DE112004001825T5 - Direktbetrieb von Niedertemperatur-Festoxidbrennstoffzellen unter Verwendung von oxigeniertem Sauerstoff - Google Patents

Direktbetrieb von Niedertemperatur-Festoxidbrennstoffzellen unter Verwendung von oxigeniertem Sauerstoff Download PDF

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Abstract

Verfahren zum Betreiben einer Festoxidbrennstoffzelle mit einer Anode und einer Kathode, wobei das Verfahren umfasst:
Bilden eines ersten Gemischs, das molekularen Sauerstoff und eine Verbindung mit der Formel 1 enthält: CH3-O-R 1wobei R ein Alkyl, Aryl, Alkaryl, oder Arakyl ist;
Erhitzen des ersten Reaktionsgemischs auf eine Temperatur, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält; und
In-Kontakt-Bringen der Anode einer Festoxidbrennstoffzelle mit dem zweiten gasförmigen Gemisch.

Description

  • Hintergrund der Erfindung
  • 1. Gebiet der Erfindung
  • In wenigstens einer Ausführungsform bezieht sich die vorliegende Erfindung auf Verfahren zur Verbesserung der Leistung von mit Dimethylether betriebenen Festoxidbrennstoffzellen und auf Brennstoffzellenanordnungen, die Dimethylether verwenden.
  • 2. Stand der Technik
  • Brennstoffzellen sind elektrochemische Vorrichtungen, welche die chemische Energie eines Brennstoffs ohne Verbrennung von Brennstoff in Elektrizität und Wärme umwandeln. Bei einem Typ von Brennstoffzellen werden Wasserstoffgas und Sauerstoffgas elektrochemisch miteinander zusammengebracht, um Elektrizität zu erzeugen. Der bei diesem Verfahren eingesetzte Wasserstoff kann aus Erdgas oder Methanol gewonnen werden, während Luft die Sauerstoffquelle bildet. Die einzigen Nebenprodukte bei diesem Verfahren sind Wasserdampf und Wärme. Dementsprechend sorgen brennstoffzellenbetriebene Fahrzeuge für eine Verringerung von Emissionen und der Nachfrage nach herkömmlichen fossilen Brennstoffen, da bei ihnen der Verbrennungsmotor entfällt (z.B. bei reinen Elektrofahrzeugen (electric vehicles)), oder indem der Verbrennungsmotor nur an den effizientesten/vorteilhaftesten Arbeitspunkten in Betrieb genommen wird (z.B. bei Hybridfahrzeugen (hybrid electric vehicles)). Gleichwohl weisen brennstoffzellenbetriebene Fahrzeuge, obwohl sie zu einem Rückgang schädlicher Fahrzeugemissionen beigetragen haben, in anderer Hinsicht Nachteile auf.
  • PEM-Brennstoffzellen (PEM fuel cells) weisen eine Anode und eine Kathode auf, die durch einen Polymerelektrolyten oder eine Protonenaustauschmembran (Proton Exchange Membrane (PEM)) voneinander getrennt sind. Jede der beiden Elektroden kann mit einer dünnen Lage aus Platin beschichtet sein. An der Anode wird der Wasserstoff katalytisch in Elektronen und Wasserstoffionen aufgespalten. Das jeweilige Elektron stellt die Elektrizität zur Verfügung, während das Wasserstoffion durch die Polymermembran zur Kathode wandert. An der Kathode verbinden sich die Wasserstoffionen mit Sauerstoff aus der Luft und Elektronen, so dass Wasser entsteht.
  • Festoxidbrennstoffzellen (solid oxide fuel cells (SOFC)) stellen eine alternative Brennstoffzellenentwicklung dar, die gegenwärtig mit erheblichem Aufwand weiterentwickelt wird. Die Direktoxidation von Kohlenwasserstoffbrennstoffen in Festoxidbrennstoffzellen ist insbesondere für tragbare und Fahrzeuganwendungen von Interesse, da hierbei das Erfordernis eines Brennstoffreformers entfällt. Bei einem Betrieb von SOFC-Brennstoffzellen mittels direkter Zufuhr von Brennstoff zur Zelle können die Größe und die Anforderungen an die Hilfskomponenten (balance-of-plant) verringert werden. Außerdem ist es möglich, dass durch einen Betrieb mittels Direktoxidation geringere Systemkosten und größere Systemeffizienz erreicht werden können.
