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Vorrichtung zum gleichzeitigen Erzeugen sehr hoher hydrostatischer
Drucke und hoher Gemneraturen Die Erfindung be-trifft eine Vorrichtung zum Erzeugen
sehr hoher hydrostatischer Drucke, insbesondere von mehr als 60 000 atm, mittels
beweglicher Druckvorrichtungen und gleichzeitig hohen Temperaturen, insbesondere
von mehr als 2 000° C mittels elektrischer Beheizung mit oder ohne Vacuum.
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Im letzten Jahrzehnt hat die Hochdrucksynthese, d. h. die kinnstliche
Herstellung von Phasen, die nur bei hohen Drucken entstehen, eine grole technische
Bedeutung erlangt. Insbesondere werden auf diese Weise seit mehreren Jahren synthetische
Diamanten für die Industrie hergestellt. Die Anwendung der Hochdrucksynthese zur
Xrzeugung technisch nutzbarer Stoffe steht jedoch trotz des erreichten Fortschrittes
insbesondere deswegen erst in ihren Anfängen, weil die bisher angewandten Verfahren
und Vorrichtung/hohe Kosten verursachen.
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Die hohen kosten der bisher bekannt gewordenen, erfolgreich zur Diamantsynthese
angewandten Verfahren beruhen darauf, daß die dazu verwendeten Vorrichtungen zur
Herstellung hoher Drucke und Temperaturen einerseits mit sehr hoher Präzision hergestellt
werden müssen und andererseits nur eine verhältnismaßig geringe Anzahl von Arbeitsgängen
bis zum Bruch eines Konstruktionsteiles überstehen. Die hohe Bruchanfälligkeit der
bekannten, zur Diamantsynthese geeigneben Vorrichtungsen liegt d : rin begrUndet,
daB in diesen Vorrichtungen der Hochdruckraum von Stempeln und/oder Ringen aus Werkstoffen,
meist aus Elartmetall, gebildet wird, die hochfest, spröde und nur in sehr geringem
Maße plastisch
verformbr sind. Sobald in diesen Stempeln und/oder
Ringen zu starke inhomogene Spannungszustände entstehen, die in den Ringen grundsätzlich
nicht zu vermeiden sind, die aber auch in den hochfesten Stempeln durch Kantenpressung,
Kerospannungen oder sonstige Spannungskonzentrationen praktisch immer auftreten,
führen diese inhomogenen SpannunLszustdnde wegen des quasielastischen Verhaltens
der Werkstoffe leicht zum Bruch der Stempel und/ oder Ringe.
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Wegen des paktisch elastischen Verhaltens der Werkstoffe der den Hochdruckraum
bildenden Stempel und/oder Ringe haben die bisher zur Diamantsynthese benutzten
Hochdruckvorrichtungen den weiteren Nachteil, da3 nur eine verhältnismäßig begrenzte
Volumenverkleinerung des Hochdruckraumes bzw. der Probensubstanz erreicht werden
kann.
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Aus diesem Grunde kann in Proben großer Kompressibilität oder großen
Porengehaltes nur ein verhältnismäßig niedriger Druck erzeugt werden. Um in den
bisher bekannten Vorrichtungen die größtmögliche Volumenverkleinerung des Hochdruckraumes
zu erreichen, mu3 eine oft in vielen Arbeitsgängen herzustellende Dichtung des Hochdruckraumes
für jeden Arbeitsgang neu eingebracht werden, wobei meist noch erhebliche Schwierigkeiten
für die Stromzuführung der Widerstandsheizung der Probensubstanz zu Uberwinden sind.
Abgesehen ton den FertiguzEskosten dieser Dichtungen und der elektrischen Isolationen
ergibt sich daher fUr die bekannten Vorrichtungen eine kostensteigernde, grole Vorbereitungszeit
bevor die Verfahren durchge£dhrt werden können.
