DE1564004B1 - Verfahren zur brennstoffbeschickung eines kernreaktors sowie kernreaktor zur durchfuehrung dieses verfahrens - Google Patents

Description

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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Brenn- Bei einem derartigen Reaktor ist die Verwendung Stoffbeschickung eines Kernreaktors, der mit einem möglichst vieler überschüssiger Neutronen zur BiI-Thorium²³²· ²³³-Uran²³³-Bratzyklus betrieben wird, dung zusätzlichen Urans²³³ aus dem Thorium wünwobei der Reaktorkern zur Erstbeschickung des sehenswert.

Reaktors mit Thorium²³² und Uran²³⁵ enthaltenden 5 Bei einem im thermischen und im epithermischen Brennstoffeinheiten beschickt wird, und während des Bereich arbeitenden Reaktor wird U²³³ dem U²³⁵ als Betriebes des Reaktors in Zeitabständen jeweils ein Brennstoff vorgezogen, da bei U²³³ die Zahl der frei-Teil der Brennstoffeinheiten zur Entfernung der werdenden Neutronen pro gespaltenem Kern (η) Spaltprodukte und zur Gewinnung des Uran²³³ aus wesentlich größer ist. Da jedoch U²³³ nicht natürlich dem Reaktorkern entnommen und mit Brennstoffen io vorkommt, ist in dem anfangs eingegebenen Brennneu beschickt wird. Die Erfindung betrifft gleichfalls stoff normalerweise ein natürlich vorkommendes einen Leistungsbrutreaktor zur Durchführung eines Element, z.B. U^23S ₃ enthalten. Außerdem muß, da solchen Brennstoffbeschickungsverfahrens. Konversionsfaktoren von 1,0 bisher auf wirtschaft-

Bei Leistungsreaktoren, die zur Abgabe von Nutz- liehe Weise in Leistungs-Brutreaktoren noch nicht leistung, wie z. B. von Dampf zur Elektrizitätserzeu- 15 erreicht wurden, eine bestimmte Menge zusätzlichen gung, ausgelegt sind, spielen die Kosten für den Brennstoffes in regelmäßigen Zeitabständen während Kernbrennstoff eine wichtige Rolle bei den Wirt- der Betriebszeit des Reaktors eingegeben werden,
schaftlichkeitsberechnungen des Reaktorbetriebes. Ein Leistungsreaktor wird im allgemeinen nicht

Wegen der relativ hohen Kosten der Kernbrennstoffe länger in Betrieb gehalten, als die wirksame Lebensbefaßte man sich bisher besonders mit Leistungs- 20 dauer des Brennstoffes ist, d.h., bis die Reaktivität Brutreaktoren. Diese erzeugen außer der Nutzleistung des Reaktorkernes auf einen unerwünscht geringen gleichzeitig auch spaltbares Material aus fruchtbarem Wert abfällt. In diesem Zeitpunkt werden die Brenn-Material. Stoffelemente aus dem Reaktorkern entfernt und

Das Verhältnis der neuerzeugten Spaltstoffatome, durch neue ersetzt. Andererseits kann ein bestimmter die aus dem fruchtbaren Material gebildet werden, 25 Teil oder Prozentsatz der gesamten Brennstoffzu den in der gleichen Zeit verbrauchten Spaltstoff- elemente im Kern jedes Jahr oder innerhalb eines atomen wird als Konversionsfaktor bezeichnet. Hat anderen günstigen Zeitraumes ersetzt werden, so daß der Reaktor einen Konversionsfaktor von 1,0, so der Reaktor regelmäßig neuen Brennstoff erhält, bildet er so viel neues spaltbares Material wie er ver- ohne daß eine größere Betriebspause zum Ersetzen braucht, und man bezeichnet ihn als Brutreaktor. Da 3° des gesamten Kernes erforderlich ist.
das fruchtbare Material relativ billig ist, arbeitet ein Werden aus dem Reaktor Brennstoffelemente ent-

solcher Reaktor; von der rein kernphysikalischen nommen, so werden sie im allgemeinen aufgefrischt, Seite her gesehen, sehr wirtschaftlich. indem das Uran vom Thorium,- den Spaltungspro-

Unter günstigen Bedingungen werden bei Spaltung dukten, dem Verdünnungsmittel und dem Auflageder spaltbaren Stoffe- U²³³, U²³⁵ und Pu²³⁹ durch- 35 metall (falls vorhanden) chemisch getrennt wird. Das schnittlich pro verbrauchtes spaltbares Atom zwei getrennte Uran steht dann zur Herstellung neuer oder mehr Neutronen gebildet. Da nur ein Neutron Brennstoffelemente und danach zum Einsatz in denzur Ausbildung einer selbsttätig aufrechterhaltenen selben oder einen anderen Reaktorkern zur Verfü-Kernreaktion erforderlich ist, können Leistungs- gung. Wird beispielsweise die maximale wirksame Brutreaktoren bei Verwendung dieser Kernbrenn- 40 Lebensdauer bestimmter Brennstoffelemente eines stoffe möglicherweise so viel spaltbares Material er- Reaktors bei einem Thorium-Uran-Brennstoffzyklus zeugen wie sie verbrauchen. _ mit ungefähr 6 Jahren angegeben, dann kann jedes

