DE112019001198T5 - Isolierschicht, batteriezellenfolie und batterie - Google Patents

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Atsushi UNEMOTO
Motoyuki Hirooka
Jun Kawaji
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Abstract

Bereitgestellt werden eine Isolierschicht, welche die Sicherheit einer Batterie verbessert, und eine Batteriezellenfolie und eine Batterie, die damit ausgestattet sind. Zum Lösen dieser Aufgabe wird eine Isolierschicht mit einem nicht-wässrigen Elektrolyt, Isolierschichtpartikeln und einem Isolierschicht-Bindemittel bereitgestellt, wobei der nicht-wässrige Elektrolyt ein nicht-wässriges Lösemittel mit einer Verflüchtigungstemperatur von weniger als 246 °C aufweist, und wenn die Isolierschicht auf eine Temperatur höher als eine Referenztemperatur erwärmt wurde, ist die Temperatur, bei der das Gewicht der Isolierschicht um 10 % im Vergleich zum Gewicht der Isolierschicht bei der Referenztemperatur verringert ist, wenigstens 3 °C höher als die Temperatur, bei der das Gewicht des nicht-wässrigen Lösemittels um 10 % im Vergleich zum Gewicht des nicht-wässrigen Lösemittels bei der Referenztemperatur verringert ist. Ebenfalls bereitgestellt werden eine Batteriezellenfolie und eine Batterie, die mit der Isolierschicht ausgestattet sind.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Isolierschicht, eine Batteriezellenfolie und eine Batterie.
  • Bisheriger Stand der Technik
  • PTL 1 offenbart das Folgende als ein Verfahren zum Auftragen eines Gemischs auf einem porösen Substrat. Ein poröser organischer/anorganischer Verbundstofffilm enthält (a) anorganische Partikel und (b) eine teilweise oder vollständig auf Oberflächen der anorganischen Partikel gebildete Bindemittel-Polymerbeschichtungsschicht, wobei die anorganischen Partikel untereinander verbunden und vom Bindemittelpolymer fixiert sind und Zwischenraumvolumina zwischen den anorganischen Partikeln eine Mikroporenstruktur bilden. Eine elektrochemische Vorrichtung umfassend den porösen organischen/anorganischen Verbundstofffilm kann gleichzeitig Sicherheit und Leistung verbessern.
  • Liste der Anführungen
  • Patentliteratur
  • PTL 1: JP 2016–6781 A
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Technische Aufgabe
  • Wenn eine nicht-wässrige Elektrolytlösung ein schwach flüchtiges Lösemittel, etwa eine ionische Flüssigkeit, enthält, reicht die ionische Leitfähigkeit einer Isolierschicht gegebenenfalls nicht aus. Durch Integrieren einer stark flüchtigen organischen Elektrolytlösung in die nicht-wässrige Elektrolytlösung wird jedoch die ionische Leitfähigkeit der Isolierschicht verbessert. Wenn aber die Isolierschicht die stark flüchtige organische Elektrolytlösung enthält, verflüchtigt sich die nicht-wässrige Elektrolytlösung in der Isolierschicht, was zu einer verringerten Sicherheit einer Batterie führen kann.
  • PTL 1 beschreibt durch das Steuern von anorganischen Partikeln erzielte Verbesserungen in Ratencharakteristik und ionischer Leitfähigkeit, bietet aber keinen Lösungsvorschlag für die zuvor beschriebene Aufgabe. Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht im Verbessern der Sicherheit einer Batterie.
  • Technische Lösung
  • Die Merkmale der vorliegenden Erfindung zum Lösen der zuvor beschriebenen Aufgaben sind beispielsweise wie folgt.
  • Isolierschicht, umfassend: eine nicht-wässrige Elektrolytlösung; Isolierschichtpartikel; und ein Isolierschicht-Bindemittel, wobei die nicht-wässrige Elektrolytlösung ein nicht-wässriges Lösemittel mit einer Verflüchtigungstemperatur von weniger als 246 °C enthält, und wenn die Isolierschicht von einer Referenztemperatur erwärmt wird, eine Temperatur, bei der ein Gewicht der Isolierschicht um 10 % im Vergleich zum Gewicht der Isolierschicht bei der Referenztemperatur verringert ist, um wenigstens 3 °C höher ist als eine Temperatur, bei der ein Gewicht des nicht-wässrigen Lösemittels um 10 % im Vergleich zum Gewicht des nicht-wässrigen Lösemittels bei der Referenztemperatur verringert ist.
  • Vorteilhafte Wirkungen der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung kann die Sicherheit einer Batterie verbessern. Andere Aufgaben, Beschaffenheiten und Wirkungen wie zuvor beschrieben gehen aus den Beschreibungen der folgenden Ausführungsformen hervor.
  • Figurenliste
    • [1] 1 zeigt eine Schnittansicht einer Sekundärbatterie.
    • [2] 2 zeigt Ergebnisse von Beispielen und Vergleichsbeispielen.
  • Beschreibung von Ausführungsformen
  • Nachfolgend sind Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung in Bezug auf die Zeichnungen und dergleichen beschrieben. Die folgende Beschreibung zeigt spezifische Beispiele von Inhalten der vorliegenden Erfindung und die vorliegende Erfindung ist nicht hierauf beschränkt. Ein Fachmann kann verschiedene Änderungen und Modifikationen im Umfang der in der Beschreibung offenbarten technischen Idee vornehmen. In allen Zeichnungen zum Erläutern der vorliegenden Erfindung sind Elemente mit den gleichen Funktionen mit den gleichen Bezugszeichen bezeichnet und auf eine Beschreibung hiervon wird gegebenenfalls verzichtet.
  • Der Ausdruck „bis“ wie in der Beschreibung verwendet wird mit einer Bedeutung des Umfassens von zuvor und danach beschriebenen numerischen Werte als ein unterer Grenzwert und ein oberer Grenzwert verwendet. In den schrittweise in der Beschreibung beschriebenen numerischen Bereichen kann ein in einem numerischen Bereich beschriebener oberer Grenzwert oder unterer Grenzwert durch einen schrittweise beschriebenen anderen oberen Grenzwert oder unteren Grenzwert ersetzt werden. Ein oberer Grenzwert oder unterer Grenzwert der in der Beschreibung beschriebenen numerischen Bereiche kann durch einen in Beispielen dargestellten Wert ersetzt werden.
  • In der Beschreibung ist eine Lithium-Ionen-Sekundärbatterie als ein Beispiel für eine Sekundärbatterie beschrieben. Die Lithium-Ionen-Sekundärbatterie ist eine elektrochemische Vorrichtung, die elektrische Energie durch Fangen von Lithium-Ionen von einer Elektrode in einem Elektrolyt und Freigeben von Lithium-Ionen zur Elektrode speichern oder verwenden kann. Dies wird ebenfalls als andere Namen einer Lithium-Ionen-Batterie, einer Sekundärbatterie mit einem nicht-wässrigen Elektrolyt und einer Sekundärbatterie mit einer nicht-wässrigen Elektrolytlösung bezeichnet, die jeweils Gegenstand der vorliegenden Erfindung sind. Die technische Idee der vorliegenden Erfindung ist ebenfalls auf eine NatriumIonen-Sekundärbatterie, eine Magnesium-Ionen-Sekundärbatterie, eine Calcium-Ionen-Sekundärbatterie, eine Zinksekundärbatterie und eine Aluminium-Ionen-Sekundärbatterie und dergleichen anwendbar.
