DE1244127B - Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von Gasphasenreaktionen - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von Gasphasenreaktionen

Info

Publication number
DE1244127B
DE1244127B DEF44366A DEF0044366A DE1244127B DE 1244127 B DE1244127 B DE 1244127B DE F44366 A DEF44366 A DE F44366A DE F0044366 A DEF0044366 A DE F0044366A DE 1244127 B DE1244127 B DE 1244127B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
reaction
gas
friction
inert
speed
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF44366A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Hans Zirngibl
Dr Karl Braendle
Dipl-Ing Peter Beumer
Dipl-Ing Walter Weidmann
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF44366A priority Critical patent/DE1244127B/de
Priority to CH1644564A priority patent/CH477904A/de
Priority to NL6415333A priority patent/NL6415333A/xx
Priority to GB13465A priority patent/GB1092885A/en
Priority to NO15620965A priority patent/NO118373B/no
Priority to AT965A priority patent/AT256789B/de
Priority to FR685A priority patent/FR1419425A/fr
Priority to BE657866A priority patent/BE657866A/xx
Publication of DE1244127B publication Critical patent/DE1244127B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B35/00Boron; Compounds thereof
    • C01B35/02Boron; Borides
    • C01B35/04Metal borides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B13/00Oxygen; Ozone; Oxides or hydroxides in general
    • C01B13/14Methods for preparing oxides or hydroxides in general
    • C01B13/20Methods for preparing oxides or hydroxides in general by oxidation of elements in the gaseous state; by oxidation or hydrolysis of compounds in the gaseous state
    • C01B13/22Methods for preparing oxides or hydroxides in general by oxidation of elements in the gaseous state; by oxidation or hydrolysis of compounds in the gaseous state of halides or oxyhalides
    • C01B13/28Methods for preparing oxides or hydroxides in general by oxidation of elements in the gaseous state; by oxidation or hydrolysis of compounds in the gaseous state of halides or oxyhalides using a plasma or an electric discharge
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/06Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B33/00Silicon; Compounds thereof
    • C01B33/113Silicon oxides; Hydrates thereof
    • C01B33/12Silica; Hydrates thereof, e.g. lepidoic silicic acid
    • C01B33/18Preparation of finely divided silica neither in sol nor in gel form; After-treatment thereof
    • C01B33/181Preparation of finely divided silica neither in sol nor in gel form; After-treatment thereof by a dry process
    • C01B33/183Preparation of finely divided silica neither in sol nor in gel form; After-treatment thereof by a dry process by oxidation or hydrolysis in the vapour phase of silicon compounds such as halides, trichlorosilane, monosilane
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G23/00Compounds of titanium
    • C01G23/04Oxides; Hydroxides
    • C01G23/047Titanium dioxide
    • C01G23/07Producing by vapour phase processes, e.g. halide oxidation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00Particle morphology
    • C01P2004/51Particles with a specific particle size distribution
    • C01P2004/52Particles with a specific particle size distribution highly monodisperse size distribution
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00Particle morphology
    • C01P2004/60Particles characterised by their size
    • C01P2004/61Micrometer sized, i.e. from 1-100 micrometer
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2004/00Particle morphology
    • C01P2004/60Particles characterised by their size
    • C01P2004/62Submicrometer sized, i.e. from 0.1-1 micrometer
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2006/00Physical properties of inorganic compounds
    • C01P2006/60Optical properties, e.g. expressed in CIELAB-values

Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur Durchführung von Gasphasenreaktionen Die Erfindung betrifft ein kontinuierliches Verfahren zur Durchführung exothermer bzw. schwach endothermer Reaktionen zwischen gasförmigen und/oder dampfförmigen Reaktionskomponenten und/oder Festkörpern zur Herstellung feinverteilter anorganischer Feststoffe. Durch Umsetzung vorzugsweise verdampfbarer Metall- oder Halbmetall= halogenide mit beispielsweise Luft, Sauerstoff, Wasser oder Ammoniak können z. B. Oxide, Nitride oder Boride in feinverteilter Form- erhalten werden.
