DE1212050B

DE1212050B - Verfahren zur Herstellung von Urankarbid-Einkristallen im Hochvakuum und Vorrichtungzur Durchfuehrung des Verfahrens

Info

Publication number: DE1212050B
Application number: DEE23036A
Authority: DE
Inventors: Pierre Beucherie; Dr Joseph Gerard
Original assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Current assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Priority date: 1962-06-15
Filing date: 1962-06-15
Publication date: 1966-03-10
Also published as: LU43778A1; GB1036512A; OA00650A; BE632401A; US3333931A; NL293844A; CH446271A

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. Cl.:

COIb

Deutsche Kl.: 12 i-31/30

Nummer: 1212 050

Aktenzeichen: E 23036IV a/12 i

Anmeldetag: 15. Juni 1962

Auslegetag: 10. März 1966

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Urankarbid-Einkristallen im Hochvakuum durch elektrothermisches Verdampfen des Karbids in einer ganz oder vorwiegend aus einem Urankarbidkörper bestehenden Kammer, wobei das Karbid aus den Kammerwänden heraus verdampft wird, und Sublimation der Dämpfe auf kühler gehaltenen Oberflächen innerhalb der Kammer.

Mit einem solchen Verfahren wurden bereits UO_ä-Einkristalle von bis zu 12 mm Länge erzeugt (vgl. Journal of Nuclear Materials, 1962, Nr. 2). Ein hohlzylindrischer UO₂-Körper wird dabei stirnseitig zwischen zwei Elektroden geschaltet. Durch besondere elektrische Heizleiter wird er zunächst vorgeheizt und dadurch elektrisch genügend leitend gemacht. Dann wird über die Elektroden Strom direkt durch den Körper geleitet. Die im Inneren des Zylinderkörpers entstehenden UO₂-Dämpfe schlagen sich auf den kühler gehaltenen Elektroden nieder und bilden die gewünschten Einkristalle.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, UC-Einkristalle zu erzeugen, und zwar ebenfalls auf dem Weg über die Sublimation in einer Verdampfungskammer des UC-Körpers.

Beim UC ist aber, im Gegensatz zum UO₂, der Dampfdruck sehr klein. Ausnutzbar für die Sublimation ist er überdies nur in der Nähe des Schmelzpunktes des UC. Das bedeutet, daß bei einer Beheizung des Nuklearkörpers durch direkte Stromleitung über Elektroden mit folgenden Schwierigkeiten zu rechnen ist:

1. dem erforderlichen Kontaktdruck der Elektroden wird der UC-Körper mechanisch nicht standhalten, da die Verdampfungstemperatur in unmittelbarer Nähe der Schmelztemperatur liegt;

2. die sichere Regelung der Stromstärke im UC-Körper auf einen Wert, bei dem gerade noch kein Schmelzen eintritt, wird äußerst schwierig.

Die Erfindung zeigt einen Weg, wie diese Schwierigkeiten auf relativ einfache Weise und — wie die Praxis zeigt — mit Erfolg, umgangen werden können. Die Lösung besteht darin, daß die Verdampfungsenergie hochfrequent induktiv, unter Zwischenschaltung eines an sich bekannten Feldkonzentrators zwischen Karbidkörper und induzierender. Wicklung, den Wänden des Körpers, mit Ausnahme der Sublimationsflächen, zugeführt wird.

Auf diese Weise werden alle mit der Stromleitung verbundenen Probleme beseitigt, d. h., daß das Verfahren universeller anwendbar ist. Weitere Vorteile ergeben sich aus dem apparativen Aufbau/der Subli-Verfahren zur Herstellung von
Urankarbid-Einkristallen im Hochvakuum und
Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens

Anmelder:

Europäische Atomgemeinschaft (EURATOM),

Brüssel

Vertreter:

Dipl.-Ing. R. Müller-Börner

und Dipl.-Ing. H.-H. Wey, Patentanwälte,

Berlin-Dahlem, Podbielskiallee 68

Als Erfinder benannt:

Pierre Beucherie, Biandrono;

Dr. Joseph Gerard, Varese (Italien)

mationsvorrichtung, wie sie weiter unten beschrieben ist, und zwar insbesondere hinsichtlich der Zugänglichkeit der Sublimationsflächen, der Vergrößerbarkeit der Dimensionen des Karbidkörpers und der Aufrechterhaltung des Vakuums in der Apparatur.