  • 1 zeigt eine Querschnittsansicht einer Sekundärbatterie gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung. 1 zeigt eine Sekundärbatterie in Stapelausführung, bei der eine Sekundärbatterie 1000 eine positive Elektrode 100, eine negative Elektrode 200, ein Außengehäuse 500 und eine Isolierschicht 300 umfasst. Das Außengehäuse 500 nimmt die Isolierschicht 300, die positive Elektrode 100 und die negative Elektrode 200 auf. Ein Material des Außengehäuses 500 kann aus Materialien mit Korrosionsbeständigkeit gegenüber nicht-wässrigen Elektrolytlösungen wie Aluminium, Edelstahl und vernickelter Stahl ausgewählt werden. Die vorliegende Erfindung ist ebenfalls auf eine Sekundärbatterie in Wicklungsausführung anwendbar.
  • Jeweils die positive Elektrode 100, die Isolierschicht 300 und die negative Elektrode 200 umfassende Elektrodenkörper 400 sind in der Sekundärbatterie 1000 gestapelt. Die positive Elektrode 100 oder die negative Elektrode 200 können als eine Elektrode bezeichnet werden. Die positive Elektrode 100, die negative Elektrode 200 oder die Isolierschicht 300 können als eine Sekundärbatteriefolie bezeichnet werden. Eine Struktur, in der die Isolierschicht 300 und die positive Elektrode 100 oder die negative Elektrode 200 integriert sind, kann als eine Batteriezellenfolie bezeichnet werden.
  • Die positive Elektrode 100 umfasst einen Positivelektroden-Stromabnehmer 120 und Positivelektroden-Gemischschichten 110. Die Positivelektroden-Gemischschichten 110 sind auf beiden Oberflächen des Positivelektroden-Stromabnehmers 120 gebildet. Die negative Elektrode 200 umfasst einen Negativelektroden-Stromabnehmer 220 und Negativelektroden-Gemischschichten 210. Die Negativelektroden-Gemischschichten 210 sind auf beiden Oberflächen des Negativelektroden-Stromabnehmers 220 gebildet. Die Positivelektroden-Gemischschicht 110 oder die Negativelektroden-Gemischschicht 210 kann als eine Elektrodengemischschicht bezeichnet werden und der Positivelektroden-Stromabnehmer 120 oder der Negativelektroden-Stromabnehmer 220 kann als ein Elektrodenstromabnehmer bezeichnet werden.
  • Der Positivelektroden-Stromabnehmer 120 umfasst einen Positivelektroden-Zungenteil 130. Der Negativelektroden-Stromabnehmer 220 umfasst einen Negativelektroden-Zungenteil 230. Der Positivelektroden-Zungenteil 130 oder der Negativelektroden-Zungenteil 230 kann als ein Elektrodenzungenteil bezeichnet werden. Auf dem Elektrodenzungenteil ist keine Elektrodengemischschicht gebildet. Die Elektrodengemischschicht kann aber auf dem Elektrodenzungenteil in einem Bereich gebildet sein, der die Leistung der Sekundärbatterie 1000 nicht beeinträchtigt. Der Positivelektroden-Zungenteil 130 und der Negativelektroden-Zungenteil 230 stehen vom Außengehäuse 500 hervor und eine Vielzahl von hervorstehenden Positivelektroden-Zungenteilen 130 und eine Vielzahl von Negativelektroden-Zungenteilen 230 werden beispielsweise durch Ultraschallkontaktierung kontaktiert, so dass eine parallele Verbindung in der Sekundärbatterie 1000 gebildet wird. Die vorliegende Erfindung ist ebenfalls auf eine Sekundärbatterie in bipolarer Ausführung anwendbar, in der eine elektrische Reihenschaltung in der Sekundärbatterie 1000 ausgebildet ist.
  • Die Positivelektroden-Gemischschicht 110 enthält ein Positivelektroden-Aktivmaterial, ein Positivelektroden-Leitfähigkeitsmittel und ein Positivelektroden-Bindemittel. Die Negativelektroden-Gemischschicht 210 enthält ein Negativelektroden-Aktivmaterial, ein Negativelektroden-Leitfähigkeitsmittel und ein Negativelektroden-Bindemittel. Das Positivelektroden-Aktivmaterial oder das Negativelektroden-Aktivmaterial kann als ein Elektrodenaktivmaterial bezeichnet werden. Das Positivelektroden-Leitfähigkeitsmittel oder das Negativelektroden-Leitfähigkeitsmittel kann als ein Elektroden-Leitfähigkeitsmittel bezeichnet werden. Das Positiveleketroden-Bindemittel oder das Negativelektroden-Bindemittel köann als ein Elektrodenbindemittel bezeichnet werden.
  • <Elektroden-Leitfähigkeitsmittel>
  • Das Elektroden-Leitfähigkeitsmittel verbessert die Leitfähigkeit der Elektrodengemischschicht. Beispiele des Elektroden-Leitfähigkeitsmittel umfassen unter anderem Ketjenblack, Acetylenruß und Graphit. Diese Materialien können alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden.
  • <Elektrodenbindemittel>
  • Das Elektrodenbindemittel bindet das Elektrodenaktivmaterial und das Elektroden-Leitfähigkeitsmittel und dergleichen in der Elektrode. Beispiele des Elektrodenbindemittels umfassen unter anderem Styrol-Butadien-Kautschuk, Carboxymethylcellulose, Polyvinylidenfluorid (PVDF) und ein Copolymer von Vinylidenfluorid (VDF) und Hexafluorpropylen (HFP) (P(VDF-HFP)). Diese Materialien können alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden.
  • <Positivelektroden-Aktivmaterial>
  • Im ein chemisch inerteres Potential aufweisenden Positivelektroden-Aktivmaterial werden Lithiumionen in einem Ladeprozess desorbiert und vom Negativelektroden-Aktivmaterial desorbierte Lithiumionen in einem Entladungsprozess eingeführt. Das Positivelektroden-Aktivmaterial ist wünschenswerterweise ein ein Übergangsmetall enthaltendes Lithium-Verbundstoffoxid. Beispiele des Positivelektroden-Aktivmaterials umfassen LiMO2, Li [LiM] O2 mit einer Li-Überschuss-Zusammensetzung, LiM2O4, LiMPO4, LiMVOx, LiMBO3, Li2MSiO4 (wobei M wenigstens ein Element der Gruppe umfassend Co, Ni, Mn, Fe, Cr, Zn, Ta, Al, Mg, Cu, Cd, Mo, Nb, W und Ru und dergleichen enthält) . Ein Teil des Sauerstoffs in diesen Materialien kann durch ein anderes Element, etwa Fluor, ersetzt sein. Weitere Beispiele hierfür umfassen unter anderem Schwefel, Chalkogenide wie TiS2, MoS2, Mo6S8 und TiSe2, vanadiumbasierte Oxide wie V2O5, Halogenide wie FeF3 und Polyanione bildende chinonbasierte organische Kristalle wie Fe (MoO4) 3, Fe2(SO4)3 und Li3Fe2 (PO4) 3. Das Elementverhältnis kann von der vorhergehenden stöchiometrischen Zusammensetzung abweichen.
  • <Positivelektroden-Stromabnehmer 120>
  • Beispiele des Positivelektroden-Stromabnehmers 120 umfassen unter anderem eine Aluminiumfolie mit einer Stärke von 1 bis 100 µm, einer Aluminiumlochfolie mit einer Stärke von 10 bis 100 µm und einem Loch mit einem Lochdurchmesser von 0,1 bis 10 mm, ein Streckmetall, eine geschäumte Metallplatte, Edelstahl und Titan.