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Die genannten Dichtungen des Hochdruckraumes werden meist aus gut
verformbaren, elektrisch isolierenden Werkstoffen, vorzugsweise aus Pyrophyllit
gefertigt.
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Es ist aber auch schon bekannt, für diese Dichtungen mehr oder weniger
feste Werkstoffe, beispielsweise Stahlhülsen zu benutzen.
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Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, die Nachteile der bekannten
Vorrichtungen zur Erzeugung hohen Druckes bei gleichzeitig hohen Temperaturen zu
vermeiden. Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, zwischen den die
Druclvorrichturg bildenden, konisch ausgebildeten Stempeln aus hochfestem Werkstoff,
die in Ringen aus hochfestem Warmarbeitsst ! hl gehalten sind, ein aus hochfestem
Warmarbeitsstahl bestehender weiterer Ring und in dessen Öffnung verformbare Scheiben
mit achsialen Bohrungen angeordnet sind, und da2 zur Zentrierung der erstgenannten
Ringe zum weiteren RingKlötzchen vorgesehen sind.
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Die Erfindung ist in der Zeichnung @hhand von AusS rurg*-beispielen
n her erläutert. Es zeigen Fig. 1 einen senkrechten Schnitt durch die Vorrichtung
vor Beginn eines Arbeitsg nges, Fig. 2 einen Ausschnitt aus Fig. 1 in vergrößertem
Maßstab ebenfalls in senkreentem Schnitt, Fig. 3 einen senkrechten Schnitt durch
die Vorrichtung nach Erzielen des gewünschten Druckes und Fig. 4 einen senkrechten
Schnitt durch ein'.. eiteres Ausführungsbeispiel. zwischen dem Oberstem el 1 und
dem Unter tempel 2, die beide vorzugsweise aus hartmetall hoher Druckfestigkeit
hergestellt sind, ist in der Öffnung eines Ringes 3 die Probensubstanz 4 untergebr
cht. Von den Seiten her ist die probensubstanz 4 durch ein Pyrophyllitröhrchen 5
eirgeschlossen, wobei das Pyrophyllitr@@rchen 5 und damait dite Probensubstanz 4
in ihrer Lage durch eine obere und untere Stahlscheibe 6 und 7 gehalten werden,
zwischen denen
eine Pyrophyllitscheibe 8 angeordnet ist. Zwischen
dem Ring 3, der zweckmäßigerweise aus @ochfestem Warmarbeitsst. hl besieht, und
den in seines Öffnung liegenden Scheiben 6, 7 und 8 ist ein vorzugsweise aus S'ießharzquarz
gefertigter Ring 9 vorgesehen.
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Der Oberstemgel 1 ist ebenso : ie Luch der Unter@tempel 2 in Ringen
10 und 11, die in gelicher Weise @ie der Ring 3 zweckm@ßigerweise aus hochfestem
Warmsrpeitsstahl bestehen, gefaßt und gefü@rt. Bei der Durchführung eines Verfahrens
mittels der Vorrichtung @g ist Zweckmäßigerweise wenigstens einer der Stempel 1,
2 elektrisch gegen die die.. ußere Kraft erzeugende Mascine isoliert, vorteilhafterweise
mit einer Glimmerscheibe vom Durchmesser der X e lot 11.
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Kleine F2hrungsklötzchen 12 aus elektri@ch iscolierendem Werkstoff,
die jeweils fest mit einem der Ringe 10, 11 verbunden sind und am Umfang des Ringes
3 gleiten, sorgen für eine dusreichende Zentrierung der Ringe 10 und 11 bzw. der
Stempel 1 und 2 zum Ring 3. Weitere Klötzchen 13 aus ver@@ltnismäßig weichem, lektrisch
isolierendem Werstoff orgen zu Begir eines Arbeitsganges förei@e @@@reichend ge@
@e und symmetrische Einhaltung des Abst@hdes zwischen dem Ring 3 und den Ringen
10 und 11. Die Klöstzchen 13 werden ebenso wie auch das Pyr@phyllitröhrchen 5, die
Stahlscheiben 6 und 7, die Pyrophilitscheibe 8 und der Ring 9 nach jedem Arbeitsg@ng
ersetzt. Da jedoch an die gen@n@ten feile nur geringe A@forderungen in Bezug @u@
deren ma@h@ltigkeit gestellt werden und da diese in i@rer geometrischen Form einfach
sid, verurs@c@t ihre herttellung @ur geringfügige Kosten. Ebenso ni@@t @uch der
Zu@@@en@@ aller Teile der Vorrichtung in vorteil@@fter Weise @@r sehr kurze Zeit
in Ansprach.
