DE1567881A1 - Verfahren und Vorrichtung zum katalytischen Reformieren wasserstoffhaltiger Brennstoffe - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zum katalytischen Reformieren wasserstoffhaltiger Brennstoffe

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DE1567881A1 DE19661567881 DE1567881A DE1567881A1 DE 1567881 A1 DE1567881 A1 DE 1567881A1 DE 19661567881 DE19661567881 DE 19661567881 DE 1567881 A DE1567881 A DE 1567881A DE 1567881 A1 DE1567881 A1 DE 1567881A1
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Description

Beschreibung zu der Patentanmeldung der Firma
United Aircraft Corporation, UOO Main Street, East Hartford,
Connecticut, USA
betreffend
Verfahren und Vorrichtung zum katalytischen Reformieren wasserstoffhaltxger Brennstoffe
Die Erfindung bezieht sich auf die Umwandlung von wasserstoffhaltigen, kohlenstoffhaltigen Brennstoffen und betrifft insbesondere ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Erzeugen von Wasserstoff aus derartigen Vorrichtungen durch katalytische Dehydrierung ο
Wegen des Bedarfs an verhältnismäßig kleinen Energieerzeugungsanlägen zum Erzeugen elektrischen Stromes sind beträchtliche Anstrengungen auf dem Gebiet der Brennstoffzellen unternommen worden, in denen die durch eine chemische Oxydations-Reduktionsreaktion an im Abstand voneinander angeordneten
'■■■»■"■■ 009830/0444
Elektroden erzeugte Energie direkt in elektrische Energie umgewandelt wird, um Stromverbraucher in einem äußeren Stromkreis zwischen den Elektroden zu betreibenο Es sind zwar bereits Brennstoffzellen beschrieben worden, die verhältnismäßig unreinen Wasserstoff oder andere oxydierbare Brennstoffe verwenden» im allgemeinen hat sich jedoch Wasserstoff als vorzuziehender Brennstoff erwiesen in Verbindung im allgemeinen mit Sauerstoff oder dem Sauerstoff in Luft.
Es sind bereits verschiedene Techniken vorgeschlagen worden zum Umwandeln von Kohlenwasserstoffen und anderen wasserstoff« haltigen, kohlenstoffhaltigen Brennstoffen in Wasserstoff zur Verwendung für derartige Brennstoffzellen, wobei die katalytische Umwandlung bei verhältnismäßig hohen Temperaturen, etwa von 700°C, vorherrscht» Zur Verringerung der Verunreinigungen werden bereits Reinigungsvorrichtungen verwendet, etwa für Wasserstoff selektiv durchlässige Palladiummembranen, durch die der Gasstrom hindurchgeschickt wird. Die Verunreinigungen würden sonst den Elektrolyten der Brennstoffzelle, im allgemeinen ein Alkali, verschmutzen<,
In der gleichzeitig eingereichten Patentanmeldung entsprechend USA-Serial-Nr. 176 891 vom 3O August 1965 ist ein Verfahren zum Erzeugen von Wasserstoff bei verhältnismäßig niedrigen Temperaturen beschrieben, wobei lediglich ein Teil des Brennstoffes, im allgemeinen 5 bis 55 Gewichtsprozente, unter Be» dingungen umgesetzt werden, daß ein verhältnismäßig hoher Was» serstoffgehalt in dem Strom der Reaktionsprodukte entsteht. Da lediglich ein Teil des Brennstoffes umgesetzt wird, im allgemeinen weniger als 55% und vorzugsweise weniger als 35%, f gewährleistet das Verfahren nach der vorstehend genannten Patentanmeldung keine maximale Ausnutzung des Brennstoffes selbst, obwohl dies bei gewissen Systemen zur Erreichung anderer bestimmter Vorteile zugelassen werden kann«
