DE1207924B - Verfahren und Vorrichtung zum kontinuierlichen Umsetzen von gas- oder dampffoermigen Stoffen mit Fluessigkeiten - Google Patents

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND DEUTSCHES ^V^ PATENTAMT Int. α.:

AUSLEGESCHRIFT

BOIj

Deutsche KL: 12 g-2/01

Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:

1207924
Z 7585IV a/12 g
13. Oktober 1959
30. Dezember 1965

Für die Durchführung chemischer Reaktionen gas- oder dampfförmiger Stoffe in Gegenwart von Feststoffen, vorzugsweise Katalysatoren, werden vielfach Rohrbündelöfen verwendet, bei denen die Reaktion in den mit den Festkörpern angefüllten Rohren erfolgt, während dem Rohrbündel von außen Wärme zugeführt bzw. abgeführt wird, je nachdem, ob es sich um eine endotherme oder exotherme Reaktion handelt.

Die gasförmigen oder dampfförmigen Reaktionspartner werden hierbei im allgemeinen vor Eintritt in das Rohrbündel gemischt und durchströmen die Rohre von oben nach unten. Handelt es sich um die Reaktion eines gasförmigen Reaktionspartners mit einem flüssigen Reaktionspartner, so kommt im allgemeinen ebenfalls die Strömungsrichtung von oben nach unten zur Anwendung. Eine gleichmäßige Verteilung des flüssigen Partners auf die Rohre wird dadurch erreicht, daß die Rohre um ein gewisses Maß über den Rohrboden herausragen und z. B. mit Löchern oder schmalen Längsschlitzen versehen werden, durch die der flüssige Reaktionspartner, der dem oberen Boden zugeführt wird, in die Rohre einfließt, während die gleichmäßige Verteilung des gasförmigen Partners durch den Strömungswiderstand in der Katalysatorschüttung zustande kommt. Bei der Strömungsrichtung des flüssigen Partners von oben nach unten ist es auch möglich, den gasförmigen Partner im Gegenstrom zu führen.

Diese bekannte Verfahrensweise ist nur anwendbar, wenn die Reaktion zwischen den gas- oder dampfförmigen Stoffen und der Flüssigkeit mit ausreichender Geschwindigkeit stattfindet. Bei längeren Reaktionszeiten reicht die Berührung des durch die Rohre rasch herabfließenden Stoffes mit den Gasen nicht aus. Für langsam verlaufende Reaktionen zwischen gasförmigen und flüssigen Stoffen ist es vielmehr erforderlich, die Strömungsrichtung von unten nach oben zu wählen. Bei dieser Verfahrensweise ist der freie Raum zwischen den Katalysatorkörnern vorwiegend mit Flüssigkeit gefüllt, während das Gas in Form von Blasen nach oben steigt. Für diese Umsetzungen geeignete Reaktionsöfen wurden bisher meist als Einrohrofen gebaut. Die Abfuhr der Reaktionswärme aus dem verhältnismäßig großen Reaktionsraum macht häufig Schwierigkeiten und läßt bei exothermen Reaktionen keine wirtschaftliche Ausnutzung der Reaktionswärme zu.

Man hat daher auch versucht, langsam verlaufende Gas-Flüssigkeits-Reaktionen in einem von unten nach oben durchströmten Reaktor durchzuführen, der mehrere parallel verlaufende senkrechte Rohre ent-Verfahren und Vorrichtung zum kontinuierlichen Umsetzen von gas- oder dampfförmigen Stoffen
mit Flüssigkeiten

Anmelder:

Hans J. Zimmer Verfahrenstechnik,

Frankfurt/M., Borsigallee 1-7

Als Erfinder benannt:

Dipl.-Ing. Ulrich Wolfrom, Planegg

hält. Diese Rohre ragen mit ihren unteren Enden in einen Sammelbehälter, dem durch eine Zufuhrleitung ein Gemisch aus Flüssigkeit und Gas zugeführt wird. Eine besondere Ausbildung der Rohrenden, wie senkrechte Schlitze oder Ausnehmungen, ermöglichen den gleichzeitigen Durchtritt von Flüssigkeit und Gas. Selbst wenn in diesem bekannten Reaktor die unteren Enden der Rohre sehr genau in gleicher Höhe liegen, reichen diese Maßnahmen doch nicht aus, um im praktischen Betrieb eine gleichmäßige Verteilung von Flüssigkeit und Gas auf sämtliche Rohre zu sichern. Unterschreitet die Gesamtgasmenge einen bestimmten Wert, so nehmen einige Rohre eine größere Gasmenge auf als die danebenliegenden Rohre, wodurch in den bevorzugten Rohren die Auftriebswirkung weiter vergrößert wird. In benachbarten Rohren entsteht dabei durch Verminderung der Gasmenge eine Umkehr der Strömungsrichtung der Flüssigkeit.