Die Zeichnung veranschaulicht schematisch ein

Ausführungsbeispiel der Apparatur. Es zeigt

F i g. 1 die Apparatur ausschnittsweise im Längsschnitt, mit Induktionswicklung, Feldkonzentrator und Carbidkörper,

F i g. 2 einen Waagrechtschnitt durch den Feldkonzentrator,
Fig. 3 Feldkonzentrator und Karbidkörper in einer gegenüber Fig. 1 abgewandelten Form.

In Fig. 1 bezeichnet 1 das Hochvakuumgefäß, ein Quarzrohr von 6 cm Durchmesser, das oben abgedichtet und unten an einem Querstutzen für die Vakuumpumpen angeschlossen ist; 2 die Induktionswicklung, die an einem 1,5-MHz-Generator mit einer Heizleistung von 5 kW angeschlossen ist; 3 den Feldkonzentrator, ein doppelzylindrisches Bauelement aus Kupfer mit einem von der äußeren zur inneren Zylinderfläche geführten Radialschlitz (vgl. Bezugszeichen 3a in Fig. 2); 4 bezeichnet ein Traggefäß aus BeO, 5 den eigentlichen Körper aus UC, und 6, 7 sind konzentrische Kühlmittelein- und austrittsrohre. .

Die Verdampfungsenergie für den Karbidkörper wird erfindungsgemäß hochfrequent induktiv, unter Zwischenschaltung des an sich bekannten gekühlten

. -Feldkonzentrators 3 zwischen dem Karbidkörper 5

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und der induzierenden Wicklung 2, den Wänden des Körpers mit Ausnahme der (weiter unten näher bezeichneten) Sublimationsflächen zugeführt. Die im Karbidkörper erzeugten Ringströme bewegen sich dabei wegen des Skineffektes überwiegend an der äußeren Zylinderfläche des Körpers entlang, so daß die Wand mechanisch stabil bleibt. Der so nach außen gerichtete Temperaturgradient begünstigt im übrigen ein Diffundieren etwaiger leichter, flüchtiger Verunreinigungen im Karbidkörper nach außen.

Der Feldkonzentrator (vgl. auch Fig. 2) besitzt eine zylindrische Außenwand 3b, eine zylindrische Innenwand 3 c, Querstege 3 d und, dazwischen eingeschlossen, den ringartigen Hohlraum — den Kühlraum — 3e. Er ist mit der Induktionswicklung 2 transformatorisch gekoppelt. Die Außenwand 3 b saugt quasi die Induktionswicklung 2 ab und erstreckt sich daher über deren ganze Länge. Die Innenwand 3 c umschließt den Karbidkörper, erstreckt sich daher nicht weiter als dessen Längsabmessung. Wie F i g. 2 besonders deutlich zeigt, verläuft dealnduktionsstrom im Feldkonzentrator wegen des radialen Längsschlitzes 3 α von der Außenwand 3 b entlang des Spaltes zur zylindrischen Innenwand 3 c und schließt sich dort (vgl. die gestrichelte, eingezeichnete Linie). Die HF-Feldenergie wird also lokalisiert und konzentriert der Wandung des Karbidkörpers zugeführt.

Der Kühlraum 3e des Feldkonzentrators wird durch die Leitung 6 und den daran befindlichen Krümmer 6 a mit Wasser eingespeist. Der Krümmer endet offen vor der Querwand 3/ des Radialschlitzes. An dieser Stelle tritt das Kühlwasser in den Hohlraum 3 e ein. Von dort fließt es zurück zum Absaugrohr 7, das in der Nähe der anderen Querwand 3 g des Hohlraumes in diesen mündet. Durch diese Art der Wasserführung wird der ringförmige Kurzschluß des Sekundärfeldes im Kühlmittel verhindert.

Das Kühlmittel hält nicht nur den Feldkonzentrator selber kühl. Auf der einen Seite kühlt es die Außenwand des BeO-Tiegels, auf der anderen Seite schirmt es das Quarzrohr 1 thermisch ab. Die ganze Apparatur ist praktisch kalt, was ein großer betrieblicher Vorteil, insbesondere für die Vakuumanlage ist.

