DE1189267B - Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von weichmacherhaltigen, geformten Vinylesterpolymerisaten mit zellfoermiger Struktur - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von weichmacherhaltigen, geformten Vinylesterpolymerisaten mit zellfoermiger Struktur

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DE1189267B
DE1189267B DEE8377A DEE0008377A DE1189267B DE 1189267 B DE1189267 B DE 1189267B DE E8377 A DEE8377 A DE E8377A DE E0008377 A DEE0008377 A DE E0008377A DE 1189267 B DE1189267 B DE 1189267B
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DE
Germany
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polymer paste
gas
container
paste
plasticizer
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Edmund Hugo Schwencke
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Chemetron Corp
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J9/00Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof
    • C08J9/04Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent
    • C08J9/12Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof using blowing gases generated by a previously added blowing agent by a physical blowing agent
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2357/00Characterised by the use of unspecified polymers obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds

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Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von weichmacherhaltigen, geformten Vinylesterpolymerisaten mit zellförmiger Struktur Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von weichmacherhaltigen, geformten Vinylesterpolymerisaten mit zellenförmiger Struktur, bei dem in eine sich in einem geschlossenen Behälter im ungelierten Zustand befindende weichmacherhaltige Vinylesterpolymerisatpaste unter einem Druck von mindestens 7 kg/cm2 ein inertes Gas eingeführt und dispergiert, die erhaltene gashaltige Polymerisatpaste bei einer Temperatur unterhalb der Geliertemperatur unter dem Arbeitsdruck aus dem Behälter frei austreten gelassen und der erhaltene kremige Schaum unter Anwendung von Wärme geliert wird.
  • Die Erfindung umfaßt auch eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.
  • Es sind verschiedene Verfahren zur Herstellung von weichmacherhaltigen Polyvinylchloridformkörpern mit zellförmiger Struktur bekannt. Bei einem - bekannten Verfahren wird eine weichmacherhaltige Polyvinylchloridpaste in ein Druckgefäß gebracht und einem Gasdruck von 28 kg/cm2 unterworfen, wobei kräftig gerührt wird. Die erhaltene gashaltige Polyvinylchloridpaste wird dann in Form einer rahmartigen Masse in eine Matrize oder Form abgegeben und nach Verschließen der Form unter Erwärmen auf eine Temperatur von etwa 1350 C geliert.
  • Gegenstand der Erfindung ist die Schaffung eines Verfahrens und einer Vorrichtung, bei welchen eine weichmacherhaltige Vinylesterpolymerisatpaste in einem geschlossenen Gefäß derart begast werden kann, daß innerhalb einer sehr kurzen Zeit eine unverhältnismäßig große Absorption des Gases in der Polymerisatpaste erfolgt und außerdem einZwischenprodukt besonderer Gleichförmigkeit erhalten wird, das zu Formkörpern verarbeitet wird, deren Zellstruktur sehr klein und gleichmäßig ist.
  • Dabei wird die weichmacherhaltige Polymerisatpaste in dünnen Schichten längs ausgedehnter Oberflächen innerhalb des geschlossenen Behälters frei fließen gelassen und der Einwirkung des Gasdruckes ausgesetzt.
  • Gemäß einer besonderen Ausführungsform des Verfahrens führt man Polymerisatpasten kontinuierlich in den Behälter ein und entnimmt die gashaltige Polymerisatpaste kontinuierlich aus dem Behälter.
  • Zweckmäßig wird eine Polymerisatpaste verwendet, die zusätzlich zum Weichmacher ein wasserunlösliches Metallsalz einer Fettsäure mit 12 bis 22 Kohlenstoffatomen im Molekül, wie Aluminiumstearat, gelöst bzw. dispergiert enthält.
  • Eine zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung geeignete Vorrichtung umfaßt einen Druckbehälter mit einem zu einer Düse bzw. Brause füh- renden Einlaßrohr für die weichmacherhaltige Polymerisatpaste, großflächigen Leitflächen zur Führung der Polymerisatpaste, einer Zuleitung für das inerte Gas und einer Leitung für die Aufnahme der erzeugten gashaltigen Polymerisatpaste.
