DE1489766B1

DE1489766B1 - Kernbrennstoffelement

Info

Publication number: DE1489766B1
Application number: DE19651489766
Authority: DE
Inventors: Stohr Jacques Andre; Francis Dabosi; Michel Mouchnino; Yves Quere
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1964-08-20
Filing date: 1965-08-19
Publication date: 1970-05-14
Also published as: CH441521A; FR1412545A; BE668373A; GB1118282A; ES316642A1; LU49335A1

Description

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Die Erfindung betrifft Kernbrennstoffelemente, die Hüllen noch die bisher bekannten Zweischichtenhüllen

einen Stab aus Kernbrennstoff auf der Grundlage von erfüllen befriedigend alle eingangs gestellten Bedin-

Uran und eine das Brennstoffmaterial vom Kühl- gungen.

medium des Reaktors isolierende Zweischichtenhülle, Die Erfindung bezweckt nun ein Kernbrennstoff-

die aus einer äußeren Schicht aus einer 98 Gewichts- 5 element, das die Vorteile der bisher verwendeten

prozent oder mehr Magnesium enthaltenden Mg-Zr- Elemente beibehält, indem für die äußere Isolierhülle

Legierung und aus einer inneren Schicht aus einer weiterhin bereits erprobte Materialien benutzt werden,

Magnesiumlegierung besteht, aufweisen und die ins- und das außerdem die Nachteile derartiger bekannter

besondere in thermischen Neutronenreaktoren, die Elemente behebt.

durch Kreislauf eines unter Druck stehenden Gases io Zur Lösung dieser Aufgabe wird erfindungsgemäß gekühlt sind, verwendet werden können. Brenn- ein Kernbrennstoffelement mit einem Kernbrennstoffelemente mit dem erwähnten Aufbau sind aus der stab auf Uran-Grundlage und einer Zweischichtenfranzösischen Patentschrift 1 263 034 bekannt. hülle, die aus einer äußeren Schicht aus einer 98 Ge-

Die Hülle dient dazu, das Brennstoffmaterial vom wichtsprozent oder mehr Magnesium enthaltenden Kühlmittel zu isolieren, insbesondere um zu verhin- 15 Mg-Zr-Legierung und aus einer inneren Schicht aus dem, daß in das Kühlmittel Spaltprodukte gelangen, einer Magnesium-Legierung besteht, vorgeschlagen, die bei der Neutronenbestrahlung im Brennstoff- das sich dadurch auszeichnet, daß die Innenschicht aus material entstehen. Damit die Hülle diese Aufgabe einer Mg-Al-Legierung mit 0,1 bis 5% Gewichtserfüllt, muß sie offensichtlich aus einem Material gehalt Aluminium besteht.

bestehen, das einerseits gegenüber diesen Spalt- 20 Die Innenhülle kann ein Zehntel bis die Hälfte der

produkten undurchlässig ist und andererseits nach Gesamtdicke der so hergestellten Zweischichtenhülle

Bestrahlung bei hoher Temperatur mechanische Eigen- ausmachen. Der Ausdruck »Gesamtdicke« ist mit

schäften beibehält, die eine Bildung von Rissen aus- Bezug auf die voll ausgebildeten Teile der Hülle unter

