DE1192625B

DE1192625B - Vorrichtung zur gleichzeitigen gleichmaessigen Verteilung einer Mischphase aus einer gas-foermigen und einer fluessigen Komponente ueber ein fest angeordnetes Katalysatorbett

Info

Publication number: DE1192625B
Application number: DES76980A
Authority: DE
Inventors: Frederick Kunreuther; William Andrew Dick; Douglas C Hausch
Original assignee: Shell Internationale Research Maatschappij BV
Current assignee: Shell Internationale Research Maatschappij BV
Priority date: 1960-12-06
Filing date: 1961-12-04
Publication date: 1965-05-13
Also published as: FR1320032A; US3146189A; GB944188A; NL272129A

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. σ.:

BOIj

Deutsche Kl.: 12 g-4/02

Nummer: 1192 625

Aktenzeichen: S 76980IV a/12 g

Anmeldetag: 4. Dezember 1961

Auslegetag: 13. Mai 1965

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur gleichmäßigen Verteilung einer Mischphase aus einer gasförmigen und einer flüssigen Komponente über ein fest angeordnetes Bett aus feinkörnigem Kontaktmaterial in einem Behälter, wobei sich oberhalb des Bettes eine durchbrochene Verteilerplatte für das von oben zugeführte Flüssigkeits-Dampf-Gemisch befindet und von dieser in das Bett selbst korbförmige Siebe nach unten in das Bett reichen, und ist dadurch gekennzeichnet, daß die über den ganzen Querschnitt verteilten Öffnungen der Verteilerplatte mit Überlaufrohren versehen und Schächte zur Einführung der Gasphase in oder über das Bett vorhanden sind, die die Uberlaufrohre auf der Verteilerplatte überragen und in ihrem unteren Teil einen Siebeinsatz oder eine Schüttung aus Füllkörpern mit größerem Durchmesser als das Kontaktmaterial aufweisen.

Die Verteilung des Mischphasenstroms in dem Bett ist beispielsweise bei der hydrierenden Entschwefelung von Erdölfraktionen, insbesondere solchen mit Siedepunkt oberhalb des Benzinbereichs, erforderlich. In einem solchen Verfahren wird das feinkörnige Bett von Katalysatorteilchen, wie Tonerde, überzogen mit Kobalt- und Molybdänoxyd, gebildet. Der Einsatz enthält flüssige und verdampfte Kohlenwasserstoffe und Wasserstoff, der durch das Bett unter erhöhtem Druck, beispielsweise 14 bis 140 atü, und bei erhöhten Temperaturen, wie 260 bis 425⁰C, fließt. In diesen Fällen ist ein inniger Kontakt des Wasserstoffs mit allen Kohlenwassers offkomponenten, einschließlich der flüssigen, während des Durchgangs durch das Bett wünschenswert. Dies würde nicht der Fall sein, wenn Gas und Flüssigkeit in Kanälen geführt werden, d.h. getrennt sind und in der Hauptsache durch getrennte Zonen des Bettes fließen. Eine sehr schwerwiegende Folge dieser Ausbildung von Kanälen für die Flüssigkeit ist die Herabsetzung der Katalysatorwirksamkeit.

Mischphasen werden auch in anderen Verfahren angewandt, beispielsweise wenn ein Gas in einer Flüssigkeit gelöst werden soll.

Man erhält niemals einen vollkommen homogenen Fluß der gasförmigen und flüssigen Komponenten durch das Bett. Das Problem liegt darin, die Phasen in dem Bett so zu verteilen, daß sie sich einem homogenen Strom soweit als irgend möglich, ohne übermäßig kostspielige Verteilersysteme, nähern. Zwei Gesichtspunkte des Problems müssen noch beachtet werden, nämlich gleichmäßige Verteilung sowohl der flüssigen als auch der gasförmigen Komponente über die Bettoberfläche und Gewährleistung Vorrichtung zur gleichzeitigen gleichmäßigen
Verteilung einer Mischphase aus einer gasförmigen und einer flüssigen Komponente
über ein fest angeordnetes Katalysatorbett

Anmelder:

Shell Internationale Research

Maatschappij N. V., Den Haag

Vertreter:

Dr.-Ing. F. Wuesthoff, Dipl.-Ing. G. Puls und
Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. E. Frhr. v. Pechmann, Patentanwälte, München 9, Schweigerstr. 2

Als Erfinder benannt:

Frederick Kunreuther, Scarsdale, N. Y.;

William Andrew Dick,

Briarcliff Manor, N. Y.;

Douglas C. Hausch, Scarsdale, N. Y. (V. St. A.)