  • Vor kurzem wurde die Direktoxidation von Kohlenwasserstoffen unter Verwendung von bei niedrigen bis mittleren Temperaturen (500-800°C) betriebenen SOFC-Brennstoffzellen vorgestellt. Bei SOFC-Brennstoffzellen mit Anoden, die Ni-Y2O3-stabilisiertes ZrO2 und (Ce,Y)O2 enthielten, gelang die vollständige elektrochemische Oxidation von Methanbrennstoff. Die maximalen Leistungsdichten für diese Zellen lagen, wenn sie bei von 550 und 650°C betrieben wurden, jeweils zwischen 0,125 bis 0,357 W/cm2. Bei SOFC-Brennstoffzellen, die direkt mit höheren Koh lenwasserstoffen, wie n-Butan, Toluen und synthetischen Dieselbrennstoffen betrieben werden, wurden erfolgreich aus Cu-CeO2-Anoden bestehende Zellen verwendet. Über mehrere Betriebsstunden wurde keine Kohlenstoffabscheidung beobachtet, wobei die höchste Leistungsdichte (0,22 W/cm2 bei 800°C) für n-Butan erreicht wurde. In diesen und den meisten anderen Untersuchungen zur Direktoxidation bestand das Hauptziel darin, Anodenmaterialien ausfindig zu machen, bei denen keine Kohlenstoffabscheidung auftritt, während die schnelle elektrochemische Oxidation begünstigt wird. Ein anderer Ansatz, mit dem man eine vollständige elektrochemische Oxidation bei SOFC-Brennstoffzellen zu erreichen versucht, besteht darin, den Einsatz von Brennstoffen mit geringerer Neigung zur Bildung von Kohlenstoff in Erwägung zu ziehen, und die Leistung von solchen Brennstoffen an Anoden mit schneller Kinetik zu untersuchen. Eine Untersuchung, bei der Alkoholbrennstoffe verwendet wurden, weist zum Beispiel darauf hin, dass Methanol- und Ethanolgemische relativ hohe Leistungsdichten ergeben, ohne dass Kohlenstoffablagerungen erzeugt werden.
  • Unlängst wurde Dimethylether (dimethyl ether (DME), CH3-O-CH3) als eine mögliche Alternative zu Dieselbrennstoff für Motoren mit Selbstzündung in Betracht gezogen, da hierbei Geruchs-, NOx und kohlenstoffbasierte Emissionen verringert werden. Da DME ein oxigenierter Brennstoff ist und keine C-C-Bindungen aufweist, ist seine Neigung zur Verkokung geringer. Erdgas, Kohle und Methanol sind reichlich zur Verfügung stehende Ressourcen, aus denen DME direkt gewonnen werden kann. DME wurde zuvor bereits für den Betrieb von Brennstoffzellen in Erwägung gezogen. In einer Untersuchung wurde die Dampfreformierung von DME für Schmelzkarbonat-Brennstoffzellen (Molten Carbonate Fuel Cells (MCFCs)) vorgeschlagen. Im Vergleich zur Methanol-Dampfreformierung zeigten die Daten, dass bei MCFC-Brennstoffzellen, die mit DME-reformiertem Brennstoff betrieben wurden, eine höhere Energiedichte, Zellenspannung und elektrische Leistungsdichte erzielt werden konnten. Die Direktoxidation von DME ist mit der Direktoxidation von Methanol bei PEM-Brennstoffzellen verglichen worden. Obwohl die Leistungsdichten bei Zellen, die unter Einsatz von DME oder Methanol direkt betrieben wurden, vergleichbar waren, war das Brennstoff-Cross-over bei direkter DME-Oxidation bei 130°C signifikant geringer, und die Gesamteffizienz war je nach Stromdichte etwa 10 bis 30% höher. Obwohl die Ergebnisse des Einsatzes von DME als Brennstoff für SOFC-Brennstoffzellen recht zufrieden stellend sind, bedarf es nach wie vor einer weiteren Verbesserung der Effizienz.