Der Thorium-Uran²³³-Brennstoffzyklus scheint spe- Jahr ein Sechstel der Elemente ersetzt werden. Das ziell für Leistungs-Brutreaktoren geeignet zu sein. nicht gespaltene Uran und das im Thorium gebildete Das natürlich vorkommende Thorium ist das Isotop .45 Uran, die durch das Auffrischen zurückgewonnen Th²³². Dieses Isotop ist fruchtbar und hat eine aus- werden, können zu neuen Brennstoffelementen vergeprägte Tendenz zur Bindung eines Neutrons, wo- arbeitet werden und dienen dann zum Ersatz derdurch es zu Thorium²³³ wird. Th²³³ zerfällt durch jenigen Elemente, die im folgenden Jahr aus dem zwei aufeinanderfolgende Beta-Teilchen-Emissionen Reaktor entnommen werden.

zu U²³³. U²³³ ist spaltbar und ist für die Ausbildung 50 Um die Herstellungskosten auf einem vertretbar des Leistungs-Brutzyklus vorzüglich geeignet. U²³³ geringen Wert zu halten, wird oft eine Lebensdauer hat einen sehr hohen Spaltungsquerschnitt für Neu- für das Brennstoffelement eingeplant, die gleich dem tronen im thermischen und epitherrnischen Bereich.- Zeitraum der Leistungserzeugung ist, in dem zu-Ferner werden bei Verbrauch eines Atoms U²³³ mindest 90 "Vo der spaltbaren Kerne, die .in den durchschnittlich 2,27 Neutronen gebildet, wodurch 55 Brennstoffelementen vorhanden sind, Kernreaktionen durchschnittlich 1,27 Neutronen pro verbrauchtes eingehen. Daher bleiben am Ende der geplanten Atom gebildet werden, die möglicherweise die Um- Lebensdauer eines Brennstoffelementes, das in einem Wandlung eines weiteren fruchtbaren Thoriumatoms Thorium-Uran-Brennstoffzyklus verwendet wird, wein ein spaltbares Atom bewirken. niger als 10'% des ursprünglichen Isotops U²³⁵ übrig. Bei den modernen Reaktoren, die mit einem So Auf diese Weise besteht der größere Anteil des spalt-Thorium-Uran-Brutzyklus arbeiten, stammt die ge- baren Urans, das bei der Auffrischung zurückgewonbildete Energie hauptsächlich aus der Spaltung von nen wird, aus U²³³, das im Reaktorkern aus dem U²³³-Atomen. Ein Reaktor, der durch seinen Aufbau fruchtbaren Material Thorium entstanden war. Da auch für einen durch die Erfindung beschriebenen man in Leistungs-Brutreaktoren bisher einen UmBetrieb geeignet ist, arbeitet bei hoher Temperatur, 65 setzungsfaktor von 1,0 noch nicht erreicht hat, wird mit Graphit als Bremsstoff und ist gasgekühlt. Ein etwas angereichertes Uran zusätzlich zu dem zurück-Ausführungsbeispiel eines solchen Reaktors ist in gewonnenen Uran hinzugefügt, so daß die daraus Nucleonics, Vol. 18, Nr. 1, Januar 1960, beschrieben. hergestellten Brennstoffelemente jeweils den ge-

wünschten Anteil an spaltbarem Material erhalten.

Wird der Reaktor dauernd und mit wiederholten Brennstoffzyklen betrieben und wird frisches U²³⁵ hinzugegeben, um den gewünschten Grad an Reaktivität im Reaktorkern beizubehalten, so nimmt die Konzentration schwererer Kerne, d. h. von U²³⁶ und Np²³⁷, im Reaktorkern zu, da das U²³⁶ chemisch von dem erwünschten U²³³ nicht getrennt werden kann. Daher wird durch die mit diesen schweren Kernen verbundenen parasitären Neutronenabsorptionen der Konversionsfaktor des Reaktors mehr und mehr verschlechtert. Aus diesem Grunde ist eine Begrenzung in der Ausbildung dieser schweren Kerne bzw. dieser Giftstoffe zu wünschen.

In der USA.-Patentschrift 3 208 912 wird ein Verfahren zur Brennstoffbeschickung eines Leistungs-Brutreaktors mit Uran-Thorium-Brennstoffzyklus beschrieben. An Hand dieses Verfahrens ist gezeigt, daß durch Ausscheiden des fruchtbaren Materials Thorium aus zumindest einem Teil des angereicherten Uranbrennstoffes in einem Kernreaktor mit Thorium-Uran-Brennstoffzyklus, schwerkernige Giftstoffe leicht in regelmäßigen Zeitabständen entfernt werden können und der Aufbau schwerkerniger parasitärer Neutronenabsorptionsstoffe ausreichend gering gehalten wird. Das fruchtbare Material Thorium wird vorzugsweise bei der Beschickung des Reaktors von dem spaltbaren angereicherten Uran getrennt gehalten, wobei der Betrieb so durchgeführt wird, daß am Ende der geplanten Betriebsdauer eines Brennstoffelementes durch die Trennung des Brennstoffes die Abtrennung des U²³³ erleichtert wird, das während des Reaktorzyklus aus dem nicht gespaltenen U²³³ und U²³⁵ ausgebrütet worden ist, die zu Beginn des Zyklus in dem Brennstoff enthalten waren. Verschiedene Möglichkeiten zur getrennten Anordnung des Brennstoffes wurden durch die USA.-Patentschrift 3 208 912 vorgeschlagen, z. B. die Anordnung verschiedener Brennstoffeinheiten aus Uran und Thorium in getrennten Brennstoffelementen, die Anordnung verschiedener Brennstoffeinheiten in getrennten Abteilungen desselben Brennstoffelementes, die Verwendung von Brennstoffteilchen verschiedener Größe oder die Verwendung verschiedener Umhüllungen für die verschiedenen Brennstoffeinheiten.