  • <Negativelektroden-Aktivmaterial>
  • Im ein chemisch niedriges Potential aufweisenden Negativelektroden-Aktivmaterial werden Lithiumionen in einem Entladungsprozess desorbiert und vom Positivelektroden-Aktivmaterial in der Positivelektroden-Gemischschicht 110 desorbierte Lithiumionen werden in einem Ladeprozess eingeführt. Beispiele des Negativelektroden-Aktivmaterials umfassen unter anderem kohlenstoffbasierte Materialien (Graphit, ein graphitierbares Kohlenstoffmaterial, ein amorphes Kohlenstoffmaterial, ein organischer Kristall und Aktivkohle und dergleichen), leitende Polymermaterialien (Polyacen, Polyparaphenylen, Polyanilin und Polyacetylen und dergleichen), Lithium-Verbundstoffoxide (Lithiumtitanat: Li4Ti5O12 und Li2TiO4 und dergleichen), Metalllithium (enthaltend wenigstens ein Element der Gruppe umfassend Aluminium, Silicium und Zinn und dergleichen) zur Legierung mit Lithium und Oxide hiervon.
  • <Negativelektroden-Stromabnehmer 220>
  • Beispiele des Negativelektroden-Stromabnehmers 220 umfassen unter anderem eine Kupferfolie mit einer Stärke von 1 bis 100 µm, eine Kupferlochfolie mit einer Stärke von 1 bis 100 µm und einem Loch mit einem Lochdurchmesser von 0,1 bis 10 mm, ein Streckmetall, eine geschäumte Metallplatte, Edelstahl, Titan und Nickel.
  • <Elektrode>
  • Eine Elektrodengemischschicht wird durch Auftragen eines durch Mischen eines Elektrodenaktivmaterials, eines Elektroden-Leitfähigkeitsmittels, eines Elektrodenbindemittels und eines organischen Lösemittels hergestellten Elektrodensuspension auf einem Elektrodenstromabnehmer durch ein Beschichtungsverfahren wie ein Rakelverfahren, ein Tauchverfahren oder ein Sprühverfahren aufgetragen. Die Elektrodengemischschicht wird anschließend getrocknet, um das organische Lösemittel zu entfernen, und die Elektrodengemischschicht wird durch eine Rollenpresse formgepresst, um die Elektrode zu erzeugen.
  • Wenn die nicht-wässrige Elektrolytlösung in der Elektrodengemischschicht enthalten ist, beträgt der Gehalt der nicht-wässrigen Elektrolytlösung in der Elektrodengemischschicht wünschenswerterweise 20 bis 40 % im Volumen. Wenn der Gehalt der nicht-wässrigen Elektrolytlösung klein ist, wird gegebenenfalls ein Ionenleitungsweg in der Elektrodengemischschicht nicht ausreichend gebildet, was zu einer schlechteren Ratencharakteristik führt. Wenn der Gehalt der nicht-wässrigen Elektrolytlösung groß ist, tritt die nicht-wässrige Elektrolytlösung gegebenenfalls aus der Elektrodengemischschicht aus. Ferner kann das Elektrodenaktivmaterial unzureichend sein, was eine geringere Energiedichte bewirkt.
  • Wenn die Elektrode einen halbfesten Elektrolyt aufweist, kann die nicht-wässrige Elektrolytlösung in die Sekundärbatterie 1000 von der offenen Seite oder vom Einspritzloch des Außengehäuses 500 eingespritzt werden, um feine Poren der Elektrodengemischschicht mit der nicht-wässrigen Elektrolytlösung zu füllen. Somit dienen aus dem Elektrodenaktivmaterial und dem Elektroden-Leitfähigkeitsmittel und dergleichen in der Elektrodengemischschicht erzeugte Partikel als Trägerpartikel und halten die nicht-wässrige Elektrolytlösung, ohne dass die im halbfesten Elektrolyt enthaltenen Trägerpartikel erforderlich sind. Als ein weiteres Verfahren zum Füllen der feinen Poren der Elektrodengemischschicht mit der nicht-wässrigen Elektrolytlösung wird eine durch Mischen der nicht-wässrigen Elektrolytlösung, des Elektrodenaktivmaterials, des Elektroden-Leitfähigkeitsmittels und des Elektrodenbindemittels erhaltene Suspension erzeugt und die erzeugte Suspension wird zusammen auf dem Elektrodenstromabnehmer aufgetragen.
  • Die Stärke der Elektrodengemischschicht ist wünschenswerterweise größer gleich dem Durchschnittspartikeldurchmesser des Elektrodenaktivmaterials. Wenn die Stärke der Elektrodengemischschicht klein ist, kann die Elektronenleitfähigkeit zwischen angrenzenden Elektrodenaktivmaterialien beeinträchtigt sein. Wenn grobe Partikel mit einem Durchschnittspartikeldurchmesser größer gleich der Stärke der Elektrodengemischschicht in einem Elektrodenaktivmaterial-Pulver enthalten sind, werden die groben Partikel wünschenswerterweise vorab durch Siebabscheidung oder Windstromabscheidung oder dergleichen entfernt, um zu bewirken, dass Partikel mit einem Durchschnittspartikeldurchmesser kleiner gleich der Stärke der Elektrodengemischschicht im Elektrodenaktivmaterial-Pulver enthalten sind.
  • <Isolierschicht 300>
  • Die Isolierschicht 300 dient als ein Medium, das Ionen zwischen der positiven Elektrode 100 und der negativen Elektrode 200 überträgt. Die Isolierschicht 300 dient als ein Elektronenisolator zum Verhindern eines Kurzschlusses zwischen der positiven Elektrode 100 und der negativen Elektrode 200. Die Isolierschicht 300 umfasst einen beschichteten Separator oder eine halbfeste Elektrolytschicht. Als Isolierschicht 300 kann der beschichtete Separator oder die halbfeste Elektrolytschicht zusammen verwendet werden. Ein Harzseparator kann zum beschichteten Separator oder zur halbfesten Elektrolytschicht hinzugefügt werden.
  • Es ist wünschenswert, dass die Stärke der Isolierschicht 300 10 bis 200 µm, vorzugsweise 15 bis 150 µm und noch besser 20 bis 100 µm beträgt. Wenn die Isolierschicht 300 eine große Stärke aufweist, kann der interne Widerstand der Sekundärbatterie 1000 erhöht werden. Wenn die Isolierschicht 300 eine geringe Stärke aufweist, kann ein interner Kurzschluss auftreten.
  • <Harzseparator>
  • Als Harzseparator kann eine poröse Folie verwendet werden. Beispiele der porösen Folie umfassen unter anderem Cellulosen und Modifikationen (Carboxymethylcellulose (CMC), Hydroxypropylcellulose (HPC) und dergleichen); Polyolefine (Polypropylen (PP), ein Propylen-Copolymer und dergleichen); Polyester (Polyethylenterephthalat (PET), Polyethylennaphthalat (PEN), Polybuthylenterephthalat (PBT) und dergleichen); Harze wie Polyacrylnitril (PAN), Polyaramid, Polyamidimide und Polyimid; und Glas. Diese Materialien können alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden. Durch Bewirken, dass der Harzseparator eine größere Fläche aufweist als die der positiven Elektrode 100 oder der negativen Elektrode 200, kann ein Kurzschluss zwischen der positiven Elektrode 100 und der negativen Elektrode 200 verhindert werden.
