DE112016007468T5 - Mittel- bis niederwärmegetriebene sekundäre batterie auf natriumbasis und herstellungsverfahren dafür - Google Patents

Mittel- bis niederwärmegetriebene sekundäre batterie auf natriumbasis und herstellungsverfahren dafür Download PDF

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Yoon-Cheol Park
Sang-Rok Oh
Sang-Lag Lee
Nam-Woong Cho
Hyeon-Woo KIM
Go-Un Kim
Sori Son
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Abstract

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Natriumsekundärbatterie, umfassend: einen Anodenbehälter zur Aufnahme von Natrium; einen Kathodenbehälter zur Aufnahme eines kathodenaktiven Materials und eines Kathoden-Sekundärelektrolyten; einen Festelektrolyten, der zwischen dem Anodenbehälter und dem Kathodenbehälter angeordnet ist und Natriumionen selektiv bewegt; und eine Polymerdichtungsschicht, die entlang des Randes des Festelektrolyten ausgebildet und zwischen dem Festelektrolyten und dem Anodenbehälter sowie zwischen dem Festelektrolyten und dem Kathodenbehälter angeordnet ist. Da die Natriumsekundärbatterie der vorliegenden Erfindung die Polymerdichtungsschicht verwendet, entfallen ein teures Bondingverfahren und eine teure Bondinganlagen, die Anzahl der Teile einer Einzelzelle kann reduziert werden und ein Batterieherstellungsverfahren kann vereinfacht werden.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Offenbarung bezieht sich auf eine Sekundärbatterie auf Natriumbasis, die zu einem Betrieb bei mittleren bis niedrigen Temperaturen in der Lage ist, und ein Verfahren zu ihrer Herstellung.
  • Stand der Technik
  • Batterien auf Natriumbasis mit einem Betrieb bei hohen Temperaturen (Natrium-Schwefel-Batterien, Natrium-Metallhalogenid-Batterien usw.) weisen eine hohe Energiedichte und Lade-Entladungseffizienz auf und leiden auch, wenn sie über lange Zeiträume betrieben werden, nicht unter Selbstentladung oder Leistungseinbußen. Aufgrund dieser Vorteile wurden Batterien auf Natriumbasis kommerzialisiert und finden als Energiespeicher weit verbreitet Verwendung.
  • Hochtemperaturbatterien auf Natriumbasis sind Sekundärbatterien, die bei Temperaturen von 280-350°C betrieben werden und unter Verwendung von geschmolzenem metallischem Natrium (Na) als anodenaktives Material und Schwefel (S) oder einem Metallhalogenid (NiCl2, FeCl2, etc.) als kathodenaktives Material hergestellt werden, wobei das anodenaktive Material und das kathodenaktive Material durch einen Beta-Aluminiumoxid-Festelektrolyten voneinander getrennt sind. Darüber hinaus werden die Hochtemperatur-Batterien auf Natriumbasis mit einer Legierung auf Al-, Ni- oder Fe-Basis oder einem Abdichtungsglaselement abgedichtet.
  • Die Implementierung langfristiger Dichtungseigenschaften, die für den Betrieb bei 280-350 °C anwendbar sind, erfordert jedoch das Vorhandensein von Heteroübergängen zwischen einem keramischen Festelektrolyten und einem keramischen Isolatorelement, und zwischen dem keramischen Isolator und dem externen Element, ferner erfordert sie ein Glasdichtungs- bzw. Thermokompressionsbondingverfahren, um die heterogenen Elemente miteinander zu bondieren, wobei dazwischen ein Füllstoff verwendet wird.
  • Die vorgenannten Verfahren erfordern kostspielige Anlagen mit komplexen Strukturen, und aufgrund von thermischen Spannungsproblemen, die durch Schwankungen der Wärmeausdehnungskoeffizienten verursacht werden, werden Batterien auf Natriumbasis oft als Zylindertypen unter Verwendung von Festelektrolyt hergestellt und weisen relativ kleine Durchmesser auf.
  • Offenbarung
  • Technisches Problem
  • Um eine Batterie in einem Betriebstemperaturbereich (-300°C) herkömmlicher Na-NiCI2-Batterien zu betreiben, muss die Batterie eine Leckrate in dem Bereich von 10-3-10-10 mbar-L/sek aufweisen, um Reaktionen mit aktiven Materialien, Sauerstoff in der Atmosphäre und dergleichen zu unterdrücken. Daher wurden Einzelbatterien unter Verwendung kostspieliger Bondingverfahren hergestellt, die eine hohe Temperatur, hohen Druck und Hochvakuum erfordern, wie z.B. Thermokompressionsbonding (TCB; für Englisch „thermal compression bonding“), Glasabdichtung, Elektronenstrahlschweißen und Laserschweißen.
  • Vor diesem Hintergrund ist es ein Gegenstand der vorliegenden Offenbarung eine Batterie auf Natriumbasis bereitzustellen, die zu einem Betrieb bei mittleren bis niedrigen Temperaturen von 200 °C oder weniger in de Lage und signifikant weniger Komponenten umfasst und ein drastisch vereinfachtes Herstellungsverfahren unter Verwendung von Polymermaterialien für Metall-Metall, Keramik-Keramik und Keramik-Metall-Verbindungen aufweist.
