JPWO2013136494A1 - 燃料電池システム - Google Patents

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Abstract

本発明の燃料電池システムは、触媒層を有する電極が高分子電解質膜の両面に配置されてなる膜−電極アセンブリを含む燃料電池と、前記燃料電池の出力電圧を制御する制御装置と、を備える。そして、前記制御装置は、前記燃料電池に対する目標電圧が前記触媒層の触媒が溶出する触媒溶出電圧以上に設定され、且つ、前記触媒層に形成されている酸化皮膜量が第１所定量未満であると推定される場合には、前記燃料電池の出力電圧を、前記酸化皮膜量が前記第１所定量以上になったと推定されるまで前記触媒溶出電圧よりも低い酸化皮膜形成電圧となるように制御し、その後に前記目標電圧となるように制御する。

Description

本発明は、触媒層を有する電極が高分子電解質膜の両面に配置されてなる膜−電極アセンブリを含む燃料電池を備えた燃料電池システムに関する。
燃料電池スタックは、燃料を電気化学プロセスによって酸化させることにより、酸化反応に伴って放出されるエネルギーを電気エネルギーに直接変換する発電システムである。燃料電池スタックは、水素イオンを選択的に輸送するための高分子電解質膜の両側面を多孔質材料から成る一対の電極によって挟持してなる膜−電極アセンブリを有する。一対の電極のそれぞれは、白金系の金属触媒を担持するカーボン粉末を主成分とし、高分子電解質膜に接する触媒層と、触媒層の表面に形成され、通気性と電子導電性とを併せ持つガス拡散層とを有する。
この種の燃料電池システムでは、システム要求電力に基づいて設定されたセル電圧が所定電圧以上となって触媒層中の白金が所定値以上の高電位に曝されると、白金が溶出（イオン化）して出力特性の低下を招くことがあり、また、セル電圧が酸化電圧になる運転領域で電池運転を継続すると、触媒層の白金触媒表面に酸化皮膜が形成されて出力特性の低下を招くことがある。
特許文献１には、白金触媒表面に形成される酸化皮膜を白金の溶出を抑制する保護膜として利用する技術が開示されている。具体的には、システム要求電力に基づいて設定されたセル電圧の目標値が、白金が溶出し始める所定の皮膜溶出開始電圧以上である場合には、セル電圧を所定の酸化皮膜形成電圧に所定時間保持して白金触媒表面に酸化皮膜を形成させ、しかる後にセル電圧を目標値に設定するというものである。
特開２０１０−０６７４３４号公報
この特許文献１では、セル電圧の目標値が所定の皮膜溶出開始電圧以上であるか否かによって、白金触媒表面に酸化皮膜を形成させるか否かが決定される。このため、セル電圧の目標値が所定の皮膜溶出開始電圧以上になると、既に白金の溶出を抑制するのに必要十分な酸化皮膜が白金触媒の表面に形成されている場合であっても、無用な酸化皮膜形成処理が実施されることになり、燃費悪化を招く虞がある。
そこで、本発明は、酸化皮膜形成処理の無用な実施を回避して燃費悪化の抑制を図ることのできる燃料電池システムを提案することを課題とする。
上記目的を達成するために、本発明の燃料電池システムは、
触媒層を有する電極が高分子電解質膜の両面に配置されてなる膜−電極アセンブリを含む燃料電池と、
前記燃料電池の出力電圧を制御する制御装置と、を備え、
前記制御装置は、前記燃料電池に対する目標電圧が前記触媒層の触媒が溶出する触媒溶出電圧以上に設定され、且つ、前記触媒層に形成されている酸化皮膜量が第１所定量未満であると推定される場合には、前記燃料電池の出力電圧を、前記酸化皮膜量が前記第１所定量以上になったと推定されるまで前記触媒溶出電圧よりも低い酸化皮膜形成電圧となるように制御し、その後に前記目標電圧となるように制御するものである。
この構成では、触媒溶出を抑制するための酸化皮膜形成処理の要否が酸化皮膜量（酸化皮膜の表面積、あるいは触媒層の表面積に対する酸化皮膜の表面積の比率）に基づいて判断される。
したがって、触媒層に触媒溶出の抑制に必要十分な酸化皮膜が形成されている場合には、酸化皮膜形成処理の無用な実施が回避される。
上記構成において、前記制御装置は、前記燃料電池の出力電圧を前記酸化皮膜量が前記第１所定量以上になったと推定されるまで前記触媒溶出電圧よりも低い酸化皮膜形成電圧となるように制御している間、当該燃料電池の出力電圧を前記酸化皮膜形成電圧が一定電圧に保持されるように制御してもよいし、当該燃料電池の出力電圧を前記酸化皮膜形成電圧が漸増するように制御してもよい。