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Der Erfindung liegt die Aufgäbe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, das bei niedrigen Temperaturen die Erzeugung verhältnismäßig hochkonzentrierten Wasserstoffs in dem umgesetzten Strom einer katalytischen Umwandlungsreaktion eines wasserstoffhaltigen. kohlenstoffhaltigen Brennstoffs ermöglicht, wobei der Brennstoff im wesentlichen vollständig ausgewertet wird und dadurch einan wirtschaftlicheren Betrieb, d:h.> ei" nen geringeren Brennstoffverbrauch, ermöglichte Bei dem Ver-*· fahren nach der Erfindung läßt sich die Anlage zum Trennen und Reinigen von Wasserstoff wesentlich reduzieren, und der Druck des Wasserstoffε in den Ausgangsprodukten ist erhöht, so daß die Abtrennung erleichtert ist. Das Verfahren 'nach.' der Erfindung läßt sieh auch in Verbindung mit einer Niederteiriperatur-Keformierungsbrennstoffzelle verwenden»
Gegenstand der Erfindung ist ferner eine Vorrichtung hohen Wirkungsgrades sam Umsetzen wasserstoffheltiger, kohlenstoffhaltiger Brennstoffe unter niedrige:? Temperatur zum Erzeugen von Wasserstoffs der in hoher Konzentration in den Reaktionsprodukten enthalten ist, ν
Die Erfindung isc im folgenden anhand schematischer Zeichnüngeil an mehreren Ausführungsbeispielen ergänzend beschrieben·.
.' '■ Fig» i . 2eii;t eine Durehführungsart des Verfahrens " '"'■■'; nach der Erfindung;
! ■" Fig ν 'lh seigt eine andere Dürchführungiiai't des Verfah'oens nach der Erfindung«
Das Verfahren 'isaeh der Erfindung- ist im v^escnlliclien au "sehen, daß ein wasnerstof-xhaltiyer. ■ kohlenstoffhaltiger ßrrinn5*:O-Ef Ait R bis 16 KoMem.-tof fiitor.en r.rit. VJasoardarnpf vermischt wi-rd und -sodann in Gasirorni bei ein^r-Temperatur von iOO bis 590 C in Uarükming mit einem uehydriarkatalysator .-. gebrecht ^rird. der auf einer TGD.perc.ty.r von 125 bis 590 C gehöhlten vurd. so iiafi. sin Teil des Brernictoffes katalytisch ?>t v. i, Dt ■" Ausdruck f'Delv"c'risrkata}.ysator|: soll
BAD
einen Dampfreformierungskatalysator bedeuten, der wasserstoffhaltige, kohlenstoffhaltige Brennstoffe in Produkte reformiert, welche Wasserstoff, Kohlenoxyde und Methan umfassenό Die Temperatur, der Druck und die Raumgeschwindigkeit (space velocity) der Reformierungsreaktion werden in Bezug auf den Katalysator so gewählt, daß 5 bis 55 Gewichtsprozent des Brennstoffs an der Reaktion beteiligt sind und die Reaktionsprodukte in dem abfließenden Strom einen Wert ß von wenigstens 0,7 aufweisen, wobei ß , die Güte oder auch Konzentration des Was» serstoffs, den folgenden Ausdruck bedeutet:
β s Gesamtmol: des erzeugten Wasserstoffs
Mol des theoretisch aus der umgesetzten Brennstoffmenge erzeugbaren Wasserstoffe (wenn keine Methanerzeugung auftritt).
Der abfließende Strom des Reaktionsproduktes, der nicht umgesetzten Brennstoff enthält, wird sodann über einen Kondensor geleitet, in dem der nicht umgesetzte Brennstoff und gegebenenfalls das enthaltene Wasser auskondensiert und wieder dem Katalysator zugeleitet werden kann. Die gasförmigen Produkte sind normalerweise Wasserstoff, Kohlendioxyd und geringe Mengen eines niedermolekularen Kohlenwasserstoffs, etwa Methan, und möglicherweise noch geringe Mengen Wasserdampf« Diese Stoffe werden nach dem Verlassen des Kondensors weiterbehandelt.