  • Darüber hinaus ist es ein weitere Gegenstand der vorliegenden Offenbarung die langfristigen Dichtungseigenschaften einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis zu verbessern, die zu einem Betrieb bei mittleren bis niedrigen Temperaturen von 200 °C oder weniger in der Lage ist und bei der Polymermaterialien an Keramik-Metall-Verbindungen verwendet werden, um keramische Komponenten und Metallkomponenten miteinander zu verbinden.
  • Technische Lösung
  • Gemäß einem Aspekt der vorliegenden Offenbarung umfasst eine Sekundärbatterie auf Natriumbasis: eine Anodenkammer, die konfiguriert ist, um Natrium aufzunehmen; eine Kathodenkammer, die konfiguriert ist, um ein kathodenaktives Material und einen Katholyten aufzunehmen; einen Festelektrolyten zwischen der Anodenkammer und der Kathodenkammer, um Natriumionen selektiv passieren zu lassen; und Polymerdichtungsschichten, die entlang eines Randes des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Anodenkammer und zwischen dem Festelektrolyten und der Kathodenkammer angeordnet sind.
  • Die Polymerdichtungsschichten können mindestens eine umfassen, ausgewählt aus Polyethylen, hochmolekularem Polyethylen, Polyimid, thermoplastischem Polyimid, Polyvinylidenfluorid, Polytetrafluorethylen, Perfluoralkoxyalkan, Polyetheretherketon und fluoriertem Ethylenpropylen.
  • Die Polymerdichtungsschichten können das Folgende umfassen: eine innere Anodendichtungsschicht, die entlang des Randes des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Anodenkammer angeordnet ist, und eine äußere Anodendichtungsschicht, die außerhalb der inneren Anodendichtungsschicht angeordnet ist; und eine innere Kathodendichtungsschicht, die entlang des Randes des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Kathodenkammer angeordnet ist, und eine äußere Kathodendichtungsschicht, die außerhalb der inneren Kathodendichtungsschicht angeordnet ist.
  • Die innere Anodendichtungsschicht kann mindestens eine aus Polyethylen und Polyvinylidenfluorid umfassen.
  • Die innere Kathodendichtungsschicht kann mindestens eine, ausgewählt aus Polyethylen, Polytetrafluorethylen, fluoriertem Ethylenpropylen und Perfluoralkoxyalkan, umfassen.
  • Die äußere Anodendichtungsschicht kann mindestens eine umfassen, ausgewählt aus Polyimid, Perfluoralkoxy, Polyesteretherketon, fluoriertem Ethylenpropylen, Polyvinylidenfluorid, thermoplastischem Polyetherimid und Silikonharz.
  • Die äußere Kathodendichtungsschicht kann mindestens eine umfassen, ausgewählt aus Polyimid, Perfluoralkoxy, Polyesteretherketon, fluoriertem Ethylenpropylen, Polyvinylidenfluorid, thermoplastischem Polyetherimid und Siliziumharz.
  • Der Festelektrolyt kann mindestens einen, ausgewählt aus Beta-Aluminiumoxid und NaSiCon sowie deren Derivate, umfassen.
  • Die Dicke des Festelektrolyten kann in dem Bereich von 100 um bis 3 mm liegen.
  • Das kathodenaktive Material kann mindestens eines aus Ni, Fe, Cu und Zn; mindestens eines von Al, Nal, NaF, S und FeS; und NaCl umfassen.
  • Der Kathodenelektrolyt kann mindestens eines aus NaAlCl4, NaAlCl4-NaAlBr4, NaAlCl4-LiCl und NaAlCl4-LiBr umfassen.
  • Die Betriebstemperatur der Natrium-Sekundärbatterie kann in dem Bereich von 95-250 °C liegen.
  • Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegenden Offenbarung ist ein Verfahren zur Herstellung einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis bereitgestellt, das Folgendes umfasst: eine Anodenkammer, die konfiguriert ist, um Natrium aufzunehmen; eine Kathodenkammer, die konfiguriert ist, um ein kathodenaktives Material und einen Katholyten aufzunehmen; einen Festelektrolyten, der zwischen der Anodenkammer und der Kathodenkammer angeordnet ist, um Natrium ionen selektiv passieren zu lassen; eine innere Anodendichtungsschicht, die entlang eines Randes des Festelektrolyten ausgebildet ist und zwischen dem Festelektrolyten und der Anodenkammer angeordnet ist, und eine äußere Anodendichtungsschicht, die außerhalb der inneren Anodendichtungsschicht angeordnet ist; und eine innere Kathodendichtungsschicht, die entlang des Randes des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Kathodenkammer angeordnet ist, und eine äußere Kathodendichtungsschicht, die außerhalb der inneren Kathodendichtungsschicht angeordnet ist, wobei die innere Anodendichtungsschicht, die äußere Anodendichtungsschicht, die innere Kathodendichtungsschicht und die äußere Kathodendichtungsschicht durch Thermokompression gebildet werden.