また、上記構成において、前記制御装置は、前記燃料電池の運転開始時又は／及び前記燃料電池内を掃気する掃気運転の開始時に、前記燃料電池に対する目標電圧が前記触媒層の触媒が溶出する触媒溶出電圧以上に設定され、且つ、前記触媒層に形成されている酸化皮膜量が第１所定量未満であると推定される場合には、前記燃料電池の出力電圧を、前記酸化皮膜量が前記第１所定量以上になったと推定されるまで前記触媒溶出電圧よりも低い酸化皮膜形成電圧となるように制御し、その後に前記目標電圧となるように制御してもよい。
本発明によれば、酸化皮膜形成処理の無用な実施を回避して燃費悪化の抑制を図ることのできる燃料電池システムの提供が可能となる。
本発明の一実施形態に係る燃料電池システムの構成図である。 燃料電池スタックを構成するセルの分解斜視図である。 燃料電池システムの一運転制御例を示すタイミングチャートである。 燃料電池システムの始動時に酸化皮膜形成処理を実施する手順を示すフローチャートである。 燃料電池システムの他の運転制御例を示すタイミングチャートである。 燃料電池システムの運転終了時に酸化皮膜形成処理を実施する手順を示すフローチャートである。 燃料電池スタックの出力電流と酸化皮膜内におけるII型酸化皮膜の含有比率との関係を示す図である。 燃料電池スタックの出力電圧が一定値に保持された場合に、触媒層に形成される酸化皮膜中のＩ型酸化皮膜〜III型酸化皮膜の各割合が経過時間と共に変化することを示す図である。 燃料電池スタックの出力電圧が所定の境界電圧を上下に跨いだ回数の増加に伴い、触媒層に形成される酸化皮膜中のＩ型酸化皮膜及びII型酸化皮膜の各割合が変化することを示す図である。 燃料電池スタックの出力電圧が一定値に保持された場合の出力電流（電流密度）と酸化皮膜率（酸化皮膜量）との関係の一例を示す図である。
１１ 燃料電池システム
１２ 燃料電池
２４ａ 触媒層
２５ 膜−電極アセンブリ
６０ コントローラ（制御装置）
以下、各図を参照しながら本発明に係わる実施形態について説明する。
図１は、本発明の一実施形態に係わる燃料電池システム１０のシステム構成を示す。
燃料電池システム１０は、燃料電池車両に搭載される車載電源システムとして機能するものであり、反応ガス（燃料ガス、酸化ガス）の供給を受けて発電する燃料電池スタック２０と、酸化ガスとしての空気を燃料電池スタック２０に供給するための酸化ガス供給系３０と、燃料ガスとしての水素ガスを燃料電池スタック２０に供給するための燃料ガス供給系４０と、電力の充放電を制御するための電力系５０と、システム全体を統括制御するコントローラ６０とを備えている。
燃料電池スタック２０は、多数のセルを直列に積層してなる固体高分子電解質型セルスタックである。燃料電池スタック２０では、アノード極において（１）式の酸化反応が生じ、カソード極において（２）式の還元反応が生じる。燃料電池スタック２０全体としては（３）式の起電反応が生じる。
Ｈ2 → ２Ｈ+＋２ｅ- …（１）
（１／２）Ｏ2＋２Ｈ+＋２ｅ- → Ｈ2Ｏ …（２）
Ｈ2＋（１／２）Ｏ2 → Ｈ2Ｏ …（３）
燃料電池スタック２０には、燃料電池スタック２０の出力電圧（ＦＣ電圧）を検出するための電圧センサ７１、出力電流（ＦＣ電流）を検出するための電流センサ７２が取り付けられている。
酸化ガス供給系３０は、燃料電池スタック２０のカソード極に供給される酸化ガスが流れる酸化ガス通路３３と、燃料電池スタック２０から排出される酸化オフガスが流れる酸化オフガス通路３４とを有している。酸化ガス通路３３には、フィルタ３１を介して大気中から酸化ガスを取り込むエアコンプレッサ３２と、エアコンプレッサ３２により加圧される酸化ガスを加湿するための加湿器３５と、燃料電池スタック２０への酸化ガス供給を遮断するための遮断弁Ａ１とが設けられている。
酸化オフガス通路３４には、燃料電池スタック２０からの酸化オフガス排出を遮断するための遮断弁Ａ２と、酸化ガス供給圧を調整するための背圧調整弁Ａ３と、酸化ガス（ドライガス）と酸化オフガス（ウェットガス）との間で水分交換するための加湿器３５とが設けられている。
燃料ガス供給系４０は、燃料ガス供給源４１と、燃料ガス供給源４１から燃料電池スタック２０のアノード極に供給される燃料ガスが流れる燃料ガス通路４３と、燃料電池スタック２０から排出される燃料オフガスを燃料ガス通路４３に帰還させるための循環通路４４と、循環通路４４内の燃料オフガスを燃料ガス通路４３に圧送する循環ポンプ４５と、循環通路４４に分岐接続される排気排水通路４６とを有している。