Obwohl ein solches Verfahren zur Brennstoffbeschickung, wie es in der USA.-Patentschrift 3 208 912 beschrieben ist, sehr wirkungsvoll ist, arbeitet es unter fortgesetzter Verwendung von sehr hoch angereichertem zusätzlichem Uran bei aufeinanderfolgenden Brennstoffbeschickungen des Reaktors. Es ist daher nach anderen Möglichkeiten der Brennstoffbeschickung zu suchen, bei denen ein Kernbrennstoff ausgenutzt wird, der nicht aus hoch angereichertem Uran besteht.

Demgemäß liegt der vorliegenden Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Brennstoffbeschickung eines mit hohem Wirkungsgrad arbeitenden Leistungsreaktors mit Thorium-Uran-Brenn-Stoffzyklus anzugeben, bei dem für den Leistungsdauerbetrieb kein teures, besonders angereichertes Uran benötigt wird.

Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren der obengenannten Art erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der jeweils neu zu beschickende Teil der Brennstoffeinheiten mit Thorium²³², erbrütetem.Uran²³³ und Plutonium²³⁹ beschickt wird. :. - -^;..: ·

Hierdurch erhält man den Vorteil, daß für den weiteren Betrieb des Kernreaktors nach einer anfänglichen Anlaufzeit an Stelle des bisher verwandten teuren, angereicherten Urans Plutonium verwandt werden kann, wodurch die durch den Leistungsreaktor erzeugte Energie wirtschaftlich konkurrenzfähig wird mit den durch Kohle, Öl oder Naturgas erzeugten Energien.

Im folgenden soll die Erfindung näher an Hand von vorzugsweisen Ausführungsbeispielen im Zusammenhang mit der Zeichnung erläutert werden.

F i g. 1 zeigt die schematische Darstellung eines Verfahrensablaufes, bei dem ein Kernreaktor verwendet wird, der gemäß der Erfindung arbeitet:

Fig. 2 zeigt die schematische Darstellung eines anders ausgebildeten Verfahrensablaufes;

Fig. 3 zeigt den Querschnitt eines Brennstoffelementes, das in dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendet wird.

Es hat sich gezeigt, daß in einem Leistungs-Brutreaktor, der mit stark angereichertem Uran und Thorium beschickt ist, bei Erreichen des Gleichgewichtszustandes, d. h. dem Zustand, in dem die Menge des neugebildeten Uran²³³ gleich der Menge an Uran²³³ ist, die durch Spaltung, Einfang oder Zerfall verbraucht wird, Plutonium zur Bildung des für die nachfolgenden Beschickungen des Reaktorkernes erforderlichen spaltbaren Kernbrennstoffes verwendet werden kann. Plutonium ist in zunehmendem Maße erhältlich und bietet sich für einen Reaktor dieser Art als günstiger Ausweichstoff an Stelle des angereicherten Urans an. Ferner ist der Einsatz von Plutonium an Stelle des angereicherten Urans eine Maßnahme, die die Erhaltung des Weltvorrats an angereichertem Uran begünstigt. Dies ist im Hinblick auf den voraussichtlich mit zunehmender Anwendung der Kernenergie anwachsenden Bedarf von großer Bedeutung. Plutonium, speziell wenn es aus verschiedenen Konverter-Reaktoren entnommen ist, weist kein besonders hohes Eta (Neutronenbildungsverhältnis) im Neutronen-Energiespektrum eines Uran-Thorium-Leistungs-Brutreaktors auf. Es beträgt nor_T malerweise ungefähr 1,9. Ein Grund dafür ist, daß derartiges Plutonium außer dem sehr erwünschten Isotop P-239 oft auch andere Isotope enthält. Beispielsweise ist es aus 78% Pu-239, 17% Pu-240 und 5 % Pu-241 zusammengesetzt. Ferner hat das Eta die Tendenz, schnell abzufallen, wenn die mittlere Energie der Neutronen mit zunehmender Plutoniumkonzentration auf Grund der höheren Energie, die bei der Spaltung eines Plutoniumatoms frei wird, im Reaktorkern zunimmt. Es hat sich jedoch herausgestellt, daß auch sorgfältige Einstellung des Verhältnisses von Brennstoff zu fruchtbarem Material Thorium Plutonium als zusätzliches spaltbares Material in einem Kernreaktor verwendet werden kann, der mit einem Uran-Thorium-Brennstoffzyklus arbeitet. Durch Anwendung einer nicht gleichmäßigen Reaktorkernanreicherung, z. B. einer zonenweisen Anreicherung unter Verwendung von Plutonium als Zusatzstoff zur notwendigen Brennstoffanreicherung, ist die Ausnutzung von Plutonium an Stelle von hoch angereichertem Uran durchführbar.