  • Bisher sind unter anderem zahlreiche Verfahren zur Verbrennung von Titantetrachlorid bekanntgeworden. Ein Verfahrensprinzip besteht in der Einführung der Reaktionskomponenten in die Brennkammer durch Düsen oder konzentrisch ineinandergesteckte Rohre (s. britische Patentschrift 925 876). Eine derartige Anordnung erlaubt- aber nur -einen beschränkten Durchsatz, da man diese Brenner nicht beliebig groß dimensionieren kann. Eine Produktion größerer Mengen erfordert daher eine größere Anzahl von nebeneinander angeordneten Brennern komplizierter Bauart. Ein zweiter Nachteil dieser Arbeitstechnik besteht darin, daß durch teilweise Reaktion der Gase bereits an den Brennermündungen dort feste Ansätze der Reaktionsprodukte gebildet werden, wodurch ein Unterbrechen der Reaktion und Ausbau des Brennersatzes notwendig wird. Zur Verhinderung der Brennerverkrustüngen ist beschrieben worden, Sand in den -Reaktionskomponenten mitzuführen oder in den gasführenden - Leitungen konzentrische Rohre einzuführen, =die eine Suspension von Sand in Gas enthalten und kurz vor der Düse enden, so daß das Treibgas den- Sand gegen die Düsenwandung schleudert und diese von Anwachsungen bzw. Verstopfungen freihält.
  • In einem anderen Verfahren gemäß der schweizerischen Patentschrift 262 553 wird zur Überwindung dieser Schwierigkeit der Brenner so modifiziert; daß die Düsen mit dem oxydierenden Gas die Chloriddampfzuleitung in regelmäßiger Form umstehen, die Düsen aber von der Parallelstellung gegenüber dem TiC14 Einleitungsrohr sowohl in axialer als auch radialer Richtung um einen geringen Winkel abweichen, derart, daß das oxydierende Gas sich mit einer gewissen Drallbewegung um den Titantetrachloriddampf herum bewegt und dann die Mischung erfolgt. Das Verkrusten der Zuführungsleitungen kann dadurch hinausgeschoben werden.
  • Das Problem der Verkrustungen wird noch kritischer, wenn Kohlenmonoxid mitverbrannt wird. Da hierbei ein gewisser Wassergehalt im Gasgemisch nötig ist, wurde gemäß USA.-Patentschrift 2 957 753 bekannt, mit Hilfe eines Schutzgasschleiers dafür zu sorgen, däß die feuchte Gaskomponente mit dem Titantetrachlorid nicht schon vor der Verbrennungszone in Berührung kommt, anderenfalls erfolgen wieder Ansätze an den Rohren, da die Hydrolysereaktiön schneller abläuft als die Oxydation mit Sauerstoff.
  • Zur Vermeidung von Ankrustungen an den Reaktorwänden werden ebenso inerte Materialien benutzt, die mit den Gasen in die Brennkammer eingeführt werden, oder man verwendet poröses Wandmaterial, durch das -Inertgase oder CO eingedrückt werden.
  • Die zur Überwindung der Verkrustungsgefahr bekannten und oben geschilderten Maßnahmen bedingen eine komplizierte Konstruktion des Brenners bzw. des Düsensatzes; außerdem ist die Verwendung von größeren Mengen Inertgas - -als Treibgas für Sand, als Schutzgas bei der zusätzlichen Verbrennung von Kohlenmonoxid oder als Schutzgas bei Einbau von porösen Rohren - unwirtschaftlich.
  • Nach einem -zweiten Verfahrensprinzip z. B. gemäß USA.-Patentschrift 3 043 657 wird die Reaktion in einem Bett aus Inertmaterial durchgeführt. Dieses Prinzip hat aber den wesentlichen Nachteil, daß sich das Reaktionsprodukt an den Inertkörpern sehr stark ansetzt und das Bett immer wieder erneuert werden muß. Die Verluste -an Titandioxid sind beträchtlich; zur Wiedergewinnung des Ti02 als Tetrachlorid muß das ausgetragene Bettmaterial einer Chlorierung zugeführt werden, oder man benutzt grobes TiO2 als Inertmaterial und verwendet den Austrag für keramische Zwecke. Darüber hinaus erfolgen auch bei diesem Verfahren Ankrustungen der im oder unter dem Fließbett gelegenen Eintrittsöffnungen der Reaktionsgase.
  • Die bekannte Abänderung dieses Verfahrens, bei der die Gase im Fließbett aufgeheizt, aber mit einer derartigen Geschwindigkeit in das Bett eingeblasen werden, daß die Reaktion wenigstens zum Teil über dem Fließbett stattfindet, vermeidet das Ansetzen der Endprodukte am Inertmaterial nicht in nennenswertem Maß.
  • Es ist ferner ein Verfahren bekanntgeworden - USA: Patentschrift 2 790 704 - bei dem ebenfalls im Fließbett gearbeitet wird, wobei das Fließbettmaterial -durch Titantetrachlorid aufgewirbelt wird, während gleichzeitig im Wirbelbett eine Chlorierung von Aluminiummetall stattfindet. Die Reaktion wird bei einer Wirbelbettemperatur im Bereich von 300 bis 400° C durchgeführt. Das Gemisch von A1C13 und TiC14 wird nach anschließender Entstaubung in einer gesonderten Apparatur auf die zur Reaktion notwendige Temperatur aufgeheizt und anschließend zur Reaktion gebracht.
