsatzzwecke ungeeignet macht (vgl. Tabelle V).
Es wurde gefunden, daß ein Zusatz von chloriertem Polyäthylen zu den obengenannten Pfropfpolymerisaten die Flammfestigkeit und die Beständigkeit gegenüber UV-Licht verbessert und bei Strangpreßtemperaturen von 190 bis 210° C keine merkliche Zersetzung eintritt.
Gegenstand der Erfindung sind Polymerisatgemische, bestehend aus a) einem Pfropfcopolymerisat, das durch Polymerisation von 30 bis 70 Gewichtsprozent eines aromatischen Monovinylkohlenwasserstoffes und 10 bis 40 Gewichtsprozent eines Acrylnitrils in Gegenwart von 10 bis 60 Gewichtsprozent eines Homopolymerisats aus aliphatischen Diolefinen mit konjugierten Doppelbindungen oder eines Copolymerisats aus einem derartigen Diolefin mit einem aromatischen Monovinylkohlenwasserstoff in Form eines Latex erhalten worden ist und b) einem Polymerisat aus einem aliphatischen Monovinylkohlenwasserstoff, dadurch gekennzeichnet, daß das Polymerisatgemiseh 95 bis 20 Gewichtsteile des Pfropfcopolymerisats und 5 bis 80 Gewichtsteile eines chlorierten Polyäthylens mit einem Chlorgehalt von 20 bis 55 Gewichtsprozent enthält.
Nach einer besonderen Ausführungsform der Erfindung enthalten die Gemische etwa 2,0 bis 5,0 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht des fertigen Gemisches, eines Flammschutzmittels.
Die Gemische sind leicht extrudierbar und zur Herstellung von Formungen außerordentlich geeignet.
Erfindungsgemäß ist die Hauptkette des Pfropfcopolymerisats ein Homopolymerisat eines aliphatischen Diolefins mit konjugierter Doppelbindung in Latexform, z. B. Polybutadien, oder ein Copolymerisat aus einem Diolefin mit konjugierter Doppelbindung und einem aromatischen Monovinylkohlenwasserstoff, z. B. ein Butadien-Styrol-Copolymerisat. Auf das Produkt der ersten Polymerisation ist dann eine Mischung aus einem aromatischen Vinylkohlenwasserstoff, z. B. Styrol, und Acrylnitril aufpolymerisiert worden.
Als Pfropfgrundlage kann an Stelle von Polybutadien oder einem Butadien-Styrol-Copolymerisat auch ein anderes Polymerisat, hergestellt aus Isopren, Pentadien-(1,3), Methyl-l,3-pentadien, 2,3-Dimethylbutadien-(l,3), 1,3- und 2,4-Hexadienen und deren Gemische verwendet werden. Das Styrol in den Copolymerisaten der kautschukartigen Pfropfgrundlage kann ebenso wie im Harzanteil des Pfropfcopolymerisates teilweise oder ganz durch andere aromatische Vinylkohlenwasserstoffe, wie Vinyltoluol, a-Methylstyrol, a-Methylvinyltoluol oder deren Gemische ersetzt werden.
Das Acrylnitril kann ganz oder teilweise durch Methacrylnitril, Äthacrylnitril oder deren Gemische ersetzt werden.
Für das chlorierte Polyäthylen kommen als Ausgangsmaterialien lineare Polyäthylene hoher Dichte oder Hochdruckpolyäthylene niedriger Dichte in Frage.
Werden die polymeren Materialien des Gemisches innerhalb des beanspruchten Bereiches eingesetzt, so wird ein flammfestes, leicht extrudierbares Material erhalten, das gute Kerbschlagfestigkeit und gute Zugfestigkeit aufweist und in den verschiedensten Anwendungsbereichen eingesetzt werden kann, bei denen eine Formstabilität während des Extrudierens und anderen Formgebungsverfahren erforderlich ist. Dem Gemisch aus Pfropfpolymerisat und chloriertem Polyäthylen können andere Materiahen, wie Gleitmittel, Stabilisatoren und Säureakzeptoren zugesetzt werden.