Beanspruchte Priorität:

V. St. v. Amerika vom 6. Dezember 1960 (74 074)

der Einführung der Komponenten in das Bett in einer solchen Weise, daß der gebildete Strom möglichst weitgehend homogen ist.

Gleichförmige Verteilung von gasförmigen und flüssigen Komponenten ist schwierig zu erreichen, insbesondere in Betten mit großem Durchmesser, wie mit 1,22 bis 1,83 m und darüber. Es wurden verschiedene Verteilungssysteme bereits vorgeschlagen, beispielsweise wie in der USA.-Patentschrift 898 292 beschrieben. Die Siebplatte mit korbartigen Einsätzen nach der französischen Patentschrift 1221208 dient zur Zurückhaltung eingebrachter Verunreinigungen. Man erreichte jedoch lediglich angenäherte Gleichmäßigkeit der Verteilung mit den bekannten Vorrichtungen, welche wirtschaftlich tragbar sind, beispielsweise wegen praktisch unzulässiger Abweichung des Verteilers von der Horizontalen und dynamischer Einwirkung der Ströme auf den Verteiler.

Des weiteren ist gleichmäßige Verteilung der Komponenten über das ganze Bett eine notwendige, jedoch keine ausreichende Bedingung für möglichst weitgehend homogenen Fluß. Es ist ebenfalls nötig, die Komponenten gleichmäßig in das Bett einzufüh-

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ren, beispielsweise würde vollkommen gleichmäßige Verteilung von Flüssigkeit und Gas über das ganze Bett keine Gewähr für gleichmäßigen Fluß der Komponenten durch das Bett geben, sondern es würde die eine oder andere Komponente in örtlich verschiedene Bereiche bevorzugt eindringen, in denen sich zufällig ein Weg ergibt.

Verschmutzung der Bettoberfläche durch irgendeine Ursache, wie Eindringen von Schmutz aus der Leitung und andere Fremdkörper aus dem Einsatz, erschweren die Verteilung und führen zu einer Erhöhung des Druckabfalls innerhalb des Bettes.

Die Erfindung bringt nun eine Vorrichtung, mit der eine vollkommen gleichmäßige Verteilung der Komponenten der eingebrachten Mischphase über den ganzen Bettquerschnitt erreicht wird. Die Regelung der Strömung der flüssigen Komponente von dem Verteiler auf das Bett geschieht in der Weise, daß die Verteilung der flüssigen Phase verbessert bzw. die schlechte Verteilung durch störende Einflüsse, z. B. Abweichung des Verteilers von der Horizontalen und dynamische Einwirkung des Stromes auf den Verteiler, verringert wird. Bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist der Druckabfall in dem Bett infolge Verschmutzung möglichst gering und die schlechte Verteilung der in das Bett eintretenden Ströme, die ihrerseits wieder zur Verschmutzung führen können, herabgesetzt. Bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung wird der Hauptteil der flüssigen Komponente von der gasförmigen Komponente getrennt und die Flüssigkeit auf einer Verteilerplatte oberhalb des Bettes gesammelt. Dann fließt sie von der Verteilerplatte abwärts auf die Oberfläche des Bettes in Form einer großen Anzahl von Flüssigkeitsströmen, die sich über das ganze Bett verteilen, woraufhin diese verteilte Flüssigkeit durch das Bett selbst nach unten strömt. Die Einführung der gasförmigen Komponente geschieht über Schächte, die mindestens durch den oberen Teil des Bettes bis in die obere Hälfte sich erstrecken, wodurch ein inniger Kontakt mit dem durch das Bett nach unten fließenden Flüssigkeitsstrom erreicht wird. Bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung dringt ein Teil der in die Schächte eingeführten Gaskomponente direkt in das Bett, ein anderer Teil streicht über die Oberfläche des Kontaktmaterials und gelangt zusammen mit der von oben zufließenden flüssigen Phase in das Kontaktmaterial. Die Flüssigkeit gelangt aus dem aus der Verteilerplatte angesammelten Flüssigkeitsvolumen durch die Überlaufrohre und deren verengten Ablaß gleichmäßig verteilt auf das Bett, wobei der Ablaß derart dimensioniert ist, daß die Strömungsgeschwindigkeit einregelbar und innerhalb des Überlaufrohres eine gewisse Höhe einer Flüssigkeitssäule gehalten wird.

