DE112012006025T5 - Brennstoffzellensystem - Google Patents

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Abstract

Ein Brennstoffzellensystem gemäß der vorliegenden Erfindung weist auf: eine Brennstoffzelle mit einer Membranelektrodenanordnung, in welcher Elektroden, die jeweils eine Katalysatorschicht haben, an beiden Seitenflächen einer Polymerelektrolytmembran angeordnet sind; und eine Steuervorrichtung, die eine Ausgangsspannung der Brennstoffzelle steuert bzw. regelt. Wenn eine Sollspannung der Brennstoffzelle derart eingestellt ist, dass sie gleich oder höher als eine Katalysatorauflösungsspannung ist, bei welcher ein Katalysator in der Katalysatorschicht aufgelöst wird, und die Menge eines Oxidbelages, der auf der Katalysatorschicht ausgebildet ist, als weniger als eine erste vorgegebene Menge geschätzt wird, steuert bzw. regelt die Steuervorrichtung die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart, dass diese gleich einer Oxidbelagausbildungsspannung wird, die niedriger ist als die Katalysatorauflösungsspannung, bis die Menge des Oxidbelags als gleich oder größer als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, und steuert bzw. regelt dann die Ausgangsspannung derart, dass diese gleich der Sollspannung wird.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Brennstoffzellensystem mit einer Brennstoffzelle, die eine Membranelektrodenanordnung hat, in welcher Elektroden, die jeweils eine Katalysatorschicht haben, an beiden Seitenflächen einer Polymerelektrolytmembran angeordnet sind.
  • Stand der Technik
  • Ein Brennstoffzellenstapel ist ein Strom- bzw. Leistungserzeugungssystem, das Brennstoff vermittels einem elektrochemischen Prozess oxidiert, um dadurch direkt Energie, die während einer derartigen Oxidationsreaktion freigesetzt wird, in elektrische Energie bzw. Strom umzuwandeln. Der Brennstoffzellenstapel hat eine Membranelektrodenanordnung, bei welcher eine Polymerelektrolytmembran, die selektiv Wasserstoffionen transportiert, sandwichartig zwischen einem Paar Elektroden aufgenommen ist, die aus porösen Materialien bestehen. Eine jede Elektrode umfasst: eine Katalysatorschicht, die, als Hauptbestandteil, Carbon- bzw. Kohlenstoffpulver umfasst, das einen Platinbasierten Metallkatalysator trägt, und mit der Polymerelektrolytmembran in Kontakt steht; und eine Gasdiffusionsschicht, die auf einer Fläche der Katalysatorschicht ausgebildet ist, wobei die Gasdiffusionsschicht sowohl luftdurchlässig als auch Elektronenleitend ist.
  • Bei derartigen Brennstoffzellensystemen kann, wenn eine Zellspannung, die basierend auf einer vom System geforderten Leistung eingestellt wurde, gleich oder größer als eine vorgegebene Spannung wird und Platin in der Katalysatorschicht einem Hochpotential ausgesetzt ist, das gleich oder höher als ein vorgegebener Wert ist, eine Auflösung (Ionisierung) des Platins auftreten und zu einer Verschlechterung der Ausgabeeigenschaften führen. Zudem kann, wenn die Brennstoffzelle mit dem Betrieb in einem Betriebsbereich fortfährt, in welchem die Zellspannung eine Oxidationsspannung wird, ein Oxidbelag an einer Oberfläche der Katalysatorschicht ausgebildet werden und zu einer Verschlechterung der Ausgabeeigenschaften führen.
  • Patentdokument 1 offenbart eine Technologie zur Verwendung des auf der Oberfläche der Katalysatorschicht ausgebildeten Oxidbelags als Schutzschicht zur Unterdrückung der Auflösung des Platins. Insbesondere wird, wenn ein Sollwert der Zellspannung gleich oder höher als eine vorgegebene Schichtauflösungsstartspannung ist, bei welcher sich das Platin aufzulösen beginnt, die Zellspannung für eine vorgegebene Zeitspanne auf einer vorgegebenen Oxidbelagausbildungsspannung gehalten, um einen Oxidbelag auf der Oberfläche des Platinkatalysators auszubilden, und die Zellspannung wird dann auf den Sollwert gesetzt.
  • Druckschriften aus dem Stand der Technik
  • Patentschriften
    • Patentdokument 1 JP 2010-067434 A
  • Kurzfassung der Erfindung
  • Mit der Erfindung zu lösende Aufgabe
  • In Patentdokument 1 wird basierend darauf, ob der Sollwert der Zellspannung gleich oder höher als die vorgegebene Schichtauflösungsstartspannung ist, beurteilt, ob der Oxidbelag auf der Oberfläche des Platinkatalysators ausgebildet werden soll. Wenn daher der Sollwert der Zellspannung gleich oder höher als die vorgegebene Schichtauflösungsstartspannung wird, wird, selbst wenn bereits ein ausreichender Oxidbelag, der zum Unterdrücken der Auflösung des Platins benötigt wird, auf der Oberfläche des Platinkatalysators ausgebildet wurde, ohne Notwendigkeit der Oxidbelagausbildungsprozess ausgeführt, was zu einer Abnahme der Kraftstoffeffizienz führen kann.
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein Brennstoffzellensystem zu schaffen, das in der Lage ist, die Ausführung eines unnötigen Oxidbelagausbildungsprozesses zu vermeiden, und dadurch die Abnahme der Kraftstoffeffizienz zu unterbinden.
  • Mittel zur Lösung der Aufgabe
  • Um diese Aufgabe zu lösen weist ein Brennstoffzellensystem gemäß der vorliegenden Erfindung auf: eine Brennstoffzelle mit einer Membranelektrodenanordnung, in welcher Elektroden, die jeweils eine Katalysatorschicht haben, an beiden Seitenflächen einer Polymerelektrolytmembran angeordnet sind; und eine Steuervorrichtung, die eine Ausgangsspannung der Brennstoffzelle steuert bzw. regelt; wobei die Steuervorrichtung, wenn eine Sollspannung der Brennstoffzelle derart eingestellt ist, dass sie gleich oder höher als eine Katalysatorauflösungsspannung ist, bei welcher ein Katalysator in der Katalysatorschicht aufgelöst wird, und die Menge eines Oxidbelages, der auf der Katalysatorschicht ausgebildet ist, als weniger als eine erste vorgegebene Menge geschätzt wird, die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart regelt, dass diese gleich einer Oxidbelagausbildungsspannung wird, die niedriger ist als die Katalysatorauflösungsspannung, bis die Menge des Oxidbelags als gleich oder größer als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, und dann die Ausgangsspannung derart regelt, dass diese gleich der Sollspannung wird.
  • Gemäß dieser Konfiguration wird die Notwendigkeit des Oxidbelagausbildungsprozesses zum Unterdrücken der Katalysatorauflösung basierend auf der Menge des Oxidbelags (dem Oberflächenbereich des Oxidbelags oder dem Verhältnis des Oberflächenbereichs des Oxidbelags relativ zum Oberflächenbereich der Katalysatorschicht) beurteilt.
  • Dementsprechend wird die Ausführung des Oxidbelagausbildungsprozesses, die unnötig ist, wenn eine ausreichende Menge an Oxidbelag, die zum Unterdrücken der Katalysatorauflösung benötigt wird, auf der Katalysatorschicht ausgebildet ist, verhindert.
  • Bei der vorstehenden Konfiguration kann, während die Steuervorrichtung die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart regelt, dass diese gleich der Oxidbelagausbildungsspannung ist, die niedriger ist als die Katalysatorauflösungsspannung, bis die Menge des Oxidbelags als gleich oder größer als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, die Steuervorrichtung die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart regeln, dass die Oxidbelagausbildungsspannung auf einem konstanten Wert gehalten wird, oder dass die Oxidbelagausbildungsspannung allmählich zunimmt.