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Zu Beginn eines Arbeitsganges wird durch den Oberstempel 1 sowie
den Untersteinnel 2 die in zweckmäßigerweise aufgebrachte äußere Kraft zu einem
Teil auf die Probensubstanz 4 und zum and4eren Teil auf die die Probensubstanz 4
umgebenden Teile 5 bis 9 und die Klötzchen 12 und 13 der Vorrichtung übertragen.
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Durch die aus Stahl mit einer Zugbruchfestigkeit von 100 bis 120
kp/mm2 gefertigten Stahlscheiben 6 und 7 wird bei der Belastung der Vorrichtung
durch die aufgebrachte Kraft in vorteilhafter. Veise erreicht, daß sich innerhalb
des Raumes der von diesen Scheiben und den Stempeln 1 und 2 gebildet wird, ein von
außen nach innen wachsender Radialdruck aufbaut, der in der Probensubstanz den z.
B. zur Diamantsynthese notwendigen hydrostatischen Druck von 60 000 atm und mehr
erzeugt.
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Dieser Druckaufbau wird in besonders vorteilhafter Weise dann erreicht,
wenn der Durchmesser d1 der Öffnung des Ringes 3 einerseits so groß ist, daB bei
der notwendigen plastischen Verformung der Stahlscheiben 6 und 7 sowie der dazivischen
liegenden Scheibe 8 auf das et.. a 0, 4 bis 0, 6-fache von deren ursprtinglicher
Höhe h ein leil des Stahlscheibenvolumens aus dem Raum zwischen den Stirnflächen
der Stempel Stempel und und entweichen kann. Andererseits muß aber der Durchmesser
d der Öffnung des Ringes 3 wiederum so klein sein, daß bei der plastischen Verformung
der Stahlscheiben 6 und 7 an deren Ausßenrand ein Radialdruck von etwa der Größe
der Zugbruchfestigkeit des Merkstoffes der Stahlscheiben 6 und 7 aufrechterhalten
wird. Als vorteilhafte Eroportionierung des Verhältnisses des Durchmessers d der
Öffnung des Ringes 3 zur GesamthJhe h der Scheiben 6, 7 und 8, des Verhältnisses
des Durchmassers d3 der Öffnung der Ringe' 6 und 7 zu der Gesamthohe h und des Venhätnisses
des Durchmessers d1 zum Außendruckmesser d2 der Ringe 6 und 7 hat sich ergeben :
d : h zwischen 4 : 1 und 5 s 1 d3 : hvol-l 0, 8 1 1 und d1s d2 von envia 2 : 0,
8.
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Da der Druckaufbau innerhalb@ der Öffnung der St illscheioen 6 und
7 eine starke Reibung zwischen diesen Stahlscheiben und dem Stempel 1 el 1 voraussetzt,
wird der DrackauSb u in vorteilhafter Weise dadurch erh@ht, daß jeweils zwischen
den Stempel 1 und die St@hlscheibe 6 bzw. 2 und 7 gringe Mengen von Pulvern eingebracht
v/erden, die den Reibungskoeffizienten erhöhen. Dazu eignet sich mit Vorteil trockenes
Eisenoxyd-oder Hartstoffpulver.