In einem Leistungs-Brutreaktor dieser Art ist der Konversionsfaktor von fruchtbarem Thorium in spaltbares U-233 von besonderer Bedeutung. Die Nachbeschickung eines solchen Leistungs-Brutreaktors wird jeweils für einen Teil des Kernes derart

vorgenommen, daß jeweils ein Teil der gesamten Brennstoffelemente ersetzt wird. Hat der Reaktorkern den Gleichgewichtszustand erreicht und ist er mit Brennstoffelementen nachbeschickt, die als Zusatzbrennstoff Plutonium enthalten, so wird der größere Anteil der Leistung durch das U-233 gebildet. Demgemäß sollte der Konversionsfaktor auf mindestens 0,75, vorzugsweise auf mindestens 0,8 gehalten werden. Durch sorgfältige Einstellung des

»Fuel Element« hingewiesen, die auf denselben Anmelder zurückgeht wie die vorliegende Erfindung. Die konstruktive Ausführung dieses speziellen Brennstoffelementes ist in der vorliegenden Erfindung ein-5 gehend beschrieben. Einen Querschnitt durch die wirksamen Teile dieses Brennstoffelementes zeigt Fig. 3.

Dieses Brennstoffelement besteht aus einem Zylinder 11 aus Graphit mit einer Dichte von ungefähr Verhältnisses von Bremsstoff zu Thorium wurde ge- ίο 1,8 g/cm³ und einem Durchmesser von 11,8 cm. Der funden, daß es praktisch möglich ist, diese Konver- Kernbrennstoff 13 ist in vierzehn Brennstoffbohrunsionsfaktoren und sogar solche von über 0,9 zu er- gen 15 angeordnet, die voneinander gleichen Abstand reichen. haben, auf einem Kreis angeordnet sind und jeweils

Obwohl der Konversionsfaktor vom Verhältnis einen Durchmesser von 1,3 cm aufweisen. Wird ein Bremsstoff zu Thorium abhängt, gibt es verschiedene 15 Bremsstoff verwendet, der nur aus Graphit besteht, wirtschaftliche Überlegungen, die für die Auswahl so ist der Zylinder 11 ein durchgehender Körper, bis des jeweiligen Bremsstoff-Thorium-Verhältnisses für auf die Bohrungen 15. Wird ein keramischer Bremseinen Reaktor maßgebend sind. Eine Überlegung be- stoff aus einer Zusammensetzung von Beryllium und trifft die Menge an Plutonium, die für eine Be- Graphit verwendet, so wird eine zentrale Bohrung 17 Schickung zur notwendigen Brennstoffanreicherung .20 durch den Graphitzylinder 11 geführt, die einen notwendig ist, und davon abhängig betrifft eine wei- Rundstab aus einem Beryllium enthaltenden Stoff tere Überlegung die Dauer des Vorhandenseins von aufnimmt. In dem gezeigten Brennstoffelement hat spaltbarem Brennstoff. . die zentrale Bohrung 17 einen Durchmesser von

Selbstverständlich kommen auch technische Über- 6,8 cm. Das Beryllium ist vorzugsweise in Form gelegungen bei der Verwendung von Plutonium als Zu- 25 sinterter Verbundstoffe von Berylliumoxyd vorhansatzbrennstoff im oben beschriebenen Reaktor in Be- den. Es können aber auch andere keramische Beryltracht. Viele sind dem Fachmann geläufig und be- liumverbindungen, wie Berylliumkarbid, oder andere ziehen sich nach Festlegung der gewünschten Krite- physikalische Formen des Berylliums, wie Pulver, rien auf die Wahl der Brennstoffteilchen und deren verwendet werden. Durch die Einstellung der Dichte Zusammensetzung, die Konstruktion der Brennstoff- 30 des zentralen Beryllium-Moderators ist eine Möglichelemente, die Anordnung des Thoriums, Plutoniums, keit zur Änderung des Verhältnisses von Bremsstoff Urans und des Bremsstoffes im jeweiligen Brennstoff- zu Thorium im Kernbrennstoff 13 innerhalb der element usw. Weiterhin muß der Alterungsfaktor mit Bohrungen 15 gegeben.

in Betracht gezogen werden. Dieser stellt das Ver- Obwohl der Brennstoff 13 vorzugsweise Teilchen-

hältnis der Zahl der Spaltungen pro Zeiteinheit in 35 form hat, können auch andere Brennstoff arten, wie frisch zugeführtem Brennstoff, bezogen auf die Zahl Brennstoffe in pulverisierter oder fester Form verder Spaltungen pro Zeiteinheit im Brennstoff dar, wendet werden. Der Brennstoff kann Uran-, Thowenn dieser für eine mittlere Dauer der durchschnitt- rium- und Plutoniumkarbid, -oxyd oder eine andere liehen Strahlung im Reaktorkern ausgesetzt gewesen geeignete keramische Verbindung sein. Es können ist. Die Verwendung einer zu leichten Reaktorbe- 40 beschichtete oder unbeschichtete Brennstoffteilchen Schickung, d. h. eines zu hohen Verhältnisses von verwendet werden, was in erster Linie davon ab-Bremsstoff zu Thorium zur Ermöglichung einer ge- hängt, ob die Spaltungsprodukte in den Brennstoffringeren Menge Plutonium als Zusatzstoff verbietet teilchen festgehalten werden sollen, sich durch einen dann zu großen Alterungsfaktor. Es Im folgenden wird ein 1000 Mw (e) HTGR-Reaktor