  • <Beschichteter Separator>
  • Ein beschichteter Separator wird durch Auftragen eines Separatorpartikel (Isolierschichtpartikel), ein Separatorbindemittel (Isolierschicht-Bindemittel) und ein Lösemittel enthaltendes Separatorbildungsgemischs auf einem Substrat, etwa einer Elektrodengemischschicht, gebildet. Das Separatorbildungsgemisch kann auf der zuvor beschriebenen porösen Folie aufgetragen werden.
  • Beispiele der Separatorpartikel umfassen unter anderem die folgenden Trägerpartikel. Diese Materialien können alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden. Der Durchschnittspartikeldurchmesser der Separatorpartikel beträgt wünschenswerterweise 1/100 bis 1/2 der Stärke des Separators. Beispiele des Separatorbindemittels umfassen unter anderem die folgenden halbfesten Elektrolytbindemittel. Diese Materialien können alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden. Beispiele des Lösemittels umfassen unter anderem N-Methylpyrrolidon (NMP) und Wasser.
  • Wenn der Harzseparator oder der beschichtete Separator als Isolierschicht 300 verwendet wird, wird die nicht-wässrige Elektrolytlösung in die Sekundärbatterie 1000 von der offenen Seite oder vom Einspritzloch des Außengehäuses 500 eingespritzt, um den Separator mit der nicht-wässrigen Elektrolytlösung zu füllen.
  • <Halbfeste Elektrolytschicht>
  • Die halbfeste Elektrolytschicht enthält ein halbfestes Elektrolytbindemittel und einen halbfesten Elektrolyt. Der halbfeste Elektrolyt enthält Trägerpartikel und eine nicht-wässrige Elektrolytlösung. Der halbfeste Elektrolyt weist durch den Zuschlag der Trägerpartikel gebildete feine Poren auf und die nicht-wässrige Elektrolytlösung wird in den feinen Poren gehalten. Die nicht-wässrige Elektrolytlösung wird im halbfesten Elektrolyt gehalten, wodurch der halbfeste Elektrolyt ein Passieren von Lithiumionen durch diese ermöglicht. Wenn die halbfeste Elektrolytschicht als Isolierschicht 300 verwendet wird und die Elektrodengemischschicht mit der nicht-wässrigen Elektrolytlösung gefüllt ist, muss die nicht-wässrige Elektrolytlösung nicht in die Sekundärbatterie 1000 eingespritzt werden. Wenn die Isolierschicht 300 einen Separator umfasst, kann die nicht-wässrige Elektrolytlösung in die Sekundärbatterie 1000 von der offenen Seite oder vom Einspritzloch des Außengehäuses 500 eingespritzt werden.
  • Beispiele eines Verfahrens zum Erzeugen der halbfesten Elektrolytschicht umfassen ein Verfahren zum Formpressen des halbfesten Elektrolytpulvers in eine Pelletform mit einem Formwürfel oder dergleichen und ein Verfahren zum Hinzufügen und Mischen des halbfesten Elektrolytbindemittels mit dem halbfesten Elektrolytpulvers zum Bilden einer Folie. Durch Hinzufügen und Mischen des halbfesten Elektrolyt-Bindemittelpulvers mit dem halbfesten Elektrolyt kann die hochflexible folienartige halbfeste Elektrolytschicht erzeugt werden. Die halbfeste Elektrolytschicht kann ebenfalls durch Hinzufügen und Mischen einer Bindemittellösung, in der das halbfeste Elektrolytbindemittel in einem Dispersionslösemittel mit dem halbfesten Elektrolyt gelöst ist, Auftragen des Gemischs auf einem Substrat, etwa einer Elektrode, und Abdestillieren des Dispersionslösemittels durch Trocknen erzeugt werden.
  • <Trägerpartikel>
  • Unter Berücksichtigung der elektrochemischen Stabilität ist es vorzuziehen, dass die Trägerpartikel (Isolierschichtpartikel) Isolierpartikel und unlöslich in der nicht-wässrigen Elektrolytlösung sind. Als Trägerpartikel können vorzugsweise anorganische Oxidpartikel wie SiO2-Partikel, Al2O3-Partikel, Cerdioxid-(CeO2-) Partikel und ZrO2-Partikel verwendet werden. Ein fester Elektrolyt kann als Trägerpartikel verwendet werden. Beispiele des festen Elektrolyts umfassen aus einem anorganischen festen Elektrolyt wie einem festen Oxid-Elektrolyt (etwa Li-La-Zr-O) und einem festen Sulfid-Elektrolyt (etwa Li10Ge2PS12) hergestellte Partikel.
  • Da die Menge der zurückgehaltenen nicht-wässrigen Elektrolytlösung als proportional zur spezifischen Oberfläche der Trägerpartikel erachtet wird, beträgt der Durchschnittspartikeldurchmesser von Primärpartikeln der Trägerpartikel vorzugsweise 1 nm bis 10 µm. Wenn der Durchschnittspartikeldurchmesser der Primärpartikel der Trägerpartikel groß ist, können die Trägerpartikel nicht ordnungsgemäß eine ausreichende Menge der nicht-wässrigen Elektrolytlösung zurückhalten, was die Bildung des halbfesten Elektrolyts erschweren kann. Wenn der Durchschnittspartikeldurchmesser der Primärpartikel der Trägerpartikel klein ist, nimmt eine Flächenkraft zwischen den Trägerpartikeln zu, so dass die Trägerpartikel zum Ansammeln neigen, was ein Bilden des halbfesten Elektrolyts erschweren kann. Der Durchschnittspartikeldurchmesser der Primärpartikel der Trägerpartikel beträgt besser 1 bis 50 nm und noch besser 1 bis 10 nm. Der Durchschnittspartikeldurchmesser der Primärpartikel der Trägerpartikel kann unter Verwendung von TEM gemessen werden.
  • <Nicht-wässrige Elektrolytlösung>
  • Die nicht-wässrige Elektrolytlösung enthält ein nicht-wässriges Lösemittel mit einer Verflüchtigungstemperatur von weniger als 246 °C. Wenn die Isolierschicht von einer Referenztemperatur erwärmt wird, ist eine Temperatur, bei der ein Gewicht der Isolierschicht 300 um 10 % im Vergleich zum Gewicht der Isolierschicht 300 bei der Referenztemperatur verringert ist, um wenigstens 3 °C und wünschenswerterweise wenigstens um wenigstens 5 °C höher als eine Temperatur, bei der ein Gewicht des nicht-wässrigen Lösemittels um 10 % im Vergleich zum Gewicht des nicht-wässrigen Lösemittels bei der Referenztemperatur verringert ist. Wenn eine Basis der Isolierschicht 300 eine ein nicht-wässriges Lösemittel enthaltende Elektrodengemischschicht ist, kann das Gewicht der Isolierschicht 300 bei der Referenztemperatur das Gewicht der in der Isolierschicht 300, der Elektrodengemischschicht und des Elektrodenstromabnehmers enthaltenen nicht-wässrigen Lösemittels sein. Somit ist eine Zunahme in einer Verflüchtigungstemperatur aufgrund der Wechselwirkung zwischen der Oberfläche der Partikel in der Isolierschicht 300 und dem nicht-wässrigen Lösemittel größer als eine Abnahme in der Verflüchtigungstemperatur aufgrund einer Zunahme in einer spezifischen Oberfläche in der Isolierschicht 300, wobei die Verflüchtigungstemperatur erhöht werden kann, was das Erzielen einer verbesserten Batteriesicherheit ermöglicht.
