DE10393270T5

DE10393270T5 - Gesinterter Aluminiumnitridkörper

Info

Publication number: DE10393270T5
Application number: DE10393270T
Authority: DE
Inventors: Yukihiro Kanechika; Toshikatsu Miki; Ayako Kai
Original assignee: Tokuyama Corp
Current assignee: Tokuyama Corp
Priority date: 2002-09-20
Filing date: 2003-09-17
Publication date: 2005-09-08
Also published as: US20060154827A1; US7319080B2; KR20050057431A; WO2004026790A1; CN1701050A; CN100415687C; KR100680084B1

Abstract

Aluminiumnitridsinterkörper, enthaltend Kristallkörner mit einer durchschnittlichen Korngröße (D₅₀) von 0,1 bia 2,5 μm, einem Porenflächenverhältnis von nicht größer als 1·10^–7, einer Porendichte von nicht mehr als 0,05 Poren/mm² mit Poren, deren Durchmesser nicht kleiner als 1 μm ist, und einer Vickershärte im Bereich von 14 bis 17 GPa.

Description

HINTERGRUND DER ERFINDUNG
Gebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf einen neuen gesinterten Aluminiumnitridkörper und ein Verfahren zu dessen Herstellung. Insbesondere bezieht sich die Erfindung auf einen gesinterten Aluminiumnitridkörper, der Kristallkörner mit einer relativ geringen Korngröße enthält und Poren in sehr geringen Mengen aufweist sowie insbesondere als Substrat für das Hochglanzpolieren geeignet ist und eine hohe Festigkeit hat.
Beschreibung des einschlägigen Standes der Technik
Wegen ihrer hervorragenden Wärmeleiteigenschaften, Isoliereigenschaft und der Toxizitätsfreiheit wurden gesinterte Aluminiumnitridkörper beim praktischen Einsatz als verschiedene Substratmaterialien mit Wärmestrahlungsfunktion eingesetzt.

Die gesinterten Aluminiumnitridkörper wurden bisher im industriellen Maßstab durch Sintern von Aluminiumnitridpulver, dem ein Sinterhilfsmittel zugesetzt worden war, bei einer Temperatur von 1700°C oder mehr hergestellt (nachfolgend "Sinterverfahren mit Widerstandsheizung" genannt).

Das Sinterverfahren mit Widerstandsheizung ist ein Verfahren, bei dem das Sintern über ausgedehnte Zeiträume durch geführt wird, während denen Kristallkörner aus Aluminiumnitrid wachsen, um den Sinterkörper aufzubauen. Deshalb weist der durch das genannte Verfahren erhaltene Sinterkörper eine relativ große Kristallkorngröße auf. Ferner wächst ein Gas, das in dem Ausgangsaluminiumnitridpulver eingeschlossen ist, zusammen mit den Kristallkörnern und führt zur Ausbildung relativ großer Poren.

Deshalb machen es die erhebliche Korngröße und die Anwesenheit von Poren beim Versuch, die Oberfläche des Sinterkörpers, der durch das vorstehende Sinterverfahren mit Widerstandsheizung erhalten worden ist, maschinell zu bearbeiten, zum Beispiel im Fall einer Spiegeloberfläche für deren Verwendung als Substrat für einen Schaltkreis, schwierig, sehr feine Leitungsführungen auszubilden. Daneben hat der Sinterkörper eine geringe Festigkeit, vermutlich wegen der Kristallkorngröße und der Anwesenheit von Poren. Dies lässt noch Raum für eine Verbesserung, sogar unter dem Gesichtspunkt der Festigkeit.

Andererseits war bezüglich der Herstellung eines keramischen Sinterkörpers ein Verfahren zum Verringern der Kristallkorngröße des erhaltenen Sinterkörpers bekannt, wobei das Aluminiumnitridpulver, dem ein Sinterhilfsmittel zugegeben wurde, einem Plasma ausgesetzt wurde (Patentdokument 1: JP-A-2-172869 ).