ist jedoch zu berücksichtigen, daß Alterungsfaktoren 45 betrachtet, der ungefähr 5500 Brennstoffelemente der von 1,3 bis 1,4 vorhanden sein können, ohne daß zuvor beschriebenen Ausbildung enthält, die jeweils unerwünschte Probleme beim Betrieb des Reaktor- eine gesamte Länge von 6,1m und eine wirksame kernes auftreten. Ferner ist der Konversionsfaktor Brennstofflänge von 4,7 m haben. Diese Brennstoffauch durch das Zurückbleiben von Giftstoffen der elemente sind in einem Sechseck mit Abstand von Spaltungsprodukte in den Brennstoffelementen be- 5° 11,9 cm angeordnet. Durch die Zwischenräume der einflußt, das der Entfernung der Spaltprodukte durch aneinanderliegenden Brennstoffelemente wird He-AblÖsung in die Kühlmittelströmung und Entfernen lium mit einem Druck von 32 at geführt, und dieses aus dem Kühlmittel in ein äußeres Auffangssystem führt die in den Elementen erzeugte Wärme von den entgegenwirkend auftritt. Mit beiden Verfahren der Außenflächen der zylindrischen Graphitkörper ab. Behandlung von Spaltprodukten, Jsa,nn. jedoch ein 55 Es ist dabei mit einer Kühhnittelaustrittstemperatur günstiger Konversionsfaktor erreicht werden. von etwa 815.^qC zu rechnen.

Die Erfindung wird im folgenden für den bereits Für die'Änfangsbeschickung des Reaktorkernes

genannten, mit hoher Temperatur arbeitenden, gas- werden 2300 kg Uran mit einer Anreicherung von gekühlten Reaktor (HTGR) beschrieben. Bei diesem etwa 93% verwendet. Ferner wird fruchtbares Tho-Reaktor ist der gesamte Bremsstoff in den Brennstoff- 60 rium in einer Menge von 38 500 kg verwendet. Vorelementen selbst enthalten, obwohl auch andere zugsweise sind Uran- und Thoriumkarbide in gleichwertige Anordnungen verwendet werden kön- Teilchenform vorhanden. Dazu können zusammennen. Verschiedene Ausbildungen für die Brennstoff- gesetzte Teilchen aus Uran und Thorium gebildet elemente sind möglich, zu denen die Ganzkeramik- werden, wie schematisch in Fig. 1 gezeigt, oder es elemente und die Keramikmoderatoren gehören. Zum 65 können getrennte Teilchen von Urankarbid und Zweck der Beschreibung wird jedoch auf die USA.- Thoriumkarbid verwendet werden, wie in Fig. 2 gePatentanmeldung 384 564 vom 22. 7. 64 von Stanley zeigt. Die letztere Anordnung getrennter Brennstoff-L. Koutz und Richard F.Turner mit dem Titel einheiten erlaubt nach dem anfänglichen Zyklus eines

Brennstoffelementes im Reaktor die Entfernung des restlichen angereicherten Urans und vermeidet damit die Ausbildung schwerkerniger Giftstoffe, wie bereits im Zusammenhang mit der USA.-Patentschrift 3 208 912 beschrieben.

Wie bereits bemerkt, stellt es sich heraus, daß nach Erreichen des Gleichgewichtszustandes im Reaktorkern und bei Erreichen des Zeitpunktes zur Nachbeschickung eines Teiles des Reaktorkernes, durch eine enge Regelung des Verhältnisses von Bremsmittel zu Thorium, wobei z.B. das Verhältnis bei Verwendung von Graphit als Bremsstoff zwischen 150 und 250 liegen soll, Plutonium in den einzugebenden Brennstoffelementen zur benötigten zusätzlichen Anreicherung verwendet werden kann. Um diese Regelung zu vereinfachen, ist die Einstellung des gewünschten Bremsmittel-Thorium-Verhältnisses bei der Anfangsbeschickung günstig. Es können jedoch leichte Abweichungen dabei auftreten, wenn die nachträglich einzugehenden Brennstoffelemente die geeigneten Mengen an Bremsmittel und Thorium enthalten, so daß der gesamte Reaktorkern nach der Nachbeschickung das gewünschte Verhältnis von Bremsmittel zu Thorium aufweist.

In einem Leistungs-Brutreaktor der vorstehend beschriebenen Art, der mit keramischem Brennstoff und keramischem Bremsstoff arbeitet und der mit den beschriebenen ganz aus Graphit bestehenden Brennstoffelementkörpern ausgerüstet ist, soll das Verhältnis von Kohlenstoff zu Thorium zwischen 125 und 250 Atomen Kohlenstoff pro Atom Thorium liegen, um die Verwendung des zusätzlichen Plutoniums zu erleichtern. Innerhalb dieser Grenzen hängt der genaue, in einem Reaktor zu verwendende Wert dieses Verhältnisses von in Wechselwirkung zueinander stehenden Veränderlichen ab, wie der Verweilzeit und dem Grad der Anreicherung pro Nachbeschikkung, der oben bereits genannt wurde. Wird das Verhältnis von Brennstoff zu Thorium innerhalb dieser Grenzen gehalten, so stellt sich heraus, daß Plutonium und sogar auch anderweitig entnommenes Plutonium, das außer Pu-239 noch andere Isotope enthält, als zusätzliches Anreicherungsmittel zur Fortsetzung des Reaktorbetriebes mit einem Konversionsr faktor von mindestens 0,75 verwendet werden kann. Bei diesen Berechnungen des Verhältnisses von Bremsstoff zu Thorium ist außer dem Graphitkörper der Brennstoffelemente auch der sonstige in den Elementen enthaltene Kohlenstoff berücksichtigt, was z. B. der Fall ist, wenn Karbid-Brennstoff verwendet wird oder wenn die Brennstoffteilchen mit pyrolytischen Kohlenstoffüberzügen versehen sind. Man stellt jedoch fest, daß diese sehr viel geringeren Mengen Kohlenstoff einen nur schwachen Einfluß auf das Verhältnis innerhalb der oben angegebenen Grenzen haben.