Der Karbidkörper 5 besteht im einzelnen aus dem zylindrischen Mittelteil Sa und den beiden losen Deckeln 5 b mit den Sublimationsflächen 5 c. Der Raum 5 d ist der Verdampfungsraum. Er wurde aus dem Vollen gearbeitet, d. h., aus einem anfänglich vollzylindrischen UC-Körper wurde durch Ultraschall eine zylindrische Kammer ausgebohrt. Die Körperabmessungen betragen 12 mm Außendurchmesser, 8 mm Kammerdurchmesser, 20 mm Höhe.

Wie Fig. 1 deutlich zeigt, liegen die Deckel 5b außerhalb der induktiven Beheizung. Sie bleiben so wesentlich kühler als der Mittelteil 5 a und verursachen dadurch die Sublimation der Dämpfe an die Flächen 5 c.

Das erwähnte BeO-Traggefäß 4 dient neben der Halterung des UC-Körpers und dem Schutz der Apparatur im Schadensfall noch der thermischen Isolation des Karbidkörpers. In der Verdampfungszone des UC-Körpers beträgt die Temperatur etwa 2200⁰C. Der Unterdruck im Quarzrohr wird unter 10~^e mm Hg-Säule gehalten.

An Stelle des in'Fig. 1 dargestellten Feldkonzentrators und Karbidkörpers können auch die in F i g. 3 gezeigten Ausführungsformen gewählt werden.

Gemäß Fig. 3 ist der Feldkonzentrator 8 trichterförmig ausgebildet. Seine innere zylindrische Mantelfläche 8a schneidet oben und unten scharf mit dem UC-Körper 9 ab. Er verhindert somit besonders die Energiestreuung nach unten. Nach oben erfolgt der Übergang von der inneren Mantelfläche zur äußeren Mantelfläche 8 b entsprechend der Trichterneigung stetig. Insgesamt werden also gegenüber der Konstruktion nach Fig. 1 jegliche Streukanten vermieden. Die Rohre 9,10 mit Ringleitung 11 und Hohlraum 12 bilden das Kühlsystem, dessen Einspeisung hier von unten erfolgt.

Der Karbidkörper 9 ist als Topf ausgebildet, der mit der Öffnung nach unten auf dem Deckel 9 a mit Stift 9 δ aufsitzt. Deckel und Stift bestehen aus hochhitzebeständigem Stoff, z. B. Wolfram. Am Stift, der die eigentliche Sublimationsfläche bildet, befindet sich ein Belag aus UC-Einkristallen. Sie sind Keimkristalle. Deckel und Stift können zusätzlich durch Wasser (Innenspülung) gekühlt werden.

Die gemäß dem neuen Verfahren erzeugten UC-Einkristalle haben eine größtenteils sehr regelmäßige Gestalt. Die Kristallabmessungen liegen ohne Verwendung von Saatkristallen in der Größenordnung von Vio mm.

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung von Urankarbid-Einkristallen im Hochvakuum durch elektrothermisches Verdampfen von Urankarbid in einer ganz oder vorwiegend aus einem Urankarbidkörper bestehenden Kammer und Sublimation der Dämpfe auf kühler gehaltenen Oberflächen innerhalb der Kammer, dadurch gekennzeichnet, daß die Verdampfungsenergie hochfrequent induktiv, unter Zwischenschaltung eines an sich bekannten Feldkonzentrators (3) zwischen dem Karbidkörper (5) und der induzierenden Wicklung (2), den Körperwänden (5 a), mit Ausnahme der Sublimationsflächen (5 c), zugeführt wird.

2. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, bestehend aus einer hohlzylindrischen Kammer (5) aus Urankarbid und wenigstens einem stirnseitigen Deckel mit Sublimationsflächen, dadurch gekennzeichnet, daß die Kammer (5) rotationssymmetrisch zur induzierenden Wicklung (2) in den Feldkonzentrator (3) und zusammen mit diesem in ein Hochvakuumgefäß (1) eingebaut sind und daß mindestens eine Kammerabdeckung als loser Deckel (5 b) ausgebildet ist.

3. Vorrichtung gemäß Anspruch 2, gekennzeichnet durch einen Deckel (9 a), der einen in die Kammermitte ragenden Stift (9 b) aufweist, wobei Deckel und Stift aus Wolfram bestehen.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Britische Patentschrift Nr. 829 422.

In Betracht gezogene ältere Patente:
Deutsches Patent Nr. 1150 947.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen