DE602004006636T2 - Hilfskrafteinheit von festoxidbrennstoffzellen - Google Patents

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Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Hilfsenergieeinheit (APU) zur Stromerzeugung in Kombination mit einem Verbrennungsmotor und auf ein Verfahren zur Erzeugung von elektrischem Strom unter Verwendung solch einer APU.
  • Die Festoxidbrennstoffzellen-(SOFC)-Technologie wurde zur Anwendung in der Transportindustrie, hauptsächlich als bordinterne Hilfsenergieeinheit (APU) entwickelt. Unter anderem stellt die auf SOFC-basierende APU-Technologie elektrischen Strom für Personenkraftfahrzeuge zur Verfügung, z.B. für Klimaanlagen, Beleuchtung, elektrisch betriebene Fenster, Bremsen und Lenkungssysteme und desgleichen.
  • Auf SOFC-basierende APU-Systeme können ein Reformersystem verwenden, um das einmal gestartete System mit Brennstoff zu versorgen. Der Reformer der Wahl ist bis jetzt ein partieller Oxidationsreformer (CPOx), welcher Brennstoff und Luft verwendet und beides auf katalytischem Wege hauptsächlich zu Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Stickstoff umwandelt. Er wird von einer Hotbox beherbergt und arbeitet bei hohen Temperaturen. Solche Reformer sind zum Beispiel in WO 99/13521 und US 2002/0025458 offengelegt. Die Reformer entsprechend dem Stand der Technik werden durch Ventile, die in der Hauptplenumkammer angeordnet sind, mit Brennstoff und Luft gespeist. Der Brennstoff wird durch die isolierte Wand mittels eines Injektors eingeführt. Der Abstrom von dem CPOx, welcher hauptsächlich aus einer Mischung von Kohlenmonoxid und Wasserstoff besteht, wird unmittelbar in den SOFC-Block eingespeist. Dieses System hat einige Nachteile, insbesondere die Notwendigkeit, Wärmeaustauscher, Vorwärmer und Luftgebläse zu verwenden. Diese Elemente gestalten das Brennstoffsystem kompliziert und teuer. Weiters, entsprechend WO 99/13521 und US 2002/0025458 mischt die CPOx kohlenwasserstoffhältigen Brennstoff mit erhitzter Luft, um die Mischung zu verbrennen oder zu oxidieren. Solch ein Reformer erlaubt eine Einzelbrennstoffzuführung zu der SOFC, aber entwickelt sehr hohe Temperaturen in dem Reformer, welche zu einem beschleunigten Katalysatorabbau und einer Koksablagerung führt.
  • Aus diesem Grund besteht ein Bedarf für ein Verfahren zur Verwendung solcher Einheiten, welches frei von diesen Nachteilen ist.
  • Es wurde nun gefunden, daß diese Probleme gelöst werden können, wenn das Motorabgas eines Verbrennungsmotors verwendet wird, um mindestens einen Teil des Sauerstoffs, welcher in den partiellen Oxidationsreformer eingespeist werden muß, zu ersetzen.
  • Dementsprechend bezieht sich die Erfindung auf eine Hilfsenergieeinheit (APU) für Stromerzeugung in Kombination mit einem Verbrennungsmotor, welcher einen Auslaß für Motorabgase besitzt, wobei die APU umfaßt
    • 1) eine Festoxidbrennstoffzelle (SOFC) mit einem Einlaß für Treibstoff, einem Einlaß für Luft und/oder Motorabgas und einem Auslaß für Abgas und
    • 2) einen katalytischen partiellen Oxidationsreformer (CPOx), welcher einen Auslaß, der mit dem Einlaß für Brennstoff der SOFC verbunden ist, und einen Einlaß für Reaktanten besitzt, dadurch gekennzeichnet, daß der Einlaß für Reaktanten mit dem Auslaß für Motorabgas des Verbrennungsmotors durch einen Verdampfer verbunden ist, welcher einen Einlaß für Brennstoff und einen Einlaß für Motorabgas und einen Auslaß, der mit dem Einlaß der CPOx verbunden ist, besitzt.
  • Die Vorteile von dieser Erfindung sind unter anderem, daß keine Wärmeaustauscher benötigt werden, weil die Wärme bereits in dem Motorabgas verfügbar ist, während der Überdruck des Motor abgases die Verwendung von Gebläsen, welche zu einem Verlust an elektrischem Strom führen, überflüssig macht. Das vorliegende Verfahren hat weitere Vorteile gegenüber dem Stand der Technik, zum Beispiel ist Wasser schon im Motorabgas enthalten, was ein Rückführen und Verdampfen des Wassers überflüssig macht. Weiters werden hohe adiabatische Temperaturen vermieden, weniger Koksbildung und ein geringerer Thermoschock treten in der SOFC auf, was zu einer verlängerten katalytischen Lebensdauer führt, und ferner ist der Start der Einheit einfach, wenn das Motorabgas den CPOx und die SOFC auf die Starttemperatur vorgeheizt hat, wohingegen der Brennstoffverbrauch auf einem Minimum gehalten wird.