  • Bei der vorstehenden Konfiguration kann, wenn bei einem Start eines Betriebs der Brennstoffzelle und/oder bei einem Start eines Spülbetriebs zum Spülen des Brennstoffzelleninneren die Sollspannung der Brennstoffzelle auf gleich oder höher als die Katalysatorauflösungsspannung eingestellt ist, bei welcher der Katalysator in der Katalysatorschicht aufgelöst wird, und die Menge des Oxidbelages, der auf der Katalysatorschicht ausgebildet ist, als weniger als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, die Steuervorrichtung die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart steuern bzw. regeln, dass diese gleich der Oxidbelagausbildungsspannung ist, die niedriger ist als die Katalysatorauflösungsspannung, bis die Menge des Oxidbelags als gleich oder größer als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, und dann die Ausgangsspannung derart regelt, dass diese gleich der Sollspannung wird.
  • Effekt der Erfindung
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung ist es möglich, ein Brennstoffzellensystem zu schaffen, das in der Lage ist, die Abnahme der Kraftstoffeffizienz durch Vermeidung einer unnötigen Ausführung des Oxidbelagausbildungsprozesses zu unterbinden.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnung
  • 1 zeigt eine Darstellung des Aufbaus eines Brennstoffzellensystems gemäß einer Ausführungsform der Erfindung;
  • 2 zeigt eine perspektivische Explosionsdarstellung einer Zelle, die den Brennstoffzellenstapel bildet;
  • 3 zeigt ein Zeitschaubild eines Beispiels einer Betriebssteuerung eines Brennstoffzellensystems;
  • 4 zeigt ein Flussschaubild eines Ablaufs zum Ausführen eines Oxidbelagausbildungsprozesses beim Start des Betriebs des Brennstoffzellensystems;
  • 5 zeigt ein Zeitschaubild eines anderen Beispiels einer Betriebssteuerung eines Brennstoffzellensystems;
  • 6 zeigt ein Flussschaubild eines Ablaufs zum Ausführen eines Oxidbelagausbildungsprozesses beim Ende des Betriebs des Brennstoffzellensystems;
  • 7 zeigt eine Ansicht der Beziehung zwischen dem Ausgangsstrom einer Brennstoffzelle und dem Mengenverhältnis bzw. Anteil eines Typ-II Oxidbelags in einem Oxidbelag;
  • 8 zeigt eine Ansicht, wie sich die jeweiligen Anteile eines Typ-I Oxidbelags, eines Typ-II Oxidbelags und eines Typ-III Oxidbelags in einem Oxidbelag, der auf einer Katalysatorschicht ausgebildet ist, über die Zeit verändern, wenn die Ausgangsspannung des Brennstoffzellenstapels auf einem konstanten Wert gehalten wird;
  • 9 zeigt eine Ansicht, wie sich die jeweiligen Anteile eines Typ-I Oxidbelags und eines Typ-II Oxidbelags in einem Oxidbelag, der auf einer Katalysatorschicht ausgebildet ist, entsprechend der Zunahme der Zahl der Male verändern, die die Ausgangsspannung des Brennstoffzellenstapels während ihres Ansteigens und Absinkens eine vorgegebene Grenzspannung kreuzt; und
  • 10 zeigt ein Beispiel einer Beziehung zwischen einem Ausgangsstrom (Stromdichte) und einem Oxidbelagverhältnis (Menge des Oxidbelags) wenn die Ausgangsspannung des Brennstoffzellenstapels auf einem konstanten Wert gehalten wird.
  • Bezugszeichenliste
    • 11: Brennstoffzellensystem; 12: Brennstoffzelle; 24a: Katalysatorschicht; 25 Membranelektrodenanordnung; 60 Controller (Steuervorrichtung);
  • Ausführungsformen der Erfindung
  • Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung werden nachfolgend Bezug nehmend auf die beigefügte Zeichnung beschrieben. 1 zeigt einen Systemaufbau eines Brennstoffzellensystems 10 gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
  • Das Brennstoffzellensystem 10 dient als Fahrzeugbasiertes Stromversorgungssystem, das in einem Brennstoffzellenfahrzeug installiert ist und umfasst: einen Brennstoffzellenstapel 20, der mit Reaktionsgasen (einem Brenngas und einem Oxidationsgas) versorgt wird und elektrische Leistung bzw. Strom erzeugt; ein Oxidationsgaszufuhrsystem 30 zum Zuführen von Luft als Oxidationsgas zum Brennstoffzellenstapel 20; ein Brenngaszufuhrsystem 40 zum Zuführen von Wasserstoffgas als Brenngas zum Brennstoffzellenstapel 20; ein Leistungssystem 50 zum Steuern des Ladens und Entladens elektrischer Leistung; und einen Controller 60, der das gesamte System steuert.
  • Der Brennstoffzellenstapel 20 ist ein Solidpolymerelektrolytzellenstapel, in welchem eine Mehrzahl von Zellen in Reihe gestapelt ist. Im Brennstoffzellenstapel 20 findet die Oxidationsreaktion nach Formel (1) an der Anode statt, und die Reduktionsreaktion nach Formel (2) findet an der Kathode statt. Die Stromerzeugungsreaktion nach Formel (3) geschieht im Brennstoffzellenstapel 20 als Ganzes. H2 → 2H+ + 2e– (1) (1/2)O2 + 2H+ + 2e– → H2O (2) H2 + (1/2)O2 → H2O (3)
  • Der Brennstoffzellenstapel 20 hat: einen Spannungssensor 71 zum Erfassen einer Ausgangsspannung des Brennstoffzellenstapels 20 (FC-Spannung); und einen Stromsensor 72 zum Erfassen eines Ausgangsstroms des Brennstoffzellenstapels 20 (FC-Strom).
  • Das Oxidationsgaszufuhrsystem 30 umfasst: eine Oxidationsgasleitung 33, in welcher das der Kathode im Brennstoffzellenstapel 20 zuzuführende Oxidationsgas fließt; und eine Oxidationsgasabgasleitung 34, in welcher aus dem Brennstoffzellenstapel 20 ausgegebenes Oxidationsabgas fließt. Die Oxidationsgasleitung 33 hat: einen Luftkompressor 32, der das Oxidationsgas aus der Umgebung bzw. Atmosphäre über einen Filter 31 einbringt; einen Befeuchter 35, der das durch den Luftkompressor 32 verdichtete Oxidationsgas befeuchtet; und ein Sperrventil A1 zum Absperren der Zufuhr von Oxidationsgas zum Brennstoffzellenstapel 20.
  • Die Oxidationsgasabgasleitung 34 hat: ein Sperrventil A2 zum Absperren des Auslassens des Oxidationsgasabgases vom Brennstoffzellenstapel 20; ein Gegendruckregelventil A3 zum Regeln des Zufuhrdrucks des Oxidationsgases; und einen Befeuchter 35 zum Feuchtigkeitsaustausch zwischen dem Oxidationsgas (trockenes Gas) und dem Oxidationsgasabgas (nasses Gas).
  • Das Brenngaszufuhrsystem 40 hat: eine Brenngaszufuhrquelle 41; eine Brenngasleitung 43, in welcher das von der Brenngaszufuhrquelle 41 zur Anode im Brennstoffzellenstapel 20 zuzuführende Brenngas fließt; eine Zirkulationsleitung 44 zum Rückführen von Brenngasabgas, das aus dem Brennstoffzellenstapel 20 ausgegeben wird, zur Brenngasleitung 43; eine Umwälzpumpe 45, die das Brenngasabgas in der Zirkulationsleitung 44 umwälzt, um selbiges der Brenngasleitung 43 zuzuführen; und eine Abgas-/Abwasserleitung 46, die von der Zirkulationsleitung 44 abzweigt.