  • Daher werden Verfahren zur Steigerung der Effizienz von Festoxidbrennstoffzellen und insbesondere für mit Dimethylether betriebene Festoxidbrennstoffzellen benötigt.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung überwindet die im Stand der Technik bestehenden Probleme, indem sie in einer Ausführungsform ein Verfahren zum Betrieb einer Festoxidbrennstoffzelle mit einer Anode und einer Kathode vorsieht, bei der ein Methylether verwendet wird. Das Verfahren dieser Ausführungsform umfasst die Bildung eines ersten Gemischs, das molekularen Sauerstoff und eine Verbindung mit der Formel 1 enthält: CH3-O-R 1,wobei R ein Alkyö, Aryl, Alkaryl, oder Arakyl ist. Anschließend wird das erste Reaktionsgemisch auf eine Temperatur erhitzt, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält. Schließlich ist die Anode einer Festoxidbrennstoffzelle in Kontakt mit dem zweiten gasförmigen Gemisch. Das zweite Gemisch ist der Brennstoff, der die Festoxidbrennstoffzelle mit Energie versorgt.
  • In einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird eine Brennstoffzellenanordnung zur Verfügung gestellt, bei der das Verfahren der Erfindung zur Anwendung gebracht wird. Die Anordnung dieser Ausführungsform weist eine Quelle eines ersten Gemisches auf, das molekularen Sauerstoff und ein Methylether enthält, eine Wärmequelle, die das erste Gemisch auf eine Temperatur erhitzt, die ausreichend ist, um ein zweites Gemisch zu bilden, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält, eine Festoxidbrennstoffzelle, die über eine Anode und eine Kathode verfügt, und eine Rohrleitung, um die Anode der Festoxidbrennstoffzelle mit dem zweiten gasförmigen Gemisch in Kontakt zu bringen.
  • Kurzbeschreibung der Zeichnungen
  • 1 ist eine schematische Darstellung der Vorrichtung, die dazu verwendet wird, die elektrischen Eigenschaften einer durch das Verfahren der Erfindung betriebenen Festoxidbrennstoffzelle zu messen;
  • 2 stellt Plots der Spannung in Abhängigkeit zur Stromdichte für eine Festoxidbrennstoffzelle dar, die mit reinem DME und 33% DME in Luft bei 550°C, 600°C und 650°C betrieben wird;
  • 3 stellt Plots der Leistungsdichte in Abhängigkeit zur Stromdichte für eine Festoxidbrennstoffzelle dar, die mit reinem DME und 33% DME in Luft bei 550°C, 600°C und 650°C betrieben wird; und
  • 4 stellt Plots der Leistungsdichte in Abhängigkeit zur Stromdichte für eine Festoxidbrennstoffzelle dar, die mit reinem DME und 33% DME in Luft und 33% DME in Stickstoff bei 550°C betrieben wird.
  • Es wird nachfolgend detailliert Bezug auf gegenwärtig bevorzugte Zusammensetzungen oder Ausführungsformen und Verfahren der Erfindung genommen, welche die besten Ausführungsformen der Erfindung darstellen, die den Erfindern gegenwärtig bekannt sind.