An Stelle des beschriebenen Brennstoffelementkörpers kann auch ein Brennstoffelement mit einem Rundstab aus Beryllium verwendet werden, wie in F i g. 3 gezeigt ist. Dadurch werden die günstigen Bremseigenschaften von Beryllium bei einem keramischen Brennstoff-Moderator-Verfahren ausgenutzt. Zur weiteren Erläuterung des möglichen Bereiches für das Verhältnis von Bremsstoff zu Thorium, das einen derartigen aus Beryllium und Kohlenstoff zusammengesetzten keramischen Moderator ermöglicht, dient das in F i g. 3 dargestellte Brennstoffelement, dessen Abmessungen bereits beschrieben wurden.

Werden andere Größenverhältnisse für das Beryllium gegenüber dem Kohlenstoff im Brennstoffelementkörper gewählt, z. B. durch Veränderung der Größe des BrennstoffelementkörperSi des Durchmessers des Rundstabes oder anderer Abmessungen, so ändert sich damit auch das Verhältnis von Beryllium zu Thorium und weicht von dem im folgenden vorausgesetzten Wert ab. Für den Fachmann ist jedoch auf Grund der nachstehend genannten Werte eine eventuell erforderliche Abänderung leicht durchzuführen.

Bei der Verwendung zusammengesetzter keramischer Brennstoffelemente mit keramischem Beryllium und Graphit mit den oben angegebenen Abmessungen stellt sich heraus, daß Plutonium mit Erfolg bei der Nachbeschickung als zusätzliches Anreicherungsmittel verwendet werden kann, wenn das Verhältnis von Beryllium zu Thorium zwischen 25 und 55 Atomen Beryllium pro Atom Thorium gehalten wird. Diese Berechnungen basieren⁴ auf der Voraussetzung einer Brennstoffbeziehung von 5 Atomen Graphit für 2 Atome Beryllium, wie sie bei dem oben beschriebenen Brennstoffelement mit einem Graphitkörper der Dichte 1,8 g/cm³ gilt.

Die folgenden Beispiele -veranschaulichen zwei Programme der Brennstoffverarbeitung in einem Kernreaktor, die bei Verwendung der Plutonium-Zusatzbeschickung zufriedenstellend arbeiten. Diese Beispiele dienen lediglich der Erklärung, jedoch nicht der Begrenzung der Erfindung.

Beispiel I

Das entsprechende Brennstoffbeschickungsprogramm für einen 1000 Mw (e) HTCR mit Thorium-Uran-Brennstoffzyklus ist in Fig. 1 schematisch dargestellt. Bei diesem Programm sind das Thorium und das angereicherte Uran bei der Erstbeschickung des Reaktors ohne Unterschied in denselben Brennstoffeinheiten enthalten. Es werden keramische Brennstoffelemente mit Graphitmoderator in der oben beschriebenen Bemessung und Anordnung verwendet.

Die Anfangselemente enthalten mit einem pyrolytischen Kohlenstoffüberzug versehene Teilchen aus Uran-Thorium-Karbid. Die Dichte der Brennstoffpackung und das Uran-Thorium-Verhältnis sind so eingestellt, daß das Kohlenstoff-Thorium-Verhältnis in den Brennstoffelementen, die den Reaktorkern bilden, ungefähr 200 Kohlenstoffatome pro Thoriumatom beträgt. Es wird ein Nachbeschickungszyklus von 4 Jahren durchgeführt, wobei jedes Jahr ein Viertel der Brennstoffelemente ersetzt wird.

Am Ende der ersten zwei Jahre wird ungefähr ein Achtel der Brennstoffelemente entfernt, und der Brennstoff in diesen Elementen wird als eine einzige Masse aufgefrischt, wobei das Uran vom Thorium sowie von den leichteren Spaltprodukten getrennt wird. Das Thorium wird, falls erwünscht, zurückgewonnen. Zusätzliches aus einem anderen Reaktor entnommenes Plutonium in einer Menge von etwa 100 kg, das sich aus den obengenannten prozentualen Anteilen von Isotopen (78% Pu²^, 17 % Pu²*", 5% Pu²⁴¹) zusammensetzt, wird dem zurückgewonnenen Uran beigefügt, wodurch das spaltbare Material für die Ersatzbrennstoffelemente gebildet wird. Uran und Plutonium werden in·Karbidverbindung verwendet. Zur Bildung der fruchbaren Kerne wird entweder das gesamte frische Thorium oder frisches Zusatzthorium zusammen mit zurückgewonnenem Thorium in die Brennstoffeinheiten eingegeben. Das Kohlen-

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stoff-Thorium-Verhältnis in den Ersatzbrennstoffelementen beträgt etwa 200 :1.

Dieser Vorgang wird in Abständen von einem halben Jahr wiederholt. Die Ersatzbrennstoffelemente haben einen Alterungsfaktor von etwa 1,45, der einen annehmbaren Wert darstellt.

Während eines Anfangszeitraumes von fünfeinhalb Jahren arbeitet der Reaktor in der vorgeschriebenen Weise. Nachdem der achte Ersatz von Brennstoffelementen durchgeführt ist, enthalten alle Elemente im Reaktorkern Zusatzplutonium, und der Reaktor arbeitet in der gewünschten Weise weiter. Berechnungen ergeben, daß ein Konversionsfaktor von etwa 0,73 erreicht wird. Außerdem zeigt sich, daß die Zahl der Spaltungen pro spaltbares Anfangsatom etwa 1,2 beträgt.

Die Betriebsweise des HTGR mit diesen Graphit-Brennstoffelementen, die zusätzliche Anreicherung durch anfallendes Plutonium enthalten, ist voll befriedigend.

Dieser skizzierte Verfahrensablauf ist zum besseren Verständnis schematisch in F i g. 1 dargestellt. In dieser F i g. 1 sind von links nach rechts fortschreitend die zeitlich aufeinander folgenden Verfahrensschritte angegeben, die jeweils zu einem neuen Brennstoffelement mit anderer Zusammensetzung führen. Von links beginnend wird zunächst Thorium und angereichertes Uran zu einem Brennstoffelement y4 zusammengesetzt, das die Anfangsbeschikkung des Reaktors darstellt. Nach einer gewissen Laufzeit wird ein Teil der Brennstoffelemente entnommen und durch neue Brennstoffelemente ersetzt, in denen das noch in den verbrauchten Brennstoffelementen enthaltene Thorium verwandt wird und zusätzliches Thorium zugesetzt wird. Weiterhin wird in diesen neuen Brennstoffelementen das aus den verbrauchten Brennstoffelementen aufbereitete Uran wieder verwandt, und es wird diesen neuen Brennstoffelementen ein Zusatz an Plutonium hinzugegeben. Nach dem Einsetzen der neuen Brennstoffelemente ist der Reaktor somit zum ersten Male naehbeschickt, und dieser Zustand ist in der Fig. 1 mit der Bezeichnung »Nachbeschickung Nr. 1« gekennzeichnet. Nach dieser ersten Nachbeschickung weist der Kernreaktor die Brennstoffelemente B auf.

Werden nach einer weiteren Lauf dauer weitere verbrauchte Brennstoffelemente entfernt und durch neue ersetzt, so wiederholt sich der oben angegebene Vorgang bei der Beschickung dieser neuen Brennstoffelemente, und man erhält nach dieser zweiten Nachbeschickung des Kernreaktors einen Zustand, in dem der Kernreaktor die Brennstoffelemente C oder allgemein nach der X-ten Nachbeschickung die Brennstoffelemente X enthält.

Beispiel II

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Ein weiteres Programm zur Brennstoffbeschickung für den beschriebenen 1000 Mw (e) HTGR mit Tho-^ rium-Uran-Brutzyklus ist schematisch in Fig. 2 dargestellt, die entsprechend der F i g. 1 von links nach rechts fortschreitend die einzelnen zeitlich aufeinanderfolgenden Verfahrensschritte beim Betrieb des Reaktors zeigt. Das in Fi g. 2 dargestellte Verfahren unterscheidet sich von dem in Fig. 1 dargestellten Verfahren, wie weiter unten noch erläutert werden wird, im wesentlichen in der unterschiedlichen Anfangsbeschickung des Reaktors.

Das in Fig. 2 dargestellte Programm für die Brennstoffbeschickung des genannten Kernreaktors arbeitet unter Verwendung der keramischen Brennstoffelemente mit zusammengesetztem Bremsstoff gemäß Fig. 3, deren Abmessungen bereits beschrieben wurden. Es werden gleich viele Brennstoffelemente in derselben Anordnung wie im Beispiel I verwendet.

Die Anfangsbrennstoffelemente sind mit Brennstoffteilchen gefüllt, die mit pyrolytischem Kohlenstoff überzogen sind und in gepackter Anordnung in jede Brennstoffbohrung eingefüllt sind. Die Dichte der Packung, das Uran-Thorium-Verhältnis und die Dichte des Beryllium-oxyd-Rundstabes sind so gewählt, daß das Beryllium-Thorium-Verhältnis in diesen den Reaktorkern bildenden Brennstoffelementen ungefähr 44 Berylliumatome pro Thoriumatom beträgt. Das Graphit im Brennstoffelementkörper und der Kohlenstoff im Brennstoff bilden ein Verhältnis von 5 Kohlenstoffatomen pro 2 Berylliumatome. Es wird eine Verweilzeit von 5 Jahren gewählt, wobei etwa ein Zehntel der gesamten Brennstoffelemente jedes halbe Jahr ersetzt wird.

Bei diesem Programm der Brennstoffbeschickung besteht die Anfangsbeschickung des Reaktors aus zwei Gruppen voneinander getrennter Brennstoffeinheiten verschiedener Zusammensetzung. Es werden getrennte Teilchen aus Thoriumkarbid und Urankarbid verwendet. Die ersteren sind größer und erleichterndie spätere Trennung. Die mit »A« bezeichneten Brennstoffeinheiten enthalten das fruchtbare Thorium, während die mit »A^r« bezeichneten das angereicherte Uran enthalten, d. h. die Anreicherung beträgt etwa 93'Vo.

Am Ende der ersten zwei Jahre werden ungefähr ein Zehntel der gesamten Brennstoffelemente aus dem Reaktor entfernt. Die Brennstoffeinheiten A werden von den Einheiten A' getrennt und gesondert aufgefrischt. Das Bruturan in den Einheiten A, das vom fruchtbaren Thorium stammt, besteht hauptsächlich aus U²³³. Dieses wird vom Thorium, dem Neptunium und den Spaltprodukten getrennt und steht für die Verwendung in einem nachfolgenden Reaktorzyklus zur Verfugung. Das Thorium kann, falls erwünscht, gleichfalls zurückgewonnen werden. Die Brennstoffeinheiten A' werden zur Wiedergewinnung des Urans behandelt, das während des Reaktorzyklus nicht verbraucht wurde. Dieses Uran wird entweder verkauft oder in einem andersartigen Reaktor verwendet. Eine derartige Betriebsweise vermeidet eine Übertragung der schwerkernigen Giftstoffe, die durch Neutronenbindung an das U-235 entstehen, in folgende Reaktorzyklen.

In jedem der Ersatzbrennstoffelemente wird Zusatzplutonium dem Bruturan beigefügt, um das erforderliche spaltbare Material zu bilden. Für jeden Ersatz von einem Zehntel der Brennstoffelemente im Kern werden etwa 70 kg Entnahmeplutonium benötigt, das sich aus den obengenannten prozentualen Anteilen an Isotopen (78% Pu²³⁹, 17'% Pu²*", 5%> Pu²⁴¹) zusammensetzt. Zur Bildung der fruchtbaren Kerne wird entweder das gesamte frische Thorium oder frisches Thorium oder frisches Zusatzthorium zusammen mit aufgefrischtem Thorium in den Brennstoffelementen verwendet. Uran, Plutonium und Thorium werden als Karbidverbindungen verwendet. Der Brennstoff wird durch keinerlei Maßnahme in den Ersatzbrennstoffelementen zerlegt, da Uran, Thorium und Plutonium bei der Auffrischung chemisch getrennt werden können. Das Beryllium-Thorium-

Verhältnis in den Ersatzbrennstoffelementen wird gleichfalls auf 44:1 gehalten. Die Ersatzbrennstoffelemente haben einen Alterungsfaktor von etwa 1,38, der einen annehmbaren Wert darstellt. Dieses Verfahren des Brennstoffelementersatzes wird halbjährlieh wiederholt

Während einer Dauer von sechseinhalb Jahren arbeitet der Reaktor in der erwünschten Weise. Nach dem zehnten Ersatz von Brennstoffelementen enthalten alle Brennstoffelemente im Reaktorkern zusätzliches Plutonium, und der Reaktor arbeitet im Gleichgewichtszustand weiter, wie erwünscht. Berechnungen ergeben einen Konversionsfaktor von etwa 0,85 und eine Zahl von etwa 1,5 Spaltungen pro spaltbares Anfangsatom. is

Die Arbeitsweise des HTGR mit diesen Brennstoffelementen mit zusammengesetztem keramischem Moderator und zusätzlicher Anreicherung in Form von anderweitig entnommenem Plutonium ist voll befriedigend.

Die Erfindung stellt ein sehr flexibles Verfahren zum Betrieb eines Kernreaktors mit Thorium-Uran-Brutzyklus dar, das einen Betrieb des Reaktors mit Brennstoffumlaufzyklen erlaubt, in denen eine zusätzliche Anreicherung in Form von anderweitig anfallendem Plutonium oder angereichertem Uran vorgenommen wird, je nach wirtschaftlichen oder anderen Gesichtspunkten. Außerdem ermöglicht die Erfindung eine lange Erhaltung von angereichertem Uran.

Claims (4)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Brennstoffbeschickung eines Kernreaktors, der mit einem Thorium²³²·²³³-Uran²³³-Brutzyklus betrieben wird, wobei der Reaktorkern zur Erstbeschickung des Reaktors mit Thorium²³² und Uran²³⁵ enthaltenden Brennstoffeinheiten beschickt wird, und während des Betriebes des Reaktors in Zeitabständen jeweils ein Teil der Brennstoffeinheiten zur Entfernung der Spaltprodukte und zur Gewinnung des Uran²³³ aus dem Reaktorkern entnommen und mit Brennstoff neu beschickt wird, dadurch gekennzeichnet, daß der jeweils neu zu beschickende Teil der Brennstoffeinheiten mit Thorium²³², erbrütetem Uran²³³ und Plutonium²³⁹ beschickt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktor von der erstmaligen Beschickung des Reaktorkerns mit Thorium²³², erbrütetem Uran²³³ und Plutonium²³⁹ enthaltenden Brennstoffeinheiten ab mit einem Konversionsfaktor von mindestens 0,75 betrieben wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das zur Beschickung verwendete Plutonium²³⁹ Bestandteil eines Plutonium-Isotopengemisches ist, wie es von einem an sich bekannten Konverter-Reaktor erzeugt wird.

4. Leistungsbrutreaktor zur Durchführung eines Brennstoffbeschickungsverfahrens gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, der mit einem Thorium²³²· ²³³-Uran²³³-Brutzyklus bei einem Konversionsfaktor von mindestens 0,75 arbeitet und einen im Gleichgewichtszustand in bezug auf die Bildung und Umwandlung von U²³³ befindlichen Reaktorkern aufweist, der durch eine Anzahl von keramischen, Kernbrennstoff enthaltenden Brennstoffeinheiten gebildet ist, von denen jeweils in Zeitabständen ein Teil neu beschickt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die neu beschickten Brennstoffeinheiten Uran²³³, Thorium²³² und Plutonium²³⁹ enthalten und daß die Menge des Plutoniums²³⁹ so bemessen ist, daß eine zur Kompensation eines unter 1,0 liegenden Konversionsfaktors ausreichende Anreicherung gegeben ist, so daß der Reaktor nach der Neubeschickung eines Teiles der Brennstoffeinheiten weiter im Gleichgewichtszustand arbeitet.

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