  • Das nicht-wässrige Lösemittel enthält ein Gemisch (Komplex) eines organischen Lösemittels oder eines etherbasierten Lösemittels, das ähnliche Eigenschaften wie eine ionische Flüssigkeit oder ein solvatiertes Elektrolytsalz aufweist. Das organische Lösemittel oder das etherbasierte Lösemittel können als Hauptlösemittel bezeichnet werden. Die nicht-wässrige Elektrolytlösung kann eine ionische Flüssigkeit enthalten. Die ionische Flüssigkeit ist eine Verbindung, die bei Raumtemperatur in Kationen und Anionen zerfällt und den Zustand der Flüssigkeit behält. Die ionische Flüssigkeit kann als eine ionische Flüssigkeit, ein bei niedrigem Schmelzpunkt geschmolzenes Salz mit niedrigem Schmelzpunkt oder ein bei Raumtemperatur geschmolzenes Salz bezeichnet werden. Unter Berücksichtigung der Stabilität in der Atmosphäre und der Wärmebeständigkeit in der Sekundärbatterie ist es wünschenswert, dass das nicht-wässrige Lösemittel eine geringe Flüchtigkeit und insbesondere einen Dampfdruck von 150 Pa oder weniger bei Raumtemperatur aufweist; das nicht-wässrige Lösemittel ist aber nicht hierauf beschränkt. Durch Verwenden eines schwach flüchtigen Lösemittels wie einer ionischen Flüssigkeit oder eines etherbasierten Lösemittels, das ähnliche Eigenschaften aufweist wie die ionische Flüssigkeit für die nicht-wässrige Elektrolytlösung, kann die Verflüchtigung der nicht-wässrigen Elektrolytlösung von der halbfeste Elektrolytschicht verhindert werden.
  • Der Gehalt der nicht-wässrigen Elektrolytlösung in der halbfeste Elektrolytschicht ist nicht spezifisch beschränkt, beträgt aber wünschenswerterweise 40 bis 90 % im Volumen. Wenn der Gehalt der nicht-wässrigen Elektrolytlösung klein ist, kann der Zwischenschichtwiderstand zwischen der Elektrode und der halbfesten Elektrolytschicht zunehmen. Wenn der Gehalt der nicht-wässrigen Elektrolytlösung groß ist, tritt die nicht-wässrige Elektrolytlösung gegebenenfalls aus der halbfesten Elektrolytschicht aus. Wenn die halbfeste Elektrolytschicht in einer Folienform gebildet wird, beträgt der Gehalt der nicht-wässrigen Elektrolytlösung in der halbfesten Elektrolytschicht wünschenswerterweise 50 bis 80 % im Volumen und noch besser 60 bis 80 % im Volumen. Wenn eine halbfeste Elektrolytschicht durch Auftragen eines Gemischs eines halbfesten Elektrolyts und einer Lösung, in der ein halbfestes Elektrolytbindemittel in einem Dispersionslösemittel gelöst ist, auf einer Elektrode gebildet wird, beträgt der Gehalt einer nicht-wässrigen Elektrolytlösung in der halbfesten Elektrolytschicht wünschenswerterweise 40 bis 60 % im Volumen.
  • Das Gewichtsverhältnis des Hauptlösemittels in der nicht-wässrigen Elektrolytlösung ist nicht spezifisch beschränkt; aber das Gewichtsverhältnis des Hauptlösemittels in der Gesamtmenge des Lösemittels in der nicht-wässrigen Elektrolytlösung beträgt wünschenswerterweise 30 bis 70 % im Gewicht, besser 40 bis 60 % im Gewicht und noch besser 45 bis 55 % im Gewicht unter Berücksichtigung der Batteriestabilität und eines Hochgeschwindigkeitsladens/-entladens.
  • <Organisches Lösemittel>
  • Beispiele des organischen Lösemittels umfassen Kohlensäureester wie Ethylencarbonat (EC), Butylencarbonat (BC), Propylencarbonat (PC), Dimethylcarbonat (DMC), Diethylcarbonat DEC) und Ethylmethylcarbonat (EMC), γ-Butyrolacton (GBL), Formamid, Dimethylformamid, Trimethylphosphat (TMP), Triethylphosphat (TEP), Tris(2,2,2-Trifluorethyl)phosphit (TFP) und Dimethylmethylphosphonat (DMMP). Diese nicht-wässrigen Lösemittel können alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden.
  • <Elektrolytsalz>
  • Wenn das nicht-wässrige Lösemittel ein organisches Lösemittel enthält, enthält die nicht-wässrige Elektrolytlösung ein Elektrolytsalz. Es ist wünschenswert, dass das Elektrolytsalz homogen im Hauptlösemittel dispergiert werden kann. Ein Lithium als ein Kation und das vorhergehende Anion enthaltendes Lithiumsalz und Beispiele hierfür umfassen unter anderem Lithiumbis(fluorsulfonyl)imid (LiFSI), Lithiumbis(trifluormethansulfonyl)imid (LiTFSI), Lithiumbis(pentafluorethansulfonyl)imid (LiBETI), Lithiumtetrafluorborat (LiBF4), Lithiumhexafluorphosphat (LiPF6) und Lithiumtriflat. Diese Materialien können alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden.
  • <Etherbasiertes Lösemittel>
  • Das etherbasierte Lösemittel stellt ein solvatiertes Elektrolysalz und eine solvatierte ionische Flüssigkeit dar. Als etherbasiertes Lösemittel kann ein Glym (generische Bezeichnung für symmetrischen Glycoldiether, dargestellt durch R-O (CH2CH2O) n-R' (R und R' sind gesättigte Kohlenwasserstoffe und n ist eine Ganzzahl), mit Eigenschaften ähnlich denen einer ionischen Flüssigkeit verwendet werden. Unter Berücksichtigkeit der Ionenleitfähigkeit können Tetraglym (Tetraethylen-Dimethyl-Glycol, G4) und Trglym (Triethylenglycol-Dimethylether, G3) vorzugsweise verwendet werden. Die Verflüchtigungstemperatur eines Komplexes eines etherbasierten Lösemittels wie G5 mit n gleich 5 oder größer und des solvatierten Elektrolytsalzes beträgt 246 °C oder höher. Als etherbasiertes Lösemittel kann ein Kronenether (generische Bezeichung für einen makrozyklischen Ether, dargestellt durch (-CH2-CH2-O)n (n ist eine Ganzzahl)) verwendet werden. Insbesondere können 12-Krone-4, 15-Krone-5, 18-Krone-6 und Dibenzo-18-Krone-6 und dergleichen vorzugsweise verwendet werden; das etherbasierte Lösemittel ist aber nicht hierauf beschränkt. Diese etherbasierten Lösemittel können alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden. Unter der Berücksichtigung, dass eine komplexe Struktur mit dem solvatierten Elektrolytsalz verwendet werden kann, ist vorzugsweise Tetraglym und Triglym zu verwenden.
  • Beispiele des solvatierten Elektrolytsalzes, die verwendet werden können, umfassen unter anderem Lithiumsalze wie LiFSI, LiTFSI, LiBETI, LiBF4 und LiPF6. Als nicht-wässriges Lösemittel können Gemische von etherbasierten Lösemitteln und solvatierten Elektrolytsalzen alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden.