  • In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zum Betrieb einer Festoxidbrennstoffzelle mit einer Anode und einer Kathode zur Verfügung gestellt. Das Verfahren dieser Ausführungsform umfasst die Bildung eines ersten Gemischs, das molekularen Sauerstoff und eine Verbindung mit der Formel 1 enthält: CH3-O-R 1, wobei R ein Alkyl, Aryl, Alkaryl, oder Arakyl ist. Besonders bevorzugt ist R ein C1-6-Alkyl; und am meisten bevorzugt ist als R Methyl. Anschließend wird das erste Reaktionsgemisch auf eine Temperatur erhitzt, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält. Schließlich ist die Anode einer Festoxidbrennstoffzelle in Kontakt mit dem zweiten gasförmigen Gemisch. Das zweite Gemisch ist der Brennstoff, der die Festoxidbrennstoffzelle mit Energie versorgt. Die Festoxidbrennstoffzelle weist vorzugsweise eine Anode auf, die ein nickelenthaltendes Cermet umfasst. Zu den geeigneten nickelenthaltenden Cermets gehören zum Beispiel Nickel gemischt mit Gadolinium dotiertem Ceroxid (Ni-(Ce0.8Gd0.2O2) auch geschrieben als Ni-(Ce,Gd)O2 oder Ni-GDC, Nickel gemischt mit Yttrium-dotiertem Zirkonoxid Ni-[Y2O3-(CeO2)0.7(ZrO2)0.3], auch geschrieben als Ni-YDCZ) und Nickel gemischt mit Yttrium-dotiertem Zirkonoxid (Ni-Y-stabilisiertes ZrO2 auch geschrieben als Ni-YSZ.) Obwohl jede beliebige Quelle molekularen Sauerstoffs verwendet werden kann, einschließlich reinen Sauerstoffs, ist die wirtschaftlichste und geeignetste Quelle Luft.
  • Das Verfahren der vorliegenden Erfindung erlaubt es vorteilhafterweise, dass die Brennstoffzelle bei einer Temperatur betrieben wird, die niedriger ist als etwa 650°C. Überdies wird das erste Gemisch effizient in das zweite Gemisch umgewandelt, indem es auf eine Temperatur von mindestens etwa 450°C erhitzt wird. Besonders bevorzugt wird das erste Gemisch effizient durch Erhitzen auf eine Temperatur von mindestens etwa 550°C in das zweite Gemisch umgewandelt. Am meisten bevorzugt wird das erste Gemisch effizient in das zweite Gemisch umgewandelt, indem es auf eine Temperatur von etwa 550°C bis etwa 650°C erhitzt wird. Die Verfahren der vorliegenden Erfindung machen vorteilhaft Gebrauch von der Reaktion:
    CH3-0-R + 02 → CO + H2 + andere Reaktionsprodukte, wobei R oben angegeben ist. Wenn R Methyl ist, sind die anderen Reaktionsprodukte meist Methan, bei dem es sich um einen wünschenswerten Brennstoff handelt. Es wurde beobachtet, dass bei dieser Reaktion sehr wenig Wasser und Kohlendioxid erzeugt werden, insbesondere wenn R Methyl ist. Überdies beträgt, um die Menge des er zeugten Wassers und Kohlendioxids zu verringern, das Molverhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 etwa 0,1 bis etwa 3,0. Besonders bevorzugt beträgt das Molverhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 etwa 0,1 bis etwa 1,0.
  • In einer besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zum Betrieb einer Festoxidbrennstoffzelle, die über eine Anode und eine Kathode verfügt, mit DME zur Verfügung gestellt. Das Verfahren dieser Ausführungsform umfasst die Bildung eines ersten Gemischs, das Luft und DME enthält. Anschließend wird das erste Gemisch auf eine Temperatur erhitzt, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält. Das zweite Gemisch kommt dann in Kontakt mit der Anode einer Festoxidbrennstoffzelle mit dem zweiten gasförmigen Gemisch. Das zweite Gemisch ist der Brennstoff, der die Festoxidbrennstoffzelle mit Energie versorgt. Die Festoxidbrennstoffzelle weist vorzugsweise eine Anode auf, die Ni-Y2O3-stabilisiertes ZrO2 enthält.