Es wurde festgestellt, daß mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung eine bessere Verteilung und wirkungsvollere Ausnutzung des Kontaktes erreicht wird trotz Unterschieden in der Durchflußgeschwindigkeit und dem Gas-Flüssigkeits-Verhältnis, welche beide wesentlich abgeändert sind. Damit wird auch die Betriebszeit des Bettes zwischen den Betriebsunterbrechungen für Reinigung verlängert.

Die Einführung von Gas in die abwärts gerichteten Schächte gewährleistet daher das seitliche Ausströmen in das Bett; das Gas gelangt an alle Stellen des Bettes, und es herrscht anfänglich zumindest eine sehr gute Gasverteilung. Weiter wird eine bessere Verteilung innerhalb des ganzen Bettes erreicht, da nur Flüssigkeit von oben auf das Bett gelangt. Es ist selbstverständlich, daß völlige Gleichmäßigkeit der Flüssigkeit auf der obersten Bettschicht nicht erreicht werden kann, sondern daß mehr Flüssigkeit direkt unterhalb der Einspeisstelle von dem Verteiler eintreten wird. Die Flüssigkeitsströme rinnen durch das Bett, wodurch eine weitgehende Gleichmäßigkeit erreicht wird, und dieses Versprühen wird durch die

ίο Anwesenheit eines vertikalen Gasstroms auf der obersten Schicht nicht beeinträchtigt.

Weiter wird die Verschmutzung des Bettes herabgesetzt. Die Verteilerplatte wirkt als Sedimentationsgefäß für mitgerissene Stoffe, so daß der größte Teil solcher Substanzen nicht in das Bett eindringt, während große Bereiche durch die korbförmigen Siebe bzw. lose Füllkörperschüttungen für den Gaseintritt vorhanden sind, womit die Betriebsdauer verlängert wird, bevor der Stau beim Gaseintritt so groß wird, daß schlechte Verteilung erfolgt und/oder ein übermäßiger Druckabfall auftritt.

Für die Verlängerung der Betriebszeit des Bettes und zur Verhinderung unzulässig hoher Gasgeschwindigkeiten, welche zur Kanalbildung, also zum Durchblasen führen würden, ist es wünschenswert, daß die Gaszuführungen innerhalb des Bettes eine gesamte Seitenfläche aufweisen, die mindestens dem horizontalen Querschnitt des Bettes entspricht, vorzugsweise zweimal so groß ist. Andererseits sollten, um ein gleichmäßiges Abwärtsströmen von gasförmiger und flüssiger Komponente durch das Bett sicherzustellen, die Gaszuführungen im wesentlichen in der oberen Hälfte des Bettes, vorzugsweise in dem oberen Viertel des Bettes, angeordnet sein.