燃料ガス供給源４１は、例えば、高圧水素タンクや水素吸蔵合金などで構成され、高圧（例えば、３５ＭＰａ乃至７０ＭＰａ）の水素ガスを貯留する。遮断弁Ｈ１を開くと、燃料ガス供給源４１から燃料ガス通路４３に燃料ガスが流出する。燃料ガスは、レギュレータＨ２やインジェクタ４２により、例えば、２００ｋＰａ程度まで減圧されて、燃料電池スタック２０に供給される。
循環通路４４には、燃料電池スタック２０からの燃料オフガス排出を遮断するための遮断弁Ｈ４と、循環通路４４から分岐する排気排水通路４６とが接続されている。排気排水通路４６には、排気排水弁Ｈ５が配設されている。排気排水弁Ｈ５は、コントローラ６０からの指令によって作動することにより、循環通路４４内の不純物を含む燃料オフガスと水分とを外部に排出する。
排気排水弁Ｈ５を介して排出される燃料オフガスは、酸化オフガス通路３４を流れる酸化オフガスと混合され、希釈器（図示せず）によって希釈される。循環ポンプ４５は、循環系内の燃料オフガスをモータ駆動により燃料電池スタック２０に循環供給する。
電力系５０は、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１、バッテリ（蓄電装置）５２、トラクションインバータ５３、トラクションモータ５４、及び補機類５５を備えている。ＤＣ／ＤＣコンバータ５１は、バッテリ５２から供給される直流電圧を昇圧してトラクションインバータ５３に出力する機能と、燃料電池スタック２０が発電した直流電力、又は回生制動によりトラクションモータ５４が回収した回生電力を降圧してバッテリ５２に充電する機能とを有する。
バッテリ５２は、余剰電力の貯蔵源、回生制動時の回生エネルギー貯蔵源、燃料電池車両の加速又は減速に伴う負荷変動時のエネルギーバッファとして機能する。バッテリ５２としては、例えば、ニッケル・カドミウム蓄電池、ニッケル・水素蓄電池、リチウム二次電池等の二次電池が好適である。バッテリ５２には、その残容量であるＳＯＣ（State of charge）を検出するためのＳＯＣセンサが取り付けられている。
トラクションインバータ５３は、例えば、パルス幅変調方式で駆動されるＰＷＭインバータであり、コントローラ６０からの制御指令に従って、燃料電池スタック２０又はバッテリ５２から出力される直流電圧を三相交流電圧に変換して、トラクションモータ５４の回転トルクを制御する。トラクションモータ５４は、例えば、三相交流モータであり、燃料電池車両の動力源を構成する。
補機類５５は、燃料電池システム１０内の各部に配置されている各モータ（例えば、ポンプ類などの動力源）や、これらのモータを駆動するためのインバータ類、更には各種の車載補機類（例えば、エアコンプレッサ、インジェクタ、冷却水循環ポンプ、ラジエータなど）を総称するものである。
コントローラ６０は、ＣＰＵ、ＲＯＭ、ＲＡＭ、及び入出力インタフェースを備えるコンピュータシステムであり、燃料電池システム１０の各部を制御する。例えば、コントローラ６０は、イグニッションスイッチから出力される起動信号ＩＧを受信すると、燃料電池システム１０の運転を開始し、アクセルセンサから出力されるアクセル開度信号ＡＣＣや、車速センサから出力される車速信号ＶＣなどを基に、システム全体の要求電力を求める。システム全体の要求電力は、車両走行電力と補機電力との合計値である。
補機電力には、車載補機類（加湿器、エアコンプレッサ、水素ポンプ、及び冷却水循環ポンプ等）で消費される電力、車両走行に必要な装置（変速機、車輪制御装置、操舵装置、及び懸架装置等）で消費される電力、乗員空間内に配設される装置（空調装置、照明器具、及びオーディオ等）で消費される電力などが含まれる。
コントローラ６０は、燃料電池スタック２０とバッテリ５２とのそれぞれの出力電力の配分を決定し、燃料電池スタック２０の発電量が目標電力に一致するように、酸化ガス供給系３０及び燃料ガス供給系４０を制御するとともに、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１を制御して、燃料電池スタック２０の出力電圧を調整することにより、燃料電池スタック２０の運転ポイント（出力電圧、出力電流）を制御する。
燃料電池スタック２０では、上述の（１）式に示すように、アノード極２３で生成された水素イオンが電解質膜２２を透過してカソード極２４に移動し、カソード極２４に移動した水素イオンは、上述の（２）式に示すように、カソード極２４に供給されている酸化ガス中の酸素と電気化学反応を起こし、酸素の還元反応を生じさせる。その結果、触媒層２４ａの白金触媒表面を酸化皮膜が覆って有効面積が減少し、発電効率（出力特性）が低下する。