  • Die Brenngaszufuhrquelle 41 wird beispielsweise von einem Hochdruckwasserstofftank, einer Wasserstoffabsorbierenden Legierung oder Ähnlichem gebildet und speichert Wasserstoffgas mit hohem Druck (z. B. 35 MPa bis 70 MPa). Wenn ein Sperrventil H1 geöffnet wird, fließt Brenngas von der Brenngaszufuhrquelle 41 zur Brenngasleitung 43. Der Druck des Brenngases wird beispielsweise über einen Regler H2 und einen Injektor 42 auf etwa 200 kPa verringert und das Brenngas wird dann dem Brennstoffzellenstapel 20 zugeführt.
  • Die Zirkulationsleitung 44 ist mit einem Sperrventil H4 zum Absperren des Auslassens von Brenngasabgas aus dem Brennstoffzellenstapel 20 und der Abgas-/Abwasserleitung 46, die von der Zirkulationsleitung 44 abzweigt, verbunden. Die Abgas-/Abwasserleitung 46 ist mit einem Abgas-/Abwasserventil H5 vorgesehen. Das Abgas-/Abwasserventil H5 wird durch eine Anweisung vom Controller 60 betätigt, um Wasser sowie Verunreinigungen enthaltendes Brennabgas in der Zirkulationsleitung 44 nach außen auszugeben.
  • Das vom Abgas-/Abwasserventil H5 abgegebene Brenngasabgas wird mit dem Oxidationsgasabgas, das durch die Oxidationsgasabgasleitung 34 strömt, vermischt und durch einen Verdünner (nicht dargestellt) verdünnt. Die Umwälzpumpe 45 wird durch einen Motor angetrieben, um das Brenngasabgas im Zirkulations- bzw. Umwälzsystem zu zirkulieren und selbiges dem Brennstoffzellenstapel 20 zuzuführen.
  • Das Leistungssystem 50 umfasst einen DC/DC-Wandler bzw. Gleichstromwandler 51, eine Batterie (Leistungsspeichervorrichtung) 52, einen Antriebs- bzw. Traktionsinverter 53, einen Antriebs- bzw. Traktionsmotor 54 und Hilfsaggregate 55. Der Gleichstromwandler 51 dient zum Erhöhen einer Gleichstromspannung, die von der Batterie 52 zugeführt wird, und Ausgeben der resultierenden Spannung an den Antriebsinverter 53; sowie zum Absenken einer Gleichstromspannung, die durch den Brennstoffzellenstapel 20 erzeugt wird, oder der Spannung einer regenerativen Leistung, die vom Antriebsmotor 54 als Ergebnis regenerativen Bremsens erzeugt wird, um die Batterie 52 mit der resultierenden Leistung zu laden.
  • Die Batterie 52 fungiert als Speicherquelle für überschüssige elektrische Leistung; als Speicherquelle für regenerative Leistung während eines regenerativen Bremsvorgangs; oder als Energiepuffer für eine Laständerung, die aus der Beschleunigung oder Verzögerung eines Brennstoffzellenfahrzeugs resultiert. Geeignete Beispiele für die Batterie 52 können einen Akku wie beispielsweise eine Nickel-Cadmium-Batterie, eine Nickel-Wasserstoff-Batterie und eine Lithium-Batterie umfassen. Ein SOC(Ladezustand)-Sensor ist an der Batterie 52 angebracht, um den Ladezustand, der die verbleibende Leistung der Batterie 52 darstellt, zu erfassen.
  • Der Antriebsinverter 53 kann beispielsweise ein PWM-Inverter sein, der vermittels Pulsweitenmodulation angesteuert wird, wobei der Antriebsinverter 53 eine Gleichstromspannung, die vom Brennstoffzellenstapel 20 oder der Batterie 52 ausgegeben wird, entsprechend einem Steuerbefehl vom Controller 60 in eine Dreiphasenwechselstromspannung wandelt und ein Drehmoment des Antriebsmotors 54 steuert. Der Antriebsmotor 54 kann beispielsweise ein Dreiphasenwechselstrommotor sein, der eine Antriebs- bzw. Leistungsquelle des Brennstoffzellenfahrzeugs darstellt.
  • Die Hilfsaggregate 55 sind ein Sammelbegriff für Motoren, die in den jeweiligen Teilen des Brennstoffzellensystems angeordnet sind (z. B. Leistungsquellen für die Pumpen), Inverter zum Ansteuern/Antreiben dieser Motoren und verschiedene Arten von Fahrzeugbasierten Hilfsaggregaten (z. B. Luftkompressor, Injektor, Kühlwasserumwälzpumpe, Radiator, etc.).
  • Der Controller 60 ist ein Computersystem mit einer CPU, einem ROM, einen RAM, Eingabe-/Ausgabe-Schnittstellen und dergleichen, wobei der Controller 60 die Bestandteile des Brennstoffzellensystems 10 steuert. Wenn beispielsweise ein Startsignal IG, das von einem Zündschalter ausgegeben wird, empfangen wird, startet der Controller 60 den Betrieb des Brennstoffzellensystems 10 und erhält bzw. ermittelt die vom gesamten System benötigte Leistung basierend auf einem Beschleunigeröffnungsgradsignal ACC, das von einem Beschleunigersensor ausgegeben wird, und einem Fahrzeuggeschwindigkeitssignal VC, das von einem Fahrzeuggeschwindigkeitssensor ausgegeben wird. Die für das gesamte System benötigte elektrische Leistung ist die Summe der Menge an elektrischer Leistung für das Fahren des Fahrzeugs und der Menge an elektrischer Leistung für die Hilfsaggregate.
  • Die elektrische Leistung für die Hilfsaggregate umfasst die elektrische Leistung, die durch die Fahrzeugbasierten Hilfsaggregate (Befeuchter, Luftverdichter, Wasserstoffpumpe, Kühlwasserumwälzpumpe, etc.) verbraucht wird, die elektrische Leistung, die von Geräten verbraucht wird, die für das Fahren des Fahrzeugs notwendig sind (Getriebe, Radsteuervorrichtung, Lenkgetriebe, Aufhängung, etc.), die elektrische Leistung, die von Gerätschaften verbraucht wird, die in einem Fahrgastraum angeordnet sind (Klimaanlage, Beleuchtung, Audiosystem, etc.) und dergleichen.
  • Der Controller 60 bestimmt das Verteilungsverhältnis der von dem Brennstoffzellenstapel 20 ausgegebenen elektrischen Leistung und der von der Batterie 52 ausgegebenen elektrischen Leistung und steuert das Oxidationsgaszufuhrsystem 30 und das Brenngaszufuhrsystem 40 so, dass die vom Brennstoffzellenstapel 20 erzeugte elektrische Leistung mit einer elektrischen Sollleistung übereinstimmt. Der Controller 60 steuert ferner den Gleichstromwandler 51 derart, um die Ausgangsspannung des Brennstoffzellenstapels 20 zu regeln und dadurch den Betriebspunkt (die Ausgangsspannung und den Ausgangsstrom) des Brennstoffzellenstapels 20 zu steuern.
  • Bei dem Brennstoffzellenstapel 20 gelangt ein Wasserstoffion, das an der Anode 23 erzeugt wird, durch die Elektrolytmembran 22 und bewegt sich zur Kathode 24, wie durch die vorstehend genannte Formel (1) ausgedrückt ist, und das Wasserstoffion, das zur Kathode 24 gelangt ist, führt mit dem Sauerstoff im der Kathode 24 zugeführten Oxidationsgas eine elektrochemische Reaktion aus, wie durch die vorstehend genannte Formel (2) ausgedrückt ist, um dadurch eine Sauerstoffreduktionsreaktion (Redoxreaktion) zu verursachen. Als Ergebnis deckt ein Oxidbelag eine Oberfläche eines Platinkatalysators einer Katalysatorschicht 24a ab, um einen Wirkbereich zu verringern, so dass die Leistungserzeugungseffizienz (Ausgabeeigenschaften) abnehmen.