Das ordnungsgemäße Funktionieren der Gaszuführungen wird durch die Siebvorrichtungen aufrechterhalten, welche einen seitlichen Spielraum des feinkörnigen Kontaktmaterials verhindern, während vertikal aus den Schächten und seitlich in das Bett über die meisten, vorzugsweise alle Flächen der Schächte der Gasaustritt ermöglicht wird. Dieser Gasaustritt ist weiter als die Kanäle zwischen dem Kontaktmaterial. Bei einer Ausführungsform ist die Siebvorrichtung ein korbartiger Einsatz mit durchbrochenen Wänden, beispielsweise Körbe aus Drahtnetzen. Bei einer anderen Ausführungsform ist die Siebvorrichtung ein korbartiger Einsatz mit durchbrochenen Wänden, beispielsweise Körbe aus Drahtnetzen. Bei einer anderen Ausführungsform wird hierfür eine Füllkörperschüttung, z. B. aus Kugeln inerter Stoffe, mit einem größeren Durchmesser, als sie die Kontaktteilchen aufweisen, herangezogen. Dadurch wird eine große Anzahl von Gasdurchtritten mit relativ geringem Strömungswiderstand erhalten.

Die Erfindung wird an Hand von Zeichnungen näher erläutert.

F i g. 1 ist ein Querschnitt durch das Kontaktgefäß nach der Erfindung;

Fig. 2 ist eine Detailansicht eines Teils des Verteilers;

F i g. 3 ist ein Schnitt entlang Linie 3-3 aus F i g. 2; Fig. 4 und 5 sind Teilansichten einer abgewandelten Ausführungsform mit einer Füllkörperschüttung als Siebmittel, wobei F i g. 4 die Vorrichtung darstellt, um die Füllkörper in ihrer Position zu halten, und F i g. 5 die an Ort und Stelle einsatzbereite Schüttung zeigt.

Nach F i g. 1 bis 3 umfaßt der Reaktor einen Behälter 10, verschlossen mit einem Dom 11, versehen mit einer Einlaßöffnung 12 und einer Auslaßöffnung 13. Ein normalerweise geschlossenes Mannloch 14 ist vorgesehen. Zwischen Einlaß und Auslaß ist ein Bett aus feinkörnigem Kontaktmaterial 15 aufgebaut, welches von einem durchbrochenen Träger 16, beispielsweise einem Sieb, zurückgehalten wird. In gewissen Abstand über der Bettoberfläche befindet sich eine Verteilerplatte 17, die sich über den gesamten Querschnitt des Behälters erstreckt und als Flüssigkeitsbecken dient, wobei der Flüssigkeitsstand durch die Höhe der überstehenden Überlauf rohe 18 bestimmt und begrenzt ist. Die Überlaufrohe 18 sind über die gesamte Platte verteilt. Platte 17 weist einen Flüssigkeitsablauf 19 innerhalb jedes Überlaufrohres auf, wobei der Ablauf enger ist als das Uberlaufrohr und eine Einschnürung des Stroms bewirkt. Die Rohre 18 sind so angeordnet, daß eine gleichmäßige Verteilung der Flüssigkeit über die gesamte Fläche des Bettes erreicht wird. Die Verteilerplatte 17 weist weiter eine Anzahl von Schächten oder Rohrstutzen 20 auf, welche über die Rohre 18 ragen und in die Öffnungen 21 der Platte 17 eingesetzt sind und auf diese Weise Gaskanäle darstellen. Diese sind über die ganze Platte verteilt, um eine gleichmäßige Verteilung des Gases zu gewährleisten.