  • Ferner ist noch ein Verfahren gemäß der britischen Patentschrift 860 301 bekannt, das ebenfalls in. einem Wirbelbett arbeitet. Oberhalb des Wirbelbettes befindet sich eine konische Verengung, wodurch die Gasgeschwindigkeit des zur Aufwirbelung verwendeten Gases so weit erhöht wird, daß der Schwebepunkt des Wirbelbettmaterials - Sand -überschritten wird und das Wirbelmaterial in den Reaktionsraum hineingeschleudert wird. Da der eigentliche Reaktionsraum verbreitert ist, wird das Wirbelbettmaterial durch die verringerte Gasgeschwindigkeit zum größeren Teil nicht aus dem Reaktor herausgetragen. Es entsteht vielmehr eine Sandwolke, in der die Reaktion stattfindet. Die auf den Sand unmittelbar übertragene Reaktionswärme wird vom Sand mit nach unten genommen und im unteren Teil der verwendeten Vorrichtung auf den Sauerstoff übertragen. Das TiC14 wird auf Temperaturen unter 600° C vorgeheizt. Auch bei diesem Verfahren wird das Ansetzen der Endprodukte am Wirbelbettmaterial nicht vermieden.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Durchführung exöthermer oder schwach endothermer Reaktionen zwischen Gasen und/oder Dämpfen zur- Herstellung feinverteilter anorganischer Feststoffe, besonders zur Herstellung von Metall-oder Halbmetalloxid-Pignienten durch Gasphasenoxydation der Halogenide, unter Vorerhitzung der Reaktionsteilnehmer und/oder Durchführung einer exothermen chemischen Hilfsreaktion im Reaktionsraum, wobei eine oder mehrere Reaktionskomponenten zumindest teilweise vor Eintritt in den Reaktor eine Schicht mit abriebfesten inerten Reibkörpern aufwärts passieren, dadurch gekennzeichnet, daß das Gas bzw. das Gasgemisch durch die Reibkörperschicht mit einer Geschwindigkeit, die unter der Schwebegeschwindigkeit der Reibkörper liegt, vor= zugsweise zwischen der 0,5- bis 6fachen Lockerungsgeschwindigkeit, geleitet, dann in einen unmittelbar anschließenden, nach oben sich öffnenden Konus geführt wird, an den sich ein senkrechter zylindrischer Teil des Reaktors anschließt, und der andere bzw. die anderen Reaktionsteilnehmer quer zu diesem Strom und oberhalb der Reibkörperschicht, jedoch noch im konischen Teil durch Düsen eingeführt werden, die zur Tangente zwischen 10 und 80° eingestellt und zur Ebene nach -oben oder unten von 0 bis 25° geneigt sind, wobei die Einblasegeschwindigkeit ein Mehrfaches der Schwebegeschwindigkeit der verwendeten inerten Reibkörper, mindestens das Fünffache, beträgt, und daß die Vorheizung der durch die Reibkörperschicht fließenden Reaktionspartner im elektrischen Vorheizer so eingestellt wird, daß diese mit einer höheren Temperatur in den Reaktionsraum eintreten als die seitlich und tangential eintretenden Reaktionspartner.
  • Besonders vorteilhaft kann das Verfahren in einem aus feuerfesten inerten Material gefertigten Reaktor durchgeführt werden, der dadurch gekennzeichnet ist, daß er aus einem zylindrischen Vorratsbehälter für die Reibkörperschicht und einer darüber befindlichen, sich trichterförmig erweiternden Reaktionszone und einem darauffolgenden, senkrecht stehenden Zylinder als Nachreaktionszone besteht, wobei die Reaktionszone oberhalb der Schicht mit ringförmig angeordneten Düsen versehen ist, die radial oder mit einem Winkel gegen den Radius angestellt und gegenüber der Horizontalen mit einem kleinen Winkel nach oben oder unten gerichtet sind.
  • Im vorliegenden Verfahren werden die obengenannten Schwierigkeiten und Nachteile vermieden; die Reaktion kann kontinuierlich durchgeführt werden, ohne @daß Verkrustungen an den Gaseintrittsöffnungeri auftreten und ohne daß wesentliche Ansätze der Reaktionsprodukte an den inerten Reibkörpern entstehen.
  • Das Verfahren eignet sich besonders zur Herstellung von feinteiligen Metalloxiden von Ti02 und Si02 durch Verbrennen der entsprechenden dampfförmigen Metallchloride im Luft- oder Sauerstoffstrom bei Temperaturen von 800 bis 1300° C.