Es wurde nun gefunden, daß ein stabiler stationärer Zustand der Gas- und Flüssigkeitsströmung erreicht werden kann, wenn die gleichmäßige Verteilung der gasförmigen und flüssigen Komponenten durch Aufrechterhaltung eines ganz bestimmten Gefälles des Gasdrucks geregelt wird.

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur kontinuierlichen Umsetzung von gas- oder dampfförmigen Stoffen mit Flüssigkeiten in mehreren mit Festkörpern angefüllten senkrechten Rohren im Gleichstrom, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß die Gase bzw. Dämpfe und die Flüssigkeit gleich-

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mäßig verteilt von unten nach oben durch die Rohre und dem Raum im Inneren jedes einzelnen der Rohre eines Rohrbündels geführt werden, in dem der Druck des Rohrbündels den gleichen Wert,
des Gases beim Eintritt in die Rohre mindestens etwa Die Druckverminderung des Gases beim Durchum die Hälfte des hydrostatischen Druckes in den strömen der Eintrittsdüsen ermöglicht es, den flüs-Rohren vermindert wird. 5 sigen Reaktionspartner aus dem unter dem Rohr-Für die Erzeugung des Druckabfalls eignen sich boden befindlichen Raum jedem einzelnen Bündelvorzugsweise Düsen, poröse Filterplatten od. dgl. rohr am unteren Ende durch Saugrohre zuzuführen,

Der mit Kappen und Düsen versehene Rohrboden wobei eine gleichmäßige Verteilung der Flüssigkeit kann vergleichsweise als »Siebboden« betrachtet wer- auf die einzelnen Bündelrohre durch eine Drosseiden, wie er ähnlich-in Destillationskolonnen ver- io wirkung der Saugrohre erreicht wird. Der Druckabfall wendet wird. Denkt man sich nämlich die Rohre des infolge dieses Drosseleffektes muß kleiner sein als der Rohrbündelofens entfernt und den Raum über dem Druckabfall des Gases beim Durchströmen der Gas-Rohrboden mit einer einheitlichen Flüssigkeitsschicht eintrittsdüsen. Andernfalls würde der Flüssigkeitsbedeckt, deren Höhe gleich der Länge der Bündel- spiegel bis zur Höhe der Gasdüsen ansteigen, was jerohre ist, so hat man tatsächlich einen Siebboden der 15 doch nicht eintreten darf.

sonst in der Technik bekannten Art vor sich, der sich Die erforderliche Drosselung in den Saugrohren

von diesem jedoch durch die ungewöhnlich große kann zweckmäßig dadurch bewirkt werden, daß als

Höhe der Flüssigkeitsschicht unterscheidet. Saugrohre Rohre von kleinem Durchmesser ver-

Es ist nun bekannt, daß es zu einem geregelten wendet werden, die schon von sich aus eine aus-

Betrieb eines Siebbodens erforderlich ist, das von 20 reichende Drosselung hervorrufen,

unten durch die Löcher des Siebbodens — die wie Auf diese Weise ist dafür gesorgt, daß sämtlichen

Eintrittsdüsen wirken — eintretende Gas beim Durch- Rohren die gleiche Flüssigkeitsmenge zufließt. Da alle

tritt durch die Löcher zu drosseln, damit sich sta- Rohre gleichmäßig weit in die Flüssigkeit eintauchen,

tionäre stabile Strömungsverhältnisse ausbilden kön- liegen auch noch stabile Betriebsverhältnisse vor,

nen. Ist die Drosselwirkung und damit der Druck- 25 wenn sich der Flüssigkeitsspiegel bei schwankender

abfall beim Durchströmen der Löcher zu klein, so Zufuhr der Flüssigkeit hebt oder senkt,

wird der Zustand labil, und es tritt ein Durchbruch Eine andere Möglichkeit, die Flüssigkeit den ein-

der Flüssigkeit durch einen Teil des Siebbodens ein, zelnen Rohren des Rohrbündels gleichmäßig zu-

der die normale Funktion des Siebbodens unterbricht. zuführen, besteht darin, daß in jedes Rohr von oben