そこで、コントローラ６０は、所定の実施タイミングにおいて、セル電圧を還元電圧（リフレッシュ電圧）まで所定時間（リフレッシュ時間）引き下げることによって、酸化皮膜を還元し、触媒表面から酸化皮膜を取り除くリフレッシュ処理を実施する。
より詳細には、図３の時間ｔ３及び図５の時間ｔ１３のタイミングで実施されているように、各セルの電圧、即ち、燃料電池スタック２０の出力電圧を所定時間降下させることによって、出力電流を増加させ、触媒層２４ａにおける電気化学反応を酸化反応領域から還元反応領域に遷移させて触媒活性を回復させるものである。
リフレッシュ処理は、燃料電池２０の発電効率低下の抑制に不可欠なものであるが、燃料電池２０の出力電圧を、本来設定すべき電圧よりも一時的とはいえ相当低い電圧に設定して制御する処理である。したがって、リフレッシュ処理を実施すると、燃料電池２０が必要電力（システム要求電力）以上に発電することになり、それに伴い、バッテリ５２での電力吸収（充電）がその都度発生する。
しかしながら、バッテリ５２での電力吸収にも容量的に限界があるため、過充電からバッテリ５２を保護するためには、リフレッシュ処理は必要なときのみに限定されて実施されるべきである。
そこで、リフレッシュ処理の要否をより正確に判断するには、酸化皮膜量の推定精度を上げる必要がある。
酸化皮膜量は、例えば図７に示すマップを参照することによって推定が可能である。図７のマップは、前回実施したリフレッシュ処理からの経過時間（横軸）と、燃料電池スタック２０の発電電流（縦軸）と、酸化皮膜の総量及び内訳（図７中の実線と破線）との関係を示すものであり、実験やシミュレーション結果に基づき作成され、コントローラ６０内のメモリに記憶されている。
図７から、前回実施したリフレッシュ処理からの経過時間が増大するに従い、燃料電池スタック２０の発電電流が低下すること、及び、酸化皮膜中のII型酸化皮膜（図７では皮膜２と表記している。）が増大するに従い、前回実施したリフレッシュ処理からの経過時間に対する燃料電池スタック２０の発電電流の低下率、言い換えれば、触媒層２４ａの性能低下への影響が増大することが明らかである。
このことは更に、酸化皮膜がI型酸化皮膜（図７では皮膜１と表記している。）のみから構成されている場合よりも、酸化皮膜中にII型酸化皮膜を含む場合の方が触媒層２４ａの性能低下への影響が大きいこと、そして、酸化皮膜中にII型酸化皮膜が含まれている場合には、II型酸化皮膜の含有比率が高ければ高いほど触媒層２４ａの性能低下への影響が大きくなることを示している。
ここで、Ｉ型酸化皮膜、II型酸化皮膜、及びIII型酸化皮膜について補足する。これらの酸化皮膜は、１の酸化皮膜中に混在し得るものであり、例えば図８に示すように、燃料電池スタック２０の出力電圧を一定の酸化皮膜形成電圧（酸化電圧）に保持した場合に、その保持時間の増大に伴い酸化皮膜中の割合が徐々に変化するものであり、かつ、それぞれの還元電圧の大小関係は以下の関係を満たすものである。
Ｉ型酸化皮膜（例えば、０．６５Ｖ〜０．９Ｖ）＞II型酸化皮膜（例えば、０．４Ｖ〜０．６Ｖ）＞III型酸化皮膜（例えば、０．０５Ｖ〜０．４Ｖ）
また、Ｉ型酸化皮膜、II型酸化皮膜、及びIII型酸化皮膜は、例えば図９に示すように（ただし、III型酸化皮膜については図示略）、燃料電池スタック２０の出力電圧が所定の境界電圧（例えば、０．８Ｖ）を上下に跨いだ回数（以下、サイクル数）の増大に伴い酸化皮膜中の割合が徐々に変化するものでもある。
以上のように、酸化皮膜を除去できる還元電圧は一段階だけでなく、二段階またはそれ以上存在するので、リフレッシュ処理時のリフレッシュ電圧をＩ型酸化皮膜だけしか除去することのできない第１還元電圧までしか下げないと、実際にはII型酸化皮膜及びIII型酸化皮膜が除去されずに残ってしまっている場合があり、かかる場合には、次に酸化皮膜量を推定する場合の推定精度が低下する。このため、リフレッシュ処理を行なう際のリフレッシュ電圧の設定は、酸化皮膜量の推定精度にも影響する。
図２は、燃料電池スタック２０を構成するセル２１の分解斜視図である。
セル２１は、高分子電解質膜２２と、アノード極２３と、カソード極２４と、セパレータ２６，２７とから構成されている。アノード極２３及びカソード極２４は、高分子電解質膜２２を両側から挟んでサンドイッチ構造を成す拡散電極である。
ガス不透過の導電性部材から構成されるセパレータ２６，２７は、このサンドイッチ構造をさらに両側から挟みつつ、アノード極２３及びカソード極２４との間にそれぞれ燃料ガス及び酸化ガスの流路を形成する。セパレータ２６には、断面凹状のリブ２６ａが形成されている。