  • Das Verfahren gemäß der Erfindung gewährleistet gegenüber dem bekannten Verfahren, bei welchem die Polymerisatpaste während der Begasung gerührt wird, eine genaue Steuerung der Begasung durch Einstellung der Zufuhrgeschwindigkeit der Vinylesterpolymerisatpaste und der Zufuhrgeschwindigkeit und des Druckes des Gases sowie durch entsprechende Wahl bzw. Ausbildung der großflächigen Leifflächen.
  • Das Verfahren gemäß der Erfindung ist von besonderer Bedeutung bei einer kontinuierlichen Arbeitsweise, weil bei Anwendung der Erfindung dabei die Art des kremigen Schaumes genau beeinflußt werden kann und Störungen durch Rühreinrichtungen vermieden werden. Bei Anwendung des Verfahrens und der Vorrichtung gemäß der Erfindung erhält man einen sehr feinen und gleichmäßigen kremigen Schaum, was für die Eigenschaften der aus diesem Schaum hergestellten Endprodukte von besonderer Bedeutung ist.
  • Die großflächigen Leitflächen können aus konzentrisch angeordneten Sieben oder Gitterflächen von zylindrischer Form bestehen. Eine solche Ausbildung gewährleistet eine wirksame, gleichförmige und sehr schnelle Begasung der Polymerisatpaste.
  • Die Erfindung wird an Hand der Zeichnung näher erläutert. Es zeigt Fig. 1 einen senkrechten Schnitt durch einen Behälter, Fig. 2 einen Querschnitt nach der Linie 2-2 von Fig. 1.
  • Die weichmacherhaltige Polymerisatpaste wird in einen geschlossenen Behälter gebracht, der eine mechanische Festigkeit hat, welche ausreicht, Drücke von 70 kg/cm2 oder mehr auszuhalten. Vorzugsweise soll das Fassungsvermögen des Behälters wenigstens das Doppelte des Volumens der in ihm enthaltenen Paste betragen. In dem Behälter wird die Paste einem inerten Gas, wie Kohlendioxyd oder Stickstoffoxyd, Helium oder Mischungen solcher Gase, unterworfen, die keine chemische Affinität zu dem Polymerisat besitzen und nicht mit diesem reagieren. Das Gas wird auf einem Druck von ungefähr 7 bis 56 kg/cm2 gehalten. Bei diesen Drücken wird das Gas in der Paste absorbiert. Je höher im allgemeinen der Gasdruck ist, um so rascher und gründlicher erfolgt die Absorption und um so feiner wird die zellenförmige Struktur und um so niedriger die Dichte des Produktes. Drücke von 21 bis 35 kg/cm2 gelangen daher vorzugsweise zur Anwendung.
  • Während der Behandlung der weichmacherhaltigen Polymerisatpaste mit dem Gas ist es wichtig, große Oberflächen zu schaffen, die dem Gas ausgesetzt werden, wobei es wesentlich ist, eine Bewegung der Polymerisatpaste innerhalb des Behälters vorzusehen, um wiederholt neue Oberflächen dem Gas auszusetzen.
  • Die Arbeitsweise zur Absorption des Gases in der Paste ist in der Zeichnung veranschaulicht, gemäß welcher der Behälter 1 mit einem Einlaßrohr2 versehen ist, welches in den Behälter durch einen Deckel oder eine obere Platte 3 eintritt und durch welches die Paste in den Behälter eingeführt werden kann. Das Gas kann in den Behälter durch ein Rohr 4, das mit irgendeiner geeigneten Gasquelle, wie z B. den gewöhnlichen Flaschen oder Zylindern, die flüssiges Gas enthalten, verbunden werden kann, unter Druck eingeführt werden.