Der Säureakzeptor kann z. B. eine Bleiverbindung oder ein Metalloxyd sein. Vorzugsweise wird Dibutylzinnmaleat verwendet. Der Säureakzeptor kann in
einer Dosierung von etwa Y2 bis 5 Teilen oder mehr, bezogen auf 100 Teile des aus Pfropfcopolymerisat und chloriertem Polyäthylen bestehenden Polymerisatgemisches, eingesetzt werden. Ist der Säureakzeptor nicht in ausreichender Menge vorhanden, so ruft der frei werdende Chlorwasserstoff eine Verfärbung des Gemisches hervor, während ein Überschuß an Säureakzeptor nutzlos ist.
Durch zusätzliche Flammschutzmittel, wie Antimonoxyd, kann die Flammfestigkeit weiter verbessert werden.
In den folgenden Beispielen wurden die erfindungs-
■ gemäßen Gemische mit dem Gleitmittel, Stabilisator, Säureakzeptor und Flammschutzmittel versehen und 2 bis 5 Minuten bei Temperaturen zwischen 149 und 204° C in einem Innenmischer, ζ. Β. einem Banburymischer, geknetet. Selbstverständlich können auch Mischwalzen verwendet werden.
In den Beispielen 1 bis 15 wurde ein Pfropfcopolymerisat verwendet, das 20 Gewichtsteile Polybutadien, 30 Gewichtsteile Acrylnitril und 50 Gewichtsteile Styrol enthielt. In den Beispielen 16 bis 30 wurde ein Pfropfpolymerisat A, bestehend aus 50 Gewichts-. teilen Polybutadien, 18 Gewichtsteilen Acrylnitril und 32 Gewichtsteilen Styrol, zusammen mit einem Pfropfcopolymerisat B, bestehend aus etwa 10 Gewichtsteilen Polybutadien, 27 Gewichtsteilen Acrylnitril und 63 Gewichtsteilen Styrol und a-Methylstyrol, eingesetzt. In den Beispielen 1 bis 9 und 16 bis 30 wurde ein chloriertes Polyäthylen mit einem Chlorgehalt von 40 Gewichtsprozent und in den Beispielen 10 und 11 ein chloriertes Polyäthylen mit einem Chlorgehalt von 25% verwendet. In den Beispielen 12 bis 15 wurde ein chloriertes Polyäthylen
mit einem Chlorgehalt von 53% benutzt. In den Beispielen bedeuten die Teile Gewichtsteile, wenn nicht anders vermerkt.
In den Beispielen 31 bis 35 wurde ein ABS-Pfropfcopolymerisat eingesetzt, dessen Hauptkette ein Butadien-Styrol-Copolymerisat mit 80 Gewichtsprozent Butadien und 20 Gewichtsprozent Styrol darstellt und dem Acrylnitril aufgepfropft ist, wobei die Hauptkette 12 Gewichtsprozent des Pfropfcopolymerisates ausmacht. Das chlorierte Polyäthylen hatte einen Chlorgehalt von 35 Gewichtsprozent.
Die in den Tabellen angegebenen Wärmeverformungstemperaturen sind nach Martens (ASTM D 648-56) bestimmt.
Die unter »Schmelzindex« angegebenen Zahlen und Buchstaben haben folgende Bedeutung: Die erste Zahl gibt die Menge extrudierten Materials in Gramm an. Der folgende Buchstabe bedeutet das Gewicht, das die zum Extrudieren erforderliche Kraft darstellt (A = 5,664 g, B = 2,115 g). Die dritte Zahl gibt die Extrudierzeit in Minuten an. Ausgeführt wurde die Bestimmung des Schmelzindex nach ASTM D 1238-65 T, allerdings unter Verwendung eines Gerätes mit einem Mundstück, dessen Außendurchmesser 9,35 χ 8,05 mm und dessen Innendurchmesser 4,62 χ 8,05 mm groß sind. Es wurde ein Kolben eines Durchmessers von 8,05 mm und einer Länge von 152,4 mm benutzt.
Die Härte wurde nach Shore bestimmt; nur bei den in Tabelle II gebrachten Beispielen wurde die Härte nach Rockwell gemessen.