  • <Negativelektroden-Zwischenschichtstabilisator>
  • Die nicht-wässrige Elektrolytlösung kann einen Negativelektroden-Zwischenschichtstabilisator enthalten. Die nicht-wässrige Elektrolytlösung enthält den Negativelektroden-Zwischenschichtstabilisator, wodurch die Ratencharakteristik der Sekundärbatterie und die Batterielebensdauer verbessert werden können. Die Menge des hinzugefügten Negativelektroden-Zwischenschichtstabilisators beträgt vorzugsweise 30 % im Volumen oder weniger und noch besser 10 % im Volumen oder weniger auf der Basis des Gewichts der nicht-wässrige Elektrolytlösung. Wenn die Menge des hinzugefügten Negativelektroden-Zwischenschichtstabilisators 30 % im Gewicht oder mehr beträgt, kann die ionische Leitfähigkeit beeinträchtigt werden oder die Reaktion des Negativelektroden-Zwischenschichtstabilisators mit der Elektrode kann einen erhöhten Widerstand bewirken. Beispiele des Negativelektroden-Zwischenschichtstabilisators umfassen unter anderem Vinylencarbonat (VC) und Fluorethylencarbonat (FEC). Diese Negativelektroden-Zwischenschichtstabilisatoren können alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden.
  • <Halbfestes Elektrolytbindemittel>
  • Als halbfestes Elektrolytbindemittel (Isolierschicht-Bindemittel) wird geeigneterweise ein fluorbasiertes Harz verwendet. Beispiele des fluorbasierten Harzes umfassen unter anderem PTFE, PVDF und P(VdF-HFP). Diese halbfesten Elektrolytbindemittel können alleine oder in Kombination von zwei oder mehr verwendet werden. Durch Verwenden von PVDF oder P(VdF-HFP) wird die Haftung zwischen der Isolierschicht 300 und dem Elektrodenstromabnehmers verbessert, wodurch die Batterieleistung verbessert wird.
  • <Halbfester Elektrolyt>
  • Der halbfeste Elektrolyt entsteht durch Tragen oder Halten der nicht-wässrigen Elektrolytlösung auf den Trägerpartikeln. In einem Verfahren zum Erzeugen des halbfesten Elektrolyts werden die nicht-wässrige Elektrolytlösung und die Trägerpartikel in einem spezifischen Volumenverhältnis gemischt und es wird ein organisches Lösemittel wie Methanol hinzugefügt und gemischt, um eine halbfeste Elektrolytsuspension zu erzeugen. Anschließend wird die Suspension in einer Petrischale verteilt und das organische Lösemittel wird abdestilliert, um ein halbfestes Elektrolytpulver zu erhalten.
  • [Beispiele]
  • Nachfolgend ist die vorliegende Erfindung spezifischer durch Beispiele beschrieben; die vorliegende Erfindung ist aber nicht auf diese Beispiele beschränkt.
  • <Beispiel 1>
  • <Erzeugen des halbfesten Elektrolyts>
  • G4 und LiTFSI wurden in einem Molverhältnis von 1:1 abgewogen, in einen Becher gefüllt und zu einem homogenen Lösemittel gemischt, um einen Lithium-Glym-Komplex zu erzeugen. Der Lithium-Glym-Komplex und pyrogene Siliciumdioxid-Nanopartikel mit einem Partikeldurchmesser von 7 nm als Trägerpartikel wurden in einem Volumenverhältnis von 80:20 abgewogen. Ferner wurde Methanol so abgewogen, dass das Volumen von Methanols zweimal so groß war wie das des Lithium-Glym-Komplexes, zusammen mit einem Rührstab in einen Becher gefüllt und mit 600 U/min unter Verwendung eines Rührers gerührt, um ein homogenes Gemisch zu erhalten. Dieses Gemisch wurde in eine birnenförmige Flasche gefüllt und 3 Stunden lang bei 100 mbar und 60 °C unter Verwendung eines Verdampfers getrocknet. Nach dem Trocknen wurde das Pulver durch ein Sieb mit einer Maschengröße von 100 µm gesiebt, um einen pulverförmigen halbfesten Elektrolyt zu erhalten.
  • <Erzeugen der halbfesten Elektrolytschicht>
  • Der pulverförmige halbfester Elektrolyt und PTFE wurden in einem Gewichtsverhältnis von 95:5 abgewogen und in einen Mörser gefüllt, gefolgt von einem homogenen Mischen. Dieses Gemisch wurde in eine hydraulische Pressmaschine mit einer dazwischen gelegten PTFE-Folie gefüllt und bei 400 kgf/cm2 gepresst. Ferner wurde das gepresste Gemisch mit einer Rollenpressmaschine mit einem Spalt eingestellt auf 500 gerollt, um eine folienartige Isolierschicht 300 (halbfeste Elektrolytschicht) mit einer Stärke von 200 µm zu erzeugen. Die folienartige Isolierschicht 300 wurde auf einen Durchmesser von 5 mm gestanzt. Die halbfeste Elektrolytschicht wurde in einem DMC enthaltenden Behälter imprägniert. Die halbfeste Elektrolytschicht wurde anschließend aus dem Behälter genommen und getrocknet. Der in der halbfesten Elektrolytschicht enthaltene Lithium-Glym-Komplex wurde durch Wiederholen des Imprägnierens der halbfesten Elektrolytschicht im Behälter und Trocknen der halbfesten Elektrolytschicht entfernt.
  • <Thermoanalyse>
  • Die halbfeste Elektrolytschicht, von welcher der Lithium-Glym-Komplex entfernt wurde, wurde in eine Aluminiumschale mit einem Durchmesser von 5,2 mm überführt. In die Aluminiumschale wurde eine in einer Konzentration von 1 Mol/l gelöstes LiPF6 enthaltende nicht-wässrige Elektrolytlösung in ein gemischtes Lösemittel von Ethylencarbonat (EC) und Ethylmethylcarbonat (EMC) in einem Gewichtsverhältnis von 1:2 gespritzt. Ein Differentialthermogravimetrie-Thermoanalysator (TG-DTA) wurde zum Messen der Gewichtsänderungsrate der halbfesten Elektrolytschicht mit einer Temperaturanstiegsrate von 5 °C/min verwendet. Ein Messtemperaturbereich von Raumtemperatur (25 °C) bis 350 °C wurde eingestellt. Insbesondere wurde das Gewicht der halbfesten Elektrolytschicht bei Raumtemperatur unmittelbar vor dem Messbeginn als 100 % definiert und das Gewicht der halbfesten Elektrolytschicht bei 350 °C wurde als 0 % definiert.
  • Die Gewichtsänderungsrate der halbfesten Elektrolytschicht bei Raumtemperatur bis 350 °C wurde gemessen.
  • In der vorhergehenden Messung wurde eine ausschließlich aus der Verflüchtigung der Elektrolytlösung abgeleitete Gewichtsänderungsmenge gemessen. Eine Temperatur, bei der das Gewicht der halbfesten Elektrolytschicht um 10 % verringert war, das heißt eine Temperatur, bei der das Gewicht der halbfesten Elektrolytschicht 90 % des Gewichts der halbfesten Elektrolytschicht bei Raumtemperatur unmittelbar vor dem Messbeginn erreicht hat, wurde als eine Verflüchtigungstemperatur gemessen. Ein Unterschied zwischen der Verflüchtigungstemperatur und einer Temperatur, bei der das Gewicht um 10 % im Vergleich zum Gewicht von ausschließlich der Elektrolytlösung bei Raumtemperatur unmittelbar vor Messbeginn verringert war, wurde als eine Verflüchtigungsdifferenztemperatur gemessen und der Einfluss der Feinstruktur in der Isolierschicht 300 oder der Batteriezellenfolie auf die Verflüchtigungstemperatur wurde berücksichtigt.