In erster Annäherung scheint es daher zunächst 30 her ein dünnes Einsteckrohr eingeschoben wird, das

geboten, die Größe des Druckabfalls beim Durch- bis an das untere Ende des Bündelrohres herabreicht

strömen der Gasdüsen des Rohrbündelofens nach und am oberen Ende um ein angemessenes Stück über

einem vergleichsweise angenommenen Siebboden den Rohrboden herausragt und zweckmäßig am

äquivalenter Abmessungen zu bemessen. oberen Ende trichterförmig aufgeweitet ist. Diesen

Mit einem so bemessenen Druckabfall in den Gas- 35 Einsteckrohren fließt die Flüssigkeit gleichmäßig

düsen kann jedoch beim Rohrbündelofen noch kein durch eine Verteilerwanne zu, die in der oberen

stabiler Betriebszustand erreicht werden. Es wurde Haube des Ofens angebracht ist.

vielmehr gefunden, daß der Druckabfall beim Durch- Das erfindungsgemäße Verfahren kann sowohl bei

tritt des Gases durch die Gasdüsen größer sein muß vermindertem als auch bei erhöhtem Druck aus-

als für einen Siebboden vergleichbarer Abmessungen, 40 geführt werden, da es nicht auf den absoluten Druck

und zwar mindestens etwa halb so groß wie der hy- ankommt, bei dem die Umsetzung der gas- oder

drostatische Druck der Flüssigkeit in den Rohren. dampfförmigen Stoffe mit der Flüssigkeit erfolgt, son-

Das Gas steht in dem unter dem Rohrbündel befind- dem nur auf die für die gleichmäßige Verteilung bei-

lichen Raum somit unter Überdruck gegenüber den der Phasen erforderlichen Druckdifferenzen,

einzelnen Rohren des Rohrbündels. 45 Die für die Durchführung des erfindungsgemäßen

Die Verhältnisse liegen beim Rohrbündelofen, ver- Verfahrens vorzugsweise geeigneten Rohrbündelöfen glichen mit einem Flüssigkeitsraum über einem Sieb- sind in der Zeichnung schematisch dargestellt,
boden, vor allem deshalb anders, weil sich über jedem A b b. 1 zeigt einen Rohrbündelofen, bei dem so-Siebbodenloch ein Bündelrohr befindet und zwischen wohl die Flüssigkeit als auch die Gase bzw. Dämpfe den Bündelrohren kein horizontaler Austausch von 50 der unteren Haube 7 des Rohrbündelofens zugeführt Flüssigkeit möglich ist. Wenn nun der Fall eintritt, werden. Die Rohre 1 des Rohrbündels, von denen daß das Gasblasenvolumen in einem Rohr kleiner ist nur vier gezeichnet sind, befinden sich zwischen den als in den Nachbarrohren, so ist die Folge hiervon, Rohrboden 2 und 3 und sind vorzugsweise in diese daß das Gewicht der Flüssigkeitssäule in diesem Rohr eingeschweißt. Der Raum um die Rohre des Rohrgrößer ist als in den Nachbarrohren. Dadurch ver- 55 bündeis ist mit geeigneten Zu- und Abführungen vergrößert sich gleichzeitig auch der Druck im Flüssig- sehen, um von einer Heiz- oder Kühlflüssigkeit durchkeitsraum dicht über der Düse. Das bedeutet aber strömt zu werden. Die unter dem unteren Rohrboden eine Verringerung des Druckgefälles in der Düse. In- befindliche Haube 7 ist mit einer Zuführung 8 für die folgedessen verringert sich die durchfließende Gas- Gase und einer Zuführung 9 für die Flüssigkeiten somenge noch weiter, und es entstehen Bedingungen 60 wie mit einem Ablaßstutzen 10 versehen, der wähfür einen Flüssigkeitsdurchbruch. rend des Betriebes geschlossen ist.