  • Die Thermokompression kann bei einer Temperatur in dem Bereich von 100-400 °C durchgeführt werden.
  • Vorteilhafte Wirkungen
  • Die Sekundärbatterie auf Natriumbasis der vorliegenden Offenbarung verwendet Polymerdichtungsschichten, um dadurch die Notwendigkeit kostspieliger Bondingverfahren und teurer Bondingvorrichtungen zu vermeiden, die Anzahl der Teile einer Einzelzelle zu reduzieren und das Herstellungsverfahren der Batterie zu vereinfachen.
  • Darüber hinaus kann in der Sekundärbatterie auf Natriumbasis der vorliegenden Offenbarung die Geschwindigkeit des Abbaus von Kathodenmaterialien mit abnehmender Betriebstemperatur drastisch abnehmen.
  • Darüber hinaus kann eine Sekundärbatterie, die die Dichtungsschichten der Sekundärbatterie auf Natriumbasis der vorliegenden Offenbarung umfasst, verbesserte langfristige Dichtungseigenschaften aufweisen, indem sie eine Polymerdichtungsschicht, die für das Anodenteil geeignet ist, und eine weitere Polymerdichtungsschicht, die für das Kathodenteil geeignet ist, verwendet, um die Batterie abzudichten, sowie auch eine Dichtungsschicht mit gewünschter Reaktionsbeständigkeit in einer relativ weiter innen liegenden Position innerhalb eines Verbindungsabschnitts und eine Dichtungsschicht mit gewünschter Wärmebeständigkeit in einer relativ weiter äußeren liegenden Position innerhalb des Verbindungsabschnitts aufweist.
  • Figurenliste
    • Die 1 ist ein schematisches Diagramm einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung;
    • Die 2 ist ein schematisches Diagramm einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis gemäß einem weiteren beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung;
    • Die 3 zeigt die Lade-/Entlade-Eigenschaften einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis der Ausführungsform 1 der vorliegenden Offenbarung; Die 4 zeigt die Lade-/Entlade-Zykluseigenschaften einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis der Ausführungsform 2 der vorliegenden Offenbarung;
    • Die 5 zeigt die Lade-/Entlade-Zykluseigenschaften einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis der Vergleichsausführungsform 1 der vorliegenden Offenbarung;
    • Die 6 zeigt die Lade-/Entlade-Zykluseigenschaften einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis der Ausführungsform 3 der vorliegenden Offenbarung; und
    • Die 7 zeigt die Lade-/Entlade-Zykluseigenschaften einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis des Vergleichsbeispiels 2 der vorliegenden Offenbarung.
  • Besten Ausführungsformen der Erfindung
  • Im Folgenden werden beispielhafte Ausführungsformen der vorliegenden Offenbarung mit Bezug auf spezifische beispielhafte Ausführungsformen beschrieben. Für einen Fachmann sollte jedoch ersichtlich sein, dass Abwandlungen innerhalb der hierin offenbarten beispielhaften Ausführungsformen vorgenommen werden können, ohne vom Schutzumfang der vorliegenden Offenbarung abzuweichen, und daher sollte verstanden werden, dass der Schutzumfang der vorliegenden Offenbarung nicht auf die hier offenbarten beispielhaften Ausführungsformen beschränkt ist.
  • Die 1 veranschaulicht schematisch einen Querschnitt einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis gemäß einer beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung. Im Folgenden wird eine Sekundärbatterie auf Natriumbasis der vorliegenden Offenbarung unter Bezugnahme auf die 1 ausführlicher beschrieben. Die folgende detaillierte Beschreibung dient jedoch nur der Veranschaulichung und ist daher nicht als Einschränkung des Schutzumfangs der vorliegenden Offenbarung auszulegen.
  • Eine Sekundärbatterie 7 auf Natriumbasis der vorliegenden Offenbarung, wie in 1 dargestellt, umfasst eine Anodenkammer 1, eine Kathodenkammer 2 und einen Festelektrolyten 3. Die Anodenkammer 1 und die Kathodenkammer 2 sind an der Außenseite der Natriumbatterie angeordnet, wobei der Festelektrolyt 3 dazwischen angeordnet ist, um ein äußeres Erscheinungsbild der Natriumbatterie zu bilden, und sie sind konfiguriert, um Inhalte darin aufzunehmen.
  • Die Anodenkammer 1 ist konfiguriert, um Natrium darin aufzunehmen und kann aus einem Metallmaterial wie Aluminium, Edelstahl und dergleichen hergestellt sein. Eine Oberfläche der Anodenkammer 1 kann mit einer korrosionsbeständigen Schicht beschichtet werden, die Chrom, Molybdän und dergleichen als einen Hauptbestandteil umfasst. Die Anodenkammer 1 fungiert gleichzeitig als ein externer Anschluss der Anode.
  • Die Kathodenkammer 2 ist konfiguriert, um ein kathodenaktives Material und einen Katholyten darin aufzunehmen, und sie ist auf einer Seite des Festelektrolyten angeordnet, die der Anodenkammer 1 zugewandt ist.