  • <Beispiel 2>
  • Eine Thermoanalyse wurde auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, wobei jedoch die Gewichtsänderungsrate des Gesamtgewichts einer Isolierschicht 300, einer Elektrodengemischschicht und eines Elektrodenstromabnehmers statt der Gewichtsänderungsrate einer halbfesten Elektrolytschicht in einer wie zuvor erzeugten Batteriezellenfolie gemessen wurde.
  • <Erzeugen der positiven Elektrode 100>
  • LiNi0.33Mn0.33Co0.33O2 als ein Positivelektroden-Aktivmaterial, Acetylenruß als ein Positivelektroden-Leitfähigkeitsmaterial und P(VdF-HFP) als ein Positivelektroden-Bindemittel wurden in einem Gewichtsverhältnis von 84:7:9 abgewogen und mit einem N-Methylpyrrolidon-Lösemittel gemischt, um eine Positivelektrodensuspension zu erhalten. Die Positivelektrodensuspension wurde auf eine Aluminiumfolie aufgebracht, die ein Positivelektroden-Stromabnehmer 120 war, und bei 120 °C getrocknet, um N-Methylpyrrolidon zu entfernen, gefolgt von einem Rollpressen. Zu diesem Zeitpunkt wurde eine positive Elektrode 100 mit einer doppelseitigen Beschichtungsmenge von 37,5 g/cm2 und einer Dichte von 2,6 g/cm3 erhalten.
  • <Erzeugen des beschichteten Separators>
  • Siliciumdioxid-Partikel wurden als Separatorpartikel verwendet und P(VdF-HFP) wurde als ein Separatorbindemittel verwendet. Die durch Mischen der Separatorpartikel mit dem Separatorbindemittel in einem Gewichtsverhältnis von 89,3:10,7 erhaltene Suspension wurde auf die positive Elektrode 100 aufgebracht, während die Viskosität der Suspension mit einer N-Methyl-2-pyrrolidon-Dispersionslösung eingestellt wurde, um eine Isolierschicht 300 (beschichteten Separator) mit einer Stärke von 20 µm der positiven Elektrode 100 zu bilden, wodurch eine Batteriezellenfolie erhalten wird. Die Isolierschicht 300 wurde gebildet und die Batteriezellenfolie wurde anschließend bei 100 °C getrocknet. Die gleiche nicht-wässrige Elektrolytlösung wie in Beispiel 1 wurde in die getrocknete Batteriezellenfolie gespritzt.
  • <Beispiel 3>
  • Eine Batteriezellenfolie wurde erzeugt und einer Thermoanalyse auf die gleiche Weise wie in Beispiel 2 mit folgenden Ausnahmen unterzogen.
  • <Erzeugen der negativen Elektrode 200>
  • Graphit als ein Negativelektroden-Aktivmaterial, das gleiche Material wie das Positivelektroden-Leitfähigkeitsmaterial in Beispiel 2 als ein Negativelektroden-Leitfähigkeitsmaterial und das gleiche Material wie das Positivelektroden-Bindemittel in Beispiel 2 als ein Negativelektroden-Bindemittel wurden in einem Gewichtsverhältnis von 88:2:10 abgewogen und mit einem N-Methylpyrrolidon-Lösemittel gemischt, um eine Negativelektrodensuspension zu erhalten. Die Negativelektrodensuspension wurde auf eine Kupferfolie aufgebracht, die ein Negativelektroden-Stromabnehmer 220 war, und bei 120 °C getrocknet, um N-Methylpyrrolidon zu entfernen, gefolgt von einem einachsigen Pressen. Zu diesem Zeitpunkt wurde eine negative Elektrode 200 mit einer doppelseitigen Beschichtungsmenge von 18 g/cm2 und einer Dichte von 1,6 g/cm3 erhalten.
  • <Beispiel 4 und 5>
  • Beispiel 4 und 5 wurden auf die gleiche Weise durchgeführt wie in Beispiel 1 mit der Ausnahme, dass eine nicht-wässrige Elektrolytlösung geändert wurde wie in 2 dargestellt.
  • <Vergleichsbeispiel 1>
  • Das Vergleichsbeispiel 1 wurde auf die gleiche Weise durchgeführt wie Beispiel 1 mit der Ausnahme, dass ein Harzseparator mit einer dreischichtigen Struktur von Propylen/Polyethylen/Polypropylen und einer Stärke von 30 µm für eine Isolierschicht 300 verwendet wurde.
  • <Vergleichsbeispiel 2 und 3>
  • Vergleichsbeispiel 2 und 3 wurden auf die gleiche Weise durchgeführt wie in Beispiel 2 und 3 mit der Ausnahme, dass keine Isolierschicht 300 auf einer Elektrode aufgebracht wurde.
  • <Vergleichsbeispiel 4>
  • Vergleichsbeispiel 4 wurde auf die gleiche Weise durchgeführt wie in Beispiel 1 mit der Ausnahme, dass eine nicht-wässrige Elektrolytlösung geändert wurde wie in 2 dargestellt.
  • <Referenzbeispiel 1 bis 4>
  • Die alleine in jedem der Beispiele 1 bis 5 und Vergleichsbeispiele 1 bis 4 verwendete nicht-wässrige Elektrolytlösung wurde einer Thermoanalyse auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 unterzogen. In Referenzbeispiel 1 bis 4 wird die Verflüchtigungstemperatur in einem Zustand gemessen, in dem keine Isolierschicht 300 oder Elektrode vorhanden ist, so dass keine Verflüchtigungsdifferenztemperatur vorliegt. Daher ergab die Verflüchtigungsdifferentialtemperatur in Referenzbeispiel 1 bis 4 keine Ergebnisse.
  • <Ergebnisse und Diskussion>
  • 2 zeigt Bedingungen und Ergebnisse von Beispielen, Vergleichsbeispielen und Referenzbeispielen. EMC mit einem hohen Dampfdruck war in Referenzbeispiel 1 enthalten, so dass das Gewicht der nicht-wässrigen Elektrolytlösung mit Zunahme der Temperatur verringert wurde und die Verflüchtigungstemperatur 46 °C erreichte. Im Vergleichsbeispiel 1 betrug hingegen die Verflüchtigungstemperatur 40 °C, was um 6 °C niedriger als in Referenzbeispiel 1, so dass die Verflüchtigungsrate des flüchtigen Lösemittels wie in der nicht-wässrigen Elektrolytlösung enthaltenem EMC zunahm. Dies ist darauf zurückzuführen, dass der Harzseparator eine interne poröse Struktur mit einer großen spezifischen Oberfläche aufweist, so dass die Verflüchtigungsrate der nicht-wässrigen Elektrolytlösung zunimmt, was eine niedrigere Verflüchtigungstemperatur bewirkt.