Wenn das Verfahren nach der Erfindung zum Erzeugen eines verhältnismäßig reinen Wasserstoffstroraes zur Speisung einer Brennstoffzelle verwendet wird, wird der Gasstrom durch eine Reinigungsvorrichtung geschickt, welche etwa eine Membran aus einem für Wasserstoff selektiv permeablen Metall enthält, so daß der Wasserstoff abgeführt wird» Dabei ist das Verfahren nach der Erfindung besonders vorteilhaft, da der Druck des Wasserstoffs durch Entfernen des kondensierbaren Teils des abfließenden Stromes erhöht wird. Wenn der abfließende Strom von einer Niederteraperatur~Reformierungsbrennstoffzelle herrührt, kann dieser Gasstrom in die Atmosphäre ausgelassen
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ÖAD ORIGINAL
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werden oder zur Wiedergewinnung von Wasserstoff gereinigt oder - auch als Brennstoff für die Heizelemente der Vorrichtung verwendet werden.
Es ist ersichtlich, daß die Kondensation des nicht umgesetzten Brennstoffes und des Wassers bedeutende Vorteile mit sich bringt, da nicht nur der Wirkungsgrad des Verfahrens durch Vermeidung eines BrennstoffVerlustes erhöht wird, sondern die restlichen gasförmigen Produkte auch im wesentlichen trocken sind» so daß sie die anschließende Reinigung und Wiedergewinnung von Wasserstoff erleichtern. Außerdem sind die gasförmigen Produkte nicht mit nicht umgesetztem Wasser und Brennstoff verdünnt, so daß Wasserstoffpartialdrücke bis zu 75 % des Gesamtdruekes in dem Reaktor möglich sind und das Abführen des Wasserstoffs durch die für diesen selektiv permeablen Membranen wesentlich erleichtert wird= ,
Wenn man außerdem den Strom der Reaktionspartner mit verhältnismäßig hoher Geschwindigkeit und verhältnismäßig niedriger Temperatur durch die Reformierungsvorrichtungen führt unter Bedingungen, die entgegengesetzt zu einer vollständigen Reaktion des Brennstoffes laufen, und wenn man danach den Wasserstoff aus dem Strom extrahiert, so wird eine minimale Menge Kohlenmonoxyd erzeugt« Um das Gleichgewicht des Gesamtsystems aufrechtzuerhalten, müssen zusätzlich genügend Brennstoff und Wasser zugeführt werden, um den Strom wieder einzuführen und die nicht kondensierten ausströmenden Stoffe, die das System durch den Kondensor verlassen, auszugleichen.,
Die Erfindung ermöglicht auch den Betrieb einer Reformierungs«■■■" brennstoffzelle mit großer Brennstoffanreicherung, wobei eine Brennstoffzelle für schweren Kohlenwasserstoff mehr Energie mit einer Mischung eines niedrigen Molverhältnisses von Dampf zu Kohlenwasserstoff erzeugt. Indem eine hohe Konzentration des Wasserstoffs in den Reaktionsprodukten erzeugt wird, kann bei der Brennstoffzelle das wirksamste Verhältnis von Brennstoff
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zu Wasser angewendet werden» wobei sich ein höchstmöglicher Wasserstoffpartialdruck in der Brennstoffzelle erreichen läßt, Das Wiedereinführen des kondensierten Brennstoffs (und Wassers) wird ergänzt durch zusätzlichen Brennstoff und Wasser, um das Gleichgewicht des Systems aufrechtzuerhalten*
Zum Kondensieren des nicht umgesetzten Brennstoffs und Wassers lassen sich verschiedenartige Einrichtungen verwenden» Beispielsweise können hierfür ein mit Wasser, einem Gas oder einer Flüssigkeit gekühlte Wärmetauscher verwendet werden, oder man schickt den Strom durch eine Füllkörperkolonne. Um die Belastung der Reinigungsvorrichtung zu verringern, sollte der Kondensor im wesentlichen sämtliches Wasser sowie sämtlichen nicht umgesetzten Brennstoff entfernen»