Tabelle I
Pfropfpolymerisat
Chloriertes Polyäthylen
(Chlorgehalt: 40%) Gleitmittel (Polyoxyalkylenderivat von
■ Propylenglykol)
Stabilisator (Dibutyl-
zinnmaleat)
Streckgrenze [kg/cm2] ... Dehnung [%] bei 22,8° C Elastizitätsmodul · 105 (ASTM D 638-61 T)
[kg/cm2]
Zugfestigkeit [kg/cm2] ...
Wärmeverformungstemperatur [0C] bei 4,5 kg/cm2
Schmelzindex
Härte (Shore D)
Kerbschlagzähigkeit (0,32 cm Kerbtiefe) bei Raumtemperatur [m · kg/cm]
Kerbschlagzähigkeit (0,32 cm Kerbtiefe) bei -400C [m · kg/cm] ...
Kerbschlagzähigkeit (1,27 cm Kerbtiefe) bei Raumtemperatur [m · kg/cm]
*) Kein Bruch. **) Nicht extrudierbar.
95 5
0,5
1,0 360 25
0,20
95
1,5Al 81
0,14
0,048
90 10
.0,5
1,0 333 65
0,19
92
0,8Al 80
0,13
0,043
80 20
0,5
1,0
285 130
0,17
93
0,4Al 78
0,18
0,037 70
30
0,5
1,0
216
160
0,13
245
89
0,4A3
74
0,20
0,048
60
40
0,5
1,0
176
235
0,1
239
87
0,lA3
72
0,75
0,043
50
50
0,5
1,0
122
358
0,07
216
85
0,1 A3
68
KB*)
0,043
40
60
0,5
1,0
82
381
170
NE**) 61
KB*)
0,053
30 70
0,5
1,0 61 408
0,03 190
69
NE**) 56
KB*)
0,043
20 80
0,5 1,0 540
0,007
39
NE**) 48
KB*)
0,053
0,13 0,09 0,16 0,22 0,6 0,83 KB*) KB*) KB*)
Tabelle II
10 11 12 13 14 15
Pfropfpolymerisat 95
5		 80
20		 95
5		 80
20		 50
50		 20
Chloriertes Polyäthylen
(Chlorgehalt: 25%)
Chloriertes Polyäthylen
(Chlorgehalt: 53%) 		80
Fortsetzung
.11
12
13
14
Stabilisator 0ibutylzinnmaleat)
Gleitmittel (Polyoxyalkylenderivat von
Propylenglykol)
Streckgrenze [kg/cm2]
Dehnung [%]
Elastizitätsmodul · 10s
(ASTM D 638-61 T) [kg/cm2]
Schmelzindex
Härte (Rockwell)
Wärmeverformungstemperatur [° CTJ
bei 18 kg/cm2
Kerbschlagzähigkeit [m · kg/cm] bei
Raumtemperatur
Kerbschlagzähigkeit [m · kg/cm] bei
-400C
0,5
388
10
0,19
l,5A-l/2
97
80
0,28
0,048
1,0
0,5
230
6
0,14
l,4A-l/4
78
77
0,15
0,032
1,0
0,5
409
8
0,20
l,6A-l/2
101
81
0,13
0,048
1,0
0,5
421
8
0,22
UA-1/4
102
79
0,08
0,026
1,0
0,5
415
6
0,22
0,98B-l/4
101
47
0,5 428 6
0,25 l,5B-l/4 99
Tabelle III
17
18
19
20
21
22
23
24
25
26
27
29
Chloriertes Polyäthylen
(Chlorgehalt: 40%)
Pfropfpolymerisat A
Pfropfpolymerisat B
Härte (Shore D)
Dehnung [%] bei 22,8° C
Spannungswert [kg/cm2] bei 22,8° C ..
10
45
45
65
230
10
10
80
75
375
10
80
10
57
200
177
20
40
40
65
150
221
20
20
60
70.
150
258
20
60
20
57
200
190
33
33
33
60
200
225
40
20
40
60
250
221
40
40
20
50
250
180
45
10
45
60
300
218
45
45
10
-45
350
177
50
50
60
300
230
50
50
40
400
156
350
190
Tabelle IV
31
32
33
34
35
ABS-Pfropfpolymerisat1)
Chloriertes Polyäthylen2)
Gleitmittel
Organo-Zinn-Stabilisator
Streckgrenze fjkg/cm2]
Dehnung [%]
Elastizitätsmodul · 10s
(ASTM D 638-61 T) [kg/cm2] ..
