DE112020001624T5

DE112020001624T5 - Leuchtstoffteilchen, Verbundstoff, lichtemittierende Vorrichtung und Verfahren zur Herstellung von Leuchtstoffteilchen

Info

Publication number: DE112020001624T5
Application number: DE112020001624.2T
Authority: DE
Inventors: Tomohiro Nomiyama; Yusuke Takeda; Marina TAKAMURA; Tatsuya Okuzono; Masaru Miyazaki; Shintaro Watanabe
Original assignee: Denka Co Ltd
Current assignee: Denka Co Ltd
Priority date: 2019-03-29
Filing date: 2020-03-24
Publication date: 2021-12-23
Also published as: KR102336243B1; TW202102648A; CN113710771A; CN113710771B; JP6667026B1; JP2020164751A; KR20210128006A; US20220089946A1; WO2020203485A1; US11485906B2

Abstract

Ein α-Sialon-Leuchtstoffteilchen, das Eu enthält, wird bereitgestellt. Auf einer Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens ist mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung ausgebildet. Das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen wird vorzugsweise durch einen Rohmaterial-Mischschritt, einen Erhitzungsschritt, einen Pulverisierungsschritt und einen Säurebehandlungsschritt hergestellt.

Description

TECHNISCHES GEBIET
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Leuchtstoffteilchen, einen Verbundstoff, eine lichtemittierende Vorrichtung und ein Verfahren zur Herstellung von Leuchtstoffteilchen.
TECHNISCHER HINTERGRUND
Als Nitrid- und Oxynitrid-Leuchtstoffe ist ein α-Sialon-Leuchtstoff, in dem ein bestimmtes Seltenerdelement aktiviert ist, dafür bekannt, dass er nützliche Fluoreszenzeigenschaften aufweist, und wurde für eine weiße LED und dergleichen verwendet. Der α-Sialon-Leuchtstoff hat eine Struktur, bei der die Si-N-Bindungen der α-Siliciumnitridkristalle teilweise durch Al-N-Bindungen und Al-O-Bindungen ersetzt sind und bestimmte Elemente (Ca, Li, Mg, Y oder Lanthanidenmetalle mit Ausnahme von La und Ce) in die Kristallgitter eindringen und in fester Form gelöst sind, um die elektrische Neutralität zu erhalten. Die Fluoreszenzeigenschaften kommen dadurch zum Ausdruck, dass einige der Elemente, wie seltene Erden, in die Gitter eindringen, in fester Form gelöst werden und als Lumineszenzzentrum dienen. Der α-Sialon-Leuchtstoff, in dem Ca fest gelöst ist und die Elemente teilweise durch Eu ersetzt sind, wird in einem breiten Wellenlängenbereich von ultraviolettem bis blauem Licht relativ effizient angeregt und emittiert gelbes bis oranges Licht. Als Versuch, die Fluoreszenzeigenschaften eines solchen α-Sialon-Leuchtstoffs weiter zu verbessern, wurde beispielsweise vorgeschlagen, einen α-Sialon-Leuchtstoff mit einem bestimmten durchschnittlichen Teilchendurchmesser durch eine Klassierungsbehandlung auszuwählen (Patentdokument 1).
ZUGEHÖRIGES DOKUMENT
PATENTSCHRIFT
[Patentdokument 1] Japanische Offenlegungspatent-Veröffentlichungs-Nr. 2009-96882
KURZDARSTELLUNG DER ERFINDUNG
TECHNISCHES PROBLEM
Die vorliegenden Erfinder haben intensive Studien zur Verbesserung der Fluoreszenzeigenschaften eines α-Sialon-Leuchtstoffs durchgeführt und dabei festgestellt, dass die Fluoreszenzeigenschaften des α-Sialon-Leuchtstoffs in Abhängigkeit von der Oberflächenform eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens variieren. Darüber hinaus wurde die vorliegende Erfindung als Ergebnis eines Fortschritts bei den Untersuchungen darüber, welche Art von Oberflächenform zu den Fluoreszenzeigenschaften des α-Sialon-Leuchtstoffs beiträgt, abgeschlossen.
Die vorliegende Erfindung wurde in Anbetracht dieser Umstände vorgenommen. Die vorliegende Erfindung stellt ein Verfahren zur weiteren Verbesserung der Fluoreszenzeigenschaften von α-Sialon-Leuchtstoffteilchen bereit.
LÖSUNG DER AUFGABE
Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Eu-haltiges α-Sialon-Leuchtstoffteilchen bereitgestellt, bei dem mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung auf einer Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens ausgebildet ist.
Des Weiteren wird gemäß der vorliegenden Erfindung ein Verbundstoff bereitgestellt, der die vorstehend genannten Leuchtstoffteilchen und ein Dichtungsmaterial enthält, das die Leuchtstoffteilchen versiegelt.
Darüber hinaus wird gemäß der vorliegenden Erfindung eine lichtemittierende Vorrichtung bereitgestellt, die ein lichtemittierendes Element, das Anregungslicht emittiert, und den vorstehend erwähnten Verbundstoff, der eine Wellenlänge des Anregungslichts umwandelt bzw. konvertiert, enthält.
Des Weiteren wird gemäß der vorliegenden Erfindung ein Verfahren zur Herstellung des vorstehend genannten Leuchtstoffteilchens bereitgestellt, wobei das Verfahren einen Mischschritt des Mischens von Rohmaterial, das ein Element enthält, das ein Eu enthaltendes α-Sialon-Leuchtstoffteilchen bildet, einen Erhitzungsschritt des Erhitzens eines Gemisches von Rohmaterial, um einen α-Sialon-Leuchtstoff zu erhalten, einen Pulverisierungsschritt des Pulverisierens des durch den Erhitzungsschritt erhaltenen α-Sialon-Leuchtstoffteilchens, um das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen zu erhalten, und einen Schritt des Unterziehens des durch den Pulverisierungsschritt erhaltenen α-Sialon-Leuchtstoffteilchens einer Säurebehandlung, um eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung auf einer Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens zu bilden, beinhaltet.
VORTEILHAFTE WIRKUNGEN DER ERFINDUNG
Gemäß der vorliegenden Erfindung können die Fluoreszenzeigenschaften eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens verbessert werden.
Figurenliste

1(a) ist eine schematische Ansicht einer winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung auf der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens. 1(b) ist eine schematische Ansicht einer winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung in einem Querschnitt entlang der Linie A-A von 1(a).
2 ist eine schematische Querschnittsansicht, die eine Struktur einer lichtemittierenden Vorrichtung gemäß einer Ausführungsform zeigt.
3 ist eine REM-Aufnahme eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens aus Beispiel 1.
4 ist eine REM-Aufnahme eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens aus Beispiel 2.
5(a) ist ein REM-Aufnahme einer Region, die für die Analyse einer winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens aus Beispiel 1 verwendet wurde. 5(b) ist ein binarisiertes Bild einer Region, die für die Analyse der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens aus Beispiel 1 verwendet wurde.
6(a) ist ein REM-Aufnahme einer Region, die für die Analyse einer winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens aus Beispiel 2 verwendet wurde. 6(b) ist ein binarisiertes Bild einer Region, die für die Analyse der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens aus Beispiel 2 verwendet wurde.
7 ist eine REM-Aufnahme eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens des zusätzlichen Vergleichsbeispiels.
8 ist eine REM-Aufnahme eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens des zusätzlichen Vergleichsbeispiels.

BESCHREIBUNG DER AUSFÜHRUNGSFORMEN
Nachfolgend werden Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung im Einzelnen beschrieben.
Das Leuchtstoffteilchen gemäß einer Ausführungsform wird aus einem α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gebildet, das Eu als aktivierende Substanz enthält. Auf der Oberfläche jedes der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen ist mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung ausgebildet.
Hier ist die winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung eine kraterartige Vertiefung (vorausgesetzt, dass eine Kante der Vertiefung nicht gequollen sein darf), die auf der Oberfläche jedes der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gebildet wird, wobei die Vertiefung einen Durchmesser von einem Mikrometer bis Submikrometer und eine Tiefe von einem Submikrometer hat.
Darüber hinaus kann ein Aggregat (Pulver), das die Leuchtstoffteilchen gemäß dieser Ausführungsform enthält, α-Sialon-Leuchtstoffteilchen enthalten, bei denen die vorstehend erwähnte winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung nicht auf der Oberfläche jedes der Teilchen ausgebildet ist.
Mit dem α-Sialon-Leuchtstoffteilchen der vorliegenden Ausführungsform ist es möglich, die Fluoreszenzeigenschaften zu verbessern, während der Anregungswellenlängenbereich und der Fluoreszenzwellenlängenbereich eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens im verwandten Stand der Technik beibehalten werden. Daher können als Ergebnis die Lichtemissionseigenschaften einer lichtemittierenden Vorrichtung, die das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen verwendet, verbessert werden.
Ein detaillierter Mechanismus als Grund dafür ist nicht klar, aber zum Beispiel kann eine auf der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens gebildete winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung eine Vertiefungsstruktur bzw. Rundhöhlungsstruktur sein, die als eine Spur, erhalten durch Entfernung einer heterogenen Phase, die nicht zur Fluoreszenz beiträgt, charakteristisch ist. Es wird angenommen, dass in dem α-Sialon-Leuchtstoffteilchen, auf dem eine solche winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung gebildet wird, eine heterogene Phase, die nicht zur Fluoreszenz beiträgt, auch auf der Oberfläche jedes der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen außerhalb des Bereichs in dem die winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung gebildet ist, weitgehend entfernt wird. Daher wird davon ausgegangen, dass die Fluoreszenzeigenschaften des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens verbessert werden, indem der Anteil der Mutterkristalle eines Leuchtstoffs, der zur Fluoreszenz beiträgt, auf der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens erhöht wird.
Darüber hinaus wird davon ausgegangen, dass das in der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung einfallende Licht in das Innere des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens gelangt und von dort effizient wieder abgeführt wird, wodurch die Fluoreszenzeigenschaften der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen verbessert werden.
(α-Sialon-Leuchtstoffteilchen)
Das Eu-haltige α-Sialon-Leuchtstoffteilchen wird aus einem α-Sialon-Leuchtstoff gebildet, der nachstehend beschrieben wird.
Der α-Sialon-Leuchtstoff ist ein α-Sialon-Leuchtstoff, der ein Eu-Element enthält, dargestellt durch die allgemeine Formel: (M1_x, M2_y, Eu_z)(Si₁₂ - (_m + _n)Al_m ₊ _n)(O_nN₁₆ _-n) (mit der Maßgabe, dass M1 ein einwertiges Li-Element ist und M2 ein oder mehrere zweiwertige Elemente sind, die aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus Mg, Ca und Lanthanidenelementen (außer La und Ce) besteht).
Die Feststoff-Auflösungs-Zusammensetzung des α-Sialon-Leuchtstoffs wird in der allgemeinen Formel durch x, y und z ausgedrückt, wobei m und n durch ein Si/Al-Verhältnis und ein damit verbundenes O/N-Verhältnis bestimmt werden, und erfüllt 0 ≤ x<2,0, 0≤ y<2,0, 0 <z≤ 0,5, 0 < x+y, 0,3 ≤ x +y +z ≤ 2,0, 0 < m ≤ 4,0 und 0 < n ≤ 3,0. Insbesondere in dem Fall, in dem Ca als M2 verwendet wird, wird der α-Sialon-Leuchtstoff in einem breiten Zusammensetzungsbereich stabilisiert. Insbesondere durch teilweisen Ersatz der Ca-Elemente durch Eu, das ein lumineszierendes Zentrum ist, erfolgt die Anregung durch Licht in einem breiten Wellenlängenbereich von ultraviolettem bis blauem Licht, wodurch ein Leuchtstoff mit Emission von sichtbarem Licht im Bereich von gelbem bis orangem Licht erhalten werden kann.
Unter dem Gesichtspunkt der Erzielung von Licht in Glühlampenfarbe bei Beleuchtungsanwendungen ist es bevorzugt, dass der α-Sialon-Leuchtstoff kein Li als Feststoff-Auflösungs-Zusammensetzung oder nur eine geringe Menge an Li enthält, wenn überhaupt. In Bezug auf die allgemeine Formel ist es bevorzugt, dass 0 ≤ x ≤ 0,1 gilt. Außerdem oder alternativ ist das Verhältnis von Li in den α-Sialon-Leuchtstoffteilchen vorzugsweise gleich oder größer als 0 Massenprozent und gleich oder kleiner als 1 Massenprozent.
Im Allgemeinen hat der α-Sialon-Leuchtstoff eine zweite Kristallphase, die sich von der des α-Sialon-Leuchtstoffs unterscheidet, oder eine amorphe Phase, die zwangsläufig vorhanden ist, die Feststoff-Auflösungs-Zusammensetzung kann nicht streng durch eine Analyse der Zusammensetzung oder dergleichen definiert werden.
Als Kristallphase des α-Sialon-Leuchtstoffs ist eine α-Sialon-Einzelphase bevorzugt und der α-Sialon-Leuchtstoff kann auch Aluminiumnitrid oder ein Polytypoid oder dergleichen als weitere Kristallphase enthalten.
Bei den α-Sialon-Leuchtstoffteilchen wird eine Vielzahl gleichachsiger Primärteilchen gesintert, um aggregierte Sekundärteilchen zu bilden. Die Primärteilchen in der vorliegenden Ausführungsform beziehen sich auf die kleinsten Teilchen, die mit einem Elektronenmikroskop oder dergleichen beobachtet werden können, wobei die Teilchen einzeln vorliegen können.
Die Untergrenze des durchschnittlichen Teilchendurchmessers der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen ist vorzugsweise gleich oder größer als 1 µm, bevorzugter gleich oder größer als 5 µm und noch bevorzugter gleich oder größer als 10 µm. Darüber hinaus ist die Obergrenze des durchschnittlichen Teilchendurchmessers der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen vorzugsweise gleich oder kleiner als 30 µm und bevorzugter gleich oder kleiner als 20 µm. Der durchschnittliche Teilchendurchmesser der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen ist ein Maß für die Sekundärteilchen. Wenn der durchschnittliche Teilchendurchmesser der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gleich oder größer als 5 µm ist, kann die Transparenz eines später beschriebenen Verbundstoffs weiter verbessert werden. Andererseits kann durch die Einstellung des durchschnittlichen Teilchendurchmessers der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen auf gleich oder weniger als 30 µm das Auftreten von Abplatzungen unterdrückt werden, wenn der Verbundstoff mit einem Dicer oder dergleichen geschnitten wird.
Unter dem durchschnittlichen Teilchendurchmesser der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen ist hier der Median-Durchmesser (D₅₀) in einer volumenbasierten integrierten Fraktion zu verstehen, der durch ein Laserbeugungsstreuungsverfahren gemäß JIS R1629: 1997 bestimmt wurde.
Die Form der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen ist nicht besonders begrenzt. Beispiele für die Form sind eine Kugelform, eine kubische Form, eine Säulenform und eine amorphe Form.
(Auf der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens gebildete winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung)
Auf der Oberfläche jedes der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen ist mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung ausgebildet. Das Vorhandensein oder Nichtvorhandensein der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung auf der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens kann z.B. mit einem Rasterelektronenmikroskop (REM) bestätigt werden. Der Durchmesser der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung kann unter Verwendung eines mit dem REM erhaltenen Bildes gemessen werden. Die Tiefe der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung kann mit einem Rasterkraftmikroskop (AFM) gemessen werden.
1(a) ist eine schematische Ansicht einer winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung, die auf der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens vorgesehen ist. Wie in 1(a) gezeigt, ist eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 eine kraterförmige Vertiefung, die auf der Oberfläche eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 ausgebildet ist.
Wie in 1(b) gezeigt, ist der Durchmesser W der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 die Öffnungsbreite der winzigen Vertiefung 20 auf der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10. Der Durchmesser W der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 kann variieren, je nachdem, wo eine Linie zur Messung des Durchmessers in einer bestimmten winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 genommen wird. Ein maximaler Durchmesser Wmax der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 ist der maximale Wert unter den Durchmessern W der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20. Das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen 10 enthält vorzugsweise mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 mit einem maximalen Durchmesser Wmax von gleich oder mehr als 50 nm und von gleich oder weniger 2000 nm. Die Untergrenze des maximalen Durchmessers Wmax ist bevorzugter gleich oder größer als 100 nm und noch bevorzugter gleich oder größer als 150 nm. Die Obergrenze des maximalen Durchmessers Wmax ist bevorzugter gleich oder kleiner als 1500 nm und noch bevorzugter gleich oder kleiner als 1000 nm.
Es ist möglich, die Fluoreszenzeigenschaften des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 weiter zu verbessern, indem die Untergrenze der Breite Wmax der winzigen Vertiefung 20 auf den Bereich eingestellt wird.
Darüber hinaus ist es möglich, die Fluoreszenzeigenschaften des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 unter Beibehaltung der Intensität des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 weiter zu verbessern, indem die Obergrenze des maximalen Durchmessers Wmax der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 auf den Bereich festgelegt wird.
In einem bestimmten α-Sialon-Leuchtstoffteilchen 10 können mehrere winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 mit unterschiedlichen maximalen Durchmessern Wmax auf der Oberfläche des Teilchens ausgebildet sein. Insbesondere ist es bevorzugt, dass das spezielle α-Sialon-Leuchtstoffteilchen 10 mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser Wmax von mehr als 1000 nm und gleich oder weniger als 2000 nm und auch mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser Wmax von mehr als 500 nm und gleich oder weniger als 1000 nm aufweist.
Auf diese Weise lassen sich die Fluoreszenzeigenschaften des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 weiter verbessern.
Darüber hinaus ist zusätzlich zu dem Vorstehenden mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser Wmax von gleich oder mehr als 50 nm und von gleich oder weniger als 500 nm enthalten.
Auf diese Weise lassen sich die Fluoreszenzeigenschaften des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 weiter verbessern.
Die Tiefe D der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 ist die Länge von der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 bis zum Boden der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 in einem Querschnitt durch die winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20. Die Tiefe D der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 kann je nach dem Querschnitt der speziellen winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 variieren.
In einem Querschnitt durch die winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 ist die Untergrenze der Tiefe D der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 vorzugsweise gleich oder größer als 5 nm, bevorzugter gleich oder größer als 10 nm und noch bevorzugter gleich oder größer als 20 nm. Andererseits ist die Obergrenze der Tiefe D der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 vorzugsweise gleich oder kleiner als 500 nm, bevorzugter gleich oder kleiner als 400 nm und noch bevorzugter gleich oder kleiner als 300 nm.
Es ist möglich, die Fluoreszenzeigenschaften des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 weiter zu verbessern, indem die Untergrenze der Tiefe D auf den Bereich in einem Querschnitt festgelegt wird, der die winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 durchquert.
Darüber hinaus ist es möglich, die Fluoreszenzeigenschaften des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 weiter zu verbessern, unter gleichzeitigem Halten der Intensität des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10, indem die Obergrenze der Tiefe D der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung 20 auf den Bereich festgelegt wird.
Vorzugsweise weist das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen 10 eine Gruppe 22 von winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen auf, in der mehrere winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 auf der Oberfläche des Teilchens nebeneinander liegen.
Der Ausdruck „die winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 liegen nebeneinander“ bedeutet, dass ein Abstand zwischen den verschiedenen winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 gleich oder kleiner als 1/2 des maximalen Durchmessers Wmax einer der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 ist. Eine Form, bei der zwei winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 miteinander verbunden sind, wird ebenfalls von dem Ausdruck „die winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 liegen nebeneinander“ umfasst.
Es wird davon ausgegangen, dass es möglich ist, die Fluoreszenzeigenschaften des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 weiter zu verbessern, indem die Gruppe 22 von winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen auf der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 gebildet wird.
Die Untergrenze des Flächenverhältnisses einer von der Vielzahl der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 auf der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 eingenommenen Region, d.h. das Verhältnis der von der Vielzahl der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 eingenommenen Gesamtfläche zur Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10, ist vorzugsweise gleich oder größer als 10 %, bevorzugter gleich oder größer als 12 % und noch bevorzugter gleich oder größer als 15 %. Andererseits ist die Obergrenze des Verhältnisses der Gesamtfläche, die von der Vielzahl der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 eingenommen wird, vorzugsweise gleich oder weniger als 25 %, bevorzugte gleich oder weniger als 23 % und noch bevorzugter gleich oder weniger als 20 %.
Es wird davon ausgegangen, dass die Fluoreszenzeigenschaften weiter verbessert werden, wenn die Untergrenze des Verhältnisses der Gesamtfläche, die von der Vielzahl der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 eingenommen wird, auf den Bereich festgelegt wird. Andererseits ist es einfach, die Intensität des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens 10 beizubehalten, wenn die Obergrenze des Verhältnisses der Gesamtfläche, die von der Vielzahl der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen 20 eingenommen wird, auf den Bereich festgelegt wird.
Bei den vorstehend beschriebenen Leuchtstoffteilchen können die Fluoreszenzeigenschaften verbessert werden, indem eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung in die Oberfläche jedes Teilchens eingearbeitet wird. Darüber hinaus weist das Leuchtstoffpulver, das die vorstehend beschriebenen Leuchtstoffteilchen (mit winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen) enthält, die vorstehend erwähnte Wirkung und den vorstehend erwähnten Effekt, d.h. die Wirkung und den Effekt der Verbesserung der Fluoreszenzeigenschaften, auf.
(Verfahren zur Herstellung von Leuchtstoffteilchen)
Es wird ein Verfahren zur Herstellung des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens der vorliegenden Ausführungsform beschrieben. Bei den α-Sialon-Leuchtstoffteilchen wird ein Teil des Rohmaterialpulvers hauptsächlich einer Reaktion unterzogen, um eine flüssige Phase zu bilden, und jedes der Elemente bewegt sich während des Syntheseverfahrens durch die flüssige Phase, wodurch die Bildung einer festen Lösung und das Kornwachstum fortschreiten.
Zunächst werden die Rohmaterialen, die ein Element enthalten, das die Euhaltigen α-Sialon-Leuchtstoffteilchen bildet, gemischt. Calcium ist in den α-Sialon-Leuchtstoffteilchen mit niedrigem Sauerstoffgehalt, die unter Verwendung von Calciumnitrid als Calcium-Rohmaterial synthetisiert wurden, in hoher Konzentration fest gelöst. Insbesondere ist es in einem Fall, in dem die Ca-Feststofflösungskonzentration hoch ist, möglich, einen Leuchtstoff mit einer Lichtemissions-Peakwellenlänge auf einer höheren Wellenlängenseite (gleich oder mehr als 590 nm, genauer gesagt gleich oder mehr als 590 nm und gleich oder weniger als 610 nm und noch genauer gleich oder mehr als 592 nm und gleich oder weniger als 608 nm) als die einer Zusammensetzung im Stand der Technik unter Verwendung eines Oxid-Rohmaterials zu erhalten. Insbesondere sollte die allgemeine Formel vorzugsweise 1,5 < x + y + z ≤ 2,0 betragen. Eine Feinabstimmung des Emissionsspektrums ist auch möglich, indem die Elemente Ca teilweise durch Li, Mg, Sr, Ba, Y und Lanthanidenelemente (mit Ausnahme von La und Ce) ersetzt werden.
Beispiele für ein anderes Rohmaterialpulver umfassen Siliciumnitrid, Aluminiumnitrid und eine Eu-Verbindung. Beispiele für die Eu-Verbindung umfassen Europiumoxid, eine Verbindung, die sich nach dem Erhitzen in Europiumoxid verwandelt, und Europiumnitrid. Europiumnitrid, das die Menge an Sauerstoff im System vermindern kann, ist bevorzugt.
Wird eine angemessene Menge der zuvor synthetisierten α-Sialon-Leuchtstoffteilchen einem Rohmaterialpulver zugesetzt, kann dieser Zusatz als Ausgangspunkt für das Kornwachstum dienen, um α-Sialon-Leuchtstoffteilchen mit relativ kurzen Achsendurchmessern zu erhalten, und die Teilchenformen können durch Änderung der Formen der zuzusetzenden α-Sialon-Teilchen gesteuert werden.
Beispiele für ein Verfahren zum Mischen der vorstehend genannten Rohmaterialien sind ein Trockenmischverfahren und ein Verfahren, bei dem das Nassmischen in einem inerten Lösungsmittel erfolgt, das nicht wesentlich mit den jeweiligen Komponenten der Rohmaterialien reagiert, und bei dem das Lösungsmittel anschließend entfernt wird. Beispiele für eine Mischvorrichtung sind ein V-Mischer, ein Rüttelmischer, eine Kugelmühle und eine Vibrationsmühle. Das Mischen von Calciumnitrid, das in der Atmosphäre instabil ist, wird vorzugsweise in einer Handschuhbox in einer inerten Atmosphäre durchgeführt, da die Hydrolyse und die Oxidation der Substanz die Eigenschaften des synthetischen Produkts beeinflussen.
Ein Behälter aus einem Material, das eine geringe Reaktivität mit einem Rohmaterial und einem zu synthetisierenden Leuchtstoff aufweist, z.B. ein Behälter aus Bornitrid, wird mit einem durch Mischen erhaltenen Pulver (im Folgenden einfach als Rohmaterialpulver bezeichnet) gefüllt. Anschließend wird das Pulver für eine vorbestimmte Zeit in einer Stickstoffatmosphäre erhitzt. Auf diese Weise kann ein α-Sialon-Leuchtstoff erhalten werden. Die Temperatur für die Wärmebehandlung ist vorzugsweise gleich oder höher als 1650°C und gleich oder niedriger als 1950°C.
Durch die Einstellung der Temperatur für die Wärmebehandlung auf gleich oder höher als 1650°C ist es möglich, die Menge der restlichen, nicht umgesetzten Produkte zu vermindern und die Primärteilchen ausreichend wachsen zu lassen.
Darüber hinaus kann durch die Einstellung der Temperatur während der Wärmebehandlung auf 1950°C oder weniger eine bemerkenswerte Sinterung zwischen den Teilchen unterdrückt werden.
Unter dem Gesichtspunkt der Unterdrückung der Sinterung zwischen den Teilchen während des Erhitzens ist es bevorzugt, dass der Behälter mit einem größeren Volumen des Rohmaterialpulvers gefüllt wird. Insbesondere ist es bevorzugt, dass die Schüttdichte zum Zeitpunkt der Befüllung des Behälters mit dem Rohmaterialpulver auf 0,6 g/cm³ oder weniger eingestellt wird.
Die Erhitzungszeit für die Wärmebehandlung ist vorzugsweise gleich oder mehr als 2 Stunden und gleich oder weniger als 24 Stunden in Bezug auf einen Zeitbereich, in dem keine Unannehmlichkeiten wie das Vorhandensein einer großen Menge nicht umgesetzter Substanzen, unzureichendes Wachstum von Primärteilchen und Sinterung zwischen den Teilchen auftreten.
In dem vorstehend erwähnten Schritt wird ein α-Sialon-Leuchtstoff mit einer barrenförmigen äußeren Form hergestellt. Indem dieser barrenförmige α-Sialon-Leuchtstoff einem Pulverisierungsschritt unterzogen wird, bei dem der Leuchtstoff durch einen Pulverisierer, wie z.B. einen Brecher, eine Mörsermühle, eine Kugelmühle, eine Vibrationsmühle und eine Strahlmühle, pulverisiert wird, und einem Siebklassierungsschritt nach einer solchen Pulverisierungsbehandlung, ist es möglich, ein Pulver zu erhalten, das aus α-Sialon-Leuchtstoffteilchen mit einem eingestellten D₅₀-Teilchendurchmesser von Sekundärteilchen gebildet wird. Darüber hinaus ist es möglich, den D₅₀-Teilchendurchmesser der Sekundärteilchen einzustellen, indem ein Schritt durchgeführt wird, bei dem das Leuchtstoffpulver in einer wässrigen Lösung dispergiert wird, um die Sekundärteilchen zu entfernen, die kleine Teilchendurchmesser haben und sich kaum absetzen.
Die α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gemäß der vorliegenden Ausführungsform können durch die Durchführung der vorstehend genannten Schritte und einen anschließenden Säurebehandlungsschritt hergestellt werden.
Bei dem Säurebehandlungsschritt wird das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen beispielsweise in eine wässrige Säurelösung getaucht. Beispiele für die wässrige Säurelösung sind eine wässrige Säurelösung, die eine Art von Säure enthält, die aus Säuren wie Flusssäure bzw. Fluorwasserstoffsäure, Salpetersäure und Salzsäure ausgewählt ist, und eine wässrige gemischte Säurelösung, die durch Mischen von zwei oder mehr Arten von Säuren erhalten wird. Unter diesen sind eine wässrige Flusssäurelösung, die nur Flusssäure enthält, und eine wässrige gemischte Säurelösung, die durch Mischen von Flusssäure und Salpetersäure erhalten wird, bevorzugter. Die Stammlösungskonzentration der wässrigen Säurelösung wird in Abhängigkeit von der Stärke der verwendeten Säure festgelegt, beträgt aber beispielsweise vorzugsweise gleich oder mehr als 0,7 % und gleich oder weniger als 100 % und bevorzugter gleich oder mehr als 0,7 % und gleich oder weniger als 40 %. Darüber hinaus ist die Temperatur, bei der die Säurebehandlung durchgeführt wird, vorzugsweise gleich oder höher als 60°C und gleich oder niedriger als 90°C und die Reaktionszeit (Eintauchzeit) ist vorzugsweise gleich oder höher als 15 Minuten und gleich oder niedriger als 80 Minuten.
Wenn das Rühren mit hoher Geschwindigkeit erfolgt, wird die Säurebehandlung der Teilchenoberfläche wahrscheinlich ausreichend durchgeführt. Der Begriff „hohe Geschwindigkeit“, wie er hier verwendet wird, hängt von der verwendeten Rührvorrichtung ab, aber in einem Fall, in dem ein Magnetrührer auf Laborniveau verwendet wird, ist die Rührgeschwindigkeit zum Beispiel gleich oder mehr als 400 U/min und in Wirklichkeit gleich oder mehr als 400 U/min und gleich oder weniger als 500 U/min. Für den üblichen Zweck des Rührens, der darin besteht, der Teilchenoberfläche ständig eine neue Säure zuzuführen, ist eine Rührgeschwindigkeit von etwa 200 U/min ausreichend, aber wenn man das Rühren mit einer hohen Geschwindigkeit von gleich oder mehr als 400 U/min durchführt, ist es wahrscheinlich, dass die Teilchenoberfläche durch eine physikalische Wirkung zusätzlich zu einer chemischen Wirkung ausreichend behandelt wird.
Die Anzahl, das Verteilungsverfahren, der Durchmesser und die Tiefe der auf der Oberfläche der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gebildeten winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung kann durch optimales Einstellen der Stammlösungskonzentration einer wässrigen Säurelösung, die für eine Säurebehandlung verwendet wird, der Temperatur während der Säurebehandlung, einer Reaktionszeit und dergleichen gesteuert werden. Zum Beispiel ist es durch die Annahme von Bedingungen, die sich einer Kombination aus der Stammlösungskonzentration einer wässrigen Säurelösung, die in den Beispielen verwendet wird, einer Temperatur während einer Säurebehandlung und einer Reaktionszeit annähern, unter Bezugnahme auf eine Fülle von Beispielen, die nachstehend beschrieben werden, um die Säurebehandlung durchzuführen, möglich, eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einer gewünschten Anzahl, einem gewünschten Verteilungsverfahren, einem gewünschten Durchmesser und einer gewünschten Tiefe auf der Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens zu bilden.
(Verbundstoff)
Der Verbundstoff gemäß einer Ausführungsform beinhaltet die vorstehend erwähnten Leuchtstoffteilchen und ein Dichtungsmaterial, das die Leuchtstoffteilchen versiegelt. In dem Verbundstoff gemäß der vorliegenden Ausführungsform ist eine Vielzahl der vorstehend erwähnten Leuchtstoffteilchen in dem Dichtungsmaterial dispergiert. Als Dichtungsmaterial kann ein bekanntes Material wie ein Harz, ein Glas oder Keramik verwendet werden. Beispiele für das Harz, das für das Dichtungsmaterial verwendet wird, umfassen transparente Harze wie ein Silikonharz, ein Epoxidharz und ein Urethanharz.
Beispiele für ein Verfahren zur Herstellung des Verbundstoffs beinhalten ein Herstellungsverfahren, bei dem ein aus α-Sialon-Leuchtstoffteilchen der vorliegenden Ausführungsform gebildetes Pulver einem flüssigen Harz, einem Glaspulver oder Keramik zugesetzt und das Gemisch gleichmäßig gemischt wird und dann durch eine Wärmebehandlung gehärtet oder gesintert wird.
(Lichtemittierende Vorrichtung)
2 ist eine schematische Querschnittsansicht, die eine Struktur einer lichtemittierenden Vorrichtung gemäß der vorliegenden Ausführungsform zeigt. Wie in 2 gezeigt, enthält eine lichtemittierende Vorrichtung 100 ein lichtemittierendes Element 120, einen Kühlkörper 130, ein Gehäuse 140, einen ersten Leiterrahmen 150, einen zweiten Leiterrahmen 160, einen Bonddraht 170, einen Bonddraht 172 und einen Verbundstoff 40.
Das lichtemittierende Element 120 ist in einer vorbestimmten Region auf der Oberseite des Kühlkörpers 130 angebracht. Durch die Montage des lichtemittierenden Elements 120 auf dem Kühlkörper 130 kann die Wärmeableitung des lichtemittierenden Elements 120 verbessert werden. Außerdem kann anstelle des Kühlkörpers 130 auch ein Verpackungssubstrat bzw. Packaging-Substrat verwendet werden.
Das lichtemittierende Element 120 ist ein Halbleiterelement, das Anregungslicht emittiert. Als lichtemittierendes Element 120 kann z.B. ein LED-Chip verwendet werden, der Licht mit einer Wellenlänge von gleich oder mehr als 300 nm und gleich oder weniger als 500 nm erzeugt, was nahezu ultraviolettem bis blauem Licht entspricht. Eine Elektrode (in den Zeichnungen nicht dargestellt), die auf der oberen Oberflächenseite des lichtemittierenden Elements 120 angeordnet ist, ist mit der Oberfläche des ersten Leiterrahmens 150 über den Bonddraht 170, beispielsweise einen Golddraht, verbunden. Darüber hinaus ist die andere Elektrode (in den Zeichnungen nicht dargestellt), die auf der oberen Oberflächenseite des lichtemittierenden Elements 120 ausgebildet ist, mit der Oberfläche des zweiten Leiterrahmens 160 über den Bonddraht 172, beispielsweise einen Golddraht, verbunden.
In dem Gehäuse 140 ist eine im Wesentlichen trichterförmige Vertiefung ausgebildet, deren Lochdurchmesser von der Bodenoberfläche aus nach oben hin allmählich zunimmt. Das lichtemittierende Element 120 ist auf der Bodenoberfläche der Vertiefung angebracht. Die Wandoberfläche der Vertiefung, die das lichtemittierende Element 120 umgibt, dient als reflektierende Platte.
Die Vertiefung, deren Wandoberfläche durch das Gehäuse 140 gebildet wird, ist mit dem Verbundstoff 40 gefüllt. Der Verbundstoff 40 ist ein Wellenlängenumwandlungselement, das die Wellenlänge des von dem lichtemittierenden Element 120 emittierten Anregungslichts in Licht längerer Wellenlänge umwandelt. Der Verbundstoff der vorliegenden Ausführungsform wird als Verbundstoff 40 verwendet und die Leuchtstoffteilchen 1 der vorliegenden Ausführungsform sind in einem Dichtungsmaterial 30 wie einem Harz dispergiert. Die lichtemittierende Vorrichtung 100 emittiert eine Mischfarbe aus Licht des lichtemittierenden Elements 120 und Licht, das von den Leuchtstoffteilchen 1 erzeugt wird, die durch Absorption des Lichts des lichtemittierenden Elements 120 angeregt werden. Die lichtemittierende Vorrichtung 100 emittiert vorzugsweise weißes Licht durch die Mischfarbe des Lichts des lichtemittierenden Elements 120 und des von den Leuchtstoffteilchen 1 erzeugten Lichts.
In der lichtemittierenden Vorrichtung 100 der vorliegenden Ausführungsform können durch die Verwendung eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens mit einer auf seiner Oberfläche gebildeten winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung als Leuchtstoffteilchen 1, wie vorstehend erwähnt, die Fluoreszenzeigenschaften des Leuchtstoffteilchens 1 und des Verbundstoffs 40 verbessert werden, und eine Verbesserung der Lichtemissionsintensität der lichtemittierenden Vorrichtung 100 kann gefördert werden.
2 zeigt eine lichtemittierende Vorrichtung für die Oberflächenmontage. Die lichtemittierende Vorrichtung ist jedoch nicht auf die Oberflächenmontage beschränkt. Die lichtemittierende Vorrichtung kann als Cannonball, als Chip-on-Board (COB) oder als Chip-Scale-Package (CSP) ausgeführt sein.
Die Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung wurden vorstehend beschrieben, aber dies sind Beispiele für die vorliegende Erfindung und verschiedene Konfigurationen, die anders als die Beispiele sind, können auch angenommen werden.
[Beispiele]
Nachfolgend wird die vorliegende Erfindung anhand von Beispielen und Vergleichsbeispielen beschrieben, wobei die vorliegende Erfindung nicht darauf beschränkt ist.
(Beispiel 1)
In einer Handschuhbox wurden 62,4 Masseteile eines Siliciumnitridpulvers (hergestellt von Ube Kosan Co., Ltd., Qualität E10), 22,5 Masseteile eines Aluminiumnitridpulvers (hergestellt von Tokuyama Corporation, Qualität E), 2,2 Masseteile eines Europiumoxidpulvers (hergestellt von Shin-Etsu Chemical Co., Ltd, Qualität RU) und 12,9 Masseteile eines Calciumnitridpulvers (hergestellt von Kojundo Chemical Lab. Co., Ltd.) als Mischungszusammensetzung eines Rohmaterialpulvers verwendet und die Rohmaterialpulver wurden trocken gemischt und dann durch ein Nylonsieb mit einer Maschenweite von 250 µm gegeben, um ein gemischtes Rohmaterialpulver zu erhalten. Ein zylindrischer Behälter aus Bornitrid (hergestellt von Denka Co., Ltd., Qualität N-1) mit einem Deckel und einem Innenvolumen von 0,4 Litern wurde mit 120 g des gemischten Rohmaterialpulvers gefüllt.
Dieses Rohmaterialmischpulver wurde 16 Stunden lang in einer Stickstoffatmosphäre bei Atmosphärendruck in einem Elektroofen eines Kohleheizers (carbon heater) zusammen mit einem Behälter einer Wärmebehandlung bei 1800°C unterzogen. Da das in dem gemischten Rohmaterialpulver enthaltene Calciumnitrid an der Luft leicht hydrolysiert wird, wurde der mit dem gemischten Rohmaterialpulver gefüllte Behälter aus Bornitrid sofort nach der Entnahme aus der Handschuhbox in den Elektroofen gestellt und sofort auf ein Vakuum evakuiert, um eine Reaktion des Calciumnitrids zu verhindern.
Das synthetische Produkt wurde in einem Mörser leicht zerkleinert und vollständig durch ein Sieb mit einer Maschenweite von 150 µm gesiebt, um ein Leuchtstoffpulver zu erhalten. Bezüglich dieses Leuchtstoffpulvers wurde die Kristallphase durch Röntgenbeugungsmessung (Röntgenbeugung, nachstehend XRD-Messung genannt) mit CuKα-Strahlen untersucht; und die vorhandene Kristallphase war somit ein Cα-α-Sialon (α-Sialon einschließlich Ca), das ein Eu-Element enthält.
Anschließend wurden 1,2 ml 50 ml 50%ige Flusssäure und 2,8 ml 50 ml 70%ige Salpetersäure gemischt, um eine gemischte Stammlösung zu erhalten. Zu der gemischten Stammlösung wurden 396 ml destilliertes Wasser hinzugefügt und die Konzentration der gemischten Stammlösung wurde auf 1 % verdünnt, um 400 ml einer wässrigen gemischten Säurelösung herzustellen. 30 g eines aus den vorstehend genannten α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gebildeten Pulvers wurden der wässrigen gemischten Säurelösung zugesetzt, die Temperatur der wässrigen gemischten Säurelösung wurde auf 80°C gehalten und das Gemisch wurde einer Säurebehandlung unterzogen, bei der das Gemisch unter Rühren bei einer Rotationsgeschwindigkeit von 450 U/min mit einem Magnetrührer 30 Minuten lang eingetaucht wurde. Das Pulver nach der Säurebehandlung wurde gründlich mit destilliertem Wasser gewaschen, filtriert, getrocknet und dann durch ein Sieb mit einer Maschenweite von 45 µm gesiebt, um ein Pulver herzustellen, das aus den α-Sialon-Leuchtstoffteilchen von Beispiel 1 besteht.
(Beispiel 2)
Ein aus α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gebildetes Pulver von Beispiel 2 wurde nach demselben Verfahren wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass eine wässrige gemischte Säurelösung mit einer Stammlösungskonzentration von 1,0 % durch Zugabe von 396 ml destilliertem Wasser zu einer gemischten Stammlösung, die durch Mischen von 2,0 ml 50 %iger Flusssäure und 2,0 ml 70 %iger Salpetersäure erhalten wurde, anstelle der in Beispiel 1 verwendeten wässrigen gemischten Säurelösung hergestellt wurde.
(Beispiel 3)
Ein Pulver aus α-Sialon-Leuchtstoffteilchen von Beispiel 3 wurde nach demselben Verfahren wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass eine wässrige gemischte Säurelösung mit einer Stammlösungskonzentration von 25 % durch Zugabe von 300 ml destilliertem Wasser zu einer gemischten Stammlösung, die durch Mischen von 50 ml 50 %iger Flusssäure und 50 ml 70 %iger Salpetersäure erhalten wurde, anstelle der in Beispiel 1 verwendeten wässrigen gemischten Säurelösung hergestellt wurde, und das Leuchtstoffpulver 60 Minuten lang eingetaucht wurde, während die Temperatur der wässrigen gemischten Säurelösung bei 80°C gehalten wurde.
(Beispiel 4)
Ein Pulver aus α-Sialon-Leuchtstoffteilchen von Beispiel 4 wurde nach demselben Verfahren wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass eine wässrige gemischte Säurelösung mit einer Stammlösungskonzentration von 1,0 % durch Zugabe von 396 ml destilliertem Wasser zu einer gemischten Stammlösung, die durch Mischen von 3,2 ml 50 %iger Flusssäure und 0,8 ml 70 %iger Salpetersäure erhalten wurde, anstelle der in Beispiel 1 verwendeten wässrigen gemischten Säurelösung hergestellt wurde.
(Beispiel 5)
Ein aus α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gebildetes Leuchtstoffpulver von Beispiel 5 wurde nach demselben Verfahren wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass eine wässrige Flusssäurelösung mit einer Stammlösungskonzentration von 25 % durch Zugabe von 300 ml destilliertem Wasser zu 100 ml 50 %iger Flusssäure (Stammlösung) anstelle der in Beispiel 1 verwendeten wässrigen gemischten Säurelösung hergestellt wurde.
(Vergleichsbeispiel 1)
Ein aus α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gebildetes Pulver des Vergleichsbeispiels 1 wurde nach demselben Verfahren wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass eine wässrige gemischte Säurelösung mit einer Stammlösungskonzentration von 0,5 % verwendet wurde, indem 398 ml destilliertes Wasser zu einer gemischten Stammlösung hinzugefügt wurden, die durch Mischen von 1,0 ml 50 %iger Flusssäure und 1,0 ml 70 %iger Salpetersäure anstelle der in Beispiel 1 verwendeten wässrigen gemischten Säurelösung erhalten wurden, die Temperatur der wässrigen gemischten Säurelösung auf 80°C gehalten wurde und das Gemisch einer Säurebehandlung unterzogen wurde, bei der die wässrige gemischte Säurelösung 30 Minuten lang unter Rühren bei einer Rotationsgeschwindigkeit von 300 U/min mit einem Magnetrührer eingetaucht wurde.
Bei dem Verfahren zur Herstellung eines Pulvers aus α-Sialon-Leuchtstoffteilchen des Vergleichsbeispiels 1 wurde die Stammlösungskonzentration der wässrigen gemischten Säurelösung, die für die Säurebehandlung verwendet wurde, auf ein im Stand der Technik übliches Niveau eingestellt.
(Bewertung von Merkmalen)
[Lichtemissionsmerkmale]
Hinsichtlich jedes der erhaltenen Pulver aus α-Sialon-Leuchtstoffteilchen wurden die Absorptionsrate, die interne Quanteneffizienz und die externe Quanteneffizienz mit einem Spektralphotometer (MCPD-7000 hergestellt von Otsuka Electronics Co., Ltd.) gemessen und nach dem folgenden Verfahren berechnet.
Ein aus den α-Sialon-Leuchtstoffteilchen der Beispiele oder des Vergleichsbeispiels gebildetes Pulver wurde so eingefüllt, dass die Oberfläche einer Vertiefungszelle glatt war, und eine Ulbricht-Kugel wurde angebracht. Monochromatisches Licht, das von einer Lichtemissionsquelle (Xe-Lampe) spektral auf eine Wellenlänge von 455 nm aufgespalten wurde, wurde über eine optische Faser in die Ulbricht-Kugel eingeleitet. Eine Probe des Leuchtstoffs wurde mit dem monochromatischen Licht als Anregungsquelle bestrahlt und das Fluoreszenzspektrum der Probe wurde gemessen.
Eine reflektierende Standardplatte (Spectralon, hergestellt von Labsphere Inc.) mit einem Reflexionsgrad von 99 % wurde an einer Probeneinheit angebracht und das Spektrum des Anregungslichts bei einer Wellenlänge von 455 nm gemessen. Zu diesem Zeitpunkt wurde die Anzahl (Qex) der Anregungslichtphotonen aus einem Spektrum im Wellenlängenbereich von gleich oder mehr als 450 nm und gleich oder weniger als 465 nm berechnet.
Ein aus α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gebildetes Pulver wurde an der Probeneinheit angebracht, und die Anzahl (Qref) der reflektierten Anregungslichtphotonen und die Anzahl (Qem) der Fluoreszenzlichtphotonen wurden aus den erhaltenen Spektraldaten berechnet. Die Anzahl der reflektierten Anregungslichtphotonen wurde im gleichen Wellenlängenbereich wie die Anzahl der Anregungslichtphotonen berechnet und die Anzahl der Fluoreszenzlichtphotonen wurde im Bereich von gleich oder mehr als 465 nm und gleich oder weniger als 800 nm berechnet. $Absorptionsrate = (Qex - Qref) / Qex \times 100$
$Interne Quanteneffizienz = (Qem / Qex - Qref) \times 100$
$Externe Quanteneffizienz = (Qem/Qex) \times 100$
In einem Fall, in dem die von Sialon Co., Ltd. verkaufte Standardprobe NSG1301 mit dem Messverfahren gemessen wurde, betrug die externe Quanteneffizienz 55,6 % und die interne Quanteneffizienz 74,8 %. Die Vorrichtung wurde mit dieser Probe als Standard kalibriert.
Die Peakwellenlängen der Emissionsspektren der aus den α-Sialon-Leuchtstoffteilchen der Beispiele 1 bis 5 gebildeten Pulver, die durch die Messung (Wellenlänge des eingestrahlten Lichts: 455 nm) ermittelt wurden, liegen übrigens jeweils bei 600 nm (relativ hohe Wellenlänge).
[Messung der Teilchengröße]
Die Teilchengröße wurde mit einem Laserbeugungsverfahren auf der Grundlage von JIS R1629: 1997 unter Verwendung des Microtrac MT3300EX II (MicrotracBEL Corporation) gemessen. 0,5 g α-Sialon-Leuchtstoffteilchen wurden in 100 cm³ Ionenaustauschwasser gegeben, das Gemisch wurde 3 Minuten lang mit dem Ultraschallhomogenisator US-150E (Nissei Corporation, Chipgröße: φ20 mm, Amplitude: 100%, Schwingungsfrequenz: 19,5 KHz, Schwingungsamplitude: etwa 31 µm) dispergiert, und dann wurde die Teilchengröße mit dem MT3300EX II gemessen. Der Median-Durchmesser D₅₀ wurde aus der erhaltenen Teilchengrößenverteilung bestimmt.
[Bestätigung der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung]
Mit einem Rasterelektronenmikroskop (REM) wurde überprüft, ob sich auf der Oberfläche eines α-Sialon-Leuchtstoffteilchens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung gebildet hat oder nicht. 3 und 4 sind REM-Aufnahmen von α-Sialon-Leuchtstoffteilchen von Beispiel 1 bzw. Beispiel 2. Wie in den 3 und 4 gezeigt, wurde in den Beispielen 1 und 2 bestätigt, dass sich auf den Oberflächen der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen gebildet haben. Genauer gesagt wurde in den beiden Beispielen 1 und 2 bestätigt, dass zusätzlich zu den isolierten winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen eine Gruppe winziger bzw. mikroskopisch kleiner Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen, in der die winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen nebeneinander liegen, verteilt war.
Außerdem bestätigte sich, dass die α-Sialon-Leuchtstoffteilchen der Beispiele 3 bis 5 ebenfalls winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen auf der Oberfläche aufwiesen, wie in den Beispielen 1 und 2.
Im Gegensatz dazu wurde im Vergleichsbeispiel 1 bestätigt, dass es keine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung auf der Oberfläche des Leuchtstoffteilchens gab.
[Messung von Fläche und Abmessung der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung]
In der REM-Aufnahme des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens aus Beispiel 1 wurde eine in 5(a) gezeigte Analyseregion (4,4 µm × 6,4 µm) binarisiert und winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung wurden extrahiert (siehe 5(b)). Wie in 5(b) gezeigt, ist jede der extrahierten winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen nummeriert, und ein maximaler Durchmesser, ein minimaler Durchmesser, ein kreisäquivalenter Durchmesser, eine Fläche und ein Flächenverhältnis jeder der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen wurden unter Verwendung einer Analysesoftware (Version 3.5, hergestellt von Nippon Steel & Sumikin Technology Co., Ltd.) berechnet.
In ähnlicher Weise wurde in der REM-Aufnahme des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens von Beispiel 2 eine in 6(a) gezeigte Analyseregion (4,4 µm × 6,4 µm) binarisiert und es wurden winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen extrahiert (siehe 6(b)). Wie in 6(b) gezeigt, ist jede der extrahierten winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung nummeriert und ein maximaler Durchmesser, ein minimaler Durchmesser, ein kreisäquivalenter Durchmesser, eine Fläche und ein Flächenverhältnis unter Verwendung einer Analyseregion (4,4 µm × 6,4 µm) als Referenzregion jeder der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen wurden unter Verwendung der vorstehend erwähnten Analysesoftware berechnet. Weiterhin wurde das Flächenverhältnis der von der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung eingenommenen Region in der Referenzregion berechnet, wobei die Analyseregion (4,4 µm × 6,4 µm) als Referenzregion verwendet wurde, d.h. ein Verhältnis der von der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung eingenommenen Gesamtfläche in Bezug auf die Fläche der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung in Bezug auf die Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens. Die für die α-Sialon-Leuchtstoffteilchen der Beispiele 1 und 2 erzielten Ergebnisse sind in den Tabellen 2 bzw. 3 aufgeführt.
[Messung der Tiefe der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung]

Für die α-Sialon-Leuchtstoffteilchen der Beispiele 1 und 2 wurden die Tiefen der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen, die in den 5(b) und 6(b) nummeriert sind, mit einem Rasterkraftmikroskop (AFM) gemessen. Die für die α-Sialon-Leuchtstoffteilchen der Beispiele 1 und 2 erzielten Ergebnisse sind in den Tabellen 2 bzw. 3 aufgeführt. [Tabelle 1]

			Beispiel 1	Beispiel 2	Beispiel 3	Beispiel 4	Beispiel 5	Vergleichsbeispiel 1
Säurebehandlung	Säurelösung	50%ige Flusssäure (ml)	1,2	2,0	50	3,2	100	1,0
		70%ige Salpetersäure (ml)	2,8	2,0	50	0,8	0	1,0
		Flüssigkeitsverhältnis (Menge an Flusssäure:Menge an Salpetersäure)	3:7	5:5	5:5	8:2	10:0	5:5
		Destilliertes Wasser (ml)	396	396	300	396	300	398
		Konzentration der Stammlösung (%)	1,0	1,0	25	1,0	25	0,5
	Reaktionsbedingungen	Temperatur (°C)	80	80	80	80	80	80
	Reaktionsbedingungen	Zeit (min)	30	30	60	30	30	30
Teilchengröße	D₅₀ (µm)		14,5	16,2	16,3	15,6	14,3	15,6
Oberflächenform	Vorhandensein oder Fehlen einer winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung		vorhanden	vorhanden	vorhanden	vorhanden	vorhanden	fehlen
Lichtemissionseigenschaften	Absorptionsrate (%)		88,4	89,3	87,7	88,9	88,2	89,1
	Interne Quanteneffizienz (%)		80,3	79,5	77,1	79,9	80,2	73,7
	Externe Quanteneffizienz (%)		71,0	71,1	67,6	71,0	70,7	65,7

[Tabelle 2]

Anzahl der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen	Fläche (µm²)	Flächenverhältnis (%)	Maximaler Durchmesser (nm)	Minimaler Durchmesser (nm)	Kreis-Äquivalentdurchmesser (nm)	AFM: Tiefe (nm)
1	0,085	0,30	440,4	291,2	329,2	120,6
2	0,926	3,29	1616,3	778,6	1085,6	344,9
3	0,710	2,52	1157,6	982,4	950,4	313,4
4	0,114	0,41	549	300,3	380,8	48,6
5	0,170	0,60	605,4	387,7	464,6	154,7
6	0,115	0,41	566,4	281,8	383,3	146,4
7	0,479	1,70	1134,4	609,3	781,1	279,1
8	0,002	0,01	68,1	47,2	55,2	7,8
9	0,059	0,21	436,8	226,5	274	87,5
10	0,469	1,67	1209,4	641,1	772,4	225,3
11	0,012	0,04	176,1	87,4	125,3	35,3
12	0,007	0,02	125,2	81	94,5	28,6
13	0,121	0,43	776,3	254	392,4	86,6
14	0,394	1,40	833	654,7	708,2	227,8
15	0,053	0,19	290,7	236,1	259,9	94,6
16	0,021	0,07	185,4	155	161,6	28,7
17	0,005	0,02	105,6	75,3	82,8	13,2
18	0,606	2,15	1586,5	545,8	878,2	392,5
19	0,031	0,11	254,3	187,4	200,1	324,9
20	0,071	0,25	572,9	230,6	299,6	33,7
21	0,099	0,35	481,1	286,7	354,4	162,7
Minimaler Wert	0,002	0,01	68,1	47,2	55,2	7,8
Maximaler Wert	0,926	3,29	1616,3	982,4	1085,6	392,5
Insgesamt	4,548	16,18

[Tabelle 3]

Anzahl der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen	Fläche (µm²)	Flächenverhältnis (%)	Maximaler Durchmesser (nm)	Minimaler Durchmesser (nm)	Kreis-Äquivalentdurchmesser (nm)	AFM: Tiefe (nm)
1	0,448	1,59	1072,3	706	755,6	-
2	0,115	0,41	575,1	336,5	382,7	-
3	0,331	1,18	900	640,5	648,7	-
4	0,635	2,26	1186,6	829,4	898,9	42,7
5	0,107	0,38	456,8	300,5	369,1	-
6	0,133	0,47	472,4	382,1	411,7	23,5
7	0,118	0,42	418,1	374,1	387,1	25,4
8	0,054	0,19	293,9	244,6	262,5	11,9
9	0,029	0,10	226	163,1	193,5	3,5
10	0,069	0,25	342,4	261,8	297,4	8,9
11	0,840	2,99	1669,5	932,1	1033,9	119,6
12	0,031	0,11	221,2	193	200	4,0
13	0,112	0,40	419,9	361,1	376,9	22,1
14	0,181	0,65	627,7	377	480,6	41,9
15	0,230	0,82	597,8	506,7	540,9	30,4
16	0,137	0,49	452,1	399,2	417,4	19,7
17	0,073	0,26	362,3	286,3	305,4	15,9
18	2,075	7,38	2057,6	1637,7	1625,5	220,2
19	0,124	0,44	474,2	350,7	396,7	17,5
20	0,034	0,12	249	200,4	208	3,1
21	0,144	0,51	601,6	334	428,6	10,0
22	0,155	0,55	547,9	391,9	443,5	31,8
23	0,270	0,96	891,4	444,7	586,3	19,8
24	0,100	0,36	409,2	339,7	356,9	13,1
25	0,031	0,11	218,1	184,5	197,4	5,6
26	0,082	0,29	347,9	313,3	323,9	12,8
27	0,071	0,25	360,4	236,1	301,5	16,2
Minimaler Wert	0,029	0,10	218,1	163,1	193,5	3,1
Maximaler Wert	2,075	7,38	2057,6	1637,7	1625,5	220,2
Insgesamt	6,729	23,94
Bei den Nummern 1 bis 3 und 5 war die Tiefe mit dem AFM nicht messbar, da eine Neigung vorhanden war.

Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurde bestätigt, dass in jedem der α-Sialon-Leuchtstoffteilchen der Beispiele 1 bis 5, die eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung auf ihrer Oberfläche aufweisen, sowohl die interne Quanteneffizienz als auch die externe Quanteneffizienz höher waren als die des Vergleichsbeispiels 1 und die Fluoreszenzeigenschaften wurden verbessert. Darüber hinaus wurde bestätigt, dass die Fluoreszenzeigenschaften durch den Einbau der folgenden winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen in die α-Sialon-Leuchtstoffteilchen der Beispiele 1 und 2 verbessert werden.

• Die Tiefe ist gleich oder größer als 5 nm und gleich oder kleiner als 500 nm in einem Querschnitt, der die winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung durchquert.
• Das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen enthält mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser von gleich oder mehr als 50 nm und gleich oder weniger als 2000 nm.
• Das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen enthält mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser von mehr als 1000 nm und gleich oder weniger als 2000 nm und mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser von mehr als 500 nm und gleich oder weniger als 1000 nm.
• Das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen enthält mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser von gleich oder mehr als 50 nm und von oder weniger als 500 nm.

(Zusätzliches Vergleichsbeispiel: Beispiel, bei dem die Bedingungen für die Säurebehandlung in Beispiel 1 geändert wurden)
Die aus den α-Sialon-Leuchtstoffteilchen gebildeten Leuchtstoffteilchen wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 erhalten, mit der Ausnahme, dass die Rührgeschwindigkeit des Magnetrührers von 450 U/min auf 200 U/min geändert wurde, was einem normalen Niveau entsprach. Der Median-Durchmesser D₅₀ der in diesem zusätzlichen Vergleichsbeispiel erhaltenen Leuchtstoffteilchen betrug 14,5 µm. Anschließend wurden die erhaltenen Leuchtstoffteilchen mit dem REM in verschiedenen Sichtfeldern untersucht, aber es gab keine Leuchtstoffteilchen mit auf der Oberfläche gebildeten winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen. Zur Veranschaulichung sind die REM-Aufnahmen der erhaltenen Leuchtstoffteilchen in den 7 und 8 dargestellt.
Darüber hinaus betrug die interne Quanteneffizienz der im zusätzlichen Vergleichsbeispiel erhaltenen Leuchtstoffteilchen 75,4 % und die externe Quanteneffizienz 66,6 %, die sich in der Höhe zu Beispiel 1 (und anderen Beispielen) verschlechtert hatten.
Diese Anmeldung beansprucht eine Priorität, die auf der am 29. März 2019 eingereichten japanischen Patentanmeldung Nr. 2019-069106 beruht, deren Offenbarungen hier durch Bezugnahme in vollem Umfang enthalten sind.
Bezugszeichenliste

1:: Leuchtstoffteilchen
10:: α-Sialon-Leuchtstoffteilchen
20:: winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung
22:: Gruppe winziger bzw. mikroskopisch kleiner Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen
30:: Dichtungsmaterial
40:: Verbundstoff
100:: lichtemittierende Vorrichtung
120:: lichtemittierendes Element
130:: Kühlkörper
140:: Gehäuse
150:: erster Leiterrahmen
160:: zweiter Leiterrahmen
170:: Bonddraht
172:: Bonddraht

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
Zitierte Patentliteratur

JP 2019069106 [0099]

Claims

α-Sialon-Leuchtstoffteilchen, das Eu enthält, wobei mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung auf einer Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens ausgebildet ist.
Leuchtstoffteilchen nach Anspruch 1, wobei in einem Querschnitt, der die winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung schneidet, eine Tiefe gleich oder mehr als 5 nm und gleich oder weniger als 500 nm beträgt.
Leuchtstoffteilchen nach Anspruch 1 oder 2, wobei das Teilchen mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser von gleich oder mehr als 50 nm und von gleich oder weniger als 2000 nm aufweist.
Leuchtstoffteilchen nach Anspruch 3, wobei das Leuchtstoffteilchen mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser von mehr als 1000 nm und gleich oder weniger als 2000 nm und mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser von mehr als 500 nm und gleich oder weniger als 1000 nm aufweist.
Leuchtstoffteilchen nach Anspruch 3 oder 4, wobei das Leuchtstoffteilchen mindestens eine winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung mit einem maximalen Durchmesser von gleich oder mehr als 50 nm und von gleich oder weniger als 500 nm aufweist.
Leuchtstoffteilchen nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei das Leuchtstoffteilchen eine Gruppe winziger bzw. mikroskopisch kleiner Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen aufweist, wobei eine Vielzahl der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefungen bzw. Rundhöhlungen nebeneinander liegen.
Leuchtstoffteilchen nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei ein Flächenverhältnis einer von der winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung eingenommenen Region auf der Oberfläche des Leuchtstoffteilchens gleich oder mehr als 10 % und gleich oder weniger als 25 % beträgt.
Leuchtstoffteilchen nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen aus einem α-Sialon-Leuchtstoff gebildet ist, der ein Eu-Element enthält, dargestellt durch die allgemeine Formel: (M1_x, M2_y, Eu_z)(Si₁₂ - _(m ₊ _n)Al_m ₊ _n)(O_nN₁₆ - _n) (vorausgesetzt, dass M1 ein einwertiges Li-Element ist und M2 ein zweiwertiges Ca-Element ist), und in der allgemeinen Formel 0 ≤ x < 2,0, 0 ≤ y < 2,0, 0 < z ≤ 0,5, 0 < x + y, 0,3 ≤ x + y + z ≤ 2,0, 0 < m ≤ 4,0 und 0 < n ≤ 3,0 erfüllt sind.
Leuchtstoffteilchen nach Anspruch 8, wobei 1,5 < x + y + z ≤ 2,0 erfüllt ist.
Leuchtstoffteilchen nach Anspruch 8 oder 9, wobei 0 ≤ x ≤ 0,1 erfüllt ist.
Leuchtstoffteilchen nach einem der Ansprüche 1 bis 10, wobei die Lichtemissions-Peakwellenlänge gleich oder mehr als 590 nm beträgt.
Leuchtstoffteilchen nach einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei die winzige bzw. mikroskopisch kleine Vertiefung bzw. Rundhöhlung eine Spur ist, die durch Entfernen einer heterogenen Phase erhalten worden ist.
Verbundstoff, umfassend: die Leuchtstoffteilchen nach einem der Ansprüche 1 bis 12; und ein Dichtungsmaterial, das die Leuchtstoffteilchen versiegelt.
Lichtemittierende Vorrichtung, umfassend: ein lichtemittierendes Element, das Anregungslicht aussendet; und den Verbundstoff nach Anspruch 13, der eine Wellenlänge des Anregungslichts umwandelt.
Verfahren zur Herstellung des Leuchtstoffteilchens nach einem der Ansprüche 1 bis 12, umfassend: Mischen von Rohmaterial, das ein Element enthält, das ein Eu-haltiges α-Sialon-Leuchtstoffteilchen bildet; Erhitzen eines Gemischs aus den Rohmaterialen, um einen α-Sialon-Leuchtstoff zu erhalten; Pulverisieren des durch das Erhitzen erhaltenen α-Sialon-Leuchtstoffs, um das α-Sialon-Leuchtstoffteilchen zu erhalten; und Unterziehen des durch die Pulverisierung erhaltenen α-Sialon-Leuchtstoffteilchens einer Säurebehandlung zur Bildung einer winzigen bzw. mikroskopisch kleinen Vertiefung bzw. Rundhöhlung auf einer Oberfläche des α-Sialon-Leuchtstoffteilchens.