Wie aus F i g. 2 und 3 deutlich hervorgeht, trägt jeder Schacht mehrere, beispielsweise vier Schienen 22, welche an den Schacht angeschweißt sind und rechteckige Laschen 23 aufweisen. Auf diesen Laschen liegen die nach außen gekehrten Teile am oberen Ende von mehreren, beispielsweise zwei, im allgemeinen U-förmigen Haken 24, 24' auf, welche von einer Abdeckplatte 25 gehalten werden. Diese ist mit Hilfe der Bolzen 26 mit den Laschen 23 verbunden. Es ist augenscheinlich, daß das Gas in den Schacht seitlich zwischen den Schienen 22 eintreten kann. Die Haken tragen einen Siebkorb 27 innerhalb jedes Schachtes. Das Oberteil dieser Körbe reicht bis zum und meisten in den Schacht. In einer bevorzugten Ausführungsform sind sie jedoch in einem Abstand von etwa 25,4 bis 76,2 mm unterhalb der Platte 17 angeordnet. Diese Körbe reichen nach unten in das Bett 15, um darin Gasdurchgänge zu schaffen, aus denen das Gas in das Bett seitlich und — entsprechend der gezeigten Ausführungsform — nach unten austritt. Die Körbe können einen Durchmesser von 146 mm aufweisen und ungefähr 508 bis 762 mm in das Bett hineinreichen. Gegebenenfalls kann das Bett mit einer dünnen Auflage, beispielsweise 25,4 bis 76,2 mm stark, aus Keramikkugeln 28 bedeckt sein, jedoch sollen diese unterhalb der Platte 17 einen gewissen Abstand frei lassen. Es kann festgestellt werden, daß die Anordnung der Siebkörbe jeweils unterhalb der Schächte bevorzugt wird, und zwar wegen der leichten Montage und der verbesserten Entfernung von mitgerissenen Feststoffen; dies ist jedoch nicht für die Betriebsfähigkeit wichtig, soweit die erreichte Verteilung entsprechend ist.

Der Einlaß 12 enthält eine Speiseleitung 30, die vorteilhafterweise mit einer Vorrichtung zur Versprühung der Mischphase, die in das Gefäß eingeführt wird, ausgestattet ist, womit auch die Strömungsgeschwindigkeit herabgesetzt wird. Hierzu weist sie ein durchbrochenes, nach unten konvexes Prallblech 31 auf, welches mit Hilfe der Ansätze 32 in gewissem Abstand zu dem Ende der Speiseleitung gehalten wird. Dieses Prallblech kann auch die Trennung von Gas und Flüssigkeit unterstützen, indem sich die Flüssigkeit auf dem Prallblech weitgehend sammelt und durch die darin vorhandenen Öffnungen abfließt. Die Hauptfunktion ist jedoch das Versprühen des eindringenden Stroms und dabei Herabsetzung der Turbulenz auf der Platte 17, welche schädlich auf die gleichmäßige Verteilung der Flüssigkeit und auf ihre Wirkung als Flüssigkeitsverteiler und Schmutzabscheider wirkt.

Bei Betrieb der Vorrichtung wird die über Speiseleitung 30 eingeführte Mischphase über den gesamten Querschnitt des Behälters von dem Prallblech 31 versprüht. Die flüssige Komponente des Einsatzes sammelt sich auf der als Tasse wirkenden Verteilerplatte 17, wobei die Abdeckplatte 25 ein Eindringen der Flüssigkeit in die Schächte 20 verhindert. Es gelangen nur geringe Flüssigkeitsmengen in die Schächte, das

ao sind die, welche von den Gasen mitgenommen werden und mit diesen seitlich zwischen den Schienen 22 in den Schacht gelangen. Die Trennung von Gas und Flüssigkeit wird im wesentlichen durch die geringe Strömungsgeschwindigkeit an der Verteilerplatte und durch die Platte selbst erreicht und kann durch das Prallblech 31 unterstützt werden. Die Flüssigkeit auf der Platte 17 steigt, bis sie in die Überlaufrohre 18 und von diesen durch den verengten Ablauf 19 auf das Bett gelangt. Wenn eine Kugelauflage 28 vorhanden ist, so dient sie zur Verhinderung einer Verschiebung der Kontaktteilchen an der Bettoberfläche, die Flüssigkeit tropft in diesem Fall über diese Kugeln.
Die Platte 17 dient auch zur Verringerung oder Verhinderung des Eintritts von Feststoffen, die von der Flüssigkeit mitgerissen wurden, in das Bett in der Weise, daß sie als Sedimentationsbehälter für die durch die Rohre 18 abfließende Flüssigkeit wirkt. Weiter sind die Verengungen derart, daß eine Flüssigkeitssäule in dem Überlaufrohr gehalten wird. Diese gleicht die Strömungsgeschwindigkeiten bei größerem oder geringerem Überlauf aus. Es ist klar, daß die Sedimentation und der Strömungsausgleich durch die Turbulenz auf der Platte schädlich beeinflußt werden.