  • Die Kathodenkammer 2 kann, ähnlich wie in der Anodenkammer 1, aus einem Metallmaterial wie Aluminium, Edelstahl und dergleichen hergestellt sein. Ähnlich wie in der Anodenkammer 1 kann auch eine Oberfläche der Kathodenkammer 2 mit einer korrosionsbeständigen Schicht beschichtet werden, die Chrom, Molybdän oder dergleichen als einen Hauptbestandteil umfasst. Außerdem fungiert die Kathodenkammer 2 als ein externer Anschluss der Kathode.
  • Das in der Kathodenkammer untergebrachte kathodenaktive Material kann Folgendes umfassen: mindestens eines, ausgewählt aus Ni, Fe, Cu und Zn; mindestens eines, ausgewählt aus Al, Nal, NaF, S und FeS; und NaCl.
  • Der Katholyt, der mit dem kathodenaktiven Material in der Kathodenkammer untergebracht ist, kann NaAlCl4, NaAlCl4 -NaAlBr4, NaAlCl4 -LiCl oder NaAlCl4 -LiBr sein und ist vorzugsweise NaAlCl4.
  • Die Sekundärbatterie auf Natriumbasis der vorliegenden Offenbarung verwendet, basierend auf ihrem geladenen Zustand, flüssiges Natrium (Na) als anodenaktives Material und NiCl2 als kathodenaktives Material.
  • Da die Batterie in ihrem entladenen Zustand zusammengebaut wird, werden Nickel-(Ni)-Pulver und Salz-(NaCl)-Pulver als Kathodenmaterial und NaAlCl4 (Natriumaluminotetrachlorid) als Katholyt (oder Flüssigelektrolyt) verwendet.
  • Beim Laden wandern Natriumionen (Na+) in dem NaCl und dem NaAlCl4 in den zu reduzierenden Anodenteil und bilden Na 1, gleichzeitig reagieren am Kathodenteil Chloridionen (Cl-), die nun eine erhöhte Aktivität aufweisen, mit dem Nickel(Ni)-Pulver und bilden NiCl2.
  • Hier ist der Festelektrolyt 3 zwischen der Anodenkammer 1 und der Kathodenkammer 2 angeordnet, während er mit der Anodenkammer 1 und der Kathodenkammer 2 in Kontakt tritt, um das flüssige Natrium von dem positiven Aktivmaterial und dem Katholyten zu trennen, wobei der Festelektrolyt 3 selektiv nur die Natriumionen des anodenaktiven Materials, des kathodenaktiven Materials und des Kathodenmaterials passieren lässt und dadurch die Kathodenkammer 1 und die Anodenkammer 2 elektrisch voneinander isoliert.
  • Der Festelektrolyt ist nicht auf die vorgenannten Materialien beschränkt und kann jedes Material sein, das eine Natriumionenleitfähigkeit aufweist und auf Natrium-Sekundärbatterien mit Festelektrolyt anwendbar ist. So kann beispielsweise der Festelektrolyt ein Beta-Aluminiumoxid-Festelektrolyt (BASE, β/β"-Al2O3), NaSiCon und dergleichen sein, der als Separator dient und vorzugsweise Beta-Aluminiumoxid ist.
  • Es ist vorteilhaft, die Leitfähigkeit des Festelektrolyten durch Natriumionen (Na+) aufrechtzuerhalten, um die Leistung einer Batterie zu maximieren. Mit abnehmender Dicke des Festelektrolyten und zunehmender Betriebstemperatur der Batterie nimmt daher der Schichtwiderstand des Festelektrolyten vorteilhaft ab. Daher kann die Dicke des Festelektrolyten, obwohl sie in der vorliegenden Offenbarung nicht besonders begrenzt ist, in dem Bereich von etwa 100 µm bis etwa 3 mm liegen.
  • Das flüssige Natrium, das in der Anodenkammer 1 untergebracht ist, oder der Katholyt, der in der Kathodenkammer 2 untergebracht ist, können bei Auslaufen die Sicherheitseigenschaften der Batterie herabsetzen. Dementsprechend werden der Festelektrolyt 3, die Anodenkammer 1 und die Kathodenkammer 2 durch die Dichtungsschichten abgedichtet, um ein Austreten von Flüssigkeiten aus den jeweiligen Kammern zu verhindern.
  • Herkömmlicherweise wird die Batterie mit einem Thermokompressionsbondingverfahren unter Verwendung von eingelegtem Metallmaterial, wie beispielsweise Aluminium, abgedichtet, um ein solches Auslaufen von Flüssigkeiten an Metall-Keramikverbindungen zu verhindern; jedoch erfordert die Verleihung langfristiger Dichtungseigenschaften an eine Batterie auf Natriumbasis unerwünschter Weise das Vorhandensein einer Hetero-Verbindung zwischen Festelektrolytkeramik und einem externen Metallelement, ein Hochtemperatur-Thermokompressionsverfahren bei 550-1.500 °C unter Verwendung eines Füllstoffs auf AI-Basis oder Mo-Basis und dergleichen.