Wie in der vorstehend genannten Patentanmeldung im einzelnen beschrieben ist, läßt sich ein Reaktionsprodukt-Strom mit hohem Wasserstoffanteil erzeugen durch eine Reaktion, bei der ein verhältnismäßig niedriger Brennstoffanteil bei verhältnis« mäßig niedrigen Temperaturen umgesetzt wird. Durch geeignete Wahl des Katalysators und der Betriebsbedingungen für einen bestimmten Katalysator läßt sich die Reformierung so leiten, daß lediglich ein geringer Prozentsatz des Brennstoffs umgesetzt wird, jedoch unter solchen Bedingungen, daß der umgesetzte Brennstoff im wesentlichen vollständig in die Endprodukte Wasserstoff und Kohlendioxyd umgewandelt wird. Die The» orie dieser Umwandlung ist zwar noch nicht vollkommen erklärbar, es scheint jedoch, daß sich ein Quas!»Gleichgewichtszustand bei niedriger Temperatur einstellt mit den überwiegenden Reaktionsprodukten Wasserstoff und Kohlendioxyd und einem schweren Kohlenwasserstoff und Wasser als ursprünglichen Reaktionspartnern. Die allgemeine Gleichung für den Quasi" Gleichgewichtszustand niedriger Temperatur läßt sich wie folgt schreiben:
(CHm)n + 2nHrt0 nC0o + n(2 + S)H. m ι χ ι ic
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worin η die Anzahl der Kohlenstoffatome in dem Brennstoff und πι die Zahl der Wasserstoffatome pro Kohlenstoffatom in dem Brennstoff angibt»
Durch die Ausnutzung dieses Phänomens ist es möglich, einen verhältnismäßig hochkonzentrierten Wasserstoff bei verhältnismäßig niedrigen Temperaturen zu erzeugen, so daß die Anwendung hoher Temperaturen und die darauffolgende Verwendung von ReformierungS" und Verschiebungswandlern verringert ist* Der hohe Grad der Wasserstoffkonzentration in dem abfließenden Strom» der durch die Erhöhung des Partialdruckes bei Anwendung der Erfindung noch vergrößert wird, ermöglicht einen hohen Wirkungsgrad bei der Entziehung von Wasserstoff»
Das in der vorstehend genannten Patentanmeldung beschriebene Phänomen steht im Widerspruch zu üblichen Gleichgewichtsbetrachtungen bei der Reformierung flüssiger Kohlenwasserstoffe, gemäß denen die Umwandlung in Methan bei niedrigen Temperaturen vorausgesagt wird, weshalb man bisher höhere Temperaturen angewendet hat, um das Methan in den gewünschten Wasserstoff und in Kohlenoxydprodukte zu reformieren« Die Anwendung hoher Temperaturen ergibt jedoch eine übermäßige Erzeugung von Kohlenmonoxyd, so daß die bisher verwendeten katalytischen Verfahren im allgemeinen einen Verschiebungswandler für niedrige Temperatur verwenden, um das Kohlenmonoxyd in Kohlendioxyd und in Wasserstoff durch Reaktion mit Dampf umzuwandeln=
Die Güte β des Wasserstoffs, die das Verhältnis des Gesamt-·* mole das tatsächlich erzeugten Wasserstoffs zu der Molzahl des theoretisch aus der umgesetzten Brennstoffmenge erzeugten Wasserstoffs entspricht, unter der Annahme, daß kein Methan erzeugt wird, fällt schroff ab, wenn die Menge des umgesetzten Brennstoffes bei niedrigen Temperaturen zunimmt.
Für die Berechnung des Quasi-Gleichgewichtszustandes ist der Brennstoff durch den Ausdruck (CH iiv-Beieienneto Der erfbr
m "
der!ich© Damp' '■£'-" ?-'2> sin Molverhältnis zugrundegelegt,
"; ; 009830/04:4^ , ,,,..-.. .
