DE102021130042A1 - Leuchtstoff, verfahren zur herstellung eines leuchtstoffs und strahlungsemittierendes bauelement - Google Patents

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Gina Maya Achrainer
Daniel Bichler
Johanna Strube-Knyrim
Mark Vorsthove
Dominik Hinrichs
Frauke Philipp
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Ams Osram International GmbH
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Osram Opto Semiconductors GmbH
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Abstract

Es wird ein Leuchtstoff mit der allgemeinen Formel RE2+xLiαD12-y-t-mTtAmLiyN24-zOzangegeben, wobei- RE ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der Seltenerdelemente ist,- D ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der vierwertigen Elemente ist,- T ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der dreiwertigen Elemente ist,- A ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der zweiwertigen Elemente ist,- 0 ≤ x ≤ 18, 0 ≤ α ≤ 11, 0 ≤ t ≤ 11, 0 ≤ m ≤ 11, 0 ≤ y ≤ 11, 0 ≤ z ≤ 24, 0 ≤ y+α ≤ 11, 0 ≤ t+m+y ≤ 11, und- (2+x)e + α + 4(12-y-t-m) + 3t + 2m + y - 3(24-z)- 2z = 0 mit der Ladungszahl e des Elements RE.Darüber hinaus werden ein Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs und ein strahlungsemittierendes Bauelement angegeben.

Description

  • Es werden ein Leuchtstoff und ein Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs angegeben. Darüber hinaus wird ein strahlungsemittierendes Bauelement angegeben.
  • Es ist unter anderem eine Aufgabe, einen Leuchtstoff mit einer Emission im nahinfraroten Wellenlängenbereich anzugeben. Weitere Aufgaben sind ein Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs mit einer Emission im nahinfraroten Wellenlängenbereich sowie ein strahlungsemittierendes Bauelement mit einer Emission im nahinfraroten Wellenlängenbereich bereitzustellen.
  • Es wird ein Leuchtstoff angegeben. Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff die allgemeine Formel RE2+xLiαD12-y-t-mTtAmLiyN24-zOz auf, wobei
    • - RE ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der Seltenerdelemente ist,
    • - D ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der vierwertigen Elemente ist,
    • - T ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der dreiwertigen Elemente ist,
    • - A ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der zweiwertigen Elemente ist,
    • - 0 ≤ x ≤ 18, 0 ≤ α ≤ 11, 0 ≤ t ≤ 11, 0 ≤ m ≤ 11, 0 ≤ y ≤ 11, 0 ≤ z ≤ 24, 0 ≤ y+α ≤ 11, 0 ≤ t+m+y ≤ 11, und
    • - (2+x)e + α + 4(12-y-t-m) + 3t + 2m + y - 3(24-z)- 2z = 0 mit der Ladungszahl e des Elements RE.
  • Hier und im Folgenden werden Leuchtstoffe anhand von Summenformeln beschrieben. Die in den Summenformeln aufgeführten Elemente liegen dabei in geladener Form vor. Hier und im Folgenden sind mit Elementen und/oder Atomen in Bezug auf die Summenformeln der Leuchtstoffe somit Ionen in Form von Kationen und Anionen gemeint, auch wenn dies nicht explizit angegeben ist. Dies gilt auch für Elementsymbole, wenn diese der Übersichtlichkeit halber ohne Ladungszahl angegeben werden.
  • Es ist bei den angegebenen Summenformeln möglich, dass der Leuchtstoff weitere Elemente beispielsweise in Form von Verunreinigungen aufweist. Zusammengenommen weisen diese Verunreinigungen höchstens 5 Mol-%, insbesondere höchstens 1 Mol-%, bevorzugt höchstens 0,1 Mol-% auf. Gemäß der hier beschriebenen Summenformel weist der Leuchtstoff lediglich Stickstoff und/oder Sauerstoff als Anionen auf. Es ist jedoch nicht ausgeschlossen, dass weitere, insbesondere anionische Elemente in Form von Verunreinigungen vorhanden sind.
  • Seltenerdelemente umfassen vorliegend die chemischen Elemente der 3. Nebengruppe des Periodensystems sowie die Lanthanoide. Seltenerdelemente sind vorliegend in der Regel ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Scandium, Yttrium, Lanthan, Cer, Praseodym, Neodym, Promethium, Samarium, Europium, Gadolinium, Terbium, Dysprosium, Holmium, Erbium, Thulium, Ytterbium, Lutetium.
  • Mit dem Begriff „Wertigkeit“ in Bezug auf ein bestimmtes Element ist vorliegend gemeint, wie viele Elemente mit einfacher entgegengesetzter Ladung in einer chemischen Verbindung benötigt werden, um einen Ladungsausgleich zu erzielen. Somit umfasst der Begriff „Wertigkeit“ die Ladungszahl des Elements.
  • Elemente mit der Wertigkeit zwei werden als zweiwertige Elemente bezeichnet. Zweiwertige Elemente sind häufig in chemischen Verbindungen zweifach positiv geladen und besitzen eine Ladungszahl von +2. Ein Ladungsausgleich in einer chemischen Verbindung kann beispielsweise über zwei weitere Elemente, die einfach negativ geladen sind, oder ein weiteres Element, das zweifach negativ geladen ist, stattfinden. Zweiwertige Elemente sind vorliegend in der Regel ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch die Erdalkalielemente sowie Zink.
  • Dreiwertige Elemente sind Elemente mit der Wertigkeit drei. Dreiwertige Elemente sind häufig in chemischen Verbindungen dreifach positiv geladen und besitzen eine Ladungszahl von +3. Ein Ladungsausgleich in einer chemischen Verbindung kann beispielsweise über ein Element, das dreifach negativ geladen ist, oder durch drei Elemente, die einfach negativ geladen sind, stattfinden. Dreiwertige Elemente sind vorliegend in der Regel ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Bor, Aluminium, Gallium, Indium sowie den Seltenerdelementen.
  • Vierwertige Elemente sind Elemente mit der Wertigkeit vier. Vierwertige Elemente sind häufig in chemischen Verbindungen vierfach positiv geladen und besitzen eine Ladungszahl von +4. Ein Ladungsausgleich in einer chemischen Verbindung kann beispielsweise über ein Element, das vierfach negativ geladen ist, durch zwei Elemente, die zweifach negativ geladen sind, oder vier Elemente, die einfach negativ geladen sind, stattfinden. Vierwertige Elemente sind vorliegend in der Regel ausgewählt aus der Gruppe gebildet durch Silizium, Germanium, Zinn, Titan, Zirkonium sowie Hafnium.
  • Der vorliegende Leuchtstoff weist Stickstoff und/oder Sauerstoff als Anionen auf. Stickstoff und/oder Sauerstoff dienen dabei als Anionen zum Ladungsausgleich der Kationen. Die Sauerstoffanionen und die Stickstoffanionen sind im Kristallgitter nahezu beliebig gegenseitig austauschbar. Der Leuchtstoff weist gemäß seiner Summenformel insgesamt 24 Anionen auf. Der Leuchtstoff kann 24 Stickstoffanionen, 24 Sauerstoffanionen oder eine Mischung von insgesamt 24 Stickstoffanionen und Sauerstoffanionen aufweisen. Die Zahl der Sauerstoffanionen z kann ausgewählt sein aus 0 ≤ z ≤ 24. Die Zahl der Stickstoffanionen ergibt sich aus 24-z.
  • Der vorliegende Leuchtstoff kann nach außen hin ungeladen vorliegen. Das bedeutet, dass im Leuchtstoff nach außen hin ein vollständiger Ladungsausgleich zwischen positiven und negativen Ladungen bestehen kann. Es ist hingegen auch möglich, dass der Leuchtstoff formell in geringem Maße keinen vollständigen Ladungsausgleich besitzt. Der Ladungsausgleich des vorliegenden Leuchtstoffs ergibt sich nach (2+x)e + α + 4(12-y-t-m) + 3t + 2m + y - 3(24-z)- 2z = 0 mit der Ladungszahl e des Elements RE.
  • Ein solcher Leuchtstoff kann elektromagnetische Strahlung einer bestimmten Wellenlänge oder eines bestimmten Wellenlängenbereichs, im Folgenden als Primärstrahlung bezeichnet, in elektromagnetische Strahlung einer zweiten Wellenlänge oder eines zweiten Wellenlängenbereichs, im Folgenden als Sekundärstrahlung bezeichnet, konvertieren. Die Umwandlung von Primärstrahlung in Sekundärstrahlung wird auch als Wellenlängenkonversion bezeichnet. Insbesondere wird bei der Wellenlängenkonversion Primärstrahlung durch ein wellenlängenkonvertierendes Element absorbiert, durch elektronische Vorgänge auf atomarer und/oder molekularer Ebene in Sekundärstrahlung umgewandelt und wieder ausgesendet. Primär- und Sekundärstrahlung weisen somit zumindest teilweise voneinander verschiedene Wellenlängenbereiche auf, wobei die Sekundärstrahlung gemäß einer Ausführungsform einen langwelligeren Wellenlängenbereich aufweist. Insbesondere ist reine Streuung oder reine Absorption von elektromagnetischer Strahlung vorliegend nicht mit dem Begriff „Wellenlängenkonversion“ gemeint.
  • Der hier beschriebene Leuchtstoff kann - je nach Anwendung - alleine oder zusammen mit weiteren Leuchtstoffen in LEDs zur Erzeugung von weißem, rotem, und/oder tiefrotem Licht sowie von Strahlung im ultravioletten, nahinfraroten (IR-A) und/oder infraroten Spektralbereich eingesetzt werden, beispielsweise für Nahinfrarot-Anwendungen (NIR-Anwendungen), Anwendungen zu Behandlung von Augenleiden, Anwendungen zur Unterstützung der Augenregeneration sowie „IR-enhanced human centric lighting“-Anwendungen. Insbesondere kann der hier beschriebene Leuchtstoff zur Erzeugung von nahinfraroter Strahlung im IR-A-Spektralbereich eingesetzt werden.
  • Beispielsweise ist die Emission des Leuchtstoffs im nahinfraroten Spektralbereich geeignet, um Strahlung im „nahinfraroten Fenster“ („near-infrared window“) für biologisches Gewebe beispielsweise für spektroskopische Untersuchungen zur Verfügung zu stellen. Das „nahinfrarote Fenster“ für biologisches Gewebe liegt im Wellenlängenbereich von ungefähr 650 nm bis 1350 nm und bezeichnet den Wellenlängenbereich, in dem sich Licht maximal weit durch biologisches Gewebe ausbreiten kann. Zudem kann der Leuchtstoff durch die Emission im nahinfraroten Spektralbereich, insbesondere im Bereich von 600 nm bis 1000 nm, vorteilhaft als Komponente für Bauelemente verwendet werden, die bei der Behandlung von Augenleiden und bei der Unterstützung der Augenregeneration eingesetzt werden. Des Weiteren kann ein nahinfraroter (NIR) Strahlungsanteil in Beleuchtungseinrichtung einen gesundheitsfördernden Effekt aufweisen. Somit kann die Emission des Leuchtstoffs im nahinfraroten Spektralbereich in „IR-enhanced human centric lighting“-Anwendungen eingesetzt werden.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist RE ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus einer Gruppe, die aus La, Ce und Eu gebildet ist. Gemäß zumindest einer Ausführungsform umfasst RE La oder besteht daraus. Gemäß zumindest einer weiteren Ausführungsform umfasst RE La und Ce oder besteht daraus. Gemäß zumindest einer weiteren Ausführungsform umfasst RE La und Eu oder besteht daraus. Gemäß zumindest einer weiteren Ausführungsform umfasst RE La, Ce und Eu oder besteht daraus. Insbesondere liegt ein Anteil von La an RE zwischen 0 % einschließlich und 100 % einschließlich. Mit anderen Worten kann ein beliebiger Anteil von La durch Ce und/oder Eu ersetzt sein.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist D ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus einer Gruppe, die aus Si und Ge gebildet ist. Gemäß zumindest einer Ausführungsform umfasst D Si oder besteht daraus.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist T ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus einer Gruppe, die aus Al, B und Ga gebildet ist. Gemäß zumindest einer Ausführungsform umfasst T Al oder besteht daraus.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist A Mg.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform umfasst der Leuchtstoff ein kristallines, beispielsweise keramisches, Wirtsgitter. Bei dem Leuchtstoff handelt es sich beispielsweise um ein keramisches Material.
  • Das kristalline Wirtsgitter ist insbesondere aus einer sich in der Regel periodisch wiederholenden dreidimensionalen Elementarzelle aufgebaut. Mit anderen Worten handelt es sich bei der Elementarzelle um die kleinste wiederkehrende Einheit des kristallinen Wirtsgitters. Die Elemente RE, Li, D, T, A, O und N besetzen darin jeweils festgelegte Plätze, sogenannte Punktlagen, der dreidimensionalen Elementarzelle des Wirtsgitters.
  • Zur Beschreibung der dreidimensionalen Elementarzelle des kristallinen Wirtsgitters werden sechs Gitterparameter benötigt, drei Längen a, b und c und drei Winkel α, β und γ. Die drei Gitterparameter a, b und c sind die Längen der Gittervektoren, die die Elementarzelle aufspannen. Die weiteren drei Gitterparameter α, β und γ sind die Winkel zwischen diesen Gittervektoren, α ist der Winkel zwischen b und c, β ist der Winkel zwischen a und c und γ ist der Winkel zwischen a und b.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform liegen der Gitterparameter a, der Gitterparameter b und der Gitterparameter c im Bereich von einschließlich 915 pm bis einschließlich 950 pm. Gemäß zumindest einer weiteren Ausführungsform betragen die Winkel α, β und γ 90°, insbesondere genau 90°.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform kristallisiert der Leuchtstoff in einer kubischen Raumgruppe. Gemäß zumindest einer Ausführungsform kristallisiert der Leuchtstoff in der kubischen Raumgruppe I43m. Insbesondere liegen die Gitterparameter für den Leuchtstoff in der kubischen Raumgruppe I43m bei a, b und c ungefähr gleich 935,48(2) pm und die Winkel α, β und γ gleich 90°.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff D-zentrierte D(N,O)4-Tetraeder , T-zentrierte T(N,O)4-Tetraeder, A-zentrierte A(N,0)4-Tetraeder und/oder Li-zentrierte Li(N,O)4-Tetraeder auf, wobei die Tetraeder allseitig eckenverknüpft vorliegen.
  • Die D(O,N)4-Tetraeder, die T(N,O)4-Tetraeder, die A(N,O)4-Tetraeder und die Li(O,N)4-Tetraeder werden in Abhängigkeit der Zusammensetzung des Leuchtstoffs jeweils von O-Atomen und/oder N-Atomen aufgespannt. Die D(O,N)4-Tetraeder, die T(N,O) 4-Tetraeder, die A(N,O)4-Tetraeder und die Li(O,N)4-Tetraeder können von vier O-Atomen oder von drei O-Atomen und einem N-Atom oder von zwei O-Atomen und zwei N-Atomen oder von einem O-Atom und drei N-Atomen oder von vier N-Atomen aufgespannt werden.
  • Die D(O,N)4-Tetraeder, die T(N,O)4-Tetraeder, die A(N,O)4-Tetraeder und die Li(O,N)4-Tetraeder können eine Tetraederlücke aufweisen. Die Tetraederlücke ist ein Bereich im Innern des jeweiligen Tetraeders. Beispielsweise wird mit dem Begriff „Tetraederlücke“ der Bereich im Innern des Tetraeders bezeichnet, der frei bleibt, wenn in die Ecken des Tetraeders sich berührende Kugeln gesetzt werden.
  • Die Sauerstoffatome und/oder die Stickstoffatome der D(O,N)4-Tetraeder, der T(N,O)4-Tetraeder, der A(N,O)4-Tetraeder und der Li(O,N)4-Tetraeder spannen den Tetraeder auf, wobei sich in der Tetraederlücke des aufgespannten Tetraeders das D-Atom, das T-Atom, das A-Atom oder das Li-Atom befindet. In anderen Worten sind die Tetraeder um das D-Atom, das T-Atom, das A-Atom oder das Li-Atom zentriert. Das D-Atom, das T-Atom, das A-Atom oder das Li-Atom ist tetraederförmig von vier O-Atomen oder von drei O-Atomen und einem N-Atom oder von zwei O-Atomen und zwei N-Atomen oder von einem O-Atom und drei N-Atomen oder von vier N-Atomen umgeben. Insbesondere haben alle Atome, die den Tetraeder aufspannen, einen ähnlichen Abstand zu dem D-Atom, dem T-Atom, dem A-Atom oder dem Li-Atom, das sich in der Tetraederlücke befindet.
  • Die D(O,N)4-Tetraeder, die T(N,O)4-Tetraeder, die A(N,O)4-Tetraeder und die Li(O,N)4-Tetraeder liegen allseitig eckenverknüpft vor. Allseitig eckenverknüpft bedeutet, dass jedes Tetraeder über alle vier Ecken mit jeweils einer Ecke eines anderen Tetraeders verknüpft ist. Die allseitig eckenverknüpften Tetraeder bilden ein Tetraedernetz aus. Das Tetraedernetz bildet dabei sogenannte „Sodalith-Käfige“ oder „β-Käfige“ aus. In dem dreidimensionalen Gerüst aus β-Käfigen entstehen dabei Hohlräume, die im vorliegenden Fall von RE und/oder Li (Liα) besetzt sein können. In der Struktur existieren vier symmetrisch unterschiedliche Lagen, die ganz oder nur teilweise von RE-Atomen und/oder Li-Atomen besetzt werden können. Insbesondere weist die Struktur zumindest ein RE-Atom auf, das eine der vier symmetrisch unterschiedlichen Lagen besetzt.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff ein selbstaktiviertes Gitter auf. Ein selbstaktiviertes Gitter eines Leuchtstoffs ist ein Wirtsgitter, in dem das reine kristalline Wirtsmaterial Primärstrahlung absorbieren kann, wodurch ein elektronischer Übergang im Wirtsmaterial angeregt wird, der unter Aussenden von Sekundärstrahlung wieder in den Grundzustand übergeht. Mit anderen Worten ist das Wirtsgitter des Leuchtstoffs für die wellenlängenkonvertierenden Eigenschaften des Leuchtstoffs verantwortlich. Insbesondere umfasst ein Leuchtstoff mit einem selbstaktivierten Gitter keine Aktivator-Elemente oder Fremdelemente, die in das Wirtsgitter des Leuchtstoffs eingebracht werden und die für die wellenlängenkonvertierenden Eigenschaften des Leuchtstoffs verantwortlich sind. Mit anderen Worten ist ein Leuchtstoff mit einem selbstaktivierten Gitter frei von Aktivator-Elementen oder Fremdelementen.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff einen Absorptionsbereich zumindest teilweise, insbesondere vollständig, im ultravioletten bis roten Wellenlängenbereich des elektromagnetischen Spektrums, insbesondere zwischen einschließlich 300 nm und einschließlich 700 nm auf. Beispielsweise absorbiert der Leuchtstoff elektromagnetische Strahlung mit einer Wellenlänge von ungefähr 450 nm und/oder ungefähr 630 nm.
  • Insbesondere weist der Leuchtstoff einen Absorptionsbereich im roten Wellenlängenbereich auf. Konventionelle Leuchtstoffe, die im tiefroten und nahinfraroten Wellenlängenbereich emittieren, lassen sich lediglich mit UVbis blauer Primärstrahlung anregen. Aufgrund des großen energetischen Unterschieds (Stokes-Verschiebung) zwischen der blauen Primärstrahlung und der Emission im tiefroten und nahinfraroten Bereich muss ein großer Energieverlust in Kauf genommen werden, der einen Effizienzverlust bedingt. Der hier beschriebene Leuchtstoff weist hingegen Anregbarkeit bis in den roten Spektralbereich auf und kann somit beispielsweise rote Primärstrahlung effizient in tiefrote und nahinfrarote Strahlung umwandeln. Hierdurch ergibt sich eine deutlich erhöhte Effizienz gegenüber der Verwendung von blauer Primärstrahlung.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff zwischen einschließlich 300 nm und einschließlich 700 nm eine Remission von ≤ 30 %, insbesondere ≤ 25 % auf. Die Remission beschreibt die von der Probe bei jeder Wellenlänge zurückgeworfene Lichtmenge, also die Rückstreuung. Unter der Annahme konstanter Streuung über den gemessenen Wellenlängenbereich entspricht eine Remissionsmessung dem Verlauf der Absorption. Ein kleiner Wert für die Rückstreuung entspricht dabei einer hohen Absorption. Mit anderen Worten weist der Leuchtstoff eine breite Absorption und/oder Anregbarkeit vom UV- bis in den roten Spektralbereich auf. Dadurch ist der Leuchtstoff unsensibel gegenüber einer möglichen Varianz in der Primärstrahlung (beispielsweise produktionsbedingten Schwankungen, temperaturbedingter Verschiebung der Primärlichtquelle), was einen deutlichen Vorteil gegenüber Leuchtstoffen darstellt, die nur eine verhältnismäßig schmale Absorptionsbande im Bereich der verwendeten Primärstrahlung aufweisen.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform emittiert der Leuchtstoff elektromagnetische Strahlung. Insbesondere emittiert der Leuchtstoff nach Anregung mit elektromagnetischer Strahlung elektromagnetische Strahlung. Mit anderen Worten emittiert der Leuchtstoff nach Anregung mit einer Primärstrahlung eine Sekundärstrahlung. Bei der Primärstrahlung handelt es sich beispielsweise um elektromagnetische Strahlung, deren Wellenlängenbereich im Absorptionsbereich des Leuchtstoffs liegt. Die Sekundärstrahlung weist insbesondere einen Wellenlängenbereich auf, der vom Wellenlängenbereich der Primärstrahlung zumindest teilweise verschieden ist. Die ausgesandte elektromagnetische Strahlung, die Sekundärstrahlung, lässt sich in Form eines Emissionsspektrums beschreiben.
  • Bei dem Emissionsspektrum handelt es sich um eine Intensitätsverteilung der vom Leuchtstoff emittierten elektromagnetischen Strahlung nach Anregung mit elektromagnetischer Strahlung der Anregungswellenlänge. Üblicherweise wird das Emissionsspektrum in Form eines Diagramms dargestellt, bei dem eine spektrale Intensität oder ein spektraler Strahlungsfluss pro Wellenlängenintervall („spektrale Intensität/spektraler Strahlungsfluss“) der von dem Leuchtstoff ausgesandten elektromagnetischen Strahlung in Abhängigkeit der Wellenlänge λ dargestellt ist. Mit anderen Worten stellt das Emissionsspektrum eine Kurve dar, bei der auf der x-Achse die Wellenlänge und auf der y-Achse die spektrale Intensität oder der spektrale Strahlungsfluss aufgetragen ist.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform emittiert der Leuchtstoff, insbesondere nach Anregung mit elektromagnetischer Strahlung, im tiefroten und/oder im nahinfraroten Spektralbereich. Insbesondere emittiert der Leuchtstoff Strahlung zwischen einschließlich 710 nm und einschließlich 900 nm. Somit ist der Leuchtstoff vorteilhafterweise für Anwendungen geeignet, in denen Strahlung in diesem Spektralbereich benötigt wird, beispielsweise bei spektroskopischen Untersuchungen beispielsweise von biologischen Proben, zur Behandlung von Augenleiden, zur Unterstützung der Augenregeneration und im „IR-enhanced human centric lighting“.
  • Insbesondere kann der Leuchtstoff den Wellenlängenbereich von einschließlich 710 nm bis einschließlich 900 nm zumindest teilweise, insbesondere vollständig, abdecken. Auf diese Weise kann der Leuchtstoff effizient Strahlung im roten, tiefroten und nahinfraroten Wellenlängenbereich zur Verfügung stellen und damit zu effizienten und günstigen Lösungen für die Anwendung beitragen.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist eine von dem Leuchtstoff, insbesondere nach Anregung mit elektromagnetischer Strahlung, ausgesandte elektromagnetische Strahlung eine Schwerpunktwellenlänge (λcentroid) zwischen einschließlich 800 nm und einschließlich 850 nm, insbesondere zwischen einschließlich 820 nm und einschließlich 835 nm, beispielsweise bei 827 nm, auf. Die Schwerpunktwellenlänge bezeichnet einen Schwerpunkt einer spektralen Verteilung eines Emissionsspektrums. Mit anderen Worten gibt die Schwerpunktwellenlänge an, wo sich der Mittelpunkt des Emissionsspektrums befindet. Die Schwerpunktwellenlänge wird berechnet als gewichtetes arithmetisches Mittel der Wellenlängen λ, gewichtet mit ihren Amplituden anhand der Verteilungsfunktion s(λ): λ c e n t r o i d = λ s ( λ ) d λ s ( λ ) d λ .
    Figure DE102021130042A1_0001
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist eine von dem Leuchtstoff, insbesondere nach Anregung mit elektromagnetischer Strahlung, ausgesandte elektromagnetische Strahlung ein Emissionsmaximum zumindest eines Emissionspeaks zwischen einschließlich 770 nm und einschließlich 820 nm, insbesondere zwischen einschließlich 780 nm und einschließlich 805 nm, beispielsweise bei 793 nm, auf. Das Emissionsmaximum ist die Wellenlänge λmax, bei der die Emissionskurve des Leuchtstoffs ihren maximalen Wert erreicht. Mit anderen Worten kann der Leuchtstoff Strahlung im tiefroten und nahinfraroten Wellenlängenbereich zur Verfügung stellen.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist eine von dem Leuchtstoff, insbesondere nach Anregung mit elektromagnetischer Strahlung, ausgesandte elektromagnetische Strahlung eine spektrale Halbwertsbreite zwischen einschließlich 150 nm und einschließlich 220 nm, insbesondere zwischen einschließlich 175 nm und einschließlich 200 nm, beispielsweise von 188 nm, auf. Aufgrund seiner breitbandigen Emission kann der Leuchtstoff vorteilhaft für spektroskopische Untersuchungen beispielsweise von biologischen Proben verwendet werden, bei denen Lichtquellen mit einer breitbandigen Strahlung im „nahinfraroten Fenster“ im Wellenlängenbereich von ungefähr 650 nm bis 1350 nm, in dem sich Licht maximal weit durch biologisches Gewebe ausbreiten kann, benötigt werden.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist der Leuchtstoff die Formel (La, Ce, Eu) 2+xLiαSi12-yLiyN24-zOz auf. Mit anderen Worten ist RE La, Ce, Eu oder eine Kombination aus diesen Elementen, D Si, t = 0 und m = 0. Gemäß einer Ausführungsform ist dabei RE La, La und Ce oder La und Eu. Gemäß einer weiteren Ausführungsform ist RE La, x = 8,24, α = 0, y = 2,24, und z = 0. Mit anderen Worten weist der Leuchtstoff die Formel La10,24Si9,76Li2,24N24 auf. Der Leuchtstoff der Formel La10,24Si9,76Li2,24N24 weist vorteilhafterweise eine breite Anregbarkeit vom UV- bis in den roten Spektralbereich auf und ist für die breitbandige Emission im nahinfraroten Spektralbereich geeignet.
  • Es wird weiterhin ein Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs angegeben. Vorzugsweise wird mit dem hier beschriebenen Verfahren der Leuchtstoff gemäß den oben genannten Ausführungsformen erzeugt. Es gelten insbesondere alle für den Leuchtstoff gemachten Ausführungen auch für das Verfahren und umgekehrt.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Verfahrens zur Herstellung eines Leuchtstoffs mit der allgemeinen Formel RE2+xLiαD12-y-t-mTtAmLiyN24-zOz , wobei
    • - RE ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der Seltenerdelemente ist,
    • - D ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der vierwertigen Elemente ist,
    • - T ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der dreiwertigen Elemente ist,
    • - A ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der zweiwertigen Elemente ist,
    • - 0 ≤ x ≤ 18, 0 ≤ α ≤ 11, 0 ≤ t ≤ 11, 0 ≤ m ≤ 11, 0 ≤ y ≤ 11, 0 ≤ z ≤ 24, 0 ≤ y+α ≤ 11, 0 ≤ t+m+y ≤ 11, und
    • - (2+x)e + α + 4(12-y-t-m) + 3t + 2m + y - 3(24-z)- 2z = 0 mit der Ladungszahl e des Elements RE, umfasst das Verfahren die Schritte
    • - Bereitstellen von Edukten,
    • - Vermengen der Edukte zu einem Eduktgemenge, und
    • - Erhitzen des Eduktgemenges.
  • Bevorzugt erfolgen die Verfahrensschritte in der angegebenen Reihenfolge.
  • Insbesondere erfolgt das Vermengen der Edukte zu einem Eduktgemenge in einem Handmörser, einer Mörsermühle, einer Kugelmühle, einem Mehrachsmischer oder Ähnlichem. Das Eduktgemenge kann anschließend in einen Tiegel, beispielsweise aus Wolfram, überführt werden. Insbesondere werden Tiegel verwendet, die einen Deckel aufweisen oder offen zu der sie umgebenden Atmosphäre sind.
  • Insbesondere ist es möglich, dass durch das Verfahren ein Gemisch hergestellt wird, das den Leuchtstoff umfasst oder daraus besteht. Weitere Bestandteile des Gemischs können beispielsweise Edukte sein, die bei der Herstellung des Leuchtstoffs nicht reagiert haben, Verunreinigungen und/oder Nebenphasen, die bei der Herstellung gebildet wurden.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform des Verfahrens sind die Edukte ausgewählt aus einer Gruppe, die Oxide, Nitride, Carbonate, Nitrate, Oxalate, Citrate und Hydroxide von RE, Li, D, T und A umfasst. Bevorzugt sind die Edukte ausgewählt aus einer Gruppe, die die Oxide und Nitride von RE, Li, D, T und A umfasst. Beispielsweise werden LaN, Li3N und Si3N4 als Edukte eingesetzt. Insbesondere eignen sich diese Edukte zur Herstellung eines Leuchtstoffs der Formel La10,24Si9,76Li2,24N24. Zusätzlich kann Eu2O3 und/oder CeO2 als Edukt in Kombination mit den Edukten LaN, Li3N, Si3N4 verwendet werden.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform weist eine nominale Einwaage der Edukte einen Gesamtlithiumgehalt y+α von 5 ≤ y+α ≤ 11 auf. Der Gesamtlithiumgehalt der nominalen Einwaage wird aus dem eingewogenen Verhältnis von D, T, A und Li berechnet. Es ist zu beachten, dass der Gesamtlithiumgehalt der nominalen Einwaage nicht notwendigerweise mit dem Gesamtlithiumgehalt der Summenformel des Leuchtstoffs übereinstimmen muss. Ein Leuchtstoff, der mit einer bestimmten nominalen Einwaage und damit einem bestimmten Gesamtlithiumgehalt der nominalen Einwaage hergestellt wurde, muss nicht notwendigerweise diesen bestimmten Gesamtlithiumgehalt im synthetisierten Leuchtstoff aufweisen. Insbesondere kann der Gesamtlithiumgehalt des Leuchtstoffs dem Gesamtlithiumgehalt der nominalen Einwaage entsprechen oder zu kleineren Werten oder zu größeren Werten abweichen. Beispielsweise weicht der Gesamtlithiumgehalt des Leuchtstoffs vom Gesamtlithiumgehalt der nominalen Einwaage zu größeren Werten ab, wenn Teile der anderen Edukte über die Gasphase entweichen oder in Nebenphasen gebunden sind. Beispielsweise weicht der Gesamtlithiumgehalt des Leuchtstoffs vom Gesamtlithiumgehalt der nominalen Einwaage zu kleineren Werten ab, wenn Lithium über die Gasphase entweicht. Bei einer nominalen Einwaage mit einem Gesamtlithiumgehalt y+α von 5 ≤ y+α ≤ 11 bildet sich der Leuchtstoff vorteilhafterweise als dominierende Phase.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform wird das Eduktgemenge auf eine Temperatur ≥ 800 °C erhitzt. Mit anderen Worten wird das Eduktgemenge auf eine Temperatur von größer oder gleich 800 °C erhitzt. Insbesondere wird das Eduktgemenge auf eine Temperatur zwischen einschließlich 1400 °C und einschließlich 1600 °C erhitzt.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform wird das Eduktgemenge bei einem Druck ≥ 1 bar erhitzt. Mit anderen Worten wird das Eduktgemenge bei einem Druck von größer oder gleich 1 bar erhitzt. Insbesondere wird das Eduktgemenge bei einem Druck zwischen einschließlich 10 bar und einschließlich 100 bar, beispielsweise zwischen einschließlich 10 bar und einschließlich 50 bar, erhitzt.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform wird das Eduktgemenge unter einer N2-Atmosphäre oder einer Formiergasatmosphäre oder einer Argonatmosphäre erhitzt. Eine Formiergasatmosphäre ist insbesondere eine N2/H2-Atmosphäre, beispielsweise mit einem Verhältnis von 95/5 (N2/H2). Das Erhitzen des Eduktgemenges unter einer Argonatmosphäre wird insbesondere bei hohen Drücken und/oder bei hohen Temperaturen verwendet. Bei hohen Drücken und/oder hohen Temperaturen können eine N2-Atmosphäre oder einer Formiergasatmosphäre zu aggressiv für viele Materialien sein. Durch ein Erhitzen des Eduktgemenges unter einer N2-Atmosphäre oder einer Formiergasatmosphäre oder einer Argonatmosphäre erfolgt die Synthese des Leuchtstoffs unter reduzierenden oder inerten Bedingungen. Insbesondere wird damit die Bildung von stabilen Oxidverbindungen, wie beispielsweise SiO-Verbindungen, verhindert, die der Reaktion zum Leuchtstoff das in der stabilen Oxidverbindung gebundene Element entziehen würden.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform wird das Eduktgemenge für zumindest 4 Stunden erhitzt. Gemäß einer weiteren Ausführungsform wird das Eduktgemenge für höchstens 12 Stunden erhitzt.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform wird der Leuchtstoff nach erfolgter Reaktion und Abkühlung vermahlen. Das Vermahlen kann in einem Handmörser, einer Mörsermühle, einer Kugelmühle, oder Ähnlichem erfolgen.
  • Es wird weiterhin ein strahlungsemittierendes Bauelement enthaltend einen Leuchtstoff angegeben. Vorzugsweise ist der oben beschriebene Leuchtstoff zur Verwendung in dem hier beschriebenen strahlungsemittierenden Bauelement geeignet und vorgesehen. Merkmale und Ausführungsformen, die in Verbindung mit dem Leuchtstoff und/oder dem Verfahren beschrieben sind, gelten auch für das strahlungsemittierende Bauelement und umgekehrt.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform des strahlungsemittierenden Bauelements umfasst das strahlungsemittierende Bauelement einen Halbleiterchip, der im Betrieb elektromagnetische Strahlung eines ersten Wellenlängenbereichs aussendet, und ein Konversionselement mit dem zuvor beschriebenen Leuchtstoff. Der Leuchtstoff wandelt elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs in elektromagnetische Strahlung eines zweiten Wellenlängenbereichs um, der von dem ersten Wellenlängenbereich zumindest teilweise verschieden ist. Bei dem strahlungsemittierenden Bauelement handelt es sich beispielsweise um eine Leuchtdiode (LED).
  • Es ist möglich, dass das Konversionselement neben dem zuvor beschriebenen Leuchtstoff einen oder mehrere weitere Leuchtstoffe aufweist.
  • Insbesondere umfasst der Halbleiterchip eine aktive Schichtenfolge, die einen aktiven Bereich enthält. Der aktive Bereich erzeugt im Betrieb des strahlungsemittierenden Bauelements die elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs, die Primärstrahlung. Beispielsweise handelt es sich bei dem Halbleiterchip um einen Leuchtdiodenchip oder einen Laserdiodenchip. Die Primärstrahlung wird gemäß einer Ausführungsform durch eine Strahlungsaustrittsfläche des Halbleiterchips emittiert.
  • Die Eigenschaften des Leuchtstoffs sind in Bezug auf den Leuchtstoff bereits offenbart und gelten ebenso für den Leuchtstoff im strahlungsemittierenden Bauelement. Der Leuchtstoff konvertiert die Primärstrahlung vollständig oder zumindest teilweise in elektromagnetische Strahlung eines zweiten Wellenlängenbereichs, die Sekundärstrahlung. Insbesondere weist die Sekundärstrahlung von der Primärstrahlung zumindest teilweise verschiedene Wellenlängenbereiche auf.
  • Das Konversionselement ist insbesondere im Strahlengang der Primärstrahlung so angeordnet, dass zumindest ein Teil der Primärstrahlung auf das Konversionselement trifft.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform emittiert der Halbleiterchip im Betrieb Primärstrahlung mit einer Wellenlänge oder einem Wellenlängenbereich zwischen einschließlich 300 nm und einschließlich 700 nm. Mit anderen Worten emittiert der Halbleiterchip elektromagnetische Strahlung im ultravioletten bis roten Wellenlängenbereich des elektromagnetischen Spektrums. Beispielsweise emittiert der Halbleiterchip Primärstrahlung von 450 nm und/oder 630 nm.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform emittiert der Leuchtstoff im tiefroten und/oder im nahinfraroten Spektralbereich, insbesondere nach Anregung mit der Primärstrahlung des Halbleiterchips, bevorzugt nach Anregung mit einer Wellenlänge oder einem Wellenlängenbereich zwischen einschließlich 300 nm und einschließlich 700 nm. Mit anderen Worten weist die Sekundärstrahlung Wellenlängen im tiefroten und/oder im nahinfraroten Spektralbereich auf. Insbesondere emittiert der Leuchtstoff Strahlung zwischen einschließlich 710 nm und einschließlich 900 nm.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform umfasst das Konversionselement zumindest einen weiteren Leuchtstoff, der elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs in elektromagnetische Strahlung eines dritten Wellenlängenbereichs konvertiert, der zumindest teilweise von dem ersten und zweiten Wellenlängenbereich verschieden ist. Mit anderen Worten konvertiert der weitere Leuchtstoff die Primärstrahlung in eine weitere Sekundärstrahlung, die sich zumindest teilweise von der Sekundärstrahlung des Leuchtstoffs unterscheidet.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform umfasst der dritte Wellenlängenbereich Wellenlängen im grünen, gelben, orangefarbenen und/oder roten Spektralbereich. Mit anderen Worten umfasst der dritte Wellenlängenbereich Wellenlängen, die kurzwelliger sind als die Wellenlängen des zweiten Wellenlängenbereichs. Beispielsweise umfasst der weitere Leuchtstoff dazu granatoide Leuchtstoffe oder Granate wie YAG, YAGaG, LuAG und/oder LuAGaG, beispielsweise (Y,Lu)3(Al,Ga)5O12:Ce3+. Alternativ oder zusätzlich kann der weitere Leuchtstoff rote Leuchtstoffe wie 258-Nitride, beispielsweise (Ca, Sr, Ba)2Si5N8:Eu2+, und/oder (S)CASN, beispielsweise (Ca,Sr)AlSiN3:Eu2+ umfassen. Durch Verwendung eines weiteren Leuchtstoffs, der im grünen, gelben, orangefarbenen und/oder roten Spektralbereich emittiert, in Kombination mit einem Leuchtstoff der allgemeinen Formel RE2+xLiαD12-y-t-mTtAmLiyN24-zOz kann das strahlungsemittierende Bauelement weißes Mischlicht emittieren. Das weiße Mischlicht kann sich dabei insbesondere aus der elektromagnetischen Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs, der elektromagnetischen Strahlung des zweiten Wellenlängenbereichs und der elektromagnetischen Strahlung des dritten Wellenlängenbereichs zusammensetzen. Ein solches Bauelement ist besonders vorteilhaft für „IR-enhanced human centric lighting“-Anwendungen geeignet.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform umfasst der dritte Wellenlängenbereich Wellenlängen über 1000 nm. Mit anderen Worten umfasst der dritte Wellenlängenbereich Wellenlängen, die langwelliger sind als die Wellenlängen des zweiten Wellenlängenbereichs. Dadurch deckt die von dem strahlungsemittierenden Bauelement emittierte Strahlung zumindest teilweise den roten, den tiefroten und den nahinfraroten Spektralbereich ab. Durch Verwendung eines weiteren Leuchtstoffs, der Wellenlängen über 1000 nm emittiert, in Kombination mit einem Leuchtstoff der allgemeinen Formel RE2+xLiαD12-y-t-mTtAmLiyN24-zOz kann ein strahlungsemittierendes Bauelement bereitgestellt werden, das vorteilhafterweise für spektroskopische Untersuchungen beispielsweise von biologischen Proben verwendet werden kann.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform ist das Konversionselement frei von einem weiteren Leuchtstoff. „Frei von einem weiteren Leuchtstoff“ bedeutet, dass lediglich der Leuchtstoff mit der allgemeinen Formel RE2+xLiαD12-y-t-mTtAmLiyN24-zOz in dem Konversionselement des strahlungsemittierenden Bauelements zur Wellenlängenkonversion enthalten ist und zu einer Wellenlängenkonversion innerhalb des strahlungsemittierenden Bauelements führt. Ein Bauelement, das lediglich den Leuchtstoff mit der allgemeinen Formel RE2+xLiαD12-y-t-mTtAmLiyN24-zOz in dem Konversionselement aufweist, kann beispielsweise breitbandig tiefrote bis nahinfrarote Strahlung emittieren. Somit kann das strahlungsemittierende Bauelement auch ohne Kombination mit anderen Leuchtstoffen für Anwendungen eingesetzt werden, die eine breitbandige Emission in diesen Spektralbereich benötigen, beispielsweise Anwendungen zur Behandlung von Augenleiden oder zur Unterstützung der Augenregeneration.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform konvertiert das Konversionselement die Primärstrahlung teilweise in Sekundärstrahlung, wobei der nicht konvertierte Teil der Primärstrahlung durch das Konversionselement transmittiert wird. In anderen Worten findet eine Teilkonversion der Primärstrahlung in Sekundärstrahlung statt. Das strahlungsemittierende Bauelement sendet in diesem Fall ein Mischlicht aus, das sich aus der Primärstrahlung und der Sekundärstrahlung zusammensetzt. Beispielsweise emittiert das strahlungsemittierende Bauelement weißes Licht, das sich aus Primärstrahlung im blauen Spektralbereich und Sekundärstrahlung im tiefroten Spektralbereich zusammensetzt. Alternativ kann das strahlungsemittierende Bauelement rotes Licht emittieren, das sich aus Primärstrahlung im roten Spektralbereich und Sekundärstrahlung im tiefroten Spektralbereich zusammensetzt.
  • Gemäß zumindest einer Ausführungsform wandelt das Konversionselement die elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs vollständig in elektromagnetische Strahlung des zweiten Wellenlängenbereichs um. Mit anderen Worten wird keine Primärstrahlung durch das Konversionselement transmittiert. „Keine“ meint in diesem Zusammenhang, dass so wenig Primärstrahlung transmittiert wird, dass sie nicht mehr wahrnehmbar das von dem Bauelement emittierte Licht beeinflusst. Beispielsweise wird höchstens 10 %, insbesondere höchstens 5 % und bevorzugt höchstens 1 % der Primärstrahlung durch das Konversionselement transmittiert. Das strahlungsemittierende Bauelement emittiert dann lediglich die Sekundärstrahlung. In anderen Worten findet eine Vollkonversion der Primärstrahlung in Sekundärstrahlung statt. Somit konvertiert das Konversionselement die Primärstrahlung nach außen hin vollständig in Sekundärstrahlung. Beispielsweise emittiert das strahlungsemittierende Bauelement tiefrotes bis nahinfrarotes Licht ohne Blauanteil.
  • Weitere vorteilhafte Ausführungsformen, Ausgestaltungen und Weiterbildungen des Leuchtstoffs, des Verfahrens zur Herstellung eines Leuchtstoffs und des strahlungsemittierenden Bauelements ergeben sich aus den folgenden, in Verbindung mit den Figuren dargestellten Ausführungsbeispielen.
    • 1 zeigt eine schematische Darstellung des Leuchtstoffs gemäß einem Ausführungsbeispiel,
    • 2 zeigt einen Ausschnitt des Wirtsgitters des Leuchtstoffs gemäß einem Ausführungsbeispiel,
    • 3 zeigt ein Emissionsspektrum des Leuchtstoffs gemäß einem Ausführungsbeispiel,
    • 4 zeigt ein Remissionsspektrum des Leuchtstoffs gemäß einem Ausführungsbeispiel und
    • 5 zeigt ein strahlungsemittierendes Bauelement gemäß einem Ausführungsbeispiel.
  • Gleiche, gleichartige oder gleich wirkende Elemente sind in den Figuren mit denselben Bezugszeichen versehen. Die Figuren und die Größenverhältnisse der in den Figuren dargestellten Elemente untereinander sind nicht als maßstäblich zu betrachten. Vielmehr können einzelne Elemente, insbesondere Schichtdicken, zur besseren Darstellbarkeit und/oder zum besseren Verständnis übertrieben groß dargestellt sein.
  • Der Leuchtstoff 1 gemäß dem Ausführungsbeispiel der 1 weist die allgemeine Summenformel RE2+xLiαD12-y-t-mTtAmLiyN24-zOz auf, wobei RE ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der Seltenerdelemente ist, D ein Element oder in Kombination von Elementen aus der Gruppe der vierwertigen Elemente ist, T ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der dreiwertigen Elemente ist, A ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der zweiwertigen Elemente ist, 0 ≤ x ≤ 18, 0 ≤ α ≤ 11, 0 ≤ t ≤ 11, 0 ≤ m ≤ 11, 0 ≤ y ≤ 11, 0 ≤ z ≤ 24, 0 ≤ y+α ≤ 11, 0 ≤ t+m+y ≤ 11, und (2+x)e + α + 4(12-y-t-m) + 3t + 2m + y - 3(24-z)- 2z = 0 mit der Ladungszahl e des Elements RE. Beispielsweise weist der Leuchtstoff 1 die Summenformel La10,24Si9,76Li2,24N24 gemäß einem Einkristall aus dem Ausführungsbeispiel 1 auf.
  • Es ist zu beachten, dass die Summenformel La10,24Si9,76Li2,24N24 des Leuchtstoffs 1 mittels Einkristallbestimmung aus einem Einkristall des Ausführungsbeispiels 1 ermittelt wurde. Es ist möglich, dass im Pulver des Ausführungsbeispiels 1 eine Phasenbreite (gleiche Phase mit unterschiedlichen Zusammensetzungen, Gitterparametern) vorliegt. Daher stellt die angegebene Summenformel des Einkristalls nicht zwingend die gemittelte Summenformel des Leuchtstoffs 1 gemäß dem Ausführungsbeispiel 1 dar. Es kann jedoch davon ausgegangen werden, dass die angegebene Summenformel der ungefähren Zusammensetzung der Phase des Leuchtstoff 1 in Ausführungsbeispiel 1 entspricht.
  • Die Synthese eines hier beschriebenen Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel RE2+xLiαSi12-yLiyN24-zOz wird anhand der Ausführungsbeispiele 1 bis 15 erläutert:
    • Tabelle 1 zeigt Einwaagen für die Edukte für die Herstellung der Ausführungsbeispiele 1 bis 15 des Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel RE2+xLiαSi12-yLiyN24-zOz. Das in dieser Tabelle aufgeführte y + α (Gesamtlithiumgehalt) wurde aus dem eingewogenen Verhältnis von Si und Li errechnet. Die angegebenen Werte für y + α entsprechen damit den nominalen Einwaagen. Der Gesamtlithiumgehalt y + α lag für die Ausführungsbeispiele 1 bis 15 zwischen 5,30 und 10,67.
    Tabelle 1
    Ausführungsbeispiel y + α m (CeO2) /g m(Eu2O3) /g m (LaN) /g m (Li3N) /g m (Si3N4) /g
    1 9, 60 - - 3,0979 0, 9492 0,9529
    2 9, 60 0,1 - 6,1338 1,8795 1,8868
    3 9, 60 - 0,05 3,0669 0, 9397 0, 9434
    4 5, 30 0,02 - 0,6918 1,0747 0,2135
    5 6,00 0,02 - 1,1150 0,6929 0,1720
    6 6, 67 0,02 - 0,7533 0, 9362 0,2905
    7 7,50 0,02 - 1,1935 0,5563 0,2302
    8 8,00 0,02 - 0,8267 0,7706 0,3827
    9 8, 57 0,02 - 1,4824 0,3071 0,1906
    10 9,00 0,02 - 1,2839 0,3989 0,2971
    11 9, 33 0, 02 - 0,9161 0,5693 0,4947
    12 10,00 0, 02 - 1, 6864 0,1310 0,1626
    13 10,29 0, 02 - 1,5741 0,1630 0,2429
    14 10,5 0, 02 - 1,3891 0,2158 0,3751
    15 10, 67 0, 02 - 1,0270 0,3191 0,6338
  • Zur Synthese des Ausführungsbeispiels 1 des Leuchtstoffs 1 wurden die Edukte LaN, Li3N und Si3N4 gemäß den Einwaagen in Tabelle 1 bereitgestellt und miteinander vermengt. Für die Ausführungsbeispiele 2 und 4-15 wurde zusätzlich CeO2 gemäß den Einwaagen in Tabelle 1 als Edukt verwendet. Für das Ausführungsbeispiel 3 wurde zusätzlich Eu2O3 gemäß der Einwaage in Tabelle 1 verwendet. Das Vermengen der Edukte erfolgte jeweils beispielsweise in einem Handmörser, einer Mörsermühle, einer Kugelmühle, einem Mehrachsmischer oder Ähnlichem. Das Eduktgemenge wurde anschließend in einen Tiegel, beispielsweise aus Wolfram, überführt und anschließend unter N2/H2(95/5)-Atmosphäre bei 10-50 bar für 4-12 Stunden bei 1400-1600 °C zur Reaktion gebracht. Innerhalb dieser Reaktionsbedingungen wurde die Phase RE2+xLiαSi12-yLiyN24-zOz des Leuchtstoffs 1 des jeweiligen Ausführungsbeispiels als dominierende Phase gebildet.
  • Nach erfolgter Reaktion und Abkühlung wurde das Produkt vermahlen, beispielsweise in einem Handmörser, einer Mörsermühle oder einer Kugelmühle, und charakterisiert.
  • Für alle Ausführungsbeispiele 1-15 wurde die Phase RE2+xLiαSi12-yLiyN24-zOz in den entsprechenden Proben mittels Einkristalldiffraktometrie eindeutig nachgewiesen. Eine Differenzierung und/oder eine exakte Quantifizierung der Li-Anteile y und α sind mit röntgenographischen Methoden nicht zweifelsfrei möglich. Je nach Anteil von α ergeben sich daher für y Werte zwischen 0 und 11. Exemplarisch konnte für einen Einkristall des Ausführungsbeispiels 1 röntgenographisch y = 2,24 und α = 0 (x = 8,2, z = 0) bestimmt werden. Ladungsneutralität kann bei der Substitution von Si durch Li über den zusätzlichen Einbau von La (x = 0-18) und/oder durch Substitution von N durch O erfolgen (z = 0-24). In den untersuchten Proben der Ausführungsbeispiele ergaben sich für x bevorzugt Werte um 8. Eine Differenzierung von N und O (Bestimmung von z) ist mit röntgenographischen Methoden nicht zweifelsfrei möglich, so dass sich z jeweils aus der einzuhaltenden Ladungsneutralität ergibt.
  • Es wurde jeweils ein braunrotes Pulver erhalten, das unter UV- bis rotem Licht rot fluoresziert. Der Leuchtstoff 1 des Ausführungsbeispiels 1 mit RE = La emittiert tiefrotes bis nahinfrarotes Licht. Auch bei Zugabe von 2 Gewichtsprozent Ce3+ (Ausführungsbeispiel 2, RE = La,Ce) oder Eu2+ (Ausführungsbeispiel 3, RE = La,Eu) wurde ein entsprechend rot lumineszierender Leuchtstoff erhalten.
  • Tabelle 2 zeigt die Raumgruppe und den Gitterparameter der Ausführungsbeispiele 1-3. Diese mittels Pulverdiffraktometrie bestimmten Daten belegen, dass der Leuchtstoff 1 in diesen Ausführungsbeispielen entstanden ist. Tabelle 2
    Ausführungsbeispiel 1 Ausführungsbeispiel 2 Ausführungsbeispiel 3
    Raumgruppe I43m I43m I43m
    Gitterparameter / pm 933,38 933,25 933,38
  • Die Struktur des Ausführungsbeispiels 1 des Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel La10,24Si9,76Li2,24N24 wurde mittels Einkristallröntgenbeugung von einem einzelnen Einkristall aus Ausführungsbeispiel 1 bestimmt. In der Summenformel La10,24Si9,76Li2,24N24 des Ausführungsbeispiels 1 des Leuchtstoffs 1 ist RE La, D Si, t = 0, m = 0, x = 8,24, α = 0, y = 2,24, und z = 0.
  • Die kristallographischen Daten des Einkristalls aus Ausführungsbeispiels 1 des Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel La10,24Si9,76Li2,24N24 sind in Tabelle 3 dargestellt. Der Leuchtstoff 1 kristallisiert in der kubischen Raumgruppe I43m. Bei der kubischen Raumgruppe sind die Winkel α, β und γ gleich 90°, und die Gitterparameter a, b und c gleich.
  • In Tabelle 3 ist der gemessene Ausschnitt des reziproken Raumes über die Grenzen der zugehörigen Millerschen Indizes (hkl)angegeben. Weiterhin wird der konventionelle R-Wert aller Reflexe Ra11 angegeben, der die mittlere prozentuale Abweichung zwischen beobachteten und berechneten Strukturfaktoren angibt. Der gewichtete R-Wert wRref enthält einen Gewichtungsfaktor, der die Reflexe nach einem definierten Schema unter anderem abhängig von ihrer Standardabweichung gewichtet. Für ein gutes Strukturmodell sollte Ra11 unterhalb von 5 % und wRref unter 10 % liegen. Als weiteres Qualitätsmerkmal für die Übereinstimmung von berechneter und gemessener Struktur wird der Gütefaktor (goodness of fit, GooF) angegeben, der nahe bei 1 liegen sollte. Die Zuverlässigkeitsfaktoren und der Gütefaktor liegen für den Einkristall aus Ausführungsbeispiel 1 des Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel La10,24Si9,76Li2,24N24 in den gewünschten Bereichen. Tabelle 3
    Summenformel La10,24Si9,76Li2,24N24
    Formelmasse / gmol-1 2048,27
    z 1
    Kristallsystem kubisch
    Raumgruppe I43m
    Gitterparameter
    a / pm 935, 48 (2)
    b / pm 935, 48 (2)
    c / pm 935,48 (2)
    α / ° 90
    β / ° 90
    γ / ° 90
    Volumen V / nm3 0,81866(5)
    Kristallographische Dichte ρ / g cm-3 4,152
    T /K 296 (2)
    Diffraktometer Bruker D8 Quest
    Strahlung Cu Kα (154,178 nm)
    Messbereich 6,692° ≤ θ ≤ 58.913°
    gemessene Reflexe 10716
    unabhängige Reflexe 130
    Gemessener reziproker Raum -10 ≤ h ≤ 10;
    -10 ≤ k ≤ 10;
    -10 ≤ 1 ≤ 10
    Ra11 3,17%
    wRref 5,84%
    GooF 1,171
  • Tabelle 4 zeigt die kristallographischen Lageparameter des Einkristalls aus Ausführungsbeispiels 1 des Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel La10,24Si9,76Li2,24N24. Die Wyckoff-Lage beschreibt die Symmetrie der Punktlagen nach R.W.G. Wyckoff. x, y und z geben die Atomlagen an. Uani ist der Radius der anisotropen Auslenkungsparameter des jeweiligen Atoms. Die Position La01 ist voll besetzt. Die Positionen La02, La03 und La04 sind lediglich teilweise besetzt. Tabelle 4:
    Atom Wyck off-Lage x y z Besetzung Uani
    La01 2a 0,5 0,5 0,5 1 0, 0187 (9)
    La02 8c 0, 7499 (10) 0, 7499 (10) 0, 7499 (10) 0,8385 (13) 0,0418 (9)
    La03 8c 0,5 0,829 (6) 0,5 0,0500(8) 0, 076 (17)
    La04 12e 0, 544 (7) 0, 641 (5) 0, 641 (5) 0,0383(4) 0,14(4)
    Si03 12d 0,75 1 0,5 0,8144 (9) 0, 007
    Li03 12d 0,75 1 0,5 0,1856 (9) 0, 007
    N04 24g 0,6511 (15) 0, 997 (6) 0, 6511 (15) 1 0,049(5)
  • 2 zeigt einen Ausschnitt des Wirtsgitters des Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel La2+xLiαSi12-yLiyN24-zOz. Das Wirtsgitter des Leuchtstoffs 1 weist Si-zentrierte Si(N,O)4-Tetraeder 2, beispielsweise SiN4-Tetraeder, und Li-zentrierte Li(N,O)4-Tetraeder 2', beispielsweise LiN4-Tetraeder, auf. Die Si(N,O)4-Tetraeder 2 und die Li(N,O)4-Tetraeder 2' liegen allseitig eckenverknüpft vor und bilden eine Raumnetzstruktur aus Tetraedern aus. Das Tetraedernetzwerk aus den allseitig eckenverknüpften Si(N,O)4-Tetraedern 2 und Li(N,O)4-Tetraedern 2' bildet dabei sogenannte „Sodalith-Käfige“ oder „β-Käfige“ aus. In dem dreidimensionalen Gerüst aus β-Käfigen entstehen dabei Hohlräume, die im vorliegenden Fall von La-Atomen 3 besetzt sein können. In der Struktur existieren vier symmetrisch unterschiedliche La-Lagen, die ganz oder nur teilweise von La-Atomen 3 besetzt werden können. Im vorliegenden Fall legen Restelektronendichten aus der Einkristallstrukturlösung nahe, dass sich ein Teil des Lithiums (Liα) ebenfalls in den Hohlräumen der Struktur (La-Lagen und/oder Zwischengitterplätze) befindet.
  • In 3 ist ein Emissionsspektrum des Einkristalls aus dem Ausführungsbeispiel 1 des Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel La10,24Si9,76Li2,24N24 nach Anregung mit blauer Primärstrahlung mit einer Wellenlänge von 450 nm gezeigt. Aufgetragen ist die relative Intensität I/Imax gegen die Wellenlänge λ in nm. Das Emissionsspektrum zeigt eine breitbandige Emission im tiefroten bis nahinfraroten Wellenlängenbereich mit einer Schwerpunktwellenlänge λcentroid von 827 nm. Die breite Emissionsbande weist eine spektrale Halbwertsbreite FWHM von 188 nm um das spektrale Maximum bei 793 nm auf.
  • Die spektralen Daten des Einkristalls aus Ausführungsbeispiel 1 des Leuchtstoffs 1 mit der Summenformel La10,24Si9,76Li2,24N24 sind in Tabelle 5 zusammengefasst. Tabelle 5
    Anregung bei 450 nm
    Schwerpunktwellenlänge λcentroid 827 nm
    Peakwellenlänge λmax 793 nm
    FWHM gesamt 188 nm
  • In 4 ist ein Remissionsspektrum des Ausführungsbeispiels 1 des Leuchtstoffs 1 gezeigt. Aufgetragen ist die Remission R in % gegen die Wellenlänge λ in nm. Die Remission beschreibt die von der Probe bei jeder Wellenlänge zurückgeworfene Lichtmenge. Unter der Annahme konstanter Streuung über den gemessenen Wellenlängenbereich entspricht eine Remissionsmessung dem Verlauf der Absorption.
  • In dem Remissionsspektrum in der 4 entspricht ein kleiner Wert an Rückstreuung einer hohen Absorption. Dementsprechend entspricht der Wert 0 einer maximalen Absorption. In der 4 ist eine sehr niedrige Remission im Bereich von 300-700 nm zu erkennen. Daher ist für das Ausführungsbeispiel 1 des Leuchtstoffs 1 in diesem Bereich ein starkes Absorptionsvermögen anzunehmen.
  • 5 zeigt eine schematische Schnittdarstellung eines strahlungsemittierenden Bauelements 10 gemäß einem Ausführungsbeispiel. Das strahlungsemittierende Bauelement 10 umfasst einen Halbleiterchip 11 mit einer aktiven Schichtenfolge und einem aktiven Bereich (hier nicht explizit gezeigt), der im Betrieb des strahlungsemittierenden Bauelements 10 eine Primärstrahlung emittiert. Bei der Primärstrahlung handelt es sich um elektromagnetische Strahlung eines ersten Wellenlängenbereichs. Bevorzugt handelt es sich bei der Primärstrahlung um elektromagnetische Strahlung mit Wellenlängen im ultravioletten bis roten Bereich, beispielsweise im blauen oder roten Bereich. Beispielsweise ist der Halbleiterchip 11 ein Halbleiterdiodenchip, der eine Primärstrahlung mit einer Wellenlänge oder einem Wellenlängenbereich zwischen einschließlich 300 nm und einschließlich 700 nm emittiert. Alternativ kann der Halbleiterchip 11 ein Laserdiodenchip sein, der beispielsweise eine Primärstrahlung einer Wellenlänge von 450 nm oder 630 nm emittiert. Die Primärstrahlung wird durch die Strahlungsaustrittsfläche 12 emittiert.
  • Das strahlungsemittierende Bauelement 10 umfasst weiterhin ein Konversionselement 13, das dazu eingerichtet ist, die Primärstrahlung zu absorbieren und zumindest teilweise in eine Sekundärstrahlung zu konvertieren. Die Sekundärstrahlung weist zumindest teilweise einen Wellenlängenbereich mit längeren Wellenlängen als die Primärstrahlung auf. Beispielsweise konvertiert das Konversionselement 13 die Primärstrahlung in Sekundärstrahlung im tiefroten bis nahinfraroten Wellenlängenbereich.
  • Das Konversionselement 13 ist im Strahlengang der Primärstrahlung des Halbleiterchips 11 so angeordnet, dass zumindest ein Teil der Primärstrahlung auf das Konversionselement 13 trifft. Dazu kann das Konversionselement 13 im direkten Kontakt auf dem Halbleiterchip 11, insbesondere der Strahlungsaustrittsfläche 12, aufgebracht sein oder vom Halbleiterchip 11 beabstandet angeordnet sein.
  • Das Konversionselement 13 weist einen Leuchtstoff 1 mit der allgemeinen Formel RE2+xLiαD12-y-t-mTtAmLiyN24-zOz auf. Insbesondere kann das Konversionselement 13 den Leuchtstoff 1 mit der Formel (La, Ce, Eu) 2+xLiαSi12-yLiyN24-zOz, beispielsweise La10,24Si9,76L12,24N24. aufweisen. Der Leuchtstoff 1 kann in ein Matrixmaterial eingebettet sein. Alternativ kann das Konversionselement 13 frei von einem Matrixmaterial sein. In diesem Fall kann das Konversionselement 13 aus dem Leuchtstoff 1, beispielsweise aus einer Keramik des Leuchtstoffs 1, bestehen.
  • Das Konversionselement 13 kann frei von einem weiteren Leuchtstoff sein. In diesem Fall erzeugt das strahlungsemittierende Bauelement 10 tiefrotes bis nahinfrarotes Licht, beispielsweise für Anwendungen zur Behandlung von Augenleiden oder zur Unterstützung der Augenregeneration.
  • Alternativ kann das Konversionselement 13 zumindest einen weiteren Leuchtstoff aufweisen, der die Primärstrahlung in elektromagnetische Strahlung eines dritten Wellenlängenbereichs konvertiert, der zumindest teilweise von dem ersten und zweiten Wellenlängenbereich verschieden ist.