schließen. Ausschluß gegebenenfalls vorhandener Rippen zu

Bestimmte Materialien, die diesen beiden Förde- 25 verstehen. Die Dicke der Innenhülle kann offensichtrungen gut entsprechen, insbesondere bestimmte lieh einen um so größeren Bruchteil der Gesamtdicke Magnesium-Zirkonium-Legierungen mit geringem bilden, je besser ihre mechanischen Eigenschaften sind. Zirkoniumgehalt, wie sie beispielsweise aus der Die Inhibierungseigenschaft der die Innenhülle französischen Patentschrift 1 263 034 bekannt sind, bildenden Legierungen kann vom Vorhandensein oder besitzen den Nachteil, das durch Bestrahlung des 30 der Bildung einer bestimmten, das Plutonium einUrans gebildete Plutonium hindurchdiffundieren zu fangenden Verbindung oder auch vom Vorhandensein lassen. An der Oberfläche unterliegt das Plutonium oder der Bildung einer diffusionshemmenden Zwischendann der Spaltung und setzt Spaltprodukte in das schicht, die an der Berührungsstelle Hülle—Brennstoff Kühlmittel frei. Da die davon herrührende Kontaminie- die Diffusion des Plutoniums verlangsamt oder vollrung offensichtlich unerwünscht ist, wurden ver- 35 ständig verhindert, herrühren,
schiedene Verfahren vorgeschlagen, um die Diffusion Die Außenhülle besteht vorteilhafterweise aus einer von Plutonium zu verhindern. Eine seit langem be- Magnesium-Zirkonium-Legierung mit geringem Zirkannte Lösung besteht darin, das Brennstoffmaterial koniumgehalt. Von derartigen Legierungen seien insvon der Hülle durch eine dünne Schicht eines inerten besondere die binäre Magnesium-Zirkonium-Legierung Materials, wie Graphit, zu trennen, das auf den 40 mit 0,5 bis 0,6 Gewichtsprozent Zirkonium und die Brennstoffstab in kolloidaler Lösung aufgebracht ternäre Magnesium-Zirkonium-Mangan-Legierung mit wird. Eine andere Lösung besteht darin, den Stab mit 0,35 bis 0,7 % Zirkonium und 30 bis 250 Teilen pro einer dünnen Schicht eines Plutonium durch Bildung Million Mangan erwähnt. Diese beiden Legierungen, einer Verbindung oder eines Eutektikums zurück- vor allem die zweite, zeigen eine befriedigende Festighaltenden Produkts zu versehen. Alle diese Verfahren 45 keit unter Bestrahlung in einer Atmosphäre von erfordern zusätzliche Verfahrensschritte, und es lassen hochgespanntem heißem CO₂.

sich damit nur schwer fehlerfreie Schutzschichten Die Herstellung einer ein Stück bildenden (zuherstellen. Schließlich wurden auch schon Zwei- sammengesetzten) Zweischichtenhülle nach der Erfinschichtenhüllen auf der Basis von Aluminium oder dung, die aus einer Innen- und Außenhülle mit einer mit der inneren Schicht auf der Basis von Aluminium 50 metallurgischen Verbindung besteht, kann durch und der äußeren Schicht aus Beryllium verwendet Walzplattieren oder Strangpreßplattieren der beiden (belgische Patentschrift 621 782). Hüllmaterialien geschehen. Dabei werden die Mate-

Es sind auch zahlreiche Magnesiumlegierungen, rialien offensichtlich so angeordnet, daß nach dem

auch Magnesium-Aluminium-Legierungen, für Hüllen Umhüllen des Brennstoffmaterials dieses die die

von Kernbrennstoffelementen bekannt, wobei die 55 Plutoniumdiffusion inhibierende Legierung unmittel-

letztgenannten Legierungen einen Sonderfall als bar berührt. Das eigentliche Umhüllen kann auf

Werkstoff für duktile dehnbare Hüllen bilden (»Nuclear übliche Weise vorgenommen werden.

Engineering«, 3 [1958], 23, S. 52 bis 61, und »Proc. Für die Innenhülle können insbesondere die fol-

of the 2nd UN Int. Conf. on the Peaceful uses of genden Legierungen benutzt werden, ohne daß die

Atomic Energy«, Vol. 6, 1958, S. 320). Weder diese 60 Erfindung darauf beschränkt wäre:

Beispiel	Legierung	Zusammensetzung
1 2	Mg-Al Mg-Al-Be	Gewichtsgehalt an Aluminium zwischen 0,1 und 5 %, vorzugsweise etwa 2°/₀ Gewichtsgehalt an Aluminium wie im Beispiel 1; Gewichtsgehalt an Beryllium zwischen 0 und 0,3 %, vorzugsweise etwa 0,02 °/₀