BAD ORK31NAL
welches auf die Mole Kohlenstoff basiert, da das stöchiometrische Verhältnis 2,0 ist, mit Ausnahme für einen Alkohol oder einen anderen sauerstoffhaltigen Brennstoff, Auf diese Weise können gemischte Brennstoffe, wie Benzin und andere Kohlenwasserstoffreaktionen leicht angepaßt werden trotz des Umstandes, daß die Zahl der Kohlenstoffatome pro Mol in dem Brennstoff oftmals unbekannt ist0 In den Gleichungen der Reformierungsparameter läßt sich der Wert η herauskürzen, so daß er nicht besonders aufgestellt zu werden braucht» Der Wert η muß jedoch bekannt sein und ist leicht aus dem Verhältnis Wasserstoff zu Kohlenstoff für einen gemischten Brennstoff zu errechnenc
Während der Reformierung höhermolekularer Kohlenwaseerstoffbrennstoffe treten offenbar die folgenden drei allgemeinen Gleichungen auf;
Io Umwandlung des Brennstoffs:
(CHm)n + H2O CO + H2 und/oder
C0„ + H2 und/oder
2.. Verschiebung von Kohlenmonoxyd :
CO +. »0 —* CO0 +H,
3, Reformierung von Methan:
CH11 + H2O ■* CO2 + H2 und/oder
* CO + H2
Die vorstehend angeführten Reaktionen sind nicht ausgewogen, da die einzelnen Reaktionswegprodukte die molaren Mengen der Reaktionspartner und Produkte vorschreiben,,
Jede der drei oben genannten Reaktionsparameter hat die Eigenart, daß bei fehlender umwandlung eines Reaktionspartnera
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BAD ORIGINAL
der betreffende Parameter gleich null ist. Wenn jedoch der Reaktionspartner vollständig umgewandelt ist» hat der betreffende Parameter den Wert eins„. Bei den Verschiebungs- und Reformierparametern betrifft die Umwandlung lediglich diejenige Menge der Reaktionspartner, die aus dem umgewandelten Brenn» stoff gebildet sein würde. Der Reformierumwandlungsparameter ist kompliziert, und zwar aufgrund des Umstandes, daß beim Umwandeln des Brennstoffes in Methan auch etwas Kohlenraonoxyd und Kohlendioxyd erzeugt wird. Diese beiden Stoffe sind demnach zugegen» auch wenn kein Methan gebildet wird. Praktisch wurden sehr geringe Mengen zwischenmolekularer Kohlenwasserstoffe beobachtet, die sich dadurch berücksichtigen lassen, daß man sie zu der Menge des nicht umgesetzten Trennstoffes addiert. Zm folgenden ist eine Lösung für einen allgemeinen kohlenwasserstoffartigen Brennstoff angegeben:
(CHmO_)n + n0H2O-r » ηοθψ CO
+ ηαθ Cl -ψ ) CO
♦ net (1 - θ ) CH14
+ net [θ(3 +φ ) - (2 - |) -] H V (1 -α ) CCHmOp)n
Vn0 --η α 6(1 +ψ ) ΟΛ H
θ - CLt-gO;
CO ♦ CO2 >
♦ -
CO + CO2
θφ . C02
CO + CO2 +
Wie bereits oben angegeben, soll als Qualität β des erzeugten Wasserstoffs das Verhältnis der tatsächlich erzeugten Mole
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- ίο -
Wasserstoff zu dem theoretisch aus dem umgesetzten Brennstoff erzeugbaren Wasserstoff gemeint sein» wenn der Methangehalt gleich null ist für einen gegebenen Wert des Bruches der Brennstoff reaktion ( α ).
Die gemäß der Erfindung verwendeten Temperaturen liegen zwischen 100 und 59O°C. Um eine verhältnismäßig intensive Reaktion zu erreichen unter gleichzeitiger Ausnutzung des Niedrigtemperatur-Phänomens, ist der bevorzugte Temperaturbereich 200 bit 485°C.