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Die Funktion der Stahlscheiben 6 und 7 bei der neuen Vorrichtung ist
nicht zu ver-. : echseln mit der Wirkungsweise von Stahlhülsen in bekannten Hochdruckvorrichtungen,
in denen im Gegensatz zu den Stahlscheiben 6 und 7 ein weitgehend homogener Spannungszustand
erzielt erden soll.
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Da bei der vorgegebenen Geometrie derneuenVorrichtung der in der Prozensubstanz
4 erzeugte Druck etwa proportional der Flie3spannung des Werkstoffes der Stahlscheiben
6 und 7 ist, ist die Wirkungsweise dieser Stahlscheiben auch nicht zu verwechseln
mit der Wirkungsweise irgendwelcher Dichtungen aus leichtverformbaren Werkstoffen
in anderen bekannten Vorrichtungen. Wrden nawlich die Stahlscheiben 6 und 7 aus
weichen Werkstoffen hergestellt werden, so vzürde sich erst dann ein hinreichend
hoher Druck in der Probensubstanz einstellen, wenn die Scheiben auf sehr geringe
Dicken zusammengedrückt sind, falls nicht scion vorher die Probensubstanz das gesamte
Scheibenvolumen aus dem Raum zwischen den Stempeln verdrängt hätte.
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In jedem Fall würde das Verhältnis der Probenhöhe zum Probendurchmesser
unter dem aufgebrachten Druck so klein werden, daß von einem vernünftigen Probenraum
keine Rede mehr sein könnte ; eine Probenheisung würde dann auch praktisch unmöglich
werden. Für die Funktion der Stahlscheiben 6 und 7 in der neuen Vorrichtung ist
es auch unwesentlich, ob deren Werkstoff eine Kaltverfestigung zeigt oder nicht,
die Verformbarkeit des benutzten Stahlscheibenwerkstoffes im Zugversuch kann gering
sein.
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Zur Beheizung der Probensubstanz 4 @uf die erforderliche Temperatur
wird mit Vorteil durch eine zwischen die Stempel 1 und 2 gelegte elektrische Span
: un ; g ein elektrischer Strom direkt durch die Probe geleitet. Hit Vorteil kann
der Strom aber auch durch einen in die Probensubstanz 4 einrelegten Heizdraht fließen
und sie durch eine Widerstandeheizung auf die erforderliche Temperatur aufheizen.
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Durch das Pyrophyllitröhrchen 5, die Pyrophyllitscheibe 8 und den
Ring 9 aus Gießharzcuarz sind dabei die Stempel 1 und 2 vorteilhafterweise elektrisch
gegeneinander isoliert.
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Zur Erreichung einer gänstigen Stromeinleitang bzw. zum Schutz der
Stempel 1 und 2 wird zweckmäßigerweise zwischen die Stirllflschen der Stempel 1
und 2 einerseits und das Pronhyllitrölrchen 5 und die Probensubstanz 4 andererseits
ein dan @es Taht lplättchen eingelegt.
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Insbeso dere bei st@rker Beheizu@ der Probensubstanz wird die gesamte
Vorrichtung in vorteilhafter und einf@cher Weise gekählt, indem sie in einen Behälter
mit druckfestem Boden sowie @e einem Zuführungs- und Abf@hrrohr für das Kä@lwasser
eingesetzt wird. Zur Kühlung kann dann einfaches Leitungswesser verwendet werden,
d@ s durch åoI Bel lter 1lie :-t.
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Ist der in der Probensubstanz erwänschte Druck erreicht, so stellt
sich diz onordnung der wrobe-it den sie umgebenden Teilen der Vorrichtung et'. Y=-
in der in Fig. 3 gezeigten Darstellung. Bestand die ursprünglich ei@gesetzte probensubstsnz
aus einem sehr kompakten Werkstoff oder hatte dieser Werkstoff eine geringe Kompressibilität,
so wird der Durchmesser d, der Öffnung der Sc. ei er. b und 7 augeweitet. ist d@gegen
@er Wer@stoff der @rspr@@glich eingesetzten robe strkporiodr. eist er eine gro@e
Kompressibilit t auf, so verkleinert sich der Durchmesser d3. In jedem Fall ist
der in der Probens@bsta@z erzielbare Druck von den
auftretenden
Veränderungen des Durchmessers d3 weitgehend unabnängig.