リブ２６ａにアノード極２３が当接することで、リブ２６ａの開口部は閉塞され、燃料ガス流路が形成される。セパレータ２７には、断面凹状のリブ２７ａが形成されている。リブ２７ａにカソード極２４が当接することで、リブ２７ａの開口部は閉塞され、酸化ガス流路が形成される。
アノード極２３は、白金系の金属触媒（Ｐｔ，Ｐｔ−Ｆｅ，Ｐｔ−Ｃｒ，Ｐｔ−Ｎｉ，Ｐｔ−Ｒｕなど）を担持するカーボン粉末を主成分とし、高分子電解質膜２２に接する触媒層２３ａと、触媒層２３ａの表面に形成され、通気性と電子導電性とを併せ持つガス拡散層２３ｂとを有する。同様に、カソード極２４は、触媒層２４ａとガス拡散層２４ｂとを有する。
より詳細には、触媒層２３ａ，２４ａは、白金、又は白金と他の金属からなる合金を担持したカーボン粉を適当な有機溶媒に分散させ、電解質溶液を適量添加してペースト化し、高分子電解質膜２２上にスクリーン印刷したものである。ガス拡散層２３ｂ、２４ｂは、炭素繊維から成る糸で織成したカーボンクロス、カーボンペーパー、又はカーボンフェルトにより形成されている。
高分子電解質膜２２は、固体高分子材料、例えば、フッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を発揮する。高分子電解質膜２２、アノード極２３、及びカソード極２４によって膜−電極アセンブリ２５が形成される。
図３は、燃料電池システム１０の一運転制御例を示すタイミングチャートである。
燃料電池システム１０は、運転負荷に応じて、燃料電池スタック２０の運転モードを切り替えることにより発電効率の向上を図る。
例えば、燃料電池システム１０は、発電効率の高い高負荷領域（発電要求が所定値以上となる運転領域）では、アクセル開度や車速などを基に燃料電池スタック２０の発電指令値を算出して運転制御し、車両走行に要する電力やシステム運用上必要な電力を燃料電池スタック２０による発電電力のみによって又は燃料電池スタック２０による発電電力とバッテリ５２からの電力とによって賄う負荷運転を実施する。
一方、燃料電池システム１０は、発電効率の低い低負荷領域（発電要求が所定値未満となる間欠運転実施条件を満たした運転領域）では、燃料電池スタック２０の発電指令値をゼロに設定して運転制御し、車両走行に要する電力やシステム運用上必要な電力をバッテリ５２からの電力によって賄う間欠運転を実施する。なお、間欠運転中に高負荷要求（出力増加要求）があったときにセル電圧が低いと、ドライバビリティが悪化するため、間欠運転中のセル電圧は高めに保たれる。
また、燃料電池システム１０は、起動直後や信号待ちのときのような駐停車時、言い換えれば、シフトレバーがＰレンジ又はＮレンジに入っているときや、Ｄレンジに入っていてもブレーキを踏み込んでいて車速がゼロになっているときには、ドライバビリティ確保に必要な発電電圧にて燃料電池スタック２０に発電を行なわせつつ、その発電電力をバッテリ５２に充電するアイドル運転を実施する。
このアイドル運転時や後述する掃気運転時のように、カソード極２４の電圧が高く保持される運転状態にある場合には、燃料電池スタック２０では触媒層２４ａの白金触媒が溶出する可能性がある。
そこで、本実施形態では、アイドル運転時に生じ得る白金触媒の溶出を抑制するため、所定の条件を満たす場合に、触媒層２４ａの表面に酸化皮膜を形成させる酸化皮膜形成処理を敢えて実施するようにしている。なお、掃気運転時に生じ得る白金触媒の溶出を抑制するための酸化皮膜形成処理については後に詳述するものとする。
＜燃料電池システムの始動時＞
図４は、燃料電池システム１０の始動時に酸化皮膜形成処理を実施する手順を示すフローチャートである。以下、必要に応じて図３も参照しながら、このフローチャートについて説明する。
コントローラ６０は、運転停止中にイグニッションスイッチから出力される起動信号ＩＧＯＮを受信すると、燃料電池システム１０を始動させるための所定の始動処理及び燃料電池２０への酸化ガス及び燃料ガスの供給を開始する（ステップＳ１、図３では時間ｔ１のタイミング）。
ところで、アイドル運転は、図３に示すように、燃料電池スタック２０に定電圧発電を行なわせるものであり、そのときの発電電圧は、触媒層２４ａの白金触媒が溶出する触媒溶出電圧以上の電圧Ｖ１であるから、アイドル運転中は触媒溶出の虞がある。
しかしながら、触媒層２４ａに所定量ε以上の酸化皮膜が形成されていれば、この酸化皮膜が保護膜として機能するので、アイドル運転中の触媒溶出は抑制される。