  • Beispielsweise umfasst der dritte Wellenlängenbereich Wellenlängen im grünen, gelben, orangefarbenen und/oder roten Spektralbereich. Der weitere Leuchtstoff kann dazu granatoide Leuchtstoffe oder Granate wie YAG, YAGaG, LuAG und/oder LuAGaG, beispielsweise (Y,Lu)3 (Al,Ga) 5O12:Ce3+, umfassen. Alternativ oder zusätzlich kann der weitere Leuchtstoff rote Leuchtstoffe wie 258-Nitride, beispielsweise (Ca, Sr, Ba) 2Si5N8:Eu2+, und/oder (S)CASN, beispielsweise (Ca,Sr)AlSiN3:Eu2+, umfassen. Das strahlungsemittierende Bauelement 10 kann dann beispielsweise weißes Licht emittieren. Ein solches Bauelement kann beispielsweise in „IR-enhanced human centric lighting“-Anwendungen eingesetzt werden, um den gesundheitsfördernden Effekt der nahinfraroten Strahlung zu nutzen.
  • Alternativ kann der dritte Wellenlängenbereich Wellenlängen über 1000 nm umfassen. Dadurch deckt die von dem strahlungsemittierenden Bauelement 10 emittierte Strahlung zumindest teilweise den roten, den tiefroten und den nahinfraroten Spektralbereich ab, beispielsweise für spektroskopische Untersuchung in biologischen Proben.
  • Die in den in Verbindung mit den Figuren beschriebenen Merkmale und Ausführungsbeispiele können gemäß weiteren Ausführungsbeispielen miteinander kombiniert werden, auch wenn nicht alle Kombinationen explizit beschrieben sind.
  • Weiterhin können die in Verbindung mit den Figuren beschriebenen Ausführungsbeispiele alternativ oder zusätzlich weitere Merkmale gemäß der Beschreibung im allgemeinen Teil aufweisen.
  • Die Erfindung ist nicht durch die Beschreibung anhand der Ausführungsbeispiele auf diese beschränkt. Vielmehr umfasst die Erfindung jedes neue Merkmal sowie jede Kombination von Merkmalen, was insbesondere jede Kombination von Merkmalen in den Patentansprüchen beinhaltet, auch wenn dieses Merkmal oder diese Kombination selbst nicht explizit in den Patentansprüchen oder Ausführungsbeispielen angegeben ist.
  • Bezugszeichenliste
  • 1
    Leuchtstoff
    2
    Si (N,O)4-Tetraeder
    2'
    Li (N, O) 4-Tetraeder
    3
    La-Atome
    10
    strahlungsemittierendes Bauelement
    11
    Halbleiterchip
    12
    Strahlungsaustrittsfläche
    13
    Konversionselement

Claims (20)

  1. Leuchtstoff (1) mit der allgemeinen Formel RE2+xLiαD12-t-mTtAmLiyN24-zOz, wobei - RE ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der Seltenerdelemente ist, - D ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der vierwertigen Elemente ist, - T ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der dreiwertigen Elemente ist, - A ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der zweiwertigen Elemente ist, - 0 ≤ x ≤ 18, 0 ≤ α ≤ 11, 0 ≤ t ≤ 11, 0 ≤ m ≤ 11, 0 ≤ y ≤ 11, 0 ≤ z ≤ 24, 0 ≤ y+α ≤ 11, 0 ≤ t+m+y ≤ 11, und - (2+x)e + α + 4(12-y-t-m) + 3t + 2m + y - 3(24-z)- 2z = 0 mit der Ladungszahl e des Elements RE.
  2. Leuchtstoff (1) nach dem vorhergehenden Anspruch, wobei RE ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe La, Ce und Eu ist, und/oder wobei D ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe Si und Ge ist, und/oder wobei T ein Element oder eine Kombination von Elementen ausgewählt aus der Gruppe Al, B und Ga ist, und/oder wobei A Mg ist.
  3. Leuchtstoff (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Leuchtstoff (1) in einer kubischen Raumgruppe kristallisiert.
  4. Leuchtstoff (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Leuchtstoff (1) D-zentrierte D(N,O)4-Tetraeder , T-zentrierte T(N,O)4-Tetraeder, A-zentrierte A(N,O)4-Tetraeder und/oder Li-zentrierte Li(N,O)4-Tetraeder aufweist, wobei die Tetraeder allseitig eckenverknüpft vorliegen.
  5. Leuchtstoff (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Leuchtstoff (1) ein selbstaktiviertes Gitter aufweist.
  6. Leuchtstoff (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Leuchtstoff (1) einen Absorptionsbereich zumindest teilweise im ultravioletten bis roten Wellenlängenbereich des elektromagnetischen Spektrums aufweist.
  7. Leuchtstoff (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Leuchtstoff (1) im tiefroten und/oder im nahinfraroten Spektralbereich emittiert.
  8. Leuchtstoff (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei eine von dem Leuchtstoff (1) ausgesandte elektromagnetische Strahlung eine Schwerpunktwellenlänge zwischen einschließlich 800 nm und einschließlich 850 nm aufweist.
  9. Leuchtstoff (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei eine von dem Leuchtstoff (1) ausgesandte elektromagnetische Strahlung ein Emissionsmaximum zumindest eines Emissionspeaks zwischen einschließlich 770 nm und einschließlich 820 nm aufweist.
  10. Leuchtstoff (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei eine von dem Leuchtstoff (1) ausgesandte elektromagnetische Strahlung eine spektrale Halbwertsbreite zwischen einschließlich 150 nm und einschließlich 220 nm aufweist.
  11. Leuchtstoff (1) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Leuchtstoff (1) die Formel (La, Ce, Eu) 2+xLiαSi12-yLiyN24-zOz aufweist.
  12. Verfahren zur Herstellung eines Leuchtstoffs (1) mit der allgemeinen Formel RE2+xLiαD12-y-t-mTtAmLiyN24-zOz, wobei - RE ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der Seltenerdelemente ist, - D ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der vierwertigen Elemente ist, - T ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der dreiwertigen Elemente ist, - A ein Element oder eine Kombination von Elementen aus der Gruppe der zweiwertigen Elemente ist, - 0 ≤ x ≤ 18, 0 ≤ α ≤ 11, 0 ≤ t ≤ 11, 0 ≤ m ≤ 11, 0 ≤ y ≤ 11, 0 ≤ z ≤ 24, 0 ≤ y+α ≤ 11, 0 ≤ t+m+y ≤ 11, und - (2+x)e + α + 4 (12-y-t-m) + 3t + 2m + y - 3(24-z)- 2z = 0 mit der Ladungszahl e des Elements RE, umfassend die Schritte - Bereitstellen von Edukten, - Vermengen der Edukte zu einem Eduktgemenge, und - Erhitzen des Eduktgemenges.
  13. Verfahren gemäß dem vorhergehenden Anspruch, wobei eine nominale Einwaage der Edukte einen Gesamtlithiumgehalt y+α von 5 ≤ y+α ≤ 11 aufweist.
  14. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 12 oder 13, wobei das Eduktgemenge auf eine Temperatur ≥ 800 °C erhitzt wird, und/oder wobei das Eduktgemenge bei einem Druck ≥ 1 bar erhitzt wird.
  15. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 12 bis 14, wobei das Eduktgemenge unter einer N2-Atmosphäre oder einer Formiergasatmosphäre oder einer Argonatmosphäre erhitzt wird.
  16. Strahlungsemittierendes Bauelement (10) mit - einem Halbleiterchip (11), der im Betrieb elektromagnetische Strahlung eines ersten Wellenlängenbereichs aussendet, - einem Konversionselement (13), das einen Leuchtstoff (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 11 aufweist, der elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs in elektromagnetische Strahlung eines zweiten Wellenlängenbereichs umwandelt, der von dem ersten Wellenlängenbereich zumindest teilweise verschieden ist.
  17. Strahlungsemittierendes Bauelement (10) nach Anspruch 16, wobei das Konversionselement (13) zumindest einen weiteren Leuchtstoff umfasst, der elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs in elektromagnetische Strahlung eines dritten Wellenlängenbereichs konvertiert, der zumindest teilweise von dem ersten und zweiten Wellenlängenbereich verschieden ist.
  18. Strahlungsemittierendes Bauelement (10) nach Anspruch 17, wobei der dritte Wellenlängenbereich Wellenlängen im grünen, gelben, orangefarbenen und/oder roten Spektralbereich umfasst, oder wobei der dritte Wellenlängenbereich Wellenlängen über 1000 nm umfasst.
  19. Strahlungsemittierendes Bauelement (10) nach Anspruch 16, wobei das Konversionselement (13) frei von einem weiteren Leuchtstoff ist.
  20. Strahlungsemittierendes Bauelement (10) nach Anspruch 19, wobei das Konversionselement (13) die elektromagnetische Strahlung des ersten Wellenlängenbereichs vollständig in elektromagnetische Strahlung des zweiten Wellenlängenbereichs umwandelt.
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Non-Patent Citations (2)

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Title
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LUPART, S. [et al.]: Chain-Type Lithium Rare-Earth Nitridosilicates – Li5Ln5Si4N12 with Ln = La, Ce. In: Eur. J. Inorg. Chem., Bd. 2010, 2010, Nr. 18, S. 2636-2641. - ISSN 1099-0682

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