  • Um mit derartigen Umständen fertig zu werden, führt der Controller 60 einen Auffrischungsprozess aus, bei welchem der Controller 60 die Zellspannung zu einem vorgegebenen Zeitpunkt auf eine Reduzierungsspannung (Auffrischungsspannung) verringert, und die Reduzierungsspannung für eine vorgegebene Zeitspanne (Auffrischungszeitspanne) hält, um dadurch den Oxidbelag zu verringern und diesen von der Katalysatoroberfläche zu entfernen.
  • Genauer gesagt wird, durch Verringern der Spannung einer jeden Zelle, d. h. der Ausgangsspannung des Brennstoffzellenstapels 20, und Halten der verringerten Spannung für eine vorgegebene Zeitspanne, wie zum Zeitpunkt t3 in 3 und zum Zeitpunkt t13 in 5 gezeigt ist, der Ausgangsstrom erhöht, wodurch sich die elektrochemische Reaktion in der Katalysatorschicht 24a von einem Oxidationsreaktionsbereich in einen Reduktionsreaktionsbereich verschiebt, um die Katalysatoraktivität wiederherzustellen.
  • Der Auffrischungsprozess muss unbedingt durchgeführt werden, um eine Verschlechterung der Leistungserzeugungseffizienz der Brennstoffzelle 20 zu unterdrücken. Jedoch steuert ein derartiger Prozess die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle 20 durch Einstellen der Ausgangsspannung auf eine Spannung, die deutlich niedriger ist als sie sein sollte, auch wenn dies nur vorübergehend ist. Wenn der Auffrischungsprozess dementsprechend ausgeführt wird, erzeugt die Brennstoffzelle 20 mehr Leistung als notwendig ist (vom System benötigte Leistung) und es tritt dementsprechend eine Leistungsabsorption (Leistungsladen) an der Batterie 52 auf.
  • Da jedoch die Kapazität der Batterie 52 für eine derartige Leistungsabsorption beschränkt ist, sollte der Auffrischungsprozess darauf beschränkt werden, dass er nur ausgeführt wird, wenn er notwendig ist, um die Batterie 52 vor einer Überladung zu schützen.
  • Dementsprechend ist es notwendig, die Genauigkeit zum Abschätzen der Oxidbelagmenge zu verbessern, um die Notwendigkeit des Auffrischungsprozesses genauer zu beurteilen.
  • Die Oxidbelagmenge kann beispielsweise unter Bezugnahme auf ein in 7 gezeigtes Kennfeld geschätzt bzw. ermittelt werden. Das in 7 gezeigte Kennfeld zeigt die Beziehung zwischen der verstrichenen Zeit seit dem vorhergehenden Auffrischungsprozess (horizontale Achse), einem Leistungserzeugungsstrom des Brennstoffzellenstapels 20 (vertikale Achse) und der Gesamtmenge des Oxidbelags sowie dessen Aufteilung (durchgezogene und gestrichelte Linie in 7). Dieses Kennfeld wurde basierend auf Experimenten und Simulationen erzeugt und in einem Speicher des Controllers 60 hinterlegt.
  • Aus 7 ist ersichtlich, dass der Leistungserzeugungsstrom des Brennstoffzellenstapels 20 über die Zeit seit dem vorherigen Auffrischungsprozess abnimmt, und die Abnahmerate des Leistungserzeugungsstromes des Brennstoffzellenstapels 20 relativ zur verstrichenen Zeit seit dem vorhergehenden Auffrischungsprozess, d. h. der Einfluss auf die Verschlechterung der Leistung der Katalysatorschicht 24a, entsprechend der Zunahme der Menge an Typ-II Oxidbelag (als „Belag 2” in 7 bezeichnet) im gesamten Oxidbelag zunimmt.
  • Dies zeigt ferner, dass: ein Oxidbelag mit dem Typ-II Oxidbelag einen größeren Einfluss auf die Leistungsverschlechterung der Katalysatorschicht 24a hat als ein Oxidbelag, der nur aus einem Typ-I Oxidbelag (als „Belag 1” in 7 bezeichnet) besteht; und dass, wenn der Oxidbelag den Typ-II Oxidbelag enthält, der Einfluss auf die Leistungsverschlechterung der Katalysatorschicht 24a umso größer wird, je größer bzw. höher der Anteil an Typ-II Oxidbelag ist.
  • Der Typ-I Oxidbelag, der Typ-II Oxidbelag und der Typ-III Oxidbelag werden nachfolgend beschrieben. Diese Oxidbeläge können dabei als Beläge im vermischten Zustand in einem einzelnen Oxidbelag vorliegen. Wenn die Ausgangsspannung des Brennstoffzellenstapels 20 auf einer konstanten Oxidbelagausbildungsspannung (Oxidationsspannung) gehalten wird, variieren die Anteile dieser drei Arten von Oxidbelägen im Gesamtoxidbelag allmählich, je länger die Zeit geht, wie beispielsweise in 8 gezeigt ist, und die Größen der Reduzierungsspannungen der jeweiligen Oxidbeläge erfüllen die nachfolgend dargestellte Beziehung: Typ-I Oxidbelag (z. B. 0,65 V bis 0,9 V) > Typ-II Oxidbelag (z. B. 0,4 V bis 0,6 V) > Typ-III Oxidbelag (z. B. 0,05 V bis 0,4 V).
  • Zudem variieren die jeweiligen Anteile des Typ-I Oxidbelags, des Typ-II Oxidbelags und des Typ-III Oxidbelags im Gesamtoxidbelag allmählich mit der Zunahme der Zahl der Male, welche die Ausgangsspannung des Brennstoffzellenstapels 20 eine vorgegebene Grenzspannung (z. B. 0,8 V) während ihres Ansteigens und Abnehmens (nachfolgend als „Zykluszahl”) übersteigt, wie beispielsweise in 9 dargestellt ist (der Typ-III Oxidbelag ist hierbei nicht dargestellt).
  • Da, wie vorstehend beschrieben, zwei oder mehr Reduzierungsspannungsstufen existieren können, die geeignet sind, den Oxidbelag zu entfernen, können, wenn die Auffrischungsspannung während des Auffrischungsprozesses nur auf eine erste Reduzierungsspannung verringert wird, die nur dazu geeignet ist, den Typ-I Oxidbelag zu entfernen, der Typ-II Oxidbelag und der Typ-III Oxidbelag übrigbleiben, ohne dass diese erfolgreich entfernt wurden, so dass die Genauigkeit des Abschätzens der Oxidbelagmenge beim nächsten Mal in einem solchen Fall verringert ist. Das Einstellen der Auffrischungsspannungen zum Ausführen des Auffrischungsprozesses beeinflusst daher die Genauigkeit zum Abschätzen der Oxidbelagmenge.
  • 2 ist eine perspektivische Explosionsansicht einer Zelle 21, welche den Brennstoffzellenstapel 20 bildet. Die Zelle 21 umfasst eine Polymerelektrolytmembran 22, eine Anode 23, eine Kathode 24 sowie Separatoren 26 und 27. Die Anode 23 und die Kathode 24 sind Diffusionselektroden mit einem sandwichartigen Aufbau, bei welchem derartige Elektroden die Polymerelektrolytmembran 22 sandwichartig von deren beiden Seiten umfassen.
  • Die Separatoren 26 und 27 bestehen aus Gasundurchlässigen leitfähigen Elementen und nehmen die vorstehend genannte Sandwichstruktur sandwichartig von ihren beiden Seiten auf und bilden einen Brenngasströmungspfad und einen Oxidationsgasströmungspfad zwischen den Separatoren und der Anode 23 und der Kathode 24. Der Separator 26 ist mit Rippen 26a ausgestaltet, die im Querschnitt eine vertiefte Form haben.