Das obige Verfahren kann es ermöglichen, einen Sinterkörper mit einer geringen Kristallkorngröße zu erhalten. Jedoch ist es bei der Durchführung des Sinterns notwendig, dass ein Eindringen eines Plasmagases in das Innere stattfindet. Außerdem ist das Sintern jeweils nach kurzer Zeit vollständig, und deshalb neigt das Gas dazu, in dem Sinterkörper eingeschlossen zu werden. Im Ergebnis bleiben somit unvermeidbar Poren in dem Sinterkörper, obwohl es das Verfahren gemäß dem Patentdokument 1 ermöglicht, eine Sinterdichte zu erreichen, die bis zu einem gewissen Grad hoch ist. Die Anwesenheit von Poren erschweren den Einsatz des Sinterkörpers als Substrat für Schaltungen, welche die Ausbildung von sehr feinen Leitungsführungen erfordern. Hinzu kommt, dass dieses Verfahren eine Einrichtung in großem Maßstab zur Erzeugung und Aufrechterhaltung eines Plasmas benötigt, was die Schwierigkeit mit sich bringt, dass es nicht leicht ist, das Verfahren in einem industriellen Maßstab in die Praxis umzusetzen.

Andererseits wurde in den letzten Jahren ein Verfahren zum Herstellen eines keramischen Sinterkörpers unter Verwendung eines sogenannten "Entladungsplasmas" durch Zuführen eines Impulsstroms, während ein Keramikpulver gepresst wird, vorgeschlagen. Konkret gesprochen, es wurde ein Verfahren zum Sintern des Keramikpulvers in einer Form durch Einwirkung eines Plasmas vorgeschlagen, wobei angenommen wird, dass diese Einwirkung in dem Keramikpulver stattfindet. Bei dem Verfahren wird das Keramikpulver unter Druck in das Hohlformwerkzeug zwischen die Elektroden eingefüllt und dieses Werkzeug durch Zuführen eines Impulsstroms erhitzt (Patentdokument 2: JP-A-2000-128648 ).

Das vorgenannte Sinterverfahren unter Anwendung des Entladungsplasmas wird durch Einsatz einer einfachen Vorrichtung durchgeführt, wobei die Temperatur durch Erhitzen des Hohlformwerkzeugs erhöht wird. Deshalb kann die Temperatur leicht gesteuert werden, und es richtete sich deshalb die Aufmerksamkeit auf diese Sintertechnologie als Zukunftstechnologie. Ferner wird gemäß diesem Verfahren das Keramikpulver innerhalb eines kurzen Zeitraums auf die Sintertemperatur gebracht und ein Wachstums des Korns während des Sinterns wird unterdrückt. Es wird erwartet, dass ein Sinterkörper mit einer mechanischen Festigkeit erhalten werden kann, die höher ist als jene, die sich beim üblichen Sinterverfahren mit Widerstandsheizung ergibt.

Wenn jedoch das vorgenannte Entladungsplasma zum Sintern des Aluminiumnitridpulvers benutzt wird, zeigt sich, dass große Mengen an Poren gebildet werden, obwohl deren Größe geringer ist als bei jenen, die bei dem Sinterverfahren mit Widerstandsheizung entstehen. Das heißt, das Patentdokument 2 beschreibt ein Verfahren zum Herstellen eines keramischen Sinterkörpers durch dichtes Pressen des Keramikpulvers in einer Vorbehandlung, zum Beispiel einer hydrostatischen Druckbehandlung, und anschließendes Erhöhen der Temperatur auf 300 bis 1500°C durch Zuführen eines Impulsstroms. Jedoch haben die Erfinder der vorliegenden Sache festgestellt, dass es schwierig ist, die Bildung von Poren in dem Sinterkörper wirksam zu verhindern, obwohl das Aluminiumnitridpulver gepresst wird, damit es eine ausreichende hohe Dichte aufweist. Deshalb ist es schwer, eine Hochglanzoberfläche mit einer hohen Glätte auf dem gemäß diesem Verfahren erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörper auszubilden.

ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG

Der vorliegenden Erfindung liegt deshalb die Aufgabe zugrunde, einen Aluminiumnitridsinterkörper anzugeben, der Kristallkörner mit einer geringen Korngröße enthält, Poren in sehr reduzierten Mengen aufweist sowie eine große Festigkeit und eine hohe Wärmeleitfähigkeit zeigt. Auch soll ein Verfahren zum Herstellen dieses Körpers bereitgestellt werden.