Die angewendeten Drucke liegen zwischen AtmosphSrendruck und 7 kg/cm c Um die Herstellung der Anlage zu vereinfachen und hochqualitativen Wasserstoff zu erzeugen, sind Drucke von 1 bis 2,8 ata vorzuziehen. Die Raumgeschwindigkeiten liegen zwischen 500 und 5000 h , je nach der Aktivität des Katalysator· und den angewendeten Temperaturen und Drücken·
Für das Verfahren nach der Erfindung lassen sich verschiedene kohlenwasserstoffartige Brennstoffe verwenden einschließlich Paraffinen, Olefinen, Aromaten und Alkoholen mit S bis 16 Kohlenstoffatomen. Bevorzugte Brennstoffe sind gesättigte Kohlen-Wasserstoffe mit β bis 10 Kohlenstoffatomen sowie Kombinationen derselben, und zwar für sich allein oder mit verhältnismäßig geringen Mengen ungesättigter Kohlenwasserstoffβ. Es können beispielsweise Hexan, Heptan, Oktan, Nonan, Dekan und Mischungen derselben verwendet werden.
Wegen der Gleichgewichtsfaktoren wird ein verhältnismäßig niedriges Dampf : Kohlenstoffmolverhältnis angewendet, d.h. ein Verhältnis, das sich dem stöchiometrischen Wert von 2,0 / nähertο Im allgemeinen liegen die angewendeten Verhältnisse zwischen 2,0 und 4,0 : 1. Als Katalysator kann ein Üblicher Dehydrierkatalysator verwendet werden, etwa Nickel, Kobalt und Platin, und dieser Katalysator kann in der Anode der Refomtierungs-Brennstoffzelle untergebracht sein«
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Obgleich nach der-Erfindung 5 bis 55 Gewichtsprozent des Brennstoffs umgesetzt werden, liegt dieser Prozentsatz vor·» zugsweise bei 10 bis 35 Gewichtsprozent, um eine« hochqualitativen Wasserstoff zu erzeugen und zugleich eine vernünftige Brennstoffumwandlung zu erreichen, Obgleich die Qualität des erzeugten Wasserstoffs bis herab zu 0,7 betragen kann, liegt dieser Wert vorzugsweise oberhalb 058, um maximale Ver~ fahrenswerte im Rahmen der Erfindung zu erreichen„
Fig«,- 1 zeigt schaubildlich ein Verfahren nach der Erfindung, bei dem ein Kohlenwasserstoff und Wasser vermischt und erhitzt werden, so daß sich ein Gasstrom ergibt? der dann in einen katalytischen Reaktor geleitet wird, um einen Teil die" ser Mischung umzuwandeln. Der aus dem Reaktor austretende Strom wird dann durch einen kondensor geleitet, in dem der Kohlenwasserstoff und Wasser kondensiert werden und wieder dem Erhitzer zugeführt werden, während die unkondensierten Gase durch eine Wasserstofftrennvorrichtung geleitet werden, welche den Wasserstoff von den übrigen Produkten abtrennt.,
2 zeigt ein im allgemeinen ähnliches Verfahren, wobei jedoch der Katalysator in der Anode einer Reformierungsbrennstoff zelle untergebracht ist, die anstelle des Reaktors Ver*-"-' wendet ist» Bei diesem Verfahren wird ein großer Teil des Wasserstoffs direkt von der Anode der Brennstoffzelle Cdes Reaktors) aufgenommen, wobei der"Restwasserstoff, das nicht umgesetzte Wa'sser» und der nicht umgesetzte Kohlenwasserstoff sowie Kohlendioxyd (und etwas' Methan) "sum Kondehsror geleitet werden^ Der nicht umgesetzte'Kohlenwasserstoff und" Wasser; werden wieder in den"Kreislauf eingeführt·,- und die gasförmi- gen Pi-Odukte" können" zur Rückgewinnimg des Wasserstoffs*· weiterbehaiiÜelt'oäör' abgelassen oder* aber zur Erzeugung "von Wärme < ■ für das System" verbrannt werdend -"'"' '""■"-" - ' ' ./- r ^~-: ■ ;;"·
BAD ORIGINAL
0 0 S 8 :
~ 12 -
Die Wirksamkeit des Verfahrens nach der Erfindung geht aus folgendem Beispiel hervor:
Beispiel