  • Wie vorstehend dargestellt, erlaubt es das Verfahren dieser besonders bevorzugten Ausführungsform, dass die Brennstoffzelle bei einer Temperatur betrieben wird, die weniger als etwa 650°C beträgt. Überdies wird das erste Gemisch effizient in das zweite Gemisch umgewandelt, indem es auf eine Temperatur von mindestens etwa 450°C erhitzt wird. Besonders bevorzugt wird das erste Gemisch durch Erhitzen auf eine Temperatur von mindestens etwa 550°C effizient in das zweite Gemisch umgewandelt. Am meisten bevorzugt wird das erste Gemisch effizient in das zweite Gemisch umgewandelt, indem es auf eine Temperatur von etwa 550°C bis etwa 650°C erhitzt wird. Überdies beträgt, um die Menge des erzeugten Wassers und Kohlendioxids zu verringern, das Molverhältnis von molekularem Sauerstoff zu einem Dimethylether etwa 0,1 bis etwa 3,0. Besonders bevorzugt beträgt das Molverhältnis von molekularem Sauerstoff zu Dimethyl etwa 0,1 bis etwa 1,0.
  • In einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird eine Brennstoffzellenanordnung zur Verfügung gestellt, bei der die Verfahren der vorliegen den Erfindung zur Anwendung kommen. Die Anordnung dieser Ausführungsform umfasst eine Quelle eines ersten Gemischs, das molekularen Sauerstoff und eine Verbindung mit der Formel 1 enthält: CH3-O-R 1,wobei R ein Alkyl, Aryl, Alkaryl, oder Arakyl ist. Ferner weist die Anordnung eine Wärmequelle auf, die das erste Gemisch auf eine Temperatur erhitzt, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält. Schließlich weist die Anordnung eine Rohrleitung auf, um das zweite Gemisch zu befördern und die Anode der Festoxidbrennstoffzelle mit dem zweiten gasförmigen Gemisch in Kontakt zu bringen. Die Auswahl der Verbindungen, welche die Formel 1 aufweisen, die Molverhältnisse, die Sauerstoffquellen und die Temperaturbereiche sind die gleichen wie oben dargelegt.
  • In noch einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Bildung von Kohlenmonoxid und molekularem Wasserstoff zur Verfügung gestellt. Das Verfahren dieser Ausführungsform umfasst die Bildung eines ersten Gemischs, das molekularen Sauerstoff und eine Verbindung mit der Formel 1 enthält: CH3-O-R 1,wobei R ein Alkyl, Aryl, Alkaryl, oder Arakyl ist. Besonders bevorzugt ist R ein C1-6-Alkyl; und am meisten bevorzugt ist R Methyl. Anschließend wird das erste Reaktionsgemisch auf eine Temperatur erhitzt, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält. Bei diesem Verfahren entstehen vorteilhafterweise weniger als etwa 10 Gewichtsprozent Wasser und weniger als etwa 10 Gewichtsprozent Kohlendioxid des Gesamtgewichts des zweiten Gemischs. Das erste Gemisch wird effizient in das zweite Gemisch umgewandelt, indem es auf eine Temperatur von mindestens etwa 450°C erhitzt wird. Besonders bevorzugt wird das erste Gemisch durch Erhitzen auf eine Temperatur von mindestens etwa 550°C effizient in das zweite Gemisch umgewandelt. Am meisten bevorzugt wird das erste Gemisch effizient in das zweite Gemisch umgewandelt, indem es auf eine Temperatur von etwa 550°C bis etwa 650°C erhitzt wird. Obwohl jede beliebige Quelle molekularen Sauerstoffs verwendet werden kann, einschließlich reinen Sauerstoffs, ist die wirtschaftlichste und geeignetste Quelle Luft. Überdies beträgt, um die Menge des erzeugten Wassers und Kohlendioxids zu verringern, das Molverhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 etwa 0,1 bis etwa 3,0. Besonders bevorzugt beträgt das Molverhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 etwa 0,1 bis etwa 1,0.