  • Im folgenden soll das neue Verfahren an Hand der thermischen Zersetzung von TiC14 mit Luft oder Sauerstoff näher erläutert werden.
  • Der aus keramischem Material aufgebaute Reaktor (s. Abbildung) besteht aus einem zylindrischen Behälter für die Schicht der inerten. Reibkörper, einer darüber befindlichen, sich trichterförmig erweiternden Reaktionszone oder Brennkammer und einem darauffolgenden, senkrecht stehenden Zylinder der Verweilzone oder Nächreaktionszone. Durch die Schicht der inerten Reibkörper wird ein Reaktionsteilnehmer oder ein Teil der gas- bzw. dampfförmigen Reaktionskomponenten zugeführt, jedoch mit einer Geschwindigkeit, die unterhalb der Schwebegeschwindigkeit der Reibkörper liegt. Vorzugsweise liegt die Geschwindigkeit zwischen der 0,5- oder 6fachen der Lockerungsgeschwindigkeit. In. die Reaktionszone mündet seitlich eine Anzahl von Düsen, durch die die restlichen gas- bzw. dampfförmigen Reaktionspartner oder eine Suspension von Feststoffen in Gas eingeblasen, mit dem durch das Bett eintretenden Gas- oder Dampfstrom homogen vermischt und gleichzeitig zur Reaktion gebracht werden. Es ist ein wesentlicher Bestandteil des Verfahrens, daß die Reaktion vollständig oberhalb des Fließbettes erfolgt. Das feste, feinteilige TiO2 wird durch den gleichmäßigen Gasstrom nach oben durch ein weites Rohr - dessen Wände auf Temperaturen unter 1000° C gekühlt sein können - wegetragen. Am Reaktorausgang kann es mit kaltem zurückgeführtem Reaktionsgas oder anderer- Inertgasen und/oder einem Sandkühler in bekannter Weise weitergekühlt werden und nach konventionellen Methoden z. B. durch Zyklone und Staub vom Reaktionsgas abgetrennt werden.
  • Quer zur Strömungsrichtung des Gases aus dem Bett wird vorzugsweise das oxydierende Gas oder Gasgemisch durch ringförmig angeordnete Düsen in die konische Reaktionskammer eingeblasen. Die Düsen sind radial gegeneinandergerichtet und sind mit einem Winkel zwischen 10 und 80° gegen die Tangente eingestellt, um die Erzeugung einer Rotation des Gases zu bewirken, die einen Rücksog erzeugt. Außerdem sind die Düsen gegenüber der Horizontalen eventuell mit einem kleinen Winkel - 0 bis 25° - nach oben oder unten gerichtet.
  • Die Gase oder bei Verwendung von festen Reaktionspartnern vorteilhafterweise auch die Feststoffsuspensionen werden mit einer Geschwindigkeit eingeblasen, die ein Mehrfaches der Schwebegeschwindigkeit der verwendeten inerten Reibkörper beträgt. Die Geschwindigkeit beträgt mindestens das Fünffache der Schwebegeschwindigkeit, vorzugsweise das Zehnfache dieses Wertes; sie kann jedoch auch noch höher liegen.
  • überraschend ist die Beobachtung, daß unter Einhaltung der beschriebenen Maßnahmen aus einem ruhig bewegten Bett von kleinen Körpern ein je nach Geschwindigkeitseinstellung der seitlich eintretenden Gase im Verhältnis zu den Querschnitten und je nach der Entfernung der Einblasevorrichtung von der Schicht der inerten Reibkörper ein mehr oder weniger großer Teil kontinuierlich über den Konus bis in das senkrechte Reaktionsrohr an der Wand in kreisender Bewegung hoch getrieben wird und außerdem eine Mischung der Gaskomponenten in Bruchteilen von Sekunden in der Größenordnung von 1/sooo Sekunde und weniger erfolgt. Die augenblickliche Durchmischung der Reaktionskomponenten wird weiterhin dadurch bewirkt, daß durch den sich erweiternden Konus im Mischungsraum ein von der tangentialen Einlaßgeschwindigkeit abhängiger Rückwirbel entsteht. Da die Reaktionswände kalt gehalten werden und zudem die Reibkörper an den Reaktionswänden in kreisender Bewegung gehalten werden, entstehen keinerlei Verkrustungen an den Wandungen des Reaktors. Wie .schon erwähnt, wachsen die Reaktionsprodukte auch nicht auf den Reibkörpern auf, wie es bei den bisherigen Verfahren im Fließbett beobachtet wurde. Daher müssen die Reibkörper nicht zur Reinigung aus dem Reaktor gezogen werden. Es ist lediglich notwendig, von Zeit zu Zeit durch Abrieb auftretende Verluste zu ersetzen.