Das im wesentlichen flüssigkeitsfreie Gas gelangt aus den Schächten 20 in zwei Strömen in das Bett. Ein Teil strömt abwärts in die Körbe 27 und von dort aus einer großen Fläche in das Bett, und zwar sowohl seitlich als auch nach unten durch den Boden.

Der andere Teil gelangt in den Zwischenraum

und dringt von dort beim Abwärtsströmen in das Bett ein. (Es wird darauf hingewiesen, daß dieser Strom auftritt, selbst wenn der Korb bis zu der Platte 17 reicht.) Mitgerissene Feststoffteilchen werden vorzugsweise im Korb, hauptsächlich am Boden, zurückgehalten, so daß nur geringe Verschmutzungen in das Bett gelangen. Es kann jedoch das Eindringen von Verschmutzung nicht vollständig verhindert werden. Bei dieser Vorrichtung besitzt das Bett eine erstaunlich hohe Lebensdauer.

Flüssigkeit und Gas werden innerhalb des Bettes gemischt und durchströmen es, ohne daß es zu einer Kanalbildung im großen Umfang kommt.

Fig. 4 und 5 zeigen eine andere Ausführungsform, und zwar eine Füllkörperschüttung an Stelle der Siebkörbe. Aus Fig. 4 ist zu entnehmen, wie die beispielsweise als Füllkörper verwendeten Keramik-

kugeln gehalten werden. Ein Rohr 33 ist durch Schacht 20 eingeführt worden, während das Bett 15 aufgeschüttet wird. Dieses Rohr kann gegebenenfalls eine Bodenplatte 34 aufweisen, jedoch wird diese in den meisten Fällen nicht vorgesehen. Wenn das Bett S 15 bis auf die gewünschte Höhe fertig aufgeschüttet ist, werden die Füllkörper 35 durch Rohr 33 eingefüllt und letzteres herausgezogen. Dann wird Abdeckplatte 25 — wie in Fi g. 5 gezeigt — aufgesetzt. Die Füllkörper 35 haben einen größeren Durchmesser als das Kontaktmaterial des Bettes 15, oder sie haben eine solche Form, daß sie einen Gasdurchgang mit geringerem Strömungswiderstand aufweisen als der im Bett.

Es wird darauf hingewiesen, daß die lichte Weite der Flüssigkeitsabläufe 19 verschieden sein kann. Sie werden in die Verteilerplatte 17 gebohrt.

Claims

Patentansprüche:

1. Vorrichtung zur gleichmäßigen Verteilung einer Mischphase aus einer gasförmigen und einer flüssigen Komponente über ein fest angeordnetes Bett aus feinkörnigem Kontaktmaterial in einem Behälter, wobei sich oberhalb des Bettes eine durchbrochene Verteilerplatte für das von oben zugeführte Flüssigkeits-Dampf-Gemisch befindet und von dieser in das Bett selbst korbförmige Siebe nach unten in das Bett hineinreichen, dadurch gekennzeichnet, daß die über den ganzen Querschnitt verteilten Öffnungen der Verteilerplatte mit Überlaufrohren (18) versehen und Schächte (20) zur Einführung der Gasphase in oder über das Bett vorhanden sind, die die Überlaufrohre auf der Verteilplatte (17) überragen und in ihrem unteren Teil einen Siebeinsatz (27) oder eine Schüttung aus Füllkörpern mit größerem Durchmesser als das Kontaktmaterial aufweisen.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Überlaufrohre (18) einen verengten Flüssigkeitsablauf (19) aufweisen.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß jeder Schacht mit einer Abdeckplatte (25) versehen ist.

4. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Raum über der Verteilerplatte (17) gegenüber dem Einlaß (30) für das Flüssigkeits-Dampf-Gemisch ein Prallblech (31) angeordnet ist.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Französische Patentschrift Nr. 1221208.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

509 569/356 5.65 @ Bundesdruckerei Berlin