  • Dadurch, dass die Rippen 26a an der Anode 23 anliegen können, sind die Öffnungen der Rippen 26a verschlossen, wodurch der Brenngasströmungspfad ausgebildet wird. Der Separator 27 ist mit Rippen 27a ausgebildet, die im Querschnitt eine vertiefte Form haben. Dadurch, dass die Rippen 27a an der Kathode 24 anliegen können, sind die Öffnungen der Rippen 27a verschlossen, wodurch der Oxidationsgasströmungspfad ausgebildet wird.
  • Die Anode 23 umfasst: eine Katalysatorschicht 23a die als Hauptbestandteil Carbonpulver bzw. Kohlenstoffpulver umfasst, das einen Platinbasierten Metallkatalysator (Pt, Pt-Fe, Pt-Cr, Pt-Ni, Pt-Ru, etc.) trägt und mit der Polymerelektrolytmembran 22 in Kontakt steht; sowie eine Gasdiffusionsschicht 23b, die auf einer Oberfläche der Katalysatorschicht 23a ausgebildet ist und sowohl luftdurchlässig als auch Elektronenleitend ist. Die Kathode 24 umfasst ebenfalls eine Katalysatorschicht 24a und eine Gasdiffusionsschicht 24b, die in der gleichen Weise ausgestaltet sind.
  • Genauer gesagt werden die Katalysatorschichten 23a und 24a gebildet durch: Verteilen des Kohlenstoffpulvers, welches das Platin oder eine aus Platin und anderen Metallen bestehende Legierung trägt, in einem geeigneten organischen Lösungsmittel, Hinzufügen einer geeigneten Menge einer Elektrolytlösung, um diese in eine Paste umzuwandeln, und Film- bzw. Raster- oder Siebdrucken der Paste auf die Polymerelektrolytmembran 22. Die Gasdiffusionsschichten 23b und 24b können aus Kohlenstoffgewebe, Kohlenstoffpapier oder Kohlenstofffilz, der aus Kohlenstofffasergarn gewoben wird, gebildet werden.
  • Die Polymerelektrolytmembran 22 ist eine Protonenleitende Ionenaustauschmembran aus einem Solidpolymermaterial (z. B. fluoriertem Harz bzw. Fluorharz), wobei eine derartige Polymerelektrolytmembran 22 im nassen Zustand eine besondere elektrische Leitfähigkeit zeigt. Die Polymerelektrolytmembran 22, die Anode 23 und die Kathode 24 bilden eine Membranelektrodenanordnung 25.
  • 3 ist ein Zeitschaubild, das die Betriebssteuerung des Brennstoffzellensystems 10 zeigt.
  • Das Brennstoffzellensystem 10 ist derart ausgestaltet, um seine Leistungserzeugungseffizienz durch Schalten der Operationsmodi des Brennstoffzellenstapels 20 entsprechend der Arbeits- bzw. Betriebslast zu verbessern.
  • Beispielsweise führt das Brennstoffzellensystem 10 in einem Hochlastbereich mit hoher Leistungserzeugungseffizienz (einem Betriebsbereich, in welchem die geforderte zu erzeugende Leistung gleich oder höher als ein vorgegebener Wert ist) einen Lastbetrieb aus, in welchem der Betrieb derart gesteuert wird, dass ein Leistungserzeugungsbefehlswert für die Brennstoffzelle 20 basierend auf dem Öffnungsgrad eines Beschleunigers und der Fahrzeuggeschwindigkeit berechnet wird und die für das Fahren des Fahrzeugs benötigte elektrische Leistung sowie die für den Betrieb des Systems benötigte elektrische Leistung nur durch die vom Brennstoffzellenstapel 20 erzeugte elektrische Leistung oder durch die vom Brennstoffzellenstapel 20 erzeugte elektrische Leistung und die von der Batterie 52 zugeführte elektrische Leistung abgedeckt werden.
  • In einem Niedriglastbereich mit einer niedrigen Leistungserzeugungseffizienz (einen Betriebsbereich, der die Bedingung zum Ausführen eines intermittierenden Betriebs erfüllt, in welchem die geforderte zu erzeugende Leistung niedriger als ein vorgegebener Wert ist) führt das Brennstoffzellensystem 10 dagegen einen intermittierenden Betrieb aus, in welchem der Betrieb derart gesteuert wird, dass ein Leistungserzeugungssollwert für den Brennstoffzellenstapel 20 auf Null (0) gesetzt wird und die für das Fahren des Fahrzeugs benötigte elektrische Leistung sowie die für den Betrieb des Systems benötigte elektrische Leistung durch die von der Batterie 52 zugeführte elektrische Leistung abgedeckt wird. Es sei angemerkt, dass die Zellspannung während des intermittierenden Betriebs relativ hoch gehalten wird. Dies liegt daran, dass, wenn die Zellspannung niedrig ist und eine Hochlastanforderung (Anforderung nach einer Ausgabeerhöhung) während des intermittierenden Betriebs erhalten wird, die Fahrbarkeit abnimmt.
  • Wenn das Fahrzeug gestoppt ist, beispielsweise unmittelbar nachdem das Fahrzeug gestartet wurde oder während das Fahrzeug an einer roten Ampel steht, in anderen Worten, wenn der Schalthebel in einer P-Stellung oder N-Stellung ist, oder wenn das Bremspedal niedergedrückt und die Fahrzeuggeschwindigkeit Null ist, obgleich der Schalthebel in der D-Stellung ist, führt das Brennstoffzellensystem 10 einen Leerlaufbetrieb durch, in welchem der Brennstoffzellenstapel 20 betrieben wird, um elektrische Leistung mit einer Leistungserzeugungsspannung zu erzeugen, die benötigt wird, um die Fahrbarkeit zu gewährleisten, während die Batterie 52 mit der erzeugten Leistung geladen wird.
  • In einem Zustand, bei welchem die Kathode 24 bei hoher Spannung gehalten wird, beispielsweise während des vorstehend beschriebenen Leerlaufbetriebs oder während eines Spülbetriebs (nachfolgend beschrieben), kann ein Platinkatalysator in der Katalysatorschicht 24a im Brennstoffzellenstapel 20 aufgelöst werden.
  • Um mit diesem Problem fertig zu werden, wurde das Brennstoffzellensystem 20 der vorliegenden Ausführungsform derart ausgestaltet, um den Oxidbelagausbildungsprozess auszuführen, um aktiv einen Oxidbelag auf der Oberfläche der Katalysatorschicht 24a unter gewissen Bedingungen auszubilden, um die Auflösung des Platinkatalysators, die während des Leerlaufbetriebs auftreten kann, zu unterdrücken. Es sei angemerkt, dass der Oxidbelagausbildungsprozess zum Unterdrücken der Auflösung des Platinkatalysators, die während des Spülbetriebs auftreten kann, später separat beschrieben werden wird.
  • <Beim Start des Betriebs des Brennstoffzellensystems>
  • 4 zeigt ein Flussschaubild, das einen Ablauf zum Ausführen des Oxidbelagausführungsprozesses beim Start des Betriebs des Brennstoffzellensystems 10 zeigt. Die nachfolgende Beschreibung wird dieses Flussschaubild, wo nötig bezugnehmend auf 3, beschreiben.
  • Ansprechend auf den Erhalt eines Zündsignals IGON, das durch einen Zündschalter während des gestoppten Betriebs ausgegeben wird, startet der Controller 60 einen vorgegebenen Startbetrieb zum Starten des Brennstoffzellensystems 10 und beginnt mit der Zufuhr von Oxidationsgas und Brenngas zur Brennstoffzelle 20 (Schritt S1; Zeitpunkt t1 in 3).
  • Der Leerlaufbetrieb bedingt, dass der Brennstoffzellenstapel 20 elektrische Leistung mit einer konstanten Spannung erzeugt, wie in 3 dargestellt ist, und die Leistungserzeugungsspannung während dieses Betriebs ist eine Spannung V1, welche gleich oder höher als eine Katalysatorauflösungsspannung ist, bei welcher der Platinkatalysator der Katalysatorschicht 24a aufgelöst wird, und kann dadurch während des Leerlaufbetriebs die Katalysatorauflösung verursachen.