  • Bei dem oben beschriebenen Verfahren werden Verweilzeiten der Reaktionsprodukte in der Reaktionskammer von weniger als 5 Sekunden, vorzugsweise von 0,1 bis 1 Sekunde, eingehalten.
  • In einer speziellen Ausführungsform werden die Reibkörper kontinuierlich durchgesetzt zu dem Zweck, bekannte Keim- bzw. Modifizierungsmittel auf einfachste und wirtschaftlichste Weise in das Reaktionssystem einzubringen.
  • Den Gasen kann in bekannter Weise rückgeführtes Reaktionsgas oder ein Inertgas beigemischt werden.
  • Ein Teil der Düsen kann auch dazu benutzt werden, einen Teilstrom des nötigen TiC14 Dampfes einzuführen. . Das vorerhitzte TiC14, eventuell vermischt mit Anteilen Luft oder Sauerstoff, mit Inertgasen, rückgeführtem Reaktionsgas oder zusätzlichem Brenngas, wird vorzugsweise durch die Schicht der inerten Reibkörper eingeführt. Die inerten Reibkörper des Bettes mit einem spezifischen Gewicht zwischen 2 und 5, einem Korndurchmesser von 0,1 bis etwa 4 mm und vorzugsweise kugeliger Gestalt bestehen aus kompakt gesinterten oder aus Schmelzen erhaltenen, hoch abriebfesten Stoffen, z. B. aus Oxiden, wie A1203, Si02, Ti02, Zr02, entsprechenden Mischoxiden oder ZrSi04.
  • Dazu kann man an Stelle von inerten Materialien Mineralien verwenden, um die Modifizierungs- und Keimmittel einzubringen, beispielsweise hochgebrannte Mischoxide oder in der Natur vorkommende Mineralien, wie Zirkonsilikat und Feldspat, in der gewünschten Korngröße zwischen 0,4 und 3 mm, insbesondere dann, wenn das vorgeheizte Titantetrachlorid durch die Schicht der Reibkörper geleitet wird. Selbstverständlich läßt sich auch eine Mischung von inerten Reibkörpern mit einem mit dem vorgeheizten Titantetrachlorid reagierenden Material anwenden.
  • In einer weiteren besonderen Ausführungsform werden Zirkonchlorid, Siliciumchlorid, Alkali- oder Erdalkaliionen oder 0,5 bis 2,5% Aluminiumoxid als Aluminiumchlorid dem Titantetrachlorid vor der Aufheizung oder dem Vorratsbehälter mit Reibkörnern oder auch dem sauerstoffhaltigen Gas zugemischt, wobei der als Keimbildner wirkende Wasserdampf nur den oxydierenden Gasen zugesetzt wird. Dabei kann der Wasserdampf in der vorgeheizten Luft durch Verbrennung von Wasserstoff enthaltenden Substanzen in einer Menge von 0,05 bis 5 %, vorzugsweise 1 bis 3 %, auf das Titandioxid gerechnet, eingebracht werden.
  • Es ist außerdem möglich, dem vorgeheizten TiC14 Wasserstoff in kleinen Mengen zuzumischen und die gebildeten Subhalogenide als Keim zu verwenden. Dazu wird durch einen Stutzen in der Schicht der Reibkörper Wasserstoff -eventuell mit Stickstoff als Verdünnungsgas - in solchen Mengen eingeführt, daß 0,1 bis 10%, vorzugsweise 0,5 bis 5%, des T'C14 zu Subchlorid reduziert werden. Das Subchlorid wird mit dem heißen TiC14 Strom in die Reaktionszone getragen.
  • Bei einer bevorzugten Ausführung wird das Titantetrahalogenid in bekannter Weise mit Widerstands-oder Strahlungsheizung oder einem verblasenen Lichtbogen nach dem Schönherr-Prinzip oder durch Hochfrequenz vorgeheizt und durch das inerte bzw. nicht inerte Reibmaterial oder einer Mischung von beiden von unten in den Ofen eingeleitet, wobei die Temperatur des Titantetrahalogenids so hoch eingestellt wird, daß die gewünschte Reaktionstemperatur erreicht wird und die Vorheizung des Sauerstoff enthaltenden Gases unterhalb von 800° C, vorzugs= weise unterhalb von 500°C, eingestellt werden kann. Die Reaktionstemperatur liegt vorzugsweise zwischen 950 und 1100° C. Dafür genügt eine Vorheizung des Titantetrahalogenids auf 800 bis 1000° C, wenn das Sauerstoff enthaltende Gas um 500° C ist.