  • Die folgenden Beispiele veranschaulichen die verschiedenen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung. Dem Fachmann sind zahlreiche Abweichungen bekannt, die im Rahmen der vorliegenden Erfindung und des Schutzbereiches der Patentansprüche liegen.
  • Beispiele
  • Eine Festoxidbrennstoffzelle wurde mit verschiedenen gasförmigen Gemischen in Kontakt gebracht, darunter Dimethylether. Für jedes der Gemische wurden die Spannungs-/Strom-Ausgangs-Eigenschaften gemessen. 1 zeigt eine Schemazeichnung eines Festoxidbrennstoffzellen-Apparates, der dazu verwendet wurde, verschiedene Gemische einer Brennstoffzelle zuzuführen. Ein SOFC-Apparat 2 weist ein Einlassrohr 4 auf, in das verschiedene gasförmige Gemische durch verschiedene, mit Position 6 verbundene Rohrleitungen eingelassen werden. Das Einlassrohr 4 ist wenigstens teilweise von einer Keramikumhüllung 8 umgeben. Das Ende 10 der Keramikumhüllung 8 ist mit Silberpaste 14 zu der mit 12 bezeichneten SOFC hin abgedichtet. Die SOFC 12 weist eine Anode 16 und eine Kathode 18 auf, die durch eine ionenleitende Schicht 20 voneinander getrennt sind. Das gasförmige Gemisch strömt, wie von den Pfeilen angezeigt, durch das Einlassrohr 4. Während sich die Gase in dem Einlassrohr 4 befinden, werden sie durch die Einwirkung des Ofens 22 erhitzt. Anschließend kommen die gasförmigen Gemische an der Oberfläche 24 mit der Anode 16 in Kontakt. Das Gemisch löst dann eine elektrochemische Reaktion in der SOFC 12 aus, die Elektrizität er zeugt. Die elektrischen Eigenschaften der SOFC 12 werden über Kabel 26, 28 gemessen. Verbleibende Gase von dem gasförmigen Gemisch oder Reaktionsnebenprodukte werden durch eine Kammer 30 abgeleitet, von wo aus sie in ein Auslassrohr 32 strömen. Das Auslassrohr 32 ist an ein Massenspektrometer (nicht dargestellt) angeschlossen.
  • Die 2-4 zeigen die Ergebnisse von Experimenten, die unter Verwendung der in 1 dargestellten Apparatur durchgeführt wurden. In 2 sind Plots der Spannung in Abhängigkeit von der Stromdichte für eine SOFC dargestellt, die mit einer Gaszusammensetzung aus 100% DME und mit einem gasförmigen Gemisch aus 33% DME in Luft betrieben wird. 2 zeigt, dass bei gegebenen Stromdichten eine Erhöhung der Temperatur zu höheren erzeugten Spannungen führt. In 3 sind Plots der Leistungsdichte in Abhängigkeit zur Stromdichte für reines DME und für ein gasförmiges Gemisch aus 33% DME in Luft bei 550°C, 600°C und 650°C dargestellt. Bei den höchsten Temperaturen sind die Leistungsdichteplots für die beiden Gaszusammensetzungen nahezu identisch. Bei 550°C und 600°C wird jedoch eine Steigerung für die luftenthaltenden Gaszusammensetzungen beobachtet. Diese Steigerung ist vollkommen unerwartet. In 4 sind Plots der Leistungsdichte in Abhängigkeit zur Stromdichte für reines DME und für ein gasförmiges Gemisch aus 33% DME in Luft und für ein gasförmiges Gemisch aus 33% DME in Stickstoff bei 550°C dargestellt. 4 zeigt, dass die Leistungssteigerung auf die Anwesenheit von Sauerstoff und nicht von Stickstoff zurückzuführen ist.
  • Während das beste Verfahren zur Ausführung der Erfindung ausführlich beschrieben wurde, werden denjenigen, die mit der Technik vertraut sind, auf die sich diese Erfindung bezieht, verschiedene alternative Entwicklungen und Ausführungsformen zur Durchführung der Erfindung erkennen, so wie diese durch die folgenden Patentansprüche definiert ist.