  • Die Paste wird durch das Rohr 2 in den Behälter 1 gepumpt und durch eine Düse oder Brause 5 als gegeben, welche die Paste auf Flächen verteilt, die bewirken, daß große Oberflächen der Paste dem Gas ausgesetzt werden. Bei der dargestellten Ausführungsform bestehen diese aus einer Reihe von durchlöcherten Sieben oder Gitterflächen 6, 7 und 8, die zylindrische Form besitzen und konzentrisch angeordnet sind. Diese Siebe können an dem Deckel oder der Oberplätte3 durch Steifen 9 aufgehängt sein. Auf diesen Sieben fließt die Paste in verhältnismäßig dünnen Schichten langsam nach unten, wobei beide Oberflächen der Schichten fortlaufend wechseln und dem Gas in dem Behälter dauernd ausgesetzt sind. Die Paste tropft von den unteren Rändern der Siebe ab und wird auf dem Boden des Behälters gesammelt, von wo sie durch ein Rohr 10 zu einer Abgabedüse 11 fließen kann.
  • Das Verfahren gemäß der Erfindung kann entweder absatzweise oder kontinuierlich ausgeführt werden. Die gashaltige Paste soll bei einer Temperatur unter der Geliertemperatur abgegeben werden, so daß sie in ungeliertem Zustand in Form eines ausgedehnten kremigen Schaumes austritt. Wenn die Paste auf einer Temperatur unter 320 C gehalten wird, ist es äußerst unwahrscheinlich, daß eine Gelierung auftritt.
  • Beim kontinuierlichen Verfahren wird das Einlaßrohr 2 mit einer Pumpe verbunden, die die Paste in den Behälter abgeben kann, während der gewünschte Druck in ihm aufrechterhalten wird. Vorzugsweise wird dazu eine Schraubenradpumpe benutzt, weil eine solche Pumpe bei hohen Drücken fördern kann, ohne daß die Paste beim Durchgang durch die Pumpe in unzulässiger Weise erhitzt wird. Gas wird durch das Rohr 4 eingelassen, und es kann ein geeigneter Druckregler verwendet werden, um einen gleichförmigen Gasdruck innerhalb des Behälters aufrechtzuerhalten. Die kombinierte Wirkung der Zuführung der Paste durch die Düse 5 und der langsamen Bewegung der Paste längs der Siebe ist ausreichend, um die gewünschte Absorption von Gas zu ermöglichen.
  • Gewöhnlich ist die Geschwindigkeit der Abgabe des Schaumes durch die Düse im wesentlichen gleichförmig und die Geschwindigkeit der Zuführung der Paste in den Behälter ebenfalls gleichförmig. In Fällen, in denen es gewünscht wird, die Schaumabgabe von Zeit zu Zeit zu unterbrechen, soll jedoch Vorsorge dafür getroffen werden, daß gleichzeitig die Zuführung der Paste in den Behälter unterbrochen wird, z. B. durch einen in der Leitung zum Pumpenmotor liegenden Schalter, der durch die Betätigung des Düsenventils gesteuert wird.
  • Sowohl in dem diskontinuierlichen als auch dem kontinuierlichen Verfahren kann der aus der Düse austretende Schaum in eine Form eingelassen werden, wenn man einen Formkörper herzustellen wünscht, oder er kann in einer Schicht auf einer Fläche ausgebreitet werden. Der abgegebene Schaum bleibt während einer Stunde oder länger stabil, wenn er nicht mechanisch gestört wird.
  • Wie oben angegeben, kann der Schaum bei verhältnismäßig niedrigen Temperaturen wärmebehandelt werden, wobei ausgezeichnete Ergebnisse bei Temperaturen zwischen etwa 105 und 1100 C erhalten werden. Bei diesen Temperaturen hat sich eine Wärmebehandlungsdauer von 5 Minuten je 3 mm Dicke des Produktes als zweckmäßig herausgestellt.