  • Eine weitere Ausführung der Erfindung ist dadurch gegeben, daß man das Titantetrahalogenid nicht vorheizt, ihm aber in bekannter Weise einesolche Menge von beispielsweise CO mitgibt, die genügt, um die Reaktionstemperatur zu erreichen. Bei dieser speziellen Ausführung kann auch das Titantetrahalogenid zu den seitlichen Eingängen eingeleitet werden. Auch hierbei findet die Reaktion in der Ofenmitte und nicht an den.inerten Reibkörpern statt.
  • Beispiel 1 In einem Reaktor, wie in der Zeichnung dargestellt, wird bei 10 52 kg/h verdampftes TiC14 mit einer Temperatur von 180 bis 200° C eingeleitet und mit einer Strahlungsheizung bzw. elektrischer Widerstandsheizung auf etwa 1000° C- erhitzt. Über einen Verteilungsrost 2 aus Graphit durch- eine Schicht 3, der mit inerten Reibkörpern einer Korngröße von 0,2 bis 0,5 mm angefüllt ist, in den eigentlichen Reaktionsofen 4 eingeleitet. Die Gasgeschwindigkeit in der Schicht, bezogen auf Leerraum,- beträgt bei 1000' C 0,9 m/sec; das entspricht dem Sechsfachen der Lockerungsgeschwindigkeit. Die Schwebegeschwindigkeit auf die hier vorliegenden Verhältnisse bezogen liegt bei 2 m/sec. Durch die Ringleitung 5 wird über sechs Düsen mit einer Gesamtquerschnittfiäche von 1,2 cm'- mit Sauerstoff angereicherte Luft (409/o Sauerstoff) mit einer Temperatur von -400° C tangential eingeblasen. Der Winkel der Düsen gegen die Tangente ist 65°, und die Neigung der Düsen gegen die Horizontale. nach oben beträgt- l0°. Die Gäsaustrittsgeschwindigkeit aus den Düsen beträgt 80 m/sec bei 4001 C. Mit diesen Geschwindigkeiten bestreicht der Gasstrahl den Querschnitt.
  • Durch die -tangentiale Einführung und den sich nach oben erweiternden Konus 4 wird außerdem ein von oben nach der Mitte verlaufender Rückwirbel erzeugt, der zur schnelleren Mischung beiträgt. Bei dieser Einstellung der Düsen und der Geschwindigkeit werden die Reibkörper über den ganzen Konus und etwa 10 bis 20 cm in den senkrechten Schacht 6 hinein spiralförmig nach oben gerollt: Damit und durch die kältere Gasschicht, die sich an die Wand anlegt, werden Verkrustungen an den Wänden vermieden. - _ _-Das Molverhältnis Sauerstoff zu TiC14 beträgt 1,2. Die Reaktionstemperatur liegt- zwischen 1050 und 1100° C und die Verweilzeit bei 1,5 Sekunden. Gleichzeitig wird so viel Aluminiumchlorid unterhalb des Vorratsbehälters für die inerten Reibkörper eingeführt, daß das entstehende Titandioxid 1% Aluminiumoxid enthält. Den sauerstoffhaltigen Gasen wird Wasserdampf in einer Menge von 2 Molprozent, berechnet auf das daraus entstehende Titandioxid, zugefügt. Die Reaktionsprodukte werden aus der Öffnung 9 abgeführt und mit Rücklaufgas schnell auf eine Temperatur unter 600° C gekühlt.
  • Die weiteren Operationen, , wie Kühlung, Staubabscheidüng usw., - erfolgen- mit konventionellen Methoden = Wasserkühler, Zyklone und Staubfilter. Das Abgas hat folgende Zusammensetzung: C12 = 50110, 02 = 5 %, N2 = 45 %.
  • Das entstandene Titandioxid hat ein maximales Aufhellvermögen von 770 bis 790, gemessen nach DIN 53192, und eine enge Teilchengrößenverteilung.
  • Beispiel 2 -Die apparative Anordnung sowie die Mengen der Reaktionsteilnehmer sind- die gleichen wie im Beispiel 1 beschrieben, jedoch wird durch die Öffnung 7 Sand kontinuierlich eingetragen, der so viel Kaliumchlorid beigemischt enthält, daß das entstehende Pigment 20 ppm Kalium enthält. Der Sand läuft kontinuierlich über die Öffnung 8 aus dem Reaktionsbehälter ab.