  • Zusammenfassung
  • Die vorliegende Erfindung sieht ein Verfahren zum Betreiben einer Festoxidbrennstoffzelle mit einer Anode und einer Kathode vor, bei der ein Methylether verwendet wird. Anschließend wird das erste Reaktionsgemisch auf eine Temperatur erhitzt, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält. Schließlich ist die Anode einer Festoxidbrennstoffzelle in Kontakt mit dem zweiten gasförmigen Gemisch. In einer weiteren Ausführungsform sieht die Erfindung eine Brennstoffzellenanordnung vor, bei der die Verfahren der Erfindung Anwendung finden.

Claims (43)

  1. Verfahren zum Betreiben einer Festoxidbrennstoffzelle mit einer Anode und einer Kathode, wobei das Verfahren umfasst: Bilden eines ersten Gemischs, das molekularen Sauerstoff und eine Verbindung mit der Formel 1 enthält: CH3-O-R 1wobei R ein Alkyl, Aryl, Alkaryl, oder Arakyl ist; Erhitzen des ersten Reaktionsgemischs auf eine Temperatur, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält; und In-Kontakt-Bringen der Anode einer Festoxidbrennstoffzelle mit dem zweiten gasförmigen Gemisch.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Verbindung mit der Formel 1 Dimethylether ist.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das zweite Gemisch außerdem Methan enthält.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Molverhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 in dem ersten Gemisch etwa 0,1 bis etwa 3,0 beträgt.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Molverhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 in dem ersten Gemisch etwa 0,1 bis etwa 1,0 beträgt.
  6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von weniger als etwa 650°C erhitzt wird.
  7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von wenigstens etwa 450°C erhitzt wird.
  8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von wenigstens etwa 550°C erhitzt wird.
  9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von etwa 550°C bis etwa 650°C erhitzt wird.
  10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Anode einen nickelenthaltenden Cermet aufweist.
  11. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Anode einen Bestandteil aufweist, der aus der Gruppe ausgewählt wurde, die aus Nickel gemischt mit Gadolinium dotiertem Ceroxid, Nickel gemischt mit Yttrium-dotiertem Zirkonoxid oder Nickel gemischt mit Yttrium-dotiertem Zirkonoxid besteht.
  12. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch dadurch gebildet wird, indem Luft und die Verbindung mit der Formel 1 zusammengebracht werden.
  13. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R ein C1-6-Alkyl ist.
  14. Verfahren zum Betreiben einer Festoxidbrennstoffzelle mit einer Anode und einer Kathode, wobei das Verfahren umfasst: Bilden eines ersten Gemischs, das Luft und Dimethylether enthält; Erhitzen des ersten Gemischs auf eine Temperatur, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid, Methan und molekularen Wasserstoff enthält; und In-Kontakt-Bringen der Anode einer Festoxidbrennstoffzelle mit dem zweiten gasförmigen Gemisch.
  15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass das Mol-verhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 gemäß Anspruch 1 in dem ersten Gemisch etwa 0,1 bis etwa 3,0 beträgt.
  16. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass das Mol-verhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 gemäß Anspruch 1 in dem ersten Gemisch etwa 0,1 bis etwa 1,0 beträgt.
  17. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von weniger als etwa 650°C erhitzt wird.
  18. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von wenigstens etwa 450°C erhitzt wird.
  19. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von wenigstens etwa 550°C erhitzt wird.
  20. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von etwa 550°C bis etwa 650°C erhitzt wird.
  21. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, dass die Anode Ni-Y2O3-stabilisiertes ZrO2 und (Ce,Y)O2 enthält.