そこで、コントローラ６０は、燃料電池システム１０の運転状態をアイドル運転に移行させる前に、触媒層２４ａの白金触媒表面に形成された酸化皮膜量が所定量ε未満であるか否かを判定する（ステップＳ３）。この酸化皮膜量は、例えば図７に示すマップを参照することによって推定する。また、この所定量εは、実験やシミュレーション結果に基づき予め求めておくことが可能であり、コントローラ６０内のメモリに記憶されている。
そこで、コントローラ６０は、ステップＳ３の判定結果が「Ｙｅｓ」である場合、つまり、触媒層２４ａの白金触媒表面に形成された酸化皮膜量が所定量ε未満である場合には、アイドル運転中の触媒溶出を抑制することはできないと判断して、燃料電池２０の発電電圧が触媒層２４ａの表面に酸化皮膜を形成することができる電圧Ｖ２（Ｖ２＜Ｖ１）となるように燃料電池２０の出力を制御し、処理をステップＳ３に戻す。すなわち、アイドル運転（ステップＳ７）への移行が禁止される。
コントローラ６０は、ステップＳ３の判定結果が「Ｎｏ」である場合、つまり、触媒層２４ａの白金触媒表面に形成された酸化皮膜量が所定量ε以上である場合には、アイドル運転中の触媒溶出を抑制することができると判断して、燃料電池２０の発電電圧が電圧Ｖ１となるように燃料電池２０の出力を制御し、燃料電池システム１０の運転状態をアイドル運転に移行させる（ステップＳ７）。
つまり、本実施形態では、ステップＳ１に続くステップＳ３での判定結果が「Ｎｏ」の場合には、燃料電池２０の目標電圧が電圧Ｖ１に設定されて速やかにアイドル運転（ステップＳ７）に移行するが（図３の実線参照）、ステップＳ１に続くステップＳ３での判定結果が「Ｙｅｓ」の場合には、ステップＳ３の判定結果が「Ｎｏ」になるまで（図３では、時間ｔ１〜ｔ２の期間）、アイドル運転への移行が禁止され、燃料電池２０の目標電圧が電圧Ｖ２に設定された状態（図３の破線参照）が継続する。
このように、本実施形態では、アイドル運転を開始する際に触媒溶出の虞がある場合には、酸化皮膜を触媒層２４ａに積極的に形成する酸化皮膜形成処理を実施することによって触媒溶出の虞を解消し、その後にアイドル運転に移行させるようにしているので、触媒溶出による出力特性の低下を抑制することができる。
また、本実施形態では、酸化皮膜形成処理の要否が、燃料電池２０の目標電圧が触媒溶出を招く触媒溶出電圧以上であるか否かで判断されるのではなく、触媒層２４ａの白金触媒表面に形成されている酸化皮膜量が所定量ε未満であるか否かで判断されるので、例えば、酸化皮膜量が所定量ε以上であるために、たとえ燃料電池２０の目標電圧が触媒溶出電圧以上に設定されたとしても触媒溶出を抑制できると判断できる場合には、酸化皮膜形成処理の無用な実施を回避して燃費の悪化を抑制することもできる。
しかも、本実施形態では、酸化皮膜中に少なくともＩ型酸化皮膜及びII型酸化皮膜が含まれる場合があることを前提にして酸化皮膜量を推定しているので、ステップＳ３における判定結果の信頼性が向上し、酸化皮膜形成処理の無用な実施をより確実に回避することができる。
なお、上記実施形態では、ステップＳ１に続くステップＳ３での判定結果が「Ｙｅｓ」の場合に、ステップＳ３の判定結果が「Ｎｏ」になるまで、燃料電池２０の発電電圧を電圧Ｖ２に保持する酸化皮膜形成処理について説明したが、アイドリング運転開始前の酸化皮膜形成処理は、そのような例に限定されるわけではない。
例えば図３の鎖線で示すように、燃料電池２０の発電電圧を酸化皮膜の形成が可能な所定の電圧Ｖ３（Ｖ３＜Ｖ２）から電圧Ｖ１まで徐々に増加させる、言い換えれば、電圧上昇速度を遅くするようにしてもよい。このとき、燃料電池２０の発電電圧を図３に示すような上に凸の曲線となるように漸増させる代わりに、下に凸の曲線となるように漸増させてもよいし、直線的に漸増させてもよいことは勿論である。
＜燃料電池システムの運転終了時＞
図５は、燃料電池システムの運転終了前に行われる掃気運転の開始時に酸化皮膜形成処理を実施する手順を示すフローチャートである。以下、必要に応じて図６も参照しながら、このフローチャートについて説明する。
コントローラ６０は、例えば間欠運転中にイグニッションスイッチから出力される運転停止信号ＩＧＯＦＦを受信すると、燃料電池システム１０の運転を終了させるための所定の終了処理及び掃気運転を開始する（ステップＳ１１、図５では時間ｔ１１のタイミング）。