  • Beispiel 3 Die apparative Anordnung und die angegebenen Mengen sind mit Ausnahme des sauerstoffhaltigen Gases die gleichen wie im Beispiel 1; nur wird an Stelle der Vorerh'itzung des TiC14 mit elektrischem Strom so viel CO durch die Öffnung 1 eingeblasen, daß sich die Reaktionstemperatur auf 1050 bis 1100° C einstellt. Die- Menge CO beträgt 3 Nms/h. Durch die- sechs Düsen wird ein Sauerstoff-Stickstoff-Gemisch von 400° C mit einer Geschwindigkeit von 90 m/sec eingeblasen.- Das Molverhältnis TiC14 : 02: CO: N2 = 1:1,45: 0,5: 1,05, Reaktionstemperatur, Verweilzeit und Eigenschaftswerte des Produktes,- sind die gleichen wie im Beispiel 1. Die Abgaszuammensetzung war: 53,3 % 02, 5,3 % 02, 28 % N2, 13,4 0/0 C02.
  • Beispiel 4 Die apparative Anordnung sowie die eingesetzten Mengen und Reaktionsbedingungen entsprechen den im Beispiel 1 angegebenen. Hierbei unterbleibt aber der Wasserzusatz. Vielmehr wird durch einen zusätzlichen-Stutzen durch die inerten Reibkörper Wasserstoff (mit Stickstoff als Verdünnungsgas) eingeblasen, der dann in diesem Raum mit dem überhitzten TiC14 zu keimwirksamem Titansubchlorid reagiert. Der Wasserstoff wird in solchen Mengen eindosiert, daß 1,5 % des TiC14 reduziert werden.

Claims (6)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Durchführung exothermer oder schwach endothermer Reaktionen zwischen Gasen und/oder Dämpfen zur Herstellung feinverteilter anorganischer-Feststoffe, besonders zur Herstellung von Metall- oder Halbmetalloxid-Pigmenten - durch Gasphasenoxydation der Halogenide, unter Vorerhitzung der Reaktionsteilnehmer und/oder Durchführung einer exothermen chemischen Hilfsreaktion im Reaktionsraum, wobei eine oder mehrere Reaktionskomponenten zumindest teilweise vor Eintritt in den Reaktor eine Schicht mit abriebfesten inerten Reibkörpern aufwärts passieren, d a d u r c h g e -kennzeichnet, daß das Gas bzw.- das Gasgemisch durch die Reibkörperschicht mit einer Geschwindigkeit; die unter der Schwebegeschwindigkeit der Reibkörper liegt, vorzugsweise zwischen der 0,5- bis 6fachen Lockerungsgeschwindigkeit, . geleitet, dann in einen unmittelbar anschließenden, nach oben sich öffnenden Konus geführt wird, an den sich ein senkrechter zylindrischer Teil des -Reaktors anschließt, und der andere bzw. die anderen Reaktionsteilnehmer quer zu diesem Strom und oberhalb der Reibkörperschicht, - jedoch noch im konischen Teil durch Düsen eingeführt werden, die zur Tangente zwischen 10 und- 80° eingestellt und zur Ebene nach oben oder unten 0 bis 25° geneigt sind, wobei die Einblasegeschwindigkeit ein Mehrfaches der Schwebegeschwindigkeit der verwendeten-inerten Reibkörper, mindestens das Fünffache, beträgt, und daß die Vorheizung der durch die Reibkörperschicht fließenden Reaktionspartner im elektrischen Vorheizer so eingestellt wird, daß diese mit einer höheren Temperatur in den Reaktionsraum eintreten als die seitlich und tangential eintretenden Reaktionspartner.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Halogenide bzw. Gemische der Halogenide der Reaktionszone durch die Reibkörperschicht zugeführt werden.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Modifizierungs- und Keimbildungsmittel in bekannter Weise Aluminiumchlorid, Zirkonchlorid, Siliciumchlorid, Wasserdampf und Alkali- oder Erdalkalüonen sowie in ebenfalls bekannter Weise Wasserstoff zur Subchloridbildung eingesetzt werden.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß als Reibmaterial Materialien angewendet werden, die, sofern vorerhitztes Titantetrahalogenid als Reaktionskomponente verwendet wird, Mischode bzw. Mineralien als Modifizierungs- bzw. Keimmittel enthalten.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Modifizierungs- bzw. Keimbildungsmittel mit den Reibkörpern kontinuierlich in den Reaktor eingebracht werden.
  6. 6. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 bis 5, bestehend aus einem aus feuerfestem inertem Material gefertigten Reaktor, dadurch gekennzeichnet, daß er aus einem zylindrischen Vorratsbehälter für die Reibkörperschicht und einer darüber befindlichen, sich trichterförmig erweiternden Reaktionszone und einem darauffolgenden, senkrecht stehenden Zylinder als Nachreaktionszone besteht, wobei die Reaktionszone oberhalb der Schicht mit ringförmig angeordneten Düsen versehen ist, die radial oder mit einem Winkel gegen den Radius angestellt und gegenüber der Horizontalen mit einem kleinen Winkel nach oben oder unten gerichtet sind. In Betracht gezogene Druckschriften: Britische Patentschrift Nr. 860 301.