  • In diesem Zusammenhang verwendet die vorliegende Offenbarung Polymerdichtungsschichten 4, die aus einem Polymermaterial für die oben beschriebenen Dichtungsschichten gebildet sind. Durch die Verwendung der in der vorliegenden Offenbarung beschriebenen Polymerdichtungsschichten 4 kann das Batterieherstellungsverfahren ohne aufwändige Thermokompressionsverfahren kostengünstig und unkompliziert gestaltet und eine Batteriebetriebstemperatur auf eine mit einem kostengünstigen Bondingverfahren kompatible Temperatur abgesenkt werden. Darüber hinaus ermöglicht die so hergestellte Batterie einen Betrieb bei 200 °C oder darunter.
  • Die Polymerdichtungsschichten können irgendein Polymermaterial verwenden, das eine ausgezeichnete Wärmebeständigkeit aufweist und bei einer Batteriebetriebstemperatur verwendet werden kann, und Beispiele für ein solches Polymermaterial umfassen Polyethylen, hochmolekulares Polyethylen, Polyimid, thermoplastisches Polyimid, Polyvinylidenfluorid, Polytetrafluorethylen, Perfluoralkoxyalkan, Polyetheretherketon und fluoriertes Ethylenpropylen. Vorzugsweise verwendet die Polymerdichtungsschicht hochmolekulares Polyethylen.
  • Die Temperaturen, bei denen thermostabile Polymere kontinuierlich eingesetzt werden können, liegen typischerweise bei etwa 220 °C; wenn es jedoch Materialien gibt, die bei Temperaturen von 220 °C oder höher kontinuierlich eingesetzt werden können, kann die vorliegende Offenbarung auch bei höheren Temperaturen angewendet werden.
  • Darüber hinaus kann das gleiche Material für die Polymerdichtungsschichten verwendet werden, die zur Abdichtung der Anodenkammer und der Kathodenkammer verwendet werden; es ist jedoch bevorzugt, Anodendichtungsschichten, die in Kontakt mit einer in der Anodenkammer untergebrachten Natriumanode angeordnet sind, und Kathodendichtungsschichten, die in Kontakt mit NaAlCl4-Flüssig-Elektrolyt angeordnet sind, getrennt zu verwenden. Die 2 ist ein schematisches Diagramm, in dem die Anodendichtungsschichten und die Kathodendichtungsschichten, wie oben beschrieben, getrennt verwendet werden.
  • So können beispielsweise die Polymerdichtungsschichten eine innere Anodendichtungsschicht 8, die entlang eines Randes des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Anodenkammer angeordnet ist, und eine äußere Anodendichtungsschicht 10, die außerhalb der inneren Anodendichtungsschicht 8 angeordnet ist, umfassen; und eine innere Kathodendichtungsschicht 9, die entlang des Randes des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Kathodenkammer angeordnet ist, und eine äußere Anodendichtungsschicht 10, die außerhalb der inneren Kathodendichtungsschicht angeordnet ist, umfassen.
  • Die innere Anodendichtungsschicht 8 kann irgendein Polymer verwenden, das keine oder nur geringe Reaktivität mit Natrium aufweist. Die innere Anodendichtungsschicht 8 kann beispielsweise Polyethylen, Polyvinylidenfluorid oder dergleichen verwenden. Vorzugsweise verwendet die innere Anoden-Dichtungsschicht 8 Polyethylen, ist aber nicht darauf beschränkt.
  • Außerdem kann die innere Kathodendichtungsschicht 9 irgendein Material verwenden, das eine geringe Reaktivität mit dem Katholyten aufweist, und kann beispielsweise Polyethylen, Polytetrafluorethylen, fluoriertes Ethylenpropylen, Perfluoralkoxy, Perfluoralkoxyalkan oder dergleichen verwenden. Vorzugsweise verwendet die innere Kathodendichtungsschicht 9 Polyethylen.
  • Um eine thermische Stabilität bei hohen Temperaturen von 200 °C oder darüber zu erreichen, ist es außerdem bevorzugt, dass die äußeren Dichtungsschichten 10 zusätzlich außerhalb der inneren Anodendichtungsschicht 8 und der inneren Kathodendichtungsschicht 9 angeordnet sind.
  • Dementsprechend kann die äußere Anodendichtungsschicht 10 beispielsweise Polyimid, Perfluoralkoxy, Polyesteretherketon, fluoriertes Ethylenpropylen, Polyvinylidenfluorid, thermoplastisches Polyetherimid, Silikonharz oder dergleichen und vorzugsweise Polyimid verwenden.
  • Die äußere Kathodendichtungsschicht 10 kann beispielsweise Polyimid, Perfluoralkoxy, Polyesteretherketon, fluoriertes Ethylenpropylen, Polyvinylidenfluorid, thermoplastisches Polyetherimid, Silikonharz oder dergleichen verwenden. Vorzugsweise verwendet die äußere Kathodendichtungsschicht 10 Polyimid.