Bei Wahl eines ausreichend großen Druckgefälles Die Rohre 1 sind nach oben offen, und der Raum

in den Gasdüsen bildet sich dagegen eine Art stabilen über dem Rohrbündel wird durch die Haube 4 ge-

Gleichgewichtzustandes der Gasströmung durch die bildet, die ihrerseits mit Stutzen 5 und 6 zur Abfüh-

Bündelrohre aus mit dem Erfolg, daß sämtliche Rohre 65 rung des Gases und Flüssigkeit versehen ist. Das

von der gleichen Gasmenge durchströmt werden. untere Ende der Rohre 1 ist mit einer Kappe 11 ver-

Im Gleichgewichtszustand hat die Druckdifferenz schlossen, in der sich eine Drosseldüse 12 für den

zwischen dem Gasraum unterhalb des Rohrbündels Gaseintritt befindet. Jede Kappe trägt ferner ein seit-

lieh angesetztes Saugrohr 13 von geringem Querschnitt, das bis in den unteren, von der Flüssigkeit angefüllten Teil der Haube 7 hinabreicht.

Abb. 2 zeigt eine andere Ausführungsform des Rohrbündelofens gemäß der Erfindung. Die Gas-Zuteilung zu den Bündelrohren erfolgt in der gleichen Weise wie bei dem Ofen nach A b b. 1 durch die Drosseldüsen 12. Die Flüssigkeit wird aber bei dieser Ausführangsform von der Kopfseite des Ofens aus auf die Bündelrohre verteilt. In dem Gasraum der oberen Haube 4 ist eine Wanne 14 angeordnet, der die Flüssigkeit durch den Stutzen 15 zufließt. Am Boden der Wanne sind kurze Rohrstutzen 16 vorgesehen, aus denen die Flüssigkeit austritt. Der Durchmesser dieser Rohrstutzen ist so zu bemessen, daß sich in der Wanne ein Flüssigkeitsspiegel einstellt, dessen Höhe der Menge der zugeführten Flüssigkeit entspricht. In jedes Bündelrohr ist ein Einsteckrohr 17 von kleinem Durchmesser eingeschoben, das bis zum unteren Ende der Schüttung der Katalysator- ao körner herabreicht. Oben ragt das Einsteckrohr um ein angemessenes Maß über den Rohrboden heraus und besitzt eine trichterförmige Erweiterung zur Aufnahme der aus dem darüber befindlichen Rohrstutzen 16 ausfließenden Flüssigkeit.

Die Ausführungsform nach A b b. 2 ermöglicht eine kleinere Gesamtbauhöhe des Ofens gegenüber der Ausführangsform nach Abb. 1.

Claims (5)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur kontinuierlichen Umsetzung von gas- oder dampfförmigen Stoffen mit Flüssigkeiten in mehreren mit Festkörpern angefüllten senkrechten Rohren im Gleichstrom, dadurch gekennzeichnet, daß die Gase bzw. Dämpfe und die Flüssigkeit gleichmäßig verteilt von unten nach oben durch die Rohre eines Rohrbündels geführt werden, wobei der Druckabfall des Gases beim Eintritt in die Rohre mindestens die Hälfte des hydrostatischen Druckes der Flüssigkeit in den Rohren beträgt.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Flüssigkeit den Rohren aus einem unter dem Rohrboden befindlichen, mit Gas und Flüssigkeit angefüllten Raum durch Saugrohre von geringem Querschnitt zugeleitet wird.

3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Druckabfall der Flüssigkeit in den Saugrohren geringer ist als der Druckabfall des Gases.

4. Rohrbündelofen zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 3, gekennzeichnet durch ein zwischen den Bodenplatten (2 und 3) befindliches Rohrbündel mit Rohren (1), einer Haube (7) mit Zuführungen (8 und 9) für das Gas und die Flüssigkeit, Düsen (12) und Saugrohren (13).

5. Rohrbündelofen zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 3, gekennzeichnet durch ein zwischen den Bodenplatten (2 und 3) befindliches Rohrbündel mit Rohren (1), Düsen (12) und Vorrichtungen (14 und 16) zum Verteilen der Flüssigkeit auf Einsteckrohre (17), die etwa bis zum unteren Ende der Rohre (1) reichen.

In Betracht gezogene Druckschriften:
USA.-Patentschrift Nr. 2 878 108.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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