	3	Legierung	4	Zusammensetzung
Beispiel	Mg-Al-Si Mg-Al-Si Ce Mc-Al-Si Ce-Be	Gewichtsgehalt an Aluminium zwischen 0,1 und 5°/₀, vorzugsweise etwa 0,7 %; Gewichtsgehalt an Silicium zwischen 0 und 0,4%, vorzugsweise etwa 0,02 % Gewichtsgehalte an Aluminium und Silicium wie im Beispiel 3; Gewichts gehalt an Cer zwischen 0 und 2 °/„, vorzugsweise etwa 1 % Gewichtsgehalte an Aluminium, Silicium und Cer wie im Beispiel 4; Gewichtsgehalt an Beryllium zwischen 0 und 0,03%, vorzugsweise etwa 0,03 %.
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Selbstverständlich ist die Erfindung auch auf innen und außen mit einer Hülle versehene ringförmige Brennstoffelemente gleich welchen Querschnitts ebenso wie für die massiven Elemente anwendbar.

Die Wirksamkeit der Erfindung zur Verhinderung der Plutoniumdiffusion ergibt sich aus der Zeichnung, worin die F i g. 1, 2 und 3 40fach vergrößerte Autoradiographien sind, die in der angegebenen Reihenfolge jeweils einer Hülle aus Mg—Zr, einer Magnesiumhülle mit 0,7 % Al und 0,2 % Si und einer Magnesiumhülle mit 0,7% Al, 0,2% Si, 1% Ce und 0,03% Be entsprechen.

Diese Autoradiographien wurden auf folgende Weise erhalten: Man stellte Urantabletten mit einem Gehalt von 1 % Molybdän und 0,2 % Plutonium her, wobei der letztere Gehalt ungefähr dem in einem Natururanreaktor nach einer Bestrahlung von etwa 3000 MWj/t auftretenden Gehalt entspricht. An diese Tabletten wurden Tabletten der zu untersuchenden Legierung angedrückt, und die Gesamtanordnung wurde 500 Stunden lang auf 475⁰C erwärmt. Der Brennstoff wurde dann abgelöst, die Legierungstablette in einer zur Andrückfläche gegen die Hülle senkrechten Ebene (in den Figuren schematisch durch eine Strichlinie angegeben) aufgeschnitten und die Schnittfläche gegen einen für α-Strahlen empfindlichen Film gedrückt. F i g. 1 zeigt eine intensive Schwärzung durch die «-Strahlung, die von dem in die Mg-Zr-Legierung diffundierten Plutonium ausgesandt wird. Im Gegensatz dazu erscheinen in den F i g. 2 und 3 nur einige Punkte von «-Kontaminierung, die nicht auf die Diffusion, sondern auf eine Kontaminierung der Oberfläche der Legierungstablette nach dem Ablösen der Urantablette zurückzuführen sind.

Claims

Patentansprüche:

1. Kernbrennstoffelement mit einem Kernbrennstoffstab auf Uran-Grundlage und einer Zweischichtenhülle, die aus einer äußeren Schicht aus einer 98 Gewichtsprozent oder mehr Magnesium enthaltenden Mg-Zr-Legierung und aus einer inneren Schicht aus einer Magnesiumlegierung besteht, dadurch gekennzeichnet, daß die Innenschicht aus einer Mg-Al-Legierung mit 0,1 bis 5% Gewichtsgehalt Aluminium besteht.

2. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Innenschicht aus einer Mg-Al-Be-Legierung mit einem Gewichtsgehalt an Aluminium von etwa 2% und einem Gewichtsgehalt an Beryllium bis 0,3 % besteht.

3. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Innenschicht aus einer Mg-Al-Si-Legierung mit einem Gewichtsgehalt an Aluminium von etwa 0,7% und einem Gewichtsgehalt an Silicium bis 0,4 % besteht.

4. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung zusätzlich noch bis 2% Gewichtsgehalt an Cer enthält.

5. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung außerdem noch bis 0,03% Gewichtsgehalt an Beryllium enthält.

6. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffelementes nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Zweischichtenhülle durch Walzplattieren oder durch Strangpreßplattieren hergestellt wird.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen COPV