  • Wie hierin beschrieben, wurden verschiedene Polymere auf eine Reaktivität mit Natrium und eine Reaktivität von NaAlCl4-Flüssigelektrolyten bei mittleren bis niedrigen Temperaturen von 200 °C oder darunter getestet, um Polymermaterialien zu bestimmen, die für eine Kathode und eine Anode geeignet sind. Wie vorstehend beschrieben, ist es bevorzugt, dass ein Material mit ausgezeichneter Natriumbeständigkeit auf die Anode und ein Material mit ausgezeichneter NaAlCl4-Beständigkeit separat auf die Kathode aufgebracht wird. Dementsprechend kann ein Material mit ausgezeichneter Reaktionsbeständigkeit weiter innen in dem Verbindungsabschnitt positioniert sein, während ein Material mit ausgezeichneter thermischer Beständigkeit weiter außen im Verbindungsabschnitt positioniert ist, um die langfristigen Dichtungseigenschaften der Batterie zu verbessern.
  • Die Betriebstemperatur der Sekundärbatterie auf Natriumbasis kann in Abhängigkeit vom Material, das für die Dichtungsschichten verwendet wird, eingestellt werden. So kann beispielsweise die Betriebstemperatur in dem Bereich von 95-250 °C und vorzugsweise in dem Bereich von 170-220 °C liegen.
  • Durch die Absenkung der Betriebstemperatur der Sekundärbatterie auf Natriumbasis ist es möglich, herkömmliche kostspielige Bondingverfahren, die eine hohe Temperatur, hohen Druck und Hochvakuum erfordern (z. B. Thermokompressionsbonding, Glasabdichtung, Elektronenstrahlschweißen und Laserschweißen), durch ein kostengünstiges einfaches Bondingverfahren wie Polymerbonding und dergleichen zu ersetzen.
  • Die vorstehend beschriebenen Polymerdichtungsschichten, nämlich die innere Anodendichtungsschicht, die äußere Anodendichtungsschicht, die innere Kathodendichtungsschicht und die äußere Kathodendichtungsschicht, können durch ein Thermokompressionsverfahren gebildet werden. Obwohl sich die innere Anodendichtungsschicht, die äußere Anodendichtungsschicht, die innere Kathodendichtungsschicht und die äußere Kathodendichtungsschicht nicht auf ein Thermokompressionsverfahren beschränkt sind; kann das Thermokompressionsverfahren bevorzugt sein, da das Abdichten einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis unter Verwendung eines Thermokompressionsverfahrens kostengünstig und in Bezug auf den Bedienkomfort komfortabel ist.
  • Das Thermokompressionsverfahren kann, obwohl es je nach dem für die Dichtungsschichten verwendeten Material unterschiedlich ist, bei einer Temperatur in dem Bereich von 100-400 °C und vorzugsweise in dem Bereich von 200-350 °C durchgeführt werden.
  • Wenn die vorliegende Offenbarung mit einem plattenförmigen Design umgesetzt werden soll, kann die Herstellung einer Zelle durch ein einziges Heat-and-Press-Verfahren in einer vertikalen Richtung abgeschlossen werden, nachdem gewünschte Komponenten der Reihe nach gestapelt wurden. Das vorgenannte Schema kann auf andere Zellgestaltungen unterschiedlicher Formen, wie beispielsweise rohrförmige Formen, angewendet werden.
  • Ausführungsform der Erfindung
  • Im Folgenden wird die vorliegende Offenbarung im Hinblick auf spezifische beispielhafte Ausführungsformen ausführlicher beschrieben. Die hier enthaltenen beispielhaften Ausführungsformen dienen nur der ausführlicheren Beschreibung der vorliegenden Offenbarung und dürfen nicht so ausgelegt werden, dass sie den Schutzumfang der vorliegenden Offenbarung auf die offenbarten spezifischen beispielhaften Ausführungsformen beschränken.
  • Ausführungsformen
  • Ausführungsform 1
  • Für den Kathodenteil werden Nickelpulver und Salz (NaCl) in einem Gewichtsverhältnis von 1,2:1-2:1 gemischt und weiter mit 0,5-3 Gew.-% eines Zusatzstoffs wie Al, Nal, NaF, S und FeSx vereint. Die so erhaltene Mischung wird komprimiert und pulverisiert, um grobe Körner mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 400 µm bis 1,5 mm zu bilden, wodurch kathodenaktive Materialien hergestellt werden.
  • Anschließend werden NaCI mit hoher Reinheit (99 % min.) und wasserfreies AlCl3 im Verhältnis 1:1 miteinander vermischt und weiter mit einer kleinen Menge Aluminium vereint, und die auf diese Weise erhaltene Mischung wurde in einer inerten Atmosphäre auf 300 °C erhitzt, um einen Katholyten herzustellen. Der hergestellte Katholyt wird dann zusammen mit den oben hergestellten kathodenaktiven Materialien in eine Kathodenkammer gegeben.
  • Für den Anodenteil wird Natrium als anodenaktives Material verwendet, und um dem Natrium zu ermöglichen, dass es auf einer Beta-Aluminiumoxid-Festelektrolyt-Grenzfläche leicht benetzt wird, wird ein Metalldocht eingeführt, damit er mit dem Festelektrolyten in Kontakt steht. Der Metalldocht des Anodenteils ist punktgeschweißt, so dass es Elektronen ermöglicht wird, dass sie sich leicht durch die Anodenkammer zur Festelektrolyt-Grenzfläche bewegen können.