  • Der endgültige wärmebehandelte Formkörper hat eine Dichte und zellenförmige Struktur, die stark von dem angewendeten Gasdruck und der Gasabsorption abhängig sind. Niedrige Drücke oder ungenügende Absorption ergeben ein schweres Produkt mit einer ziemlich groben Zellenstruktur. Höhere Drücke und gute Absorption ergeben ein leichteres Produkt mit einer feineren Zellenstruktur. In allen Fällen ist das Produkt äußerst elastisch und nachgiebig; es ist nicht entflammbar und widersteht einer Zerstörung, wenn es der Einwirkung von Kohlenwasserstoffölen, Säuren oder Alkalien unterworfen wird.
  • Das Verfahren gemäß der Erfindung ist auf Polyvinylchlorid und Mischpolymerisate von Vinylchlorid und Vinylacetat anwendbar.
  • Diese Polymerisate können durch esterartige Weichmachungsmittel, wie Ester der Phosphorsäure, Phthalsäure, Adipinsäure, Sebacinsäure, Azelainsäure, Glykolsäure oder durch ein Kohlenwasserstofföl bekannter Art plastifiziert werden. Solche Kohlenwasserstofföle sind mindestens zu 90 01o aromatisch.
  • Sie sind dadurch gekennzeichnet, daß drei- oder vierringige Moleküle, die zwei bis vier kurze Alkylseitenketten enthalten, vorherrschen. Sie besitzen ein spezifisches Gewicht größer als Eins, eine kritische Lösungstemperatur (Anilin-Mischpunkt) zwischen etwa 18 und 210 C und einen Siedebereich zwischen annähernd 304 und 4040 C.
  • Das wasserunlösliche Salz einer Fettsäure, die 12 bis 22 Kohlenstoffatome im Molekül enthält, wird mit dem Plastifizierungsmittel in Anteilen vereinigt, die von einem Maximum von 1 Gewichtsteil Fettsäuresalz auf 50 Gewichtsteile Plastifizierungsmittel bis zu einem Minimum von 1 Gewichtsteil Fettsäuresalz auf 200 Gewichtsteile Plastifizierungsmittel geändert werden können. Bei esterartigen Plastifizierungsmitteln sind die zulässigen Anteile etwas begrenzter als bei den aromatischen Kohlenwasserstoffplastiflzierungsmitteln. Sie variieren von einem Maximum von 1 Gewichtsteil Fetttsäuresalz auf 75 Gewichtsteile Plastifizierungsmittel bis zu einem Minimum von 1 Gewichtsteil Fettsäuresalz auf 125 Gewichtsteile Plastifizierungsmittel.
  • Als Fettsäuresalz wird vorzugsweise Aluminiumstearat mit einem freien Fettsäuregehalt von 7,5 bis 10 0/o benutzt, wobei ungefähr 1 Gewichtsteil Stearat auf 100 Gewichtsteile Plastifizierungsmittel zur Anwendung gelangt.
  • Es sind verschiedene Arten von Aluminiumstearat mit verschiedenen Gehalten an freier Fettsäure erhältlich. Wenn der Gehalt an freier Fettsäure über 10 % liegt, soll ein größerer Anteil an Stearat benutzt werden; wenn er unter 7,5% liegt, kann ein geringerer Anteil benutzt werden.
  • Beim Zusammenbringen des Fettsäuresalzes mit dem Plastifizierungsmittel ist es wichtig, daß das Fettsäuresalz in das Plastifizierungsmittel eingeschmolzen und nicht nur in ihm dispergiert wird. Vorzugsweise wird bei der Vereinigung des Fettsäuresalzes mit dem Plastifizierungsmittel das Fettsäuresalz zuerst in eine kleine Menge des Plastifizierungsmittels in Anteilen von z. B. 1 Gewichtsteil Fettsäuresalz auf 5 bis 15 Gewichtsteile Plastifizierungsmittel eingeschmolzen, und dann wird nachfolgend das übrige Plastifizierungsmittel zugesetzt. Bei esterartigen Plastifiziernngsmitteln ist es erwünscht, das Fettsäuresalz in eine kleine Menge eines organischen esterartigen Plastiflzierungsmittels, wie Dioctylphthalat, einzuschmelzen und dann eine größere Menge eines anorganischen esterartigen Plastifizierungsmittels, wie Tricresylphosphat, zuzusetzen.