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Weder bei der Durchführung der Diamantsynthesi der neuen Vorrichtung,
zu der in an sich üek-. nnter Weise eine I. Iischung aus st@rk kohlenstoffhaltiger
Substanz mit einem geeigneten Katalysator, z. B. aus Graphit und Nickel eingesetzt
wird, noch sei der Hochdrucksynthese anderer Stoffe treten Schwieigkeiten @uf. Mit
Hilfe der Konstanthaltung der '. ußeren Kraft ist d-bei die Konstantha aes Hochdruckes
auch bei poröser oz\v. bai während des Aroeitsg. nges schrumpfender Probensubstanz
und auch bei der durch die Diamahtbildung verursaachten Volumenverkleinerung ewährleistet.
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In vorteilhafter Weise kann'in der neuen Vorrichtung auch eine Sinterun
durchgeführt werden. Muß diese Sinterung zur Vermeidung von Gaseinschiassen in dem
zu sinternden rper im Vakuum durchgeführt bzw. begon@en werden, so wird in vorteilhafter
Weise, wie in Fig. 4 dargestellt, zwischen den Ringer. 10 und 11 außerhalb des Ringes
3 eine ringförmige, im Liane der auftretenden Stempelann@@erung deformiero re und
erektri@ch isolierende Dichtung 15, z. B. Gus-gringe eingelegt. Zwischen diesen
Dichtungen 15 ist ein Stahlring 16 angeordnet, der zweckmäßigerweise durch eire
elektrische Isolierschicht 17 gegen den Ring 3 isoliert ist. Durch den Stahlring
16 ist in radialer Richtung ei@ e Zuleitung 18 zu einer nicht d@rfgestellten Vakuumpumpe
gelegt. Die Sinterung g kann dann auf zwei ver@chiedene Weisen durchgeführt werden.
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Einerseits wird in vorteilhafter Weise @ei raumtemperatur zan chst
die zu internde Substarz bei @och nicht an den Stahlscheiben 6, 7 anliegenden Stempeln
1, 2 evakuiert, um danach zunüchst gepreßt und dann geheizt zu werden.
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Andererseits wird die zu sinternde Subst@nz zwar wiederum bei noch
nicht. nliegenden Stempeln evakuiert, dabei aber zweckmäßerweise gleichzeitig mittels
einer geeigneten
Heizvorrichtung mit Hilfe von Heizdrähten, die
am Rande der zu sinternden Substanz vorbeigeführt sind und die die Stempel 1, 2
elektrisch leitend miteinander verbinden, beheizt. Danach vsird unter Druck und
Sintertemperatur die Sinterung zu Ende geführt.
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Werden anstelle der St hlscheiben 6 und 7 eine oder mehrere Scheiben
aus spröden bzw. aus als nicht veriormbar geltenden Werkstoffen, z.B. Werkstoffe
mit weniger als 1 % Bruchverformung, bei sonst unveränderter Vorrichtung angeordnet,
so lassen sich derartige Scheiben vorteilhafterweise bei Spannungszust-Jnden mit
stark hydrostatischen Anteilen gut kattverformen. Auf die Scheiben 8 kann dabei
gegebenenfalls verzichtet werden, und die Gießharzquarzringe 9 kunnen durch züheMetallringeersetztwerden.
Die Verhältnisse der einzelnen Durchmesser d1, d 2 und d 3 werden zweckm.Siger'.'/eisedemjeweiligenWerkstoffangepaßt.
Bei besonders spröden Werkstoffen sind die Stirnflächen der Stempel 1 und 2 und
die Scheiben selbst mit Vorteil plangeschliffen.