  • Wenn jedoch eine vorgegebene Menge ε oder mehr an Oxidbelag auf der Katalysatorschicht 24a ausgebildet ist, kann dieser Oxidbelag als Schutzschicht dienen und die Katalysatorauflösung während des Leerlaufbetriebs unterdrücken.
  • Bevor der Betriebszustand des Brennstoffzellensystems 10 in den Leerlaufbetrieb geschalten wird, beurteilt der Controller 60, ob die Oxidbelagmenge, die auf dem Platinkatalysator der Katalysatorschicht 24a ausgebildet ist, kleiner als die vorgegebene Menge ε ist (Schritt S3). Die Oxidbelagmenge wird beispielsweise bezugnehmend auf das in 7 gezeigte Kennfeld ermittelt. Die vorgegebene Menge ε kann vorab basierend auf Experimenten und Simulationen erhalten und in einem Speicher des Controllers 60 hinterlegt werden.
  • Wenn das Beurteilungsergebnis aus Schritt S3 „JA” ist, d. h. die Oxidbelagmenge, die auf der Oberfläche des Platinkatalysators der Katalysatorschicht 24a ausgebildet ist, weniger als die vorgegebene Menge ε ist, bestimmt der Controller, dass die Katalysatorauflösung während des Leerlaufbetriebs nicht unterdrückt werden kann und steuert die Ausgabe der Brennstoffzelle 20 derart, dass die Leistungserzeugungsspannung der Brennstoffzelle 20 auf eine Spannung V2 (V2 < V1) geschalten wird, so dass ein Oxidbelag auf der Oberfläche der Katalysatorschicht 24a gebildet werden kann woraufhin der Prozess zu Schritt S3 zurückkehrt. In anderen Worten wird das Umschalten in den Leerlaufbetrieb (Schritt S7) verhindert.
  • Wenn das Beurteilungsergebnis aus Schritt S3 „NEIN” ist, d. h. die Oxidbelagmenge, die auf der Oberfläche des Platinkatalysators der Katalysatorschicht 24a ausgebildet ist, gleich oder größer als die vorgegebene Menge ε ist, bestimmt der Controller, dass die Katalysatorauflösung während des Leerlaufbetriebs unterdrückt werden kann und steuert die Ausgabe der Brennstoffzelle 20 derart, dass die Leistungserzeugungsspannung der Brennstoffzelle 20 gleich der Spannung V1 wird und schaltet den Betriebszustand des Brennstoffzellensystems 10 in den Leerlaufbetrieb (Schritt S7).
  • Kurz gesprochen wird, bei der vorliegenden Ausführungsform, wenn das Beurteilungsergebnis aus Schritt S3 nachfolgend auf Schritt S1 „NEIN” ist, die Sollspannung der Brennstoffzelle 20 auf die Spannung V1 setzt und der Betriebszustand wird unmittelbar in den Leerlaufbetrieb geschalten (Schritt S7) (siehe die durchgezogene Linie aus 3) während, wenn das Beurteilungsergebnis aus Schritt S3 nachfolgend auf Schritt S1 „JA” ist, der Wechsel in den Leerlaufbetrieb verhindert wird, bis das Beurteilungsergebnis in Schritt S3 „NEIN” wird (während einer Zeitspanne von t1 bis t2 in 3) und der Zustand, bei welchem die Sollspannung der Brennstoffzelle 20 auf der Spannung V2 gehalten wird, wird fortgesetzt (siehe die gestrichelte Linie in 3).
  • Wie vorstehend beschrieben ist wird bei der vorliegenden Ausführungsform, wenn ein Risiko besteht, dass die Katalysatorauflösung während des Starts des Leerlaufbetriebs auftritt, der Oxidbelagausbildungsprozess zum aktiven Ausbilden des Oxidbelags auf der Katalysatorschicht 24a ausgeführt, um dadurch das Risiko der Katalysatorauflösung zu verringern und anschließend wird der Leerlaufbetrieb gestartet. Es ist somit möglich, die Verschlechterung der Ausgabeleistung, die andernfalls aufgrund der Katalysatorauflösung verursacht werden würde, zu unterdrücken.
  • Bei der vorliegenden Ausführungsform wird die Notwendigkeit zur Ausführung des Oxidbelagausbildungsprozesses nicht basierend darauf bestimmt, ob die Sollspannung der Brennstoffzelle 20 gleich oder höher als die Katalysatorauflösungsspannung ist oder nicht, welche die Katalysatorauflösung verursachen würde, sondern vielmehr basierend darauf, ob die Oxidbelagmenge, die auf der Oberfläche des Platinkatalysators der Katalysatorschicht 24a ausgebildet ist, niedriger ist als die vorgegebene Menge ε. Wenn daher die Menge des Oxidbelags gleich oder größer als die vorgegebene Menge ε ist, und somit bestimmt wird, dass die Katalysatorauflösung unterdrückt werden kann selbst wenn die Sollspannung der Brennstoffzelle 20 auf die Katalysatorauflösungsspannung oder darüber eingestellt wird, ist es möglich, die unnötige Ausführung des Oxidbelagausbildungsprozesses zu vermeiden, und dadurch eine Verschlechterung der Kraftstoffeffizienz zu unterdrücken.
  • Da bei der vorliegenden Ausführungsform ferner die Menge des Oxidbelags basierend auf der Annahme geschätzt wird, dass der Oxidbelag zumindest den Typ-I Oxidbelag und den Typ-II Oxidbelag enthalten kann, kann die Zuverlässigkeit des Beurteilungsergebnisses aus Schritt S3 verbessert werden und die unnötige Ausführung des Oxidbelagausbildungsprozesses kann zuverlässiger vermieden werden.
  • Es sei angemerkt, dass, obgleich bei der vorliegenden Ausführungsform der Oxidbelagausbildungsprozess derart beschrieben wurde, dass, wenn das Beurteilungsergebnis aus Schritt S3 nachfolgend auf Schritt S1 „JA” ist, die Leistungserzeugungsspannung der Brennstoffzelle 20 auf der Spannung V2 gehalten wird, bis das Beurteilungsergebnis in Schritt S3 „NEIN” wird, der Oxidbelagausbildungsprozess vor dem Start des Leerlaufbetriebs nicht auf dieses Beispiel beschränkt ist.
  • Beispielsweise kann der Oxidbelagausbildungsprozess derart ausgestaltet sein, dass die Leistungserzeugungsspannung der Brennstoffzelle 20 allmählich von einer vorgegebenen Spannung V3 (V3 < V2), welche die Ausbildung des Oxidbelags ermöglicht, auf die Spannung V1 erhöht wird, wie durch die gestrichelte Linie in 3 gezeigt ist, d. h. eine Spannungserhöhungsgeschwindigkeit kann verringert werden. Mit einem derartigen Prozess ist es klar möglich, die Leistungserzeugungsspannung der Brennstoffzelle 20 derart zu gestalten, dass sie allmählich zunimmt und die Form einer konkaven Kurve oder einer geraden Linie statt der in 3 gezeigten konvexen Kurve annimmt.
  • <Beim Ende des Betriebs des Brennstoffzellensystems>
  • 5 ist ein Flussschaubild, das einen Ablauf zum Ausführen des Oxidbelagausbildungsprozesses beim Start des Spülbetriebs zeigt, der vor dem Ende des Betriebs des Brennstoffzellensystems ausgeführt wird. Dieses Flussschaubild wird bei Bedarf bezugnehmend auf 6 beschrieben.
  • Ansprechend auf den Erhalt eines Betriebsstoppsignals IGOFF, das durch den Zündschalter beispielsweise während des intermittierenden Betriebs ausgegeben wird, startet der Controller 60 einen vorgegebenen Beendigungsprozess zum Beenden des Betriebs des Brennstoffzellensystems 10 und einen Spülbetrieb (Schritt S11; Zeitpunkt t11 in 5).