  • Zum Einschmelzen des Fettsäuresalzes in das Plastifizierungsmittel werden die beiden Stoffe gemischt und unter dauerndem Rühren langsam auf ungefähr 1100 C erhitzt und auf dieser Temperatur gehalten, bis das Fettsäuresalz vollständig geschmolzen ist, was dadurch angezeigt wird, daß die Mischung klar und durchsichtig wird. Die Mischung wird dann auf Raumtemperatur abkühlen gelassen, wobei sie in Form eines ziemlich dicken Gels erhalten wird. Dieses Gel kann dann mit zusätzlichem Plastifizierungsmittel gemischt werden, und danach kann das Plastifizierungsmittel mit dem einverleibten Fettsäuresalz mit dem Polymerisat gemischt werden.
  • Bei esterartigen Plastiflzierungsmitteln wird mit Anteilen, die zwischen 1 Gewichtsteil Plastifizierungsmittel auf 1 Gewichtsteil Polymerisat und 1,75 Gewichtsteilen Plastifizierungsmittel auf 1 Gewichtsteil Polymerisat liegen, eine frei fließende Paste erhalten, die zum Verschäumen gemäß dem Verfahren nach der Erfindung geeignet ist. Bei aromatischen Kohlenwasserstoff-Plastifizierungsmitteln wird mit Anteilen, die zwischen 1 Gewichtsteil Plastifizierungsmittel auf 1 Gewichtsteil Polymerisat und 2,5 Gewichtsteilen Plastifizierungsmittel auf 1 Gewichtsteil Polymerisat liegen, eine frei fließende Paste erhalten, die zum Verschäumen gemäß dem Verfahren nach der Erfindung geeignet ist.
  • Das Einschmelzen des Fettsäuresalzes in das Plastifizierungsmittel gehört nicht zum Gegenstand dieser Erfindung.
  • Beispiel I Aluminiumstearat (Gehalt an freier Fettsäure 7,5 bis 10 °/o) .... ............ 2 Teile Kohlenwasserstofföl (entsprechend obiger Ausführung) ....................... 200 Teile Mischpolymerisat aus 850/0 Vinylchlorid und 15 °/o Vinylacetat ....... ....... 100 Teile Das Aluminiumstearat wird zuerst in 20 Gewichtsteilen Kohlenwasserstoff dispergiert, und die Mischung wird dann unter dauerndem Rühren langsam auf eine Temperatur von 1100 C erhitzt. Bei dieser Temperatur schmilzt das Stearat und mischt sich innig mit dem Plastifizierungsmittel, und wenn die Mischung auf dieser Temperatur während einer Zeit von 10 bis 15 Minuten gehalten wird, wird eine durchgehende Vermischung gewährleistet. Die Mischung wird dann auf Raumtemperatur abkühlen gelassen. Während des Abkühlens entwickelt sich eine Gelstruktur in der Mischung und bei Raumtemperatur nimmt die Mischung die Form eines dicken Gels an. Dieses Gel wird dann mit weiteren 180 Gewichtsteilen Kohlenwasserstofföl gemischt und die sich ergebende Mischung mit dem Mischpolymerisat vereinigt. Es kann irgendeine geeignete Art von Misch- oder Walzenausrüstung für diese Mischvorgänge benutzt werden. Das sich ergebende Produkt ist eine kremartige Paste, die leicht vergießbar ist.
  • Die Paste wird kontinuierlich in den Behälter gepumpt, in welchem der gewünschte Gasdruck und die gewünschte Temperatur aufrechterhalten werden.
  • Nachdem sich eine genügende Menge auf dem Boden des Behälters gesammelt hat, kann der Schaum fortlaufend oder absatzweise durch die Abgabedüse abgegeben werden.