Es wird ein Brennstoff verwendet mit der Warenbezeichnung "JP-15OW, einem Udex-Raffinat der Firma Texaco, das ein Wasserstoff : Kohlenstoffverhältnis von 0,180 aufweist und 1,8% Olefine sowie 0,8 % Aromaten gemäß dem A.S.T.Mo-Test D 1319 enthalte Die Viskosität bei 38°C betrug 0,73 und die spezifische Schwere (A0P.I.) 63,8. Die Destillationsanalyse hat folgende Werte:
anfänglicher Siedepunkt 115,6° C
10 % 130,6° C
20% 132,2° C
50 % 140,0° C
90 % 152,2° C
Endpunkt 168,3° C
Es wird ein Reaktorbett verwendet, das einen Nickelkatalysator mit der Warenbezeichnung "G-52n der Girdler Catalyst Company enthält, der auf einer Durchschnixtstemperatur von etwa 274°C gehalten wurde« Über dieses Katalysatorbett wurde . bei einem Druck von 1,09 kg/cm eine Mischung von 0,0208 kg/h des oben genannten Brennstoffs und Von 0,0662 kg/h Dampf geleitet=
Der aus dem Reaktor abfließende Strom wurde dann durch ein Füllkörperbett geleitet, in dem der nicht umgesetzte Kohlenwasserstoff und das Wasser kondensiert, wieder verdampft und wieder Über den Katalysator geleitet wurden. Die Analyse des Kondensats ergab einen Anteil von 0,00303 kg/h Brennstoff und 0,0209 kg/h Wasser, Bei einem Volumenfluß von 900 cm /min wurde das Gas nach der Kondensation aufgenommen. Die Analyse des Gasstromes ergab einen Gehalt von 72,5 %· Wasserstoff,
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22,2 % Kohlendioxyd, »ν,8 % Methan und 0,5 % Kohlenmonoxyd. Der kontinuierliche Betrieb zeigte einen Verbrauch von etwa 30% des Wasserstoffs bei etwa 900 cm /min Gasstromstärke aus dem Kondensor und ergab einen Wasserstoff hoher Güte in den gasförmigen Produkten bei verschiedenen Ausströmstärken (outputs),
Das Verfahren und die Vorrichtung nach der Erfindung ermöglicht also die katalytische Umwandlung eines wasserstoffhaltigen, kohlenstoffhaltigen Brennstoffs, wobei der Brennstoff im wesentlichen vollständig ausgenützt'wird, während gleichzeitig ein hoher Gehalt an Wasserstoff in dem den Kondensor verlassenden Gasstrom vorhanden ist,, Die Trennung des nicht umgesetzten Brennstoffes und des Wassers reduziert die Belastung bei der folgenden Reinigungsanlage und erhöht den Wasserstoffpartialdruck, so daß der Entzug des Wasserstoffes leichter auszuführen isto Das Verfahren nach der Erfindung ermöglicht auch die Anwendung reicher Brennstoff : Wasserverhältnisse bei Reformierungs-=Brennstoffzellen, da der nicht umgesetzte Brennstoff wieder in den Kreislauf eingeführt wird» um eine zu geringe Ausnutzung zu vermeiden0
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Claims (1)

  1. Patentansprüche
    1. Verfahren zum Umwandeln eines wasserstoffhaltigen, kohlen» stoffhaltigen Brennstoffs in Wasserstoff, unter Verwendung ei» nes Brennstoffs mit 5 bis 16 Kohlenstoffatomen» der mit Wasserdampf vermischt ist, wobei ein Gasstrom dieser Mischung bei einer Temperatur von 100 bis 5900C in Berührung mit einem Dehydrierkatalysator gebracht wird, der eine Temperatur von 125 bis 5900C aufweist, um eine Reformierung durchzuführen, wobei die Temperatur, der Druck und die Raumgeschwindigkeit (space velocity) in Bezug auf den Katalysator so gewählt werden, daß lediglich ein Teil des Brennstoffs katalytisch reformiert wird, so dad sich nach der Reformierung ein abfließender Strom er» gibt, der nicht umgesetzten Brennstoff, Wasserstoff und Kohlen« dioxyd enthält, dadurch gekennze ichnet, daß der abfließende Strom über einen Kondensor geleitet wird, um den nicht umgesetzten Brennstoff und das Wasser aus den gasförmigen Produkten zu kondensieren» daß der kondensierte Brennstoff und das kondensierte Wasser wieder verdampft werden und sodann wieder in Berührung mit dem Katalysator gebracht werden.