  • Der CPOx-Reaktor, in welchen der Brennstoff, das Motorabgas und wahlweise ein Sauerstoff-enthaltendes Gas (das Einsatzgemisch) geführt werden, umfaßt eine Reaktor- oder Außenwand, die eine zylindrische Form besitzen kann. Die Außenwand kann aus Metall, Quarz oder anderen Materialien gefertigt sein, welche hohen Temperaturen bis zu etwa 1300°C widerstehen können, und welche im wesentlichen chemisch inert gegenüber der Oxidation von Kohlenwasserstoffen oder der Bildung von Kohlenstoff sind. Geeignete Materialien können mit Quarz ausgekleideten Stahl, Hochtemperaturkeramik, keramische Metallverbundwerkstoffe, auf Nickel basierende Superlegierungen, auf Kobalt basierende Superlegierungen und im allgemeinen Hochtemperaturmetalle und Metalle, welche durch keramische Überzüge geschützt sind, umfassen. Innerhalb der Außenwand können Strahlungsabschirmungen vorhanden sein, um die Wärme innerhalb einer katalytischen Reaktionszone festzuhalten, sowie auch dem Einsatzgemisch zu erlauben, den Reaktor zu durchströmen. Die Abschirmungen können in Form von zylindrischen Pfropfen gestaltet sein und aus einer Hochtemperaturkeramik mit einem nennenswerten Leervolumen (d.h. Porosität) gefertigt sein. Die Abschirmungen können aus Materialien, wie Zirkoniumoxid, Aluminiumoxid und Cermet hergestellt sein. Die Abschirmungen kön nen dem Reaktor vorgeschaltet und nachgeschaltet sein, aber sie können auch in brauchbarer Weise so angeordnet sein, daß sie den Reaktor einfassen oder umhüllen.
  • Die Abschirmungen definieren den Bereich einer katalytischen Reaktionszone, wo die partielle Oxidationsreaktion stattfindet. Weiters stellen die Abschirmungen ein Mittel zur Aufrechterhaltung einer katalytischen Reaktionstemperatur innerhalb der katalytischen Reaktionszone bereit. Bis die Reaktionszone auf einer bestimmten Reaktionstemperatur ist, kann die partielle Oxidationsreaktion nicht ausgelöst werden. Daher kann die Reaktionstemperatur innerhalb der Reaktionszone anfänglich durch das heiße Motorabgas bereitgestellt werden.
  • Eine bestimmte Reaktionstemperatur kann jedoch eine schädliche Wirkung auf den Verfahrensablauf im CPOx besitzen, wie Schwefelbildung auf dem Katalysator, unvollständige Oxidation und Bildung von Nebenprodukten. Um die gewünschten Wirkungen der Reaktionstemperatur zu erzielen, während versucht wird, die schädlichen Wirkungen zu vermeiden, wird die Reaktionstemperatur in der vorliegenden Erfindung in zweckdienlicher Weise bei einer Temperatur im Bereich von etwa 600°C bis 1200°C gehalten.
  • Innerhalb der Reaktionszone ist der Katalysator angeordnet, welcher dazu dient, den Schritt oder den Vorgang des partiellen Oxidierens des Einsatzgemisches zu katalysieren. Obwohl der Katalysator variieren kann, wird in einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung in Betracht gezogen, daß der Katalysator ein Edelmetall auf einem porösen Keramik- oder einem Metallmonolith-Träger, bevorzugt auf einem keramischen Schaum-Träger, umfaßt. Bevorzugte keramische Materialien umfassen Zirkoniumoxid. Dabei tritt das Einsatzmaterial in die Reaktionszone ein, wo es mit dem Katalysator in Kontakt gebracht wird, wobei der Kontakt durch Einstellen der katalyti schen Kontaktzeit geregelt wird. Größtenteils wird die Kontaktzeit durch die Fließgeschwindigkeit des Einsatzmaterials und die Beschaffenheit des Katalysators geregelt.