  • Es sei angemerkt, dass der Spülbetrieb einen Trocknungsprozess bezeichnet, der am Ende des Betriebs der Brennstoffzelle 20 ausgeführt wird, um Wasser, das innerhalb der Brennstoffzelle 20 gehalten ist, auszugeben und die Brennstoffzelle 20 zu trocknen, wobei der Spülbetrieb beispielsweise durch Zuführen von Oxidationsgas zur Brennstoffzelle in einem Zustand, in welchem die Zufuhr von Brenngas zur Brennstoffzelle 20 gestoppt ist, und anschließendes Ausgeben des Wassers innerhalb der Brennstoffzelle 20 nach außen über die Oxidationsgasabgasleitung 34 ausgeführt wird.
  • Anschließend beurteilt der Controller 60, ob die Menge des Oxidbelags, die auf der Oberfläche des Platinkatalysators der Katalysatorschicht 24a ausgebildet ist, niedriger als die vorgegebene Menge ε ist (Schritt S13). Da der Prozessablauf in Schritt S13 gleich dem des vorgenannten Prozessablaufs aus Schritt S3 in 4 ist, wird auf eine erneute Beschreibung hierin verzichtet.
  • Der Spülbetrieb bedingt, dass die Brennstoffzelle 20 elektrische Leistung mit einer konstanten Spannung erzeugt, wie in 5 gezeigt ist, und die Leistungserzeugungsspannung während dieses Betriebs (die einer Normalspannung in Schritt S17 entspricht, wie nachfolgend beschrieben wird) ist eine Spannung V11, die gleich oder höher als eine Katalysatorauflösungsspannung ist, bei welcher der Platinkatalysator der Katalysatorschicht 24a aufgelöst wird, und kann daher eine Katalysatorauflösung während des Spülbetriebs verursachen. Wenn jedoch eine vorgegebene Menge ε oder mehr an Oxidbelag auf der Katalysatorschicht 24a ausgebildet ist, kann ein derartiger Oxidbelag als Schutzschicht dienen, wie vorstehend beschrieben wurde, und die Katalysatorauflösung während des Spülbetriebs unterdrücken.
  • Wenn das Beurteilungsergebnis aus Schritt S13 „JA” ist, d. h. wenn die Menge des Oxidbelags, der auf der Oberfläche des Platinkatalysators der Katalysatorschicht 24a ausgebildet ist, niedriger als die vorgegebene Menge ε ist, bestimmt der Controller 60, dass die Katalysatorauflösung während des Spülbetriebs nicht unterdrückt werden kann und steuert die Ausgabe der Brennstoffzelle 20 derart, dass die Leistungserzeugungsspannung der Brennstoffzelle 20 auf eine Spannung V12 (V12 < V11) verändert wird, welche die Ausbildung des Oxidbelags auf der Oberfläche der Katalysatorschicht 24a ermöglicht woraufhin der Prozess zu Schritt S13 zurückkehrt. Anders ausgedrückt: die Ausführung des Spülbetriebs mit der Spannung V11 (normale Spannung), die üblicherweise beim Spülbetrieb verwendet wird (Schritt S17), wird verhindert.
  • Wenn das Beurteilungsergebnis aus Schritt S13 „NEIN” ist, d. h. falls die Menge an Oxidbelag, die auf der Oberfläche des Platinkatalysators der Katalysatorschicht 24a ausgebildet ist, gleich oder größer als die vorgegebene Menge ε ist, bestimmt der Controller 60, dass die Katalysatorauflösung selbst während des Spülbetriebs bei einer Spannung V11 (normale Spannung) unterdrückt werden kann, und steuert die Ausgabe der Brennstoffzelle 20 derart, dass die Leistungserzeugungsspannung der Brennstoffzelle 20 gleich der Spannung V11 wird und führt den Spülbetrieb mit der normalen Spannung aus (Schritt S17).
  • Kurz gesprochen wird bei der vorliegenden Ausführungsform, wenn das Beurteilungsergebnis aus Schritt S13 anschließend an Schritt S11 „NEIN” ist, der Spülbetrieb ausgeführt, wobei die Sollspannung der Brennstoffzelle 20 auf die Spannung V11 eingestellt ist, die üblicherweise für den Spülbetrieb verwendet wird (Schritt S17) (siehe die durchgezogene Linie in 5), während, wenn das Beurteilungsergebnis aus Schritt S13 anschließend an Schritt S11 „JA” ist, der Zustand, bei welchem die Sollspannung für den Spülbetrieb auf der Spannung V12 gehalten wird (siehe die gestrichelte Linie in 5) beibehalten wird, bis die Beurteilung in Schritt S13 „NEIN” wird (während einer Zeitspanne von t11 bis t12 in 5).
  • Wenn, wie vorstehend beschrieben, das Risiko einer Katalysatorauflösung während der Start des Spülbetriebs besteht, wird gemäß der vorliegenden Ausführungsform der Oxidbelagausbildungsprozess zum aktiven Ausbilden des Oxidbelags auf der Katalysatorschicht 24a ausgeführt, während gleichzeitig der Spülbetrieb mit der Spannung V12, die niedriger als die üblicherweise verwendete Spannung V11 ist, ausgeführt wird, um dadurch das Risiko der Katalysatorauflösung zu lösen, und anschließend wird der Spülbetrieb mit der normalerweise verwendeten Spannung V11 ausgeführt. Es ist damit möglich, die Verschlechterung der Ausgangsleistung die andernfalls aufgrund der Katalysatorauflösung verursacht werden würde, zu unterdrücken.
  • Bei der vorliegenden Ausführungsform wird die Notwendigkeit des Oxidbelagausbildungsprozesses während des Spülbetriebs nicht basierend darauf bestimmt, ob die Sollspannung der Brennstoffzelle 20 gleich oder höher als die Katalysatorauflösungsspannung ist oder nicht, welche die Katalysatorauflösung verursachen kann, sondern vielmehr basierend darauf, ob die Menge an Oxidbelag, die auf der Oberfläche des Platinkatalysators der Katalysatorschicht 24a ausgebildet ist, niedriger als die vorgegebene Menge ε ist. Wenn die Oxidbelagmenge daher gleich oder größer als die vorgegebene Menge ε ist und somit bestimmt werden kann, dass die Katalysatorauflösung unterdrückt werden kann selbst wenn die Sollspannung der Brennstoffzelle 20 während des Spülvorgangs auf die Katalysatorauflösungsspannung oder darüber eingestellt wird, ist es möglich, die unnötige Ausführung des Oxidbelagausbildungsprozesses zu unterdrücken und dadurch die für den Spülbetrieb notwendige Zeit zu verkürzen.
  • Da bei der vorliegenden Ausführungsform die Oxidbelagmenge ferner basierend auf der Annahme geschätzt wird, dass der Oxidbelag zumindest den Typ-I Oxidbelag und den Typ-II Oxidbelag enthalten kann, kann die Zuverlässigkeit des Beurteilungsergebnisses aus Schritt S13 verbessert werden, und die unnötige Ausführung des Oxidbelagausbildungsprozesses kann zuverlässiger unterdrückt werden.
  • Es sei angemerkt, dass, obgleich der Oxidbelagausbildungsprozess bei der vorliegenden Ausführungsform derart beschrieben wurde, dass, wenn das Beurteilungsergebnis aus Schritt S13 nachfolgend auf Schritt S11 „JA” ist, die Leistungserzeugungsspannung der Brennstoffzelle 20 bei der Spannung V12 gehalten wird, bis das Beurteilungsergebnis in Schritt S13 „NEIN” wird, der Oxidbelagausbildungsprozess beim Start des Spülbetriebs hierauf nicht beschränkt ist.