  • Für die Kathodenkammer und die Anodenkammer wurden form bearbeitete Metallplatten auf Fe-Basis verwendet, und der Beta-Aluminiumoxid-Festelektrolyt wurde zwischen der Kathodenkammer und der Anodenkammer angeordnet.
  • Es wurde eine Batterie unter Verwendung von hochmolekularem Polyethylen (PE) für die Polymerdichtungsschichten hergestellt und durch Heißpressen bei 200 °C abgedichtet.
  • Ausführungsform 2
  • Es wurde eine Batterie auf Natriumbasis hergestellt, wobei als die Polymerdichtungsschichten Polyethylen für die innere Anodendichtungsschicht, Polyethylen für die innere Kathodendichtungsschicht und Polyamid für die äußere Anodendichtungsschicht und die äußere Kathodendichtungsschicht verwendet wurden. Die Batterie auf Natriumbasis wurde abgedichtet, wobei das gleiche Verfahren wie in der Ausführungsform 1 verwendet wurde, mit der Ausnahme, dass das Heißpressen bei 260 °C durchgeführt wurde.
  • Ausführungsform 3
  • Es wurde eine Sekundärbatterie auf Natriumbasis hergestellt, wobei Polyvinylidenfluorid für die Anodendichtungsschicht und Polytetrafluorethylen für die Kathodendichtungsschicht verwendet wurden. Die Sekundärbatterie auf Natriumbasis wurde abgedichtet, wobei das gleiche Verfahren wie in der Ausführungsform 2 verwendet wurde, mit der Ausnahme, dass kein externes Bondingmaterial verwendet wurde.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Es wurde eine Sekundärbatterie auf Natriumbasis hergestellt, wobei das gleiche Verfahren wie in der Ausführungsform 2 verwendet wurde, mit der Ausnahme, dass kein externes Bondingmaterial verwendet wurde.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Es wurde eine Sekundärbatterie auf Natriumbasis unter Verwendung von Polyimid für die negative innere Dichtungsschicht und die innere Kathodendichtungsschicht hergestellt, wobei das gleiche Verfahrens wie in dem Ausführungsform 2 verwendet wurde, mit der Ausnahme, dass kein externes Bondingmaterial verwendet wurde.
  • Experimentelle Beispiele
  • Experimentelles Beispiel 1: Lade-/Entlade-Zykluseigenschaften von Sekundärbatterien auf Natriumbasis
  • Die 3 zeigt die Ergebnisse eines Lade-Entladetests für (a) das Entladen und (b) das Laden der Sekundärbatterie auf Natriumbasis der Ausführungsform 1.
  • Insbesondere wurde die Sekundärbatterie auf Natriumbasis der Ausführungsform 1 bei Entladestromdichten von 4,35 mA/cm2 und 8,7 mA/cm2 betrieben und die Abschaltspannung war auf 2,0 V eingestellt. Die Ladestromdichte wurde auf 4,35 mA/cm2 und die Abschaltspannung auf 2,77 V eingestellt.
  • Die 4 zeigt die Ergebnisse eines Lade-Entlade-Zyklustests der Sekundärbatterie auf Natriumbasis der Ausführungsform 2, und die 5 zeigt die Ergebnisse eines Lade-Entlade-Zyklustests der Sekundärbatterie auf Natriumbasis des Vergleichsbeispiels 1.
  • Insbesondere im Hinblick auf die Stromdichte in Bezug auf einen reaktiven Oberflächenbereich des Festelektrolyten wurde der Lade-/Entlade-Zyklustest zum Entladen als ein Konstantstrombetrieb bei 30 mA/cm2 und zum Laden als ein Konstantstrombetrieb bei 10 mA/cm2 durchgeführt. Die Abschaltspannung für das Laden schaltete sich bei 2,52 V auf einen Konstantspannungbetrieb um, und als die Stromdichte 5 mA/cm2 erreichte, wurde der Ladevorgang beendet.
  • Unter Bezugnahme auf die 4 und die 5 erlitt die Batterie des Vergleichsbeispiels 1 aufgrund unzureichender Wärmebeständigkeit durch die Lade-/Entlade-Zyklen eine Verschlechterung der Dichtungseigenschaften und zeigte somit eine signifikante Kapazitätsabnahme, da das darin enthaltene Natrium eine Oxidation durchmachte.
  • Die 6 zeigt die Ergebnisse eines Lade-Entlade-Zyklustests für die Sekundärbatterie auf Natriumbasis der Ausführungsform 3, und die 7 zeigt die Ergebnisse eines Lade-Entlade-Zyklustests für die Sekundärbatterie auf Natriumbasis des Vergleichsbeispiels 2.
  • Wie aus der 6 und der 7 ersichtlich ist, hat die Batterie des Vergleichsbeispiels 2 aufgrund unzureichender chemischer Beständigkeit durch die Lade-/Entlade-Zyklen eine Verschlechterung der Dichtungseigenschaften erlitten und zweigte folglich eine signifikante Erhöhung des Batteriewiderstands und eine signifikante Verringerung der Kapazität.