なお、掃気運転とは、燃料電池２０の内部に溜まった水を排出及び乾燥させることを目的として燃料電池２０の運転終了時に実施される乾燥処理のことであり、例えば燃料電池２０への燃料ガス供給を遮断した状態で燃料電池２０に酸化ガスを供給し、燃料電池２０内の水分を酸化オフガス通路３４を介して外部に排出することによって実現される。
次に、コントローラ６０は、触媒層２４ａの白金触媒表面に形成された酸化皮膜量が所定量ε未満であるか否かを判定する（ステップＳ１３）。このステップＳ１３で行なわれる処理は、上述した図４のステップＳ３で行なわれる処理と同様の内容であるから、ここでの説明は省略する。
掃気運転は、図５に示すように、燃料電池スタック２０に定電圧発電を行なわせるものであり、そのときの発電電圧（後述するステップＳ１７の通常電圧に相当する電圧）は、触媒層２４ａの白金触媒が溶出する触媒溶出電圧以上の電圧Ｖ１１であるから、掃気運転中は触媒溶出の虞がある。しかしながら、上述したように、触媒層２４ａに所定量ε以上の酸化皮膜が形成されていれば、この酸化皮膜が保護膜として機能するので、掃気運転中の触媒溶出は抑制される。
そこで、コントローラ６０は、ステップＳ１３の判定結果が「Ｙｅｓ」である場合、つまり、触媒層２４ａの白金触媒表面に形成された酸化皮膜量が所定量ε未満である場合には、掃気運転中の触媒溶出を抑制することはできないと判断して、燃料電池２０の発電電圧が触媒層２４ａの表面に酸化皮膜を形成することができる電圧Ｖ２（Ｖ２＜Ｖ１１）となるように燃料電池２０の出力を制御し、処理をステップＳ１３に戻す。すなわち、掃気運転で通常用いられる電圧Ｖ１１（通常電圧）での掃気運転（ステップＳ１７）の実施が禁止される。
コントローラ６０は、ステップＳ１３の判定結果が「Ｎｏ」である場合、つまり、触媒層２４ａの白金触媒表面に形成された酸化皮膜量が所定量ε以上である場合には、電圧Ｖ１１（通常電圧）での掃気運転中でも触媒溶出を抑制することができると判断して、燃料電池２０の発電電圧が電圧Ｖ１１となるように燃料電池２０の出力を制御し、通常電圧での掃気運転を実施する（ステップＳ１７）。
つまり、本実施形態では、ステップＳ１１に続くステップＳ１３での判定結果が「Ｎｏ」の場合には、燃料電池２０の目標電圧が掃気運転時に通常用いられる電圧Ｖ１１に設定された掃気運転（ステップＳ１７）を実施するが（図５の実線参照）、ステップＳ１１に続くステップＳ１３での判定結果が「Ｙｅｓ」の場合には、ステップＳ１３の判定結果が「Ｎｏ」になるまで（図５では、時間ｔ１１〜ｔ１２の期間）、掃気運転時の目標電圧が電圧Ｖ１２に設定された状態（図５の破線参照）が継続する。
このように、本実施形態では、掃気運転を開始する際に触媒溶出の虞がある場合には、通常用いられる電圧Ｖ１１よりも低い電圧Ｖ１２での掃気運転を実施しながら、酸化皮膜を触媒層２４ａに積極的に形成する酸化皮膜形成処理も同時に実施することによって触媒溶出の虞を解消し、その後に通常用いられる電圧Ｖ１１での掃気運転を実施するので、触媒溶出による出力特性の低下を抑制することができる。
また、本実施形態では、掃気運転中の酸化皮膜形成処理の要否が、燃料電池２０の目標電圧が触媒溶出を招く触媒溶出電圧以上であるか否かで判断されるのではなく、触媒層２４ａの白金触媒表面に形成されている酸化皮膜量が所定量ε未満であるか否かで判断されるので、例えば、酸化皮膜量が所定量ε以上であるために、たとえ掃気運転時における燃料電池２０の目標電圧が触媒溶出電圧以上に設定されたとしても触媒溶出を抑制できると判断できる場合には、酸化皮膜形成処理の無用な実施が回避され、掃気運転の所要時間を短縮することもできる。
しかも、本実施形態では、酸化皮膜中に少なくともＩ型酸化皮膜及びII型酸化皮膜が含まれる場合があることを前提にして酸化皮膜量を推定しているので、ステップＳ１３における判定結果の信頼性が向上し、酸化皮膜形成処理の無用な実施をより確実に回避することができる。
なお、本実施形態では、ステップＳ１１に続くステップＳ１３での判定結果が「Ｙｅｓ」の場合に、ステップＳ１３の判定結果が「Ｎｏ」になるまで、燃料電池２０の発電電圧を電圧Ｖ１２に保持する酸化皮膜形成処理について説明したが、掃気運転開始時の酸化皮膜形成処理は、そのような例に限定されるわけではない。
例えば、燃料電池２０の発電電圧を、間欠運転終了時の電圧（この電圧は、電圧Ｖ１１よりも低く、酸化皮膜の形成が可能な電圧である。）から電圧Ｖ１まで徐々に増加させる、言い換えれば、電圧上昇速度を遅くするようにしてもよい。このとき、燃料電池２０の発電電圧を上又は下に凸の曲線となるように漸増させても、直線的に漸増させもよいことは勿論である。