  • Es ist vorteilhaft, eine stündliche flüssigkeitsbezogene Raumgeschwindigkeit (LHSV) von mehr als etwa 0,5 h–1 und bevorzugt im Bereich von etwa 0,5 h–1 bis 75 h–1 aufrecht zu erhalten. LHSV ist definiert als die Fließgeschwindigkeit des flüssigen Kohlenwasserstoffs pro Volumenseinheit an Katalysator, wobei das Katalysatorvolumen, als das Volumen, welches durch den Monolithen eingenommen wird, definiert ist. Ein stärker gewundener Fließpfad, welcher durch den Katalysator erzeugt wird, vergrößert die Kontaktzeit. Die Dauer der Kontaktzeit wird geregelt, um die partielle Oxidation zu maximieren und die weitere Oxidation von Wasserstoff und Kohlenmonoxid zu minimieren. Eine zweckdienliche Kontaktzeit ist nicht länger als etwa 500 Millisekunden. Ein bevorzugter Bereich der Kontaktzeit liegt bei etwa 10 bis 500 Millisekunden. Stärker bevorzugt beträgt die Kontaktzeit etwa 50 bis 200 Millisekunden und speziell etwa 100 Millisekunden.
  • Als ein Ergebnis der vorstehend beschriebenen Reaktionsparameter ergibt die partielle Oxidation in der Reaktionszone Synthesegas, das den CPOx-Reaktor verlassen kann. Das Synthesegas umfaßt im wesentlichen Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid, Wasserdampf, Schwefelwasserstoff, Methan, Spuren von nicht umgesetzten Kohlenwasserstoffen, Spuren von anderen Schwefelverbindungen und Stickstoff.
  • Das heiße Synthesegas wird in die Festoxidbrennstoffzelle über ihren Einlaß für Brennstoff eingeleitet. Über ihren Einlaß für Luft und/oder Motorabgas kann Motorabgas in die SOFC eingeführt werden. Die SOFC ist eine Brennstoffzelle, welche aus dem Stand der Technik bekannt ist und welche eine Vielzahl von Elementen umfaßt, jedes Element umfassend eine Anodenschicht und eine Kathodenschicht, welche voneinander mittels einer festen Elektrolytschicht getrennt sind. Der Ladungsübergang durch die feste Elektrolytschicht von der Kathode zur Anode erfolgt über Sauerstoffionen.
  • Die gesamte Kathodenreaktion der Festoxidbrennstoffzelle lautet: ½O2 + 2e– → O2–; und die gesamte Anodenreaktion lautet: H2 + CO + O2- → H2O + CO2 + 2e–.
  • Das Anodenabgas umfaßt somit Kohlendioxid und Wasser.
  • Die Elemente von SOFC-Systemen sind dem Fachmann bekannt und sind zum Beispiel entweder flache Platten oder Röhre, welche je nachdem flache oder röhrenförmige Festoxidbrennstoffzellen bilden. Ein gewöhnlich verwendetes Anodenmaterial umfaßt Ni und Yttriumoxid-stabilisiertes Zirkoniumoxid. Die Kathodenschicht ist eine poröse Schicht aus einem Elektronen-leitenden keramischen Material, typischerweise ein gemischtes Metalloxid, welches eine Perovskitstruktur besitzt. Lanthan-Strontium-Manganoxide werden gewöhnlich als Kathodenmaterial verwendet. Die Festelektrolytschicht von einer Festoxidbrennstoffzelle ist Sauerstoffionen-leitend und besitzt eine sehr eingeschränkte Leitfähigkeit für Elektronen. Diese Schicht ist dicht und undurchlässig für Gase. Yttriumoxid-stabilisiertes Zirkoniumoxid wird gewöhnlich verwendet.
  • In Brennstoffzellen sind alle Elemente, d.h. die Röhren oder Platten, elektrisch miteinander verbunden.
  • Während des Normalbetriebes der APU gemäß der Erfindung wird Synthesegas über den Einlaß für Brennstoff in die Anodenseite der Elemente eingespeist. Ein Sauerstoff-enthaltendes Gas und/oder Motorabgas wird über den Einlaß für Luft- und/oder Motorabgas in die Kathodenseite der Elemente eingespeist. In einer bevorzugten Ausführungsform wird ein Sauerstoff-enthaltendes Gas, vorzugsweise Luft, mit Motorabgas vorgemischt und die sich ergebende Mischung über den Einlaß für Luft- und/oder Motorabgas in die Kathodenseite von jedem Elements eingespeist. Die Kathoden und Anodenreaktionen laufen ab, mit dem Ergebnis der Erzeugung von elektrischem Strom und der Bildung von Anodenabgas, umfassend Kohlenstoffoxide, Wasser und Wasserstoff auf der Anodenseite der Elemente. Verbrauchte Luft wird auf der Kathodenseite der Elemente gebildet.
  • Bevorzugte kohlenwasserstoffhältige Brennstoffe umfassen Diesel, Benzin und speziellen Brennstoff in Brennstoffzellenqualität.