Um die vorgenannte Aufgabe zu lösen, haben die Erfinder der vorliegenden Sache eine gründliche Untersuchung durchgeführt und festgestellt, dass dann, wenn die Temperatur, welche beim Behandeln des Aluminiumnitridpulvers durch Zuführen eines Impulsstroms erreicht wird, auf einen Wert eingestellt wird, der so hoch ist, dass die Aluminium nitridkristallkörner nicht in merklichem Umfang wachsen, die Blasen in dem Pulver während des Sinterns mit erhöhter Wirksamkeit eliminiert werden und ein Aluminiumnitridsinterkörper mit einer stark verringerten Porendichte erhalten wird. Es wurde ferner gefunden, dass der durch Sintern mittels Zuführung des Impulsstroms erhaltene Aluminiumnitridsinterkörper aufgrund der Art seines Sinterns und der erreichten hohen Temperatur eine stark verbesserte Härte aufweist, die bei den üblichen Aluminiumnitridsinterkörpern nicht erreicht werden könnte.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Aluminiumnitridsinterkörper angegeben, der Kristallkörner mit einer durchschnittlichen Korngröße (D₅₀) von 0,1 bis 2,5 μm, ein Porenflächenverhältnis von nicht mehr als 1 × 10^–7, eine Porendichte von nicht mehr als 0,05 Poren/mm² mit Poren mit einem Durchmesser von nicht weniger als 1 μm sowie eine Vickershärte im Bereich von 14 bis 17 GPa aufweist.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ferner ein Verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers durch Sintern eines Aluminiumnitridpulvers mittels Zuführung eines Impulsstroms angegeben, wobei der Impulsstrom unter Pressen des Aluminiumnitridpulvers derart zugeführt wird, dass die erreichte Temperatur über 1500°C aber nicht über 1800°C liegt.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ferner ein Substrat für eine Schaltung (Schaltungssubstrat) zur Verfügung gestellt, das durch Hochglanzpolieren des Aluminiumnitridsinterkörpers erhalten wird.

Der erfindungsgemäße Aluminiumnitridsinterkörper enthält Kristallkörner mit geringen Korngrößen, weist nur sehr kleine Mengen an großen Poren mit mindestens 1 μm auf und kann hervorragend hochglanzpoliert werden. Durch das Hoch glanzpolieren bildet deshalb der erfindungsgemäße Aluminiumnitridsinterkörper eine Spiegeloberfläche mit einer hervorragenden Glätte aus. Deshalb ist der Aluminiumnitridsinterkörper der Erfindung als Schaltungssubstrat sehr nützlich, auf dem feine Schaltungsmuster ausgebildet werden, und er hat einen hohen industriellen Wert.

Darüber hinaus hat der erfindungsgemäße Aluminiumnitridsinterkörper weitere Eigenschaften, wie eine sehr hohe Oberflächenhärte, und kann bei den Anwendungen des Substratmaterials leicht gehandhabt werden. Ferner ist der Sinterkörper bei anderen Verwendungszwecken als ein Gleitelement, das eine Wärmeleitfähigkeit aufweisen muss, nützlich.

Gemäß dem Verfahren zur Herstellung eines Aluminiumnitridsinterkörpers der vorliegenden Erfindung kann ferner ein Aluminiumnitridsinterkörper erhalten werden, der eine hohe Oberflächehärte mit einem ultrafeinen Gefüge, eine scharfe Kristallkorngrößenverteilung des Sinterkörpers, eine geringe Porendichte und eine hohe Oberflächenhärte hat, ohne Herstellung eines verdichteten Pulvers durch CIP oder Durchführen einer vorhergehenden Stufe, zum Beispiel einer Stufe des ultrafeinen Mahlens des Pulvers.

KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNG

1 ist eine Ansicht, die schematisch den Grundaufbau einer Vorrichtung erläutert, welche bei dem Herstellungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung benutzt wird.

DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG

Aluminiumnitridsinterkörper

Ein Aluminiumnitridsinterkörper der vorliegenden Erfindung weist geringe Kristallkorngrößen auf und enthält große Poren von nicht kleiner als 1 μm in sehr kleinen Mengen. Wenn die Oberfläche hochglanzpoliert ist, ist bei dem erfindungsgemäßen Aluminiumnitridsinterkörper eine "Ultra"-Hochglanzoberfläche mit einer hervorragenden Glätte verwirklicht, die an üblichen Aluminiumnitridsinterkörpern nicht beobachtet werden könnte.