  22. Brennstoffzellenanordnung aufweisend: eine Quelle eines ersten Gemischs, das molekularen Sauerstoff und eine Verbindung mit der Formel 1 enthält: CH3-O-R 1wobei R ein Alkyl, Aryl, Alkaryl, oder Arakyl ist; eine Wärmequelle, die das erste Gemisch auf eine Temperatur erhitzt, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält; eine Festoxidbrennstoffzelle, mit einer Anode und einer Kathode; und eine Rohrleitung, um die Anode der Festoxidbrennstoffzelle mit dem zweiten gasförmigen Gemisch in Kontakt zu bringen.
  23. Anordnung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Verbindung mit der Formel 1 Dimethylether ist.
  24. Anordnung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass das Mol-verhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 in dem ersten Gemisch etwa 0,1 bis etwa 3,0 beträgt.
  25. Anordnung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass das Mol-verhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 in dem ersten Gemisch etwa 0,1 bis etwa 1,0 beträgt.
  26. Anordnung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass das zweite Gemisch außerdem Methan enthält.
  27. Anordnung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Wärmequelle das erste Gemisch auf eine Temperatur von weniger als etwa 650°C erhitzt.
  28. Anordnung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Wärmequelle das erste Gemisch auf eine Temperatur von wenigstens etwa 450°C erhitzt.
  29. Anordnung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Wärmequelle das erste Gemisch auf eine Temperatur von wenigstens etwa 550°C erhitzt.
  30. Anordnung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Wärmequelle das erste Gemisch auf eine Temperatur von etwa 550°C bis etwa 650°C erhitzt.
  31. Anordnung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Anode einen nickelenthaltenden Cermet aufweist.
  32. Anordnung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Anode einen Bestandteil aufweist, der aus der Gruppe ausgewählt wurde, die aus Nickel gemischt mit Gadolinium dotiertem Ceroxid, Nickel gemischt mit Yttrium-dotiertem Zirkonoxid oder Nickel gemischt mit Yttrium-dotiertem Zirkonoxid besteht.) O2
  33. Verfahren zur Bildung von Kohlenmonoxid und molekularem Wasserstoff wobei das Verfahren umfasst: Bilden eines ersten Gemischs, das molekularen Sauerstoff und eine Verbindung mit der Formel 1 enthält: CH3-O-R 1wobei R ein Alkyl, Aryl, Alkaryl, oder Arakyl ist; und Erhitzen des ersten Gemischs auf eine Temperatur, die ausreichend ist, damit sich ein zweites Gemisch bildet, das Kohlenmonoxid und molekularen Wasserstoff enthält.
  34. Verfahren nach Anspruch 33, dadurch gekennzeichnet, dass der Schritt des Erhitzens des ersten Gemischs weniger als etwa 10 Gewichtsprozent Wasser und weniger als etwa 10 Gewichtsprozent Kohlendioxid des Gesamtgewichts des zweiten Gemischs erzeugt.
  35. Verfahren nach Anspruch 33, dadurch gekennzeichnet, dass die Verbindung mit der Formel 1 Dimethylether ist.
  36. Verfahren nach Anspruch 33, dadurch gekennzeichnet, dass das Mol-verhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 in dem ersten Gemisch etwa 0,1 bis etwa 3,0 beträgt.
  37. Verfahren nach Anspruch 33, dadurch gekennzeichnet, dass das Mol-verhältnis von molekularem Sauerstoff zu einer Verbindung mit der Formel 1 in dem ersten Gemisch etwa 0,1 bis etwa 1,0 beträgt.
  38. Verfahren nach Anspruch 33, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von weniger als etwa 650°C erhitzt wird.
  39. Verfahren nach Anspruch 33, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von wenigstens etwa 450°C erhitzt wird.
  40. Verfahren nach Anspruch 33, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von wenigstens etwa 550°C erhitzt wird.
  41. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch auf eine Temperatur von etwa 550°C bis etwa 650°C erhitzt wird.
  42. Verfahren nach Anspruch 33, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Gemisch dadurch gebildet wird, indem Luft und die Verbindung mit der Formel 1 zusammengebracht werden.
  43. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass R ein C1-6-Alkyl ist.
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