DEF44366A 1964-01-04 1964-11-04 Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von Gasphasenreaktionen Pending DE1244127B (de)

Priority Applications (8)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEF44366A DE1244127B (de) 1964-11-04 1964-11-04 Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von Gasphasenreaktionen
CH1644564A CH477904A (de) 1964-01-04 1964-12-21 Verfahren zur Durchführung von Reaktionen unter Beteiligung einer Gasphase
NL6415333A NL6415333A (de) 1964-01-04 1964-12-31
GB13465A GB1092885A (en) 1964-01-04 1965-01-01 A process for the thermal decomposition of metal or metalloid halides to form the corresponding oxides
NO15620965A NO118373B (de) 1964-01-04 1965-01-02
AT965A AT256789B (de) 1964-01-04 1965-01-04 Verfahren und Vorrichtung zur Durchführung exothermer oder schwach endothermer chemischer Reaktionen
FR685A FR1419425A (fr) 1964-01-04 1965-01-04 Procédé de réalisation de réactions chimiques en phase gazeuse, notamment pour la production de substances minérales finement divisées
BE657866A BE657866A (de) 1964-01-04 1965-01-04

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEF44366A DE1244127B (de) 1964-11-04 1964-11-04 Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von Gasphasenreaktionen

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1244127B true DE1244127B (de) 1967-07-13

Family

ID=7100005

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DEF44366A Pending DE1244127B (de) 1964-01-04 1964-11-04 Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von Gasphasenreaktionen

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE1244127B (de)

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE860301C (de) * 1945-03-28 1953-01-19 Ver Deutsche Metallwerke Ag Verfahren und Vorrichtung zum ununterbrochenen Herstellen von Verbundmetallen aus Doppel- oder Mehrfacherzeugnissen, vorzugs-weise in Bandform

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE860301C (de) * 1945-03-28 1953-01-19 Ver Deutsche Metallwerke Ag Verfahren und Vorrichtung zum ununterbrochenen Herstellen von Verbundmetallen aus Doppel- oder Mehrfacherzeugnissen, vorzugs-weise in Bandform

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP1735475B1 (de) Einrichtung und verfahren zum oxidieren, reduzieren, kalzinieren, sintern oder schmelzen von stäuben unter verwendung eines dosierzyklons mit brennstofflanze
US2823982A (en) Production of finely divided metal oxides
US3532462A (en) Method of effecting gas-phase reactions
US3403001A (en) Process and apparatus for the production of metal oxides
US3306760A (en) Process for carrying out gas phase reactions
DE1467351B2 (de) Verfahren zur herstellung von titanoxyd pigmenten
US3485584A (en) Vapour phase oxidation process
US4201541A (en) Process and installation for the production of calcined material
DE1947099C3 (de) Verfahren zur Herstellung von kugelförmigen Aluminiumoxyd-Siliciumdioxyd-enthaltenden festen Teilchen
DE1244127B (de) Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von Gasphasenreaktionen
JP6223565B2 (ja) 金属酸化物の製造法
DE1667419C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Metallchloriden
US2937928A (en) Preparation of titanium dioxide
DE3335859A1 (de) Verfahren und vorrichtung zur pyrometallurgischen behandlung von feinkoernigen, bei behandlungstemperaturen schmelzfluessige produkte ergebenden feststoffen
DE2455034C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Titandioxid
GB1597994A (en) Process for thermally treating solids
DE1217927B (de) Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung einer exothermen Hochtemperatur-Dampfphasen-Reaktion
DE1198795B (de) Vorrichtung zum Brennen, Roesten, Sintern von staub- oder griessfoermigem Gut in derSchwebe und Verfahren zum Betrieb dieser Vorrichtung
DE1467471A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Pigmenten
DE1092889B (de) Verfahren und Vorrichtung zur Durchfuehrung von waermeverbrauchenden Reaktionen zwischen Feststoffen und Gasen nach dem Wirbelschichtprinzip
DE2032545C3 (de) Verfahren zur Herstellung eines Metallchlorids oder eines Metallchloridgemisches
DE928408C (de) Verfahren zur Herstellung eines Phosphatduengemittels
DE1941011A1 (de) Verfahren zur Herstellung von feinteiligen Metallen und feuerfesten Produkten
GB1567098A (en) Process for thermally deomposing salts which mainly comprise iron sulphate
DE2153310A1 (de) Verfahren zum aufheizen sauerstoffhaltiger gase fuer die herstellung von titandioxidpigmenten und hierfuer geeigneter brenner