Claims (15)

  1. Sekundärbatterie auf Natriumbasis, umfassend: eine Anodenkammer, die konfiguriert ist, um Natrium aufzunehmen; eine Kathodenkammer, die konfiguriert ist, um ein kathodenaktives Material und einen Katholyten aufzunehmen; einen Festelektrolyten, der zwischen der Anodenkammer und der Kathodenkammer angeordnet ist, um selektiv Natriumionen passieren zu lassen; und Polymerdichtungsschichten, die entlang eines Randes des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Anodenkammer sowie zwischen dem Festelektrolyten und der Kathodenkammer angeordnet sind.
  2. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 1, wobei jede der Polymerdichtungsschichten mindestens eine, ausgewählt aus Polyethylen, hochmolekularem Polyethylen, Polyimid, thermoplastischem Polyimid, Polyvinylidenfluorid, Polytetrafluorethylen, Perfluoralkoxyalkan, Polyetheretherketon und fluoriertem Ethylenpropylen, umfasst.
  3. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 1, wobei die Polymerdichtungsschichten Folgendes umfassen: eine innere Anodendichtungsschicht, die entlang des Randes des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Anodenkammer angeordnet ist, und eine äußere Anodendichtungs-schicht, die außerhalb der inneren Anodendichtungsschicht angeordnet ist; und eine innere Kathodendichtungsschicht, die entlang des Randes des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Kathodenkammer angeordnet ist, und eine äußere Kathodendichtungsschicht, die außerhalb der inneren Kathodendichtungsschicht angeordnet ist.
  4. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 3, wobei die innere Anodendichtungsschicht mindestens eine, ausgewählt aus Polyethylen und Polyvinylidenfluorid, umfasst.
  5. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 3, wobei die innere Kathodendichtungsschicht mindestens eine, ausgewählt aus Polyethylen, Polytetrafluorethylen, fluoriertem Ethylenpropylen und Perfluoralkoxyalkan ausgewählte, umfasst.
  6. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 3, wobei die äußere Anodendichtungsschicht mindestens eine, ausgewählt aus Polyimid, Perfluoralkoxy, Polyesteretherketon, fluoriertem Ethylenpropylen, Polyvinylidenfluorid, thermoplastischem Polyetherimid und Silikonharz, umfasst.
  7. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 3, wobei die äußere Kathodendichtungsschicht mindestens eine, ausgewählt aus Polyimid, Perfluoralkoxy, Polyesteretherketon, fluoriertem Ethylenpropylen, Polyvinylidenfluorid, thermoplastischem Polyetherimid und Siliziumharz, umfasst.
  8. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 1, wobei der Festelektrolyt mindestens einen, ausgewählt aus Beta-Aluminiumoxid, NaSiCon und deren Derivaten, umfasst.
  9. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 1, wobei eine Dicke des Festelektrolyten in einem Bereich von 100 µm bis 3 mm liegt.
  10. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 1, wobei das kathodenaktive Material Folgendes umfasst: mindestens eines, ausgewählt aus Ni, Fe, Cu und Zn; mindestens eines, ausgewählt aus AI, Nal, NaF, S und FeS; und NaCl.
  11. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 1, wobei der Katholyt mindestens einen, ausgewählt aus NaAICI4, NaAICI4-NaAIBr4, NaAICI4-LiCI und NaAICI4-LiBr, umfasst.
  12. Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 1, wobei eine Betriebstemperatur der Sekundärbatterie auf Natriumbasis in einem Bereich von 95-250 °C liegt.
  13. Verfahren zur Herstellung einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis, umfassend: eine Anodenkammer, die konfiguriert ist, um Natrium aufzunehmen; eine Kathodenkammer, die konfiguriert ist, um ein kathodenaktives Material und einen Katholyten aufzunehmen; einen Festelektrolyten, der zwischen der Anodenkammer und der Kathodenkammer angeordnet ist, um selektiv Natriumionen passieren zu lassen; und Polymerdichtungsschichten, die entlang eines Randes des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Anodenkammer sowie zwischen dem Festelektrolyten und der Kathodenkammer angeordnet sind, wobei die Polymerdichtungsschichten durch ein Thermokompressionsverfahren abgedichtet werden.
  14. Verfahren zur Herstellung einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 13, wobei die Polymerdichtungsschichten Folgendes umfassen: eine innere Anodendichtungsschicht, die entlang eines Randes des Fest elektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Anodenkammer angeordnet ist, und eine äußere Anodendichtungsschicht, die außerhalb der inneren Anodendichtungsschicht angeordnet ist; und eine innere Kathodendichtungsschicht, die entlang einer Kante des Festelektrolyten und zwischen dem Festelektrolyten und der Kathodenkammer angeordnet ist, und eine äußere Kathodendichtungsschicht, die außerhalb der inneren Anodendichtungsschicht angeordnet ist.
  15. Verfahren zur Herstellung einer Sekundärbatterie auf Natriumbasis nach Anspruch 13, wobei das Thermokompressionsverfahren bei einer Temperatur in einem Bereich von 100-400 °C durchgeführt wird.
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