また、図４のステップＳ３や図６のステップＳ１３で行なわれる処理においては、以下に例示するような酸化皮膜量の推定方法を用いてもよい。
（１）燃料電池２０を定電圧運転させている時の出力電流の時間変化（図７の直線や破線の傾きに相当する。）に基づいて酸化皮膜量を推定する。この場合、定電圧運転時に一定値に設定される電圧毎に、出力電流の時間変化（傾き）と酸化皮膜量との関係を示すマップを例えばコントローラ６０内に用意しておく。
（２）燃料電池２０を定電圧運転させている時の当該定電圧運転の継続時間に基づいて酸化皮膜量を推定する（図８参照）。この場合、定電圧運転時に一定値に設定される電圧毎に図８に示すようなマップを例えばコントローラ６０内に用意しておく。
（３）燃料電池２０の出力電圧が所定の境界電圧を上下に跨いだ回数（サイクル数）をコントローラ６０で計時しておき、その回数に基づいて酸化皮膜量を推定する（図９参照）。
（４）例えば図１０に示すような実験結果に、Butler-Vollmer式に酸化皮膜率の概念を追加した理論式（数１参照）をフィッティングさせた式と、燃料電池２０の出力電流（電流密度）とから酸化皮膜量を推定する。なお、酸化皮膜がＩ型酸化皮膜のみの場合は定数ｎ≒１であるが、II型酸化皮膜の割合が増えると定数ｎ＞１となり、その割合が増えるに従い定数ｎも大きくなる。
Figure 2013136494
さらに、上述の各実施形態では、燃料電池システム１０を車載電源システムとして用いる利用形態を例示したが、燃料電池システム１０の利用形態は、この例に限られるものではない。例えば、燃料電池システム１０を燃料電池車両以外の移動体（ロボット、船舶、航空機等）の電力源として搭載してもよい。また、本実施形態に係わる燃料電池システム１０を住宅やビル等の発電設備（定置用発電システム）として用いてもよい。

Claims (5)

  1. 触媒層を有する電極が高分子電解質膜の両面に配置されてなる膜−電極アセンブリを含む燃料電池と、
    前記燃料電池の出力電圧を制御する制御装置と、を備え、
    前記制御装置は、前記燃料電池に対する目標電圧が前記触媒層の触媒が溶出する触媒溶出電圧以上に設定され、且つ、前記触媒層に形成されている酸化皮膜量が第１所定量未満であると推定される場合には、前記燃料電池の出力電圧を、前記酸化皮膜量が前記第１所定量以上になったと推定されるまで前記触媒溶出電圧よりも低い酸化皮膜形成電圧となるように制御し、その後に前記目標電圧となるように制御する、燃料電池システム。
  2. 請求項１に記載の燃料電池システムにおいて、
    前記制御装置は、前記燃料電池の出力電圧を前記酸化皮膜量が前記第１所定量以上になったと推定されるまで前記触媒溶出電圧よりも低い酸化皮膜形成電圧となるように制御している間、当該燃料電池の出力電圧を前記酸化皮膜形成電圧が一定電圧に保持されるように制御する、燃料電池システム。
  3. 請求項１に記載の燃料電池システムにおいて、
    前記制御装置は、前記燃料電池の出力電圧を前記酸化皮膜量が前記第１所定量以上になったと推定されるまで前記触媒溶出電圧よりも低い酸化皮膜形成電圧となるように制御している間、当該燃料電池の出力電圧を前記酸化皮膜形成電圧が漸増するように制御する、燃料電池システム。
  4. 請求項１乃至３のいずれか１項に記載の燃料電池システムにおいて、
    前記制御装置は、前記燃料電池の運転開始時に、前記燃料電池に対する目標電圧が前記触媒層の触媒が溶出する触媒溶出電圧以上に設定され、且つ、前記触媒層に形成されている酸化皮膜量が第１所定量未満であると推定される場合には、前記燃料電池の出力電圧を、前記酸化皮膜量が前記第１所定量以上になったと推定されるまで前記触媒溶出電圧よりも低い酸化皮膜形成電圧となるように制御し、その後に前記目標電圧となるように制御する、燃料電池システム。
  5. 請求項１乃至４のいずれか１項に記載の燃料電池システムにおいて、
    前記制御装置は、前記燃料電池内を掃気する掃気運転の開始時に、前記燃料電池に対する目標電圧が前記触媒層の触媒が溶出する触媒溶出電圧以上に設定され、且つ、前記触媒層に形成されている酸化皮膜量が第１所定量未満であると推定される場合には、前記燃料電池の出力電圧を、前記酸化皮膜量が前記第１所定量以上になったと推定されるまで前記触媒溶出電圧よりも低い酸化皮膜形成電圧となるように制御し、その後に前記目標電圧となるように制御する、燃料電池システム。
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