  • Die Verflüchtigungstemperatur betrug in Beispiel 1 59 °C, was um 13 °C höher war als die in Referenzbeispiel 1. Es wird davon auszugehen, dass, wenn die Verflüchtigungsrate einfach durch die interne spezifische Oberfläche der halbfesten Elektrolytschicht bestimmt wird, die interne spezifische Oberfläche der Oxidpartikel enthaltenden halbfesten Elektrolytschicht wie mit dem Harzseparator zunimmt, so dass die Verflüchtigungsrate der nicht-wässrigen Elektrolytlösung zunimmt, was eine niedrigere Verflüchtigungstemperatur bewirkt. In der halbfesten Elektrolytschicht ist wiederum davon auszugehen, dass die Zunahme der Verflüchtigungstemperatur aufgrund der Wechselwirkung zwischen der Oberfläche der Trägerpartikel und der nicht-wässrigen Elektrolytlösung größer ist als die Abnahme der Verflüchtigungstemperatur aufgrund der Zunahme der internen spezifischen Oberfläche der halbfesten Elektrolytschicht, so dass die Verflüchtigungstemperatur höher ist als die in Referenzbeispiel 1. Ebenfalls in Beispiel 4 und 5, in denen die Komponenten der nicht-wässrigen Elektrolytlösung in Beispiel 1 geändert wurden, war die gleiche Tendenz wie in Beispiel 1 zu beobachten, das heißt dass die Verflüchtigungstemperatur, wenn die nicht-wässrige Elektrolytlösung in der halbfesten Elektrolytschicht enthalten war, höher war als in Referenzbeispiel 2 und 3.
  • In Beispiel 2 betrug die Verflüchtigungstemperatur 55 °C, was um 9 °C höher war als die in Referenzbeispiel 1. Die Verflüchtigungstemperatur von Beispiel 2 war höher als die Verflüchtigungstemperatur (48 °C) von Vergleichsbeispiel 2, in dem die Isolierschicht 300 nicht gebildet wurde. Es wird angenommen, dass die Verflüchtigungsdifferenztemperatur von Vergleichsbeispiel 2 nur 2 °C betrug, so dass durch Auftragen der Isolierschicht 300 die als Trägerpartikel der in der Isolierschicht 300 enthaltenen nicht-wässrigen Elektrolytlösung dienenden Siliciumdioxidpartikel und die Wechselwirkung zwischen dem P(VDF-HFP)-Bindemittel und der nicht-wässrigen Elektrolytlösung eine höhere Verflüchtigungstemperatur bewirken. Die gleiche Tendenz wie die in Beispiel 2 und Vergleichsbeispiel 2 wurde ebenfalls in Beispiel 3 und Vergleichsbeispiel 3 beobachtet, in dem das die aufgetragene Isolierschicht 300 enthaltende Substrat zur negativen Elektrode 200 in Beispiel 2 und Vergleichsbeispiel 2 geändert wurde.
  • Wie in Beispiel 2 und 3 wurde herausgefunden, dass, wenn die Stärke der auf der positiven Elektrode 100 oder der negativen Elektrode 200 aufgebrachten Isolierschicht 300 20 µm oder mehr beträgt, die Verflüchtigung der nicht-wässrigen Elektrolytlösung verhindert werden kann. Es wurde herausgefunden, dass, wenn die Stärke der Isolierschicht 300 200 µm beträgt wie in Beispiel 1, die Verflüchtigungstemperatur höher ist als die in Beispiel 2 und 3, so dass die stärkere Isolierschicht 300 die Verflüchtigung der nicht-wässrigen Elektrolytlösung verhindern kann. Da die Stärke der Isolierschicht 300 größer ist, kann der interne Widerstand der Sekundärbatterie 1000 zunehmen. Daher wurde herausgefunden, dass die Stärke der Isolierschicht 300 wünschenswerterweise 20 bis 200 µm beträgt, um die Verflüchtigung der nicht-wässrigen Elektrolytlösung zu verhindern, so dass der interne Widerstand der Sekundärbatterie 1000 verringert wird.
  • Die Verflüchtigungstemperatur betrug 246 °C in Referenzbeispiel 4 mit einem Lithium-Glym-Komplex, der ein schwach flüchtiges Lösemittel war. Im Vergleichsbeispiel enthaltend die Isolierschicht 300 war die Verflüchtigungstemperatur um 1 °C im Vergleich zu Referenzbeispiel 4 niedriger. Wenn die Verflüchtigungstemperatur der nicht-wässrigen Elektrolytlösung auf 246 °C erhöht wird, tritt weniger wahrscheinlich die Wechselwirkung zwischen der nicht-wässrigen Elektrolytlösung und den Trägerpartikeln auf, was ein Erhöhen der Verflüchtigungstemperatur erschwert, selbst wenn die Sekundärbatterie 1000 die Isolierschicht 300 umfasst. Daher wurde herausgefunden, dass die Verflüchtigungstemperatur der nicht-wässrigen Elektrolytlösung niedriger als 246 °C eingestellt ist, wodurch die Verflüchtigung der nicht-wässrigen Elektrolytlösung durch die Isolierschicht 300 wirksam verhindert werden kann. Es wurde herausgefunden, dass, da die Verflüchtigungstemperatur der nicht-wässrigen Elektrolytlösung niedriger ist, die Verflüchtigungsverhinderungswirkung der nicht-wässrigen Elektrolytlösung ausgeprägter ist.
  • Bezugszeichenliste
    • 100
    positive Elektrode
    110
    Positivelektroden-Gemischschicht
    120
    Positivelektroden-Stromabnehmer
    130
    Positivelektroden-Zungenteil
    200
    negative Elektrode
    210
    Negativelektroden-Gemischschicht
    220
    Negativelektroden-Stromabnehmer
    230
    Negativelektroden-Zungenteil
    300
    Isolierschicht
    400
    Elektrodenkörper
    500
    Außengehäuse
    1000
    Sekundärbatterie
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • JP 20166781 A [0003]

Claims (5)

  1. Isolierschicht, umfassend: eine nicht-wässrige Elektrolytlösung; Isolierschichtpartikel; und ein Isolierschicht-Bindemittel; wobei die nicht-wässrige Elektrolytlösung ein nicht-wässriges Lösemittel mit einer Verflüchtigungstemperatur von weniger als 246 °C enthält, und wenn die Isolierschicht von einer Referenztemperatur erwärmt wird, eine Temperatur, bei der ein Gewicht der Isolierschicht um 10 % im Vergleich zum Gewicht der Isolierschicht bei der Referenztemperatur verringert ist, um wenigstens 3 °C höher ist als eine Temperatur, bei der ein Gewicht des nicht-wässrigen Lösemittels um 10 % im Vergleich zum Gewicht des nicht-wässrigen Lösemittels bei der Referenztemperatur verringert ist.
  2. Isolierschicht nach Anspruch 1, wobei die Isolierschicht eine Stärke von 20 bis 200 µm aufweist.
  3. Isolierschicht nach Anspruch 1, wobei, wenn die Isolierschicht von der Referenztemperatur erwärmt wird, eine Temperatur, bei der das Gewicht der Isolierschicht um 10 % im Vergleich zum Gewicht der Isolierschicht bei der Referenztemperatur verringert ist, um wenigstens 5 °C höher ist als die Temperatur, bei der ein Gewicht des nicht-wässrigen Lösemittels um 10 % im Vergleich zum Gewicht des nicht-wässrigen Lösemittels bei der Referenztemperatur verringert ist.
  4. Batteriezellenfolie, umfassend: die Isolierschicht nach Anspruch 1; und eine Elektrode.
  5. Batterie, umfassend: die Isolierschicht nach Anspruch 1; eine positive Elektrode; und eine negative Elektrode.
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