  • Beispiel II Aluminiumstearat (Gehalt an freier Fettsäure 7,5 bis 10 %) ................ 1,5 Teile Dioctylphthalat....................... 12 Teile Tricresylphosphat .................. 138 Teile Mischpolymerisat aus 850/o Vinylchlorid und 15 °/o Vinylacetat .............. 100 Teile Das Aluminiumstearat wird zuerst in dem Dioctylphthalat dispergiert, und die Mischung wird dann unter dauerndem Rühren langsam auf eine Temperatur von ungefähr 110° C erhitzt. Bei dieser Temperatur schmilzt das Stearat und mischt sich innig mit dem Plastifizierungsmittel, und wenn die Mischung auf dieser Temperatur während einer Zeit von 10 bis 15 Minuten gehalten wird, wird eine durchgehende Vermischung gewährleistet. Die Mischung wird dann auf Raumtemperatur abkühlen gelassen. Während des Abkühlens entwickelt sich eine Gelstruktur in der Mischung, und bei Raumtemperatur nimmt die Mischung die Form eines dicken Gels an. Dieses Gel wird dann mit dem Tricresylphosphat gemischt und die sich ergebende Mischung mit dem Mischpolymerisat vereinigt. Es kann dabei irgendeine geeignete Art von Misch- oder Walzenausrüstung für diese Mischvorgänge benutzt werden.
  • Das sich ergebende Produkt ist eine kremige Paste, die leicht vergießbar ist.
  • Die Paste wird kontinuierlich in den Behälter gepumpt, in welchem der gewünschte Gasdruck und die gewünschte Temperatur aufrechterhalten werden.
  • Nachdem sich eine genügende Menge auf dem Boden des Behälters gesammelt hat, kann der Schaum kontinuierlich oder absatzweise durch die Abgabedüse abgegeben werden.

Claims (5)

  1. Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von weichmacherhaltigen, geformten Vinylesterpolymerisaten mit zeilförmiger Struktur, bei dem in eine sich in einem geschlossenen Behälter im ungelierten Zustand befindende, weichmacherhaltige Vinylesterpolymerisatpaste unter einem Druck von mindestens 7 kg/cm2 ein inertes Gas eingeführt und dispergiert, die erhaltene gashaltige Polymerisatpaste bei einer Temperatur unterhalb der Geliertemperatur unter dem Arbeitsdruck aus dem Behälter frei austreten gelassen und der erhaltene kremige Schaum unter Anwendung von Wärme geliert wird, dadurch gekennzeichnet, daß man die Polymerisatpaste in dünnen Schichten längs ausgedehnter Oberflächen innerhalb des Behälters frei fließen läßt und dabei der Einwirkung des Druckgases aussetzt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Polymerisatpaste kontinuierlich in den Behälter einführt und die gashaltige Polymerisatpaste kontinuierlich aus dem Behälter entnimmt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Polymerisatpaste verwendet, die zusätzlich zum Weichmacher ein wasserunlösliches Metallsalz einer Fettsäure mit 12 bis 22 Kohlenstoffatomen im Molekül, wie Aluminiumstearat, gelöst bzw. dispergiert enthält.
  4. 4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, gekennzeichnet durch einen Druckbehälter (1) mit einem zu einer Düse bzw. Brause (5) führenden Einlaßrohr (2) für die weichmacherhaltige Polymerisatpaste, großflächigen Leitflächen zur Führung der Polymerisatpaste, einer Zuleitung (4) für das inerte Gas und einer Leitung (10) für die Entnahme der erzeugten gashaltigen Polymerisatpaste.
  5. 5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Leitflächen aus konzentrisch angeordneten Sieben oder Gitterflächen (6 7, 8) von zylindrischer Form bestehen.
    In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 891 609; österreichische Patentschriften Nr. 170 284, 172951; britische Patentschriften Nr. 580 743, 657 338; »Plastica« (Delft), 1952, Bd. 5, Heft 8, S. 248 bis 251.
DEE8377A 1954-01-07 1954-01-07 Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von weichmacherhaltigen, geformten Vinylesterpolymerisaten mit zellfoermiger Struktur Pending DE1189267B (de)

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