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In einem solclien Falle erweist es sich als günstig, zwischen die
Stirnflächen der Stempel und die zu verformenden Scneiben dünne Scheiben aus hinreichend
festen und zahen Merkstoffen, z. B. Stahlbleche einzulegen.
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Enthalten zur Xaltverformung eingesetzte Scheiben burchbrüche oder
Durchbohrungen, so werden diese bei der Kaltverformung stark zusammengedrückt. In
vorteilhafter Weise ist es damit möglich, sonst nur in sehr aufwendigen Verfahren
herstellbare, dünnste düsenartige Öffnungen in den Scheiben herzustellen.
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Die der Erfindung zugrundeliegende Vorrichtung, bei der t Druckufbau
in sich plastisch verformenden Teilen aus hinreichend festen Werkstoffen herbeigeführt
wird, kann aber auch in vorteilhafter Weise zur wesentlichen Verbesserung belannter
Hochdruckvorrichtung verwendet werden.
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Werden zwischen die Flchen der den Hochdruckraum in bekannten Vorrichtungen
einschließenden Stempel und/oder
Ringe, in denen sich diese beim
Versuch am stärksten annähern oder berühren, Scheiben oder Platten aus hinreichend
festen u nd zhen lESerkstoffen in der Weise eingebracht, daß deren Volumen teilweise
in druckfreie Gebiete entweichen kann, so vrird in vorteilhafter Weise eine stärkere
relative Voluaenverkleinerung des Hochdruckraumes ermuglicht, Kantenpressungen oder
sonstige Spannungskonzentrationen in Stempeln und/oder Ringen werden weitgehend
vermieden, wodurch die BruchTlligkeit der jeweiligen Vorrichtung dementsprechend
stark verringert wird, und die Anforderungen an die Fertigungsgen-uigkeit der jeweiligen
Vorrichtung werden verringert.
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Inwieweit solche, in bekannte Vorrichtungen zu deren Verbesserung
in geschilderterWeiseeinzusetzende Platten oder Scheiben, die wie bei der neuen
Vorrichtung nach jeden Arbeitsgang erneuert, gestaltet und gefertigt werden müssen,
muB von Fall zu Fall entschieden werden.
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In vorteilhafter Weise ist somit die neue Vorrichtung konstruktiv
und fertigungstechnisch wesentlich einfacher als alle bisher bekannten, erfolgreich
zur Diamantsynthese eingesetzten Vorrichtungen. LIit der neuen Vorrichtung können
nicht nur Diamanten bei hydrostatischen Drucken von 60 000 atm und mehr und bei
geeigneten lemperaturen hergestellt werden, sondern es können darüber hinaus Tempereturen
von über 2 000 C im Hochdruckraum bei vollem Druck aufrechterhalten werden. Ferner
kann die neue Vorrichtung mehr als 50 mal verwendet werden, ohne dalb Besch'digungen
auftreten. Bs zeigte sich ferner, daß die Vorbereitungszeiten und Vorbereitungskosten
für einen Arbeitsgang bei der neuen Vorrichtung so niedrig liegen, daß diese mit
Vorteil auch zur Hochdrucksynthese von festen, flüssigen oder viskosen Ausgangsstoffen
eingesetzt werden können, die wirtschaftlich weniger ergiebig sind als künstliche
Diamanten. Der dabei in der jeweiligen zu verarbeitenden Substanz erzielbare Druck
ist praktisch nur von den Werkstoffen abhängig, aus denen die Vorrichtung gebaut
ist. Er ist jedoch in orteilhafter
Weise nicht von der Kompressibilität
bzw. dem Poren ehalt der Substanz abhängig. Neben der Anwendung der Vorrichtung
zur Hochdrucksynthese zeigt sie sich weiter vorteilhafter Weise zur plastischen
Verformung von Werkstoffen geeignet, die sonst als weitgehend sprode bzw. unverformber
gelten.
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Patentansprüche :