  • Beispielsweise kann die Leistungserzeugungsspannung der Brennstoffzelle 20 allmählich von einer Spannung am Ende des intermittierenden Betriebs (eine Spannung, die niedriger als die Spannung V11 ist und die Ausbildung des Oxidbelags zulässt), auf die Spannung V11 erhöht werden. Anders ausgedrückt: die Geschwindigkeit der Spannungszunahme kann gesenkt werden. Mit einem derartigen Prozess ist es klar möglich, die Leistungserzeugungsspannung der Brennstoffzelle 20 derart zu konfigurieren, dass diese allmählich zunimmt, so dass diese eine konvexe Kurve, eine konkave Kurve oder eine lineare (gerade) Linie bildet.
  • Darüber hinaus können, bei den Prozessen, die in Schritt S3 von 4 und Schritt S13 von 6 ausgeführt werden, die folgenden Beispiele von Verfahren zum Schätzen der Menge des Oxidbelags verwendet werden:
    • (1) Die Oxidbelagmenge wird basierend auf der Änderung eines Ausgangsstroms über die Zeit geschätzt, während die Brennstoffzelle 20 mit einer konstanten Spannung betrieben wird (entsprechend den Neigungen der geraden Linie und der gestrichelten Linie in 7). In diesem Fall kann ein Kennfeld, das die Beziehung zwischen der Änderung des Ausgangsstroms (Neigung) über die Zeit und den Oxidbelag zeigt für jede Spannung, die als konstanter Wert während des Betriebs mit konstanter Spannung eingestellt wird, vorab erhalten und im Controller 60 hinterlegt werden.
    • (2) Die Oxidbelagmenge wird basierend auf der Dauer geschätzt, für welche die Brennstoffzelle 20 mit konstanter Spannung betrieben wird (siehe 8). In diesem Fall kann ein Kennfeld, wie in 8 gezeigt, für jede Spannung, die als konstanter Wert während des Betriebs mit konstanter Spannung eingestellt wird, erhalten und im Controller 60 hinterlegt werden.
    • (3) Die Oxidbelagmenge wird durch Hochzählen vermittels des Controllers 60 der Zahl der Male geschätzt, welche die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle 20 eine vorgegebene Grenzspannung (Zykluszahl) während ihres Anstiegs und ihrer Abnahme kreuzt, wobei die Schätzung basierend auf dieser Zahl der Male stattfindet (siehe 9).
    • (4) Die Oxidbelagmenge wird geschätzt basierend auf: einer theoretischen Gleichung, die erhalten wird durch Addieren des Konzepts des Oxidbelagverhältnisses zur Butler-Volmer-Gleichung (siehe Gleichung 1), wobei experimentelle Ergebnisse, wie sie beispielsweise in 10 gezeigt sind, verwendet werden; und dem Ausgangsstrom (Stromdichte) der Brennstoffzelle 20. Es sei angemerkt, dass, obgleich die Konstante n in einem Fall, in welchem der Oxidbelag nur den Typ-I Oxidbelag enthält n ≈ 1 ist, die Konstante n gleich n > 1 wird, wenn der Anteil des Typ-II Oxidbelags zunimmt und die Konstante n entsprechend der Zunahme eines derartigen Anteils größer wird.
  • [Gleichung 1]
    • i = i0(1 – nθ)mexp(– βF / RTη)
      i:
      Stromdichte
      i0:
      Austauschstromdichte
      n:
      Konstante (eingestellt)
      θ:
      Oxidbelagverhältnis bzw. Oxidbelaganteil
      m:
      Konstante (eingestellt)
      β:
      Konstante (eingestellt)
      F:
      Faraday-Konstante
      η:
      Überspannung
      R:
      Gaskonstante
      T:
      Temperatur
  • Eine jede der vorstehend beschriebenen Ausführungsformen beschreibt ein Beispiel, bei welchem das Brennstoffzellensystem 10 als Fahrzeugbasiertes Stromversorgungssystem genutzt wird, jedoch ist die Verwendung des Brennstoffzellensystems 10 hierauf nicht beschränkt. Beispielsweise kann das Brennstoffzellensystem 10 als Stromquelle für andere bewegliche Objekte (Roboter, Schiffe, Flugzeuge, etc.) als Brennstoffzellenfahrzeuge verwendet werden. Das Brennstoffzellensystem 10 gemäß der vorstehenden Ausführungsformen kann zudem als Stromerzeugungsaggregat (stationäres Stromversorgungssystem) für Häuser und Gebäude, etc. verwendet werden.

Claims (5)

  1. Brennstoffzellensystem, aufweisend: eine Brennstoffzelle mit einer Membranelektrodenanordnung, in welcher Elektroden, die jeweils eine Katalysatorschicht haben, an beiden Seitenflächen einer Polymerelektrolytmembran angeordnet sind; und eine Steuervorrichtung, die eine Ausgangsspannung der Brennstoffzelle regelt; wobei die Steuervorrichtung, wenn eine Sollspannung der Brennstoffzelle derart eingestellt ist, dass sie gleich oder höher als eine Katalysatorauflösungsspannung ist, bei welcher ein Katalysator in der Katalysatorschicht aufgelöst wird, und die Menge eines Oxidbelages, der auf der Katalysatorschicht ausgebildet ist, als weniger als eine erste vorgegebene Menge geschätzt wird, die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart regelt, dass diese gleich einer Oxidbelagausbildungsspannung wird, die niedriger ist als die Katalysatorauflösungsspannung, bis die Menge des Oxidbelags als gleich oder größer als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, und dann die Ausgangsspannung derart regelt, dass diese gleich der Sollspannung wird.
  2. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, wobei, während die Steuervorrichtung die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart regelt, dass diese gleich der Oxidbelagausbildungsspannung ist, die niedriger ist als die Katalysatorauflösungsspannung, bis die Menge des Oxidbelags als gleich oder größer als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, die Steuervorrichtung die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart regelt, dass die Oxidbelagausbildungsspannung auf einem konstanten Wert gehalten wird.
  3. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, wobei, während die Steuervorrichtung die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart regelt, dass diese gleich der Oxidbelagausbildungsspannung ist, die niedriger ist als die Katalysatorauflösungsspannung, bis die Menge des Oxidbelags als gleich oder größer als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, die Steuervorrichtung die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart regelt, dass die Oxidbelagausbildungsspannung allmählich zunimmt.
  4. Brennstoffzellensystem nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei, wenn bei einem Start eines Betriebs der Brennstoffzelle die Sollspannung der Brennstoffzelle auf gleich oder höher als die Katalysatorauflösungsspannung eingestellt ist, bei welcher der Katalysator in der Katalysatorschicht aufgelöst wird, und die Menge des Oxidbelages, der auf der Katalysatorschicht ausgebildet ist, als weniger als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, die Steuervorrichtung die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart regelt, dass diese gleich der Oxidbelagausbildungsspannung ist, die niedriger ist als die Katalysatorauflösungsspannung, bis die Menge des Oxidbelags als gleich oder größer als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, und dann die Ausgangsspannung derart regelt, dass diese gleich der Sollspannung wird.
  5. Brennstoffzellensystem nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei, wenn bei einem Start eines Spülbetriebs zum Spülen des Brennstoffzelleninneren die Sollspannung der Brennstoffzelle auf gleich oder höher als die Katalysatorauflösungsspannung eingestellt ist, bei welcher der Katalysator in der Katalysatorschicht aufgelöst wird, und die Menge des Oxidbelages, der auf der Katalysatorschicht ausgebildet ist, als weniger als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, die Steuervorrichtung die Ausgangsspannung der Brennstoffzelle derart regelt, dass diese gleich der Oxidbelagausbildungsspannung ist, die niedriger ist als die Katalysatorauflösungsspannung, bis die Menge des Oxidbelags als gleich oder größer als die erste vorgegebene Menge geschätzt wird, und dann die Ausgangsspannung derart regelt, dass diese gleich der Sollspannung wird.
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