Schmelzindex (bei 2100C)
Shore-Härte D
Wärmeverformungstemperatur bei 4,5 kg/cm2 [0C] ..„.^......
Kerbschlagzähigkeit nach Izοd (1,27 mm Kerbtiefe) bei Raumtemperatur [mkg/cm]
100
0,5
1,0
562
0,26
0,8Al
85
100,56
0,097
95
5
0,5
1,0
527
15
0,24
0,7Al
80
98,89
0,162
80
20
0,5
1,0
429
30
0,20
0,6Al
76
98,33
0,324
50
50
0,5
1,0
193
65
0,105
0,5Al
62
89,44
0,831
20 80 0,5 1,0 40,6 570
0,2Al 32
zu weich zu weich
1) Butadien-Styrol-iSO^OJ-Copolymerisat-Haüptkette, die 12% des Pfröpfpolymerisates ausmacht.
2) Polyäthylen mit 35% Chlorgehalt
Tabelle V
(Vergleichsversuche)
ABS-Pfropfpolymerisat1)
Polypropylen
Gleitmittel '.
100 95 90 80 20 95 80
—. 5 10 20 80 — —
0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5
1J Polybutadien-Hauptkette.
Fortsetzung
5 20
1,0 1,0 1,0 ' 1,0 1,0 1,0 1,0
427 402 357 301 290 406 308
30 7 5 4 40 40 90
0,196 0,182 0,189 0,189 0,161 0,189 0,161
1,4Al 2,6Al 3,2Al 8,0Al zu fest 1,3Al 1,2Al
79 82 79 80 80 77 74
95,0 94,4 95,5 95,5 99,4 93,8 91,6
0,20 0,08 0,05 0,03 0,04 0,03 0,41
Chloriertes Polyäthylen2)
Stabilisator3)
Streckgrenze [kg/cm2] ,
Dehnung [%]
Elastizitätsmodul ■ 105 (ASTM D 638-61 T) [kg/cm2]
Schmelzindex (bei 2100C)
Shore-Härte D
Wärmeverformungstemperatur bei 4,5 kg/cm2 [0C]
Kerbschlagzähigkeit nach Izοd (1,27 mm Kerbtiefe) bei Raumtemperatur) [mkg/cm]
2) Polyäthylen mit 35% Chlorgehalt. ) Zinnstabilisator.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Polymerisatgemisch, bestehend aus a) einem Pfropfcopolymerisat, das durch Polymerisation von 30 bis 70 Gewichtsprozent eines aromatischen Monovinylkohlenwasserstoffes und 10 bis 40 Gewichtsprozent eines Acrylnitrils in Gegenwart von 10 bis 60 Gewichtsprozent eines Homopolymerisats aus aliphatischen Diolefinen mit konjugierten Doppelbindungen oder eines Copolymerisate aus einem derartigen Diolefin mit einem aromatischen Monovinylkohlenwasserstoff in Form eines Latex, erhalten worden ist und b) 80
1,0
56
700 +
0,3Al
32
zu weich
zu weich
einem Polymerisat aus einem aliphatischen Monovinylkohlenwasserstoff, dadurch gekennzeichnet, daß das Polymerisatgemisch 95 bis 20 Gewichtsteile des Pfropfcopolymerisats und 5 bis 80 Gewichtsteile eines chlorierten Polyäthylens mit einem Chlorgehalt von 20 bis 55 Gewichtsprozent enthält.
2. Polymerisatgemisch nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es etwa 2,0 bis 5,0 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht des fertigen Gemisches, eines Flammschutzmittels enthält.
109543/380
DE1966B0089691 1965-11-08 1966-11-04 Polymerisatgemische aus einem pfropfcopolymerisatund chlorier tem polyäthylen Pending DE1620769B1 (de)

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JPH0167263U (de) * 1987-10-23 1989-04-28

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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1411537A (fr) * 1963-10-15 1965-09-17 Fudo Kagaku Kogyo Kabushiki Ka Mélange thermoplastique à base de résine acrylonitrile-butadiène-styrène et procédé pour sa préparation

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AT275857B (de) 1969-11-10
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