    2 ο Verfahren nach Anspruch 1, dadurch -g e k e η η ·» zeichnet , daß als Brennstoff ein überwiegend gesättigter Kohlenwasserstoff verwendet wird. :
    3. Verfahren nach. Anspruch 1, dadurch; g e k e η η zeichnet, daß ein Brennstoff mit 6 bis 10 Kohlenstoffatomen verwendet wird.
    H. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η zeichnet , daß der Katalysator auf einer Temperatur von 200 bis «*0S°C gehalten wird.
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    : ν ' is '. ■■■
    5ο Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η zeichnet , daß der Katalysator in der Anode einer Reformierungs»Brennstoffzelle untergebracht ist»
    6ο Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η - zeichnet, daß der abfließende Strom nach Durchlaufen des Kondensors in Berührung mit einer für Wasserstoff selektiv permeablen Membran gebracht wird, um den Wasserstoff abzuziehen, und daß diese Verfahrensschritte im wer sentliehen bei gleichen Drücken ausgeführt werden«
    7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η ze ic h.n e t , daß die Betriebsparameter so eingestellt werden, daß 5 bis 55 Gewichtsprozente des Brennstoffs umgesetzt werden und daß die Reaktionsprodukte des abgehenden Stromes einen Gütewert 6 von wenigstens 0,7 haben, wobei der Gütewert β das Verhältnis der Anzahl der insgesamt erzeugten Mole Wasserstoff zu der Anzahl der theoretisch aus der umgesetzten Brennstoffmenge erzeugbaren Mole Wasserstoff ist, wenn keine Methanerzeugung auftritt<>
    8. Verfahren nach Anspruch 1 und 7, dadurch g e k e η η ~ ζ ei ch η e t > daß die Betriebsparameter so eingestellt werden, daß 10 bis 35 % des Brennstoffs umgesetzt werden und der Gütewert B wenigstens 0,8 beträgt*
    9. Vorrichtung zum Ausführen des Verfahrens nach Anspruch 1 bis 8, g e k e η η ζ ei c h η · t durch eine Vorrichtung zum Verdampfen einer Mischung eines wasserstoffhaltigen, kohlenstoffhaltigen Brennstoffs mit Wasser und zum Erhitzen derselben auf eine Temperatur von 100 bis 59O°C, durch einen Brennstoffwandler mit einem Einlaß und einem Auslaß und einer dazwischenliegenden Reaktionskammer, durch einen in diese eingefüllten Dehydrierkatalysator, durch eine Verbindung zwischen der Heizeinrichtung und dem Einlaß zum Transportieren des verdampften Brennstoffes und Wassers in die
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    Reaktionskanuner, durch einen Kondensor mit einem Einlaß und mit Auslässen für das Gas und das Kondensat, durch eine Leitung zwischen dem Auslaß des Brennstoffwandlers und dem Einlaß des Kondensors, und durch eine Leitung zwischen dem Kondensatauslaß des Kondensors und der Heizeinrichtung, um das Kondensat durch diese hindurchzuführena
    10c Vorrichtung nach Anspruch 9» dadurch gekennzeichnet , daß als Brennstoffwandler eine Anode einer Reformierunge-Brennstoffzelle vorgesehen ist,=
    lic Vorrichtung nach Anspruch 95 dadurch gekennzeichnet , daß eine Reinigungsvorrichtung für Was~ serstoff vorgesehen ist* die eine für Wasserstoff selektiv permeable Membran aufweist, um den Wasserstoff aus dem hindurchtretenden Gasstrom ausrufiltern, und daß eine Leitung von dem Gasauslaß des Kondensors zu der Reinigungsvorrichtung führt, um den nicht kondensierten Abgasstrom d.es Brennstoffwandlers hindurchzuleiten,
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    8ADORIGfNAL
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