  • Dementsprechend bezieht sich die Erfindung weiters auf ein Verfahren zur Erzeugung von elektrischem Strom aus einem kohlenwasserstoffhältigen Brennstoff, worin in der Hilfsenergieeinheit, wie hierin vorstehend beschrieben:
    • a) sowohl der Brennstoff auf Kohlenwasserstoffbasis als auch das Motorabgas in den Verdampfer eingeleitet wird;
    • b) wonach die verdampfte oder teilweise verdampfte Mischung aus Brennstoff und Motorabgas in den CPOx eingeleitet und in Synthesegas umgewandelt wird; und
    • c) das Synthesegas in die SOFC über den Einlaß für Brennstoff eingeleitet wird und ein Sauerstoff-enthaltendes Gas und/oder Motorabgas in die SOFC über den Einlaß für Luft und/oder Motorabgas eingeleitet wird, um elektrischen Strom zu erzeugen.
  • In einem bevorzugten Verfahren wird das Synthesegas über den Einlaß für Brennstoff in die SOFC eingeführt und Motorabgas über den Einlaß für Luft und/oder Abgas in die SOFC eingeführt. In einer anderen bevorzugten Ausführungsform der Erfin dung wird Motorabgas in den Verdampfer als Mischung mit einem Sauerstoff-enthaltenden Gas, wie Luft, eingeführt.
  • Die APU und das Verfahren gemäß der Erfindung werden mittels der folgenden Figur erläutert.
  • 1 zeigt ein Blockdiagramm einer Hilfsenergieeinheit (APU) zur Stromerzeugung, welche in Kombination mit einem Verbrennungsmotor betrieben wird, wobei die APU eine feste Festoxidbrennstoffzelle 9 mit einer Leitung 6 für Brennstoff, einer Leitung für Luft und/oder Motorabgas 7, einer Leitung für Abgas 10, einem katalytischen partiellen Oxidationsreformer 5 umfaßt, welcher einen Auslaß 6a, der über die Leitung 6 mit dem Einlaß 6b der SOFC 9 verbunden ist und einen Einlaß 4b für Reaktanten besitzt. Die Reaktanten umfassen kohlenwasserstoffhältigen Brennstoff und als Sauerstoffquelle mindestens Motorabgas, welche zum Einlaß des CPOx 5 durch einen Verdampfer 3 befördert werden, der einen Einlaß für Brennstoff 1 und einen Einlaß für Motorabgas 2 und einen Auslaß 4a, welcher über die Leitung 4 mit dem Einlaß 4a des CPOx 5 verbunden ist, besitzt.

Claims (6)

  1. Eine Hilfsenergieeinheit (APU) für Stromerzeugung in Kombination mit einem Verbrennungsmotor, welcher einen Auslaß für Motorabgase besitzt, wobei die APU umfaßt 1) eine Festoxidbrennstoffzelle (SOFC) mit einem Einlaß für Treibstoff, einem Einlaß für Luft und/oder Motorabgas und einem Auslaß für Abgas und 2) einen katalytischen partiellen Oxidationsreformer (CPOx), welcher einen Auslaß, der mit dem Einlaß für Brennstoff der SOFC verbunden ist, und einen Einlaß für Reaktanten besitzt, dadurch gekennzeichnet, daß der Einlaß für Reaktanten mit dem Auslaß für Motorabgas des Verbrennungsmotors durch einen Verdampfer verbunden ist, welcher einen Einlaß für Brennstoff und einen Einlaß für Motorabgas und einen Auslaß, der mit dem Einlaß der CPOx verbunden ist, besitzt.
  2. Verfahren zur Erzeugung von elektrischem Strom aus einem Brennstoff auf Kohlenwasserstoffbasis, worin in der Hilfsenergieeinheit nach Anspruch 1: a) sowohl der Brennstoff auf Kohlenwasserstoffbasis als auch das Motorabgas in den Verdampfer eingeleitet wird; b) wonach die verdampfte oder teilweise verdampfte Mischung aus Brennstoff und Motorabgas in den CPOx eingeleitet und in Synthesegas umgewandelt wird; und c) das Synthesegas in die SOFC über den Einlaß für Brennstoff eingeleitet wird und ein Sauerstoffenthaltendes Gas und/oder Motorabgas in die SOFC über den Einlaß für Luft und/oder Motorabgas eingeleitet wird, um elektrischen Strom zu erzeugen.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, worin Motorabgas in die SOFC über den Einlaß für Luft und/oder Motorabgas eingeleitet wird.
  4. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, worin das Motorabgas als Mischung mit einem Sauerstoff-enthaltenden Gas in den Verdampfer eingeleitet wird.
  5. Verfahren nach Anspruch 4, worin das Sauerstoff-enthaltende Gas Luft ist.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 5, worin der Brennstoff auf Kohlenwasserstoffbasis Diesel oder Benzin, vorzugsweise Diesel ist.
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