Der Aluminiumnitridsinterkörper der vorliegenden Erfindung hat eine durchschnittliche Kristallkorngröße (D₅₀) im Bereich von 0,1 bis 2,5 μm, ein Porenflächenverhältnis von nur 1 × 10^–7 oder kleiner (im Idealfall ist das Porenflächenverhältnis im Wesentlichen Null) und eine Porendichte von nur 0,05 Poren/mm² oder geringer (im Idealfall ist die Porendichte im Wesentlichen Null) bezüglich Poren mit Durchmessern von nicht kleiner als 1 μm.

Bei der vorliegenden Erfindung haben die durchschnittliche Kristallkorngröße, das Porenflächenverhältnis und die Dichte der Poren mit Durchmessern von nicht weniger als 1 μm des Aluminiumnitridsinterkörpers Werte, die unten angegeben sind.

(1) Durchschnittliche Kristallkorngröße (μm): D₅₀

Der kumulative Durchmesser (D₅₀) von 50% (cumulative 50% diameter) in einer Korngrößenverteilungskurve, entsprechend Kreisen der Kristallkörner auf einer hochglanzpolierten Oberfläche auf irgend einer geschnittenen Oberfläche des Aluminiumnitridsinterkörpers.

(2) Porendichte (Poren/mm²)

Ein Wert, der die Anzahl der Poren pro Einheitsfläche auf einer Oberfläche angibt, die durch Hochglanzpolieren irgend einer geschnittenen Oberfläche des Aluminiumnitridsinterkörpers erhalten worden ist.

(3) Porenflächenverhältnis

Ein Wert, der aus der Gesamtfläche der Poren erhalten worden ist, berechnet aus den Durchmessern (nicht kleiner als 1 μm) von Poren, die im Betrachtungsfeld einer vorgegebenen Fläche auf der hochglanzpolierten Oberfläche des Aluminiumnitridsinterkörpers existieren, geteilt durch die gesamte Betrachtungsfläche, die überprüft wird.

Einzelheiten der Messmethoden werden in den Beispielen beschrieben.

Wenn versucht wird, den erfindungsgemäßen Aluminiumnitridsinterkörper mit einer durchschnittlichen Kristallkorngröße von kleiner als 0,1 μm zu erhalten, unterliegt das Aluminiumnitridpulver in der Stufe des Ausgangsmaterials der Oxidation bis zu einem deutlichen Ausmaß, und als Ergebnis hiervon zeigt der erhaltene Aluminiumnitridsinterkörper eine verringerte Wärmeleitfähigkeit. Andererseits weist der Aluminiumnitridsinterkörper mit einer durchschnittlichen Kristallkorngröße von über 2,5 μm eine verminderte Festigkeit auf.

Wenn der Aluminiumnitridsinterkörper der Erfindung eine Porendichte von über 0,05 Poren/mm² der Poren mit Durchmessern von nicht kleiner als 1 μm aufweist, nimmt die maschinelle Hochglanzbearbeitbarkeit wegen der Anwesenheit von Poren ab, eine in hohem Maße glatte Spiegeloberfläche ist schwierig zu erhalten und außerdem zeigt der Sinterkörper eine verminderte Festigkeit.

Wenn ferner der Aluminiumnitridsinterkörper der Erfindung ein Porenflächenverhältnis von über 1 × 10^–7 hat, nehmen wegen der Anwesenheit von Poren sogar bei einer geringen Porendichte die maschinelle Hochglanzbearbeitbarkeit und die Festigkeit ab.

Der gemäß dem üblichen Sinterverfahren mit Widerstandsheizung erhaltene Aluminiumnitridsinterkörper erlaubt es den Körnern, deutlich zu wachsen, sogar dann, wenn ein Aluminiumnitridpulver mit geringen Korngrößen als Ausgangsmaterial benutzt wird. Als Ergebnis hiervon, in Abhängigkeit vom Einzelfall, übersteigt die Kristallkorngröße 2,5 μm und liegt oft über 5 μm. Selbst wenn die Porendichte gering ist, nimmt der Durchmesser der Poren zu, wenn die Kristallkörner wachsen, und das Porenflächenverhältnis übersteigt normalerweise 5 × 10^–7 an der geschnittenen Oberfläche des Aluminiumnitridsinterkörpers. Es ist deshalb verständlich, dass der erfindungsgemäße Aluminiumnitridsinterkörper mit einem kleinen Kristallkorndurchmesser und mit Poren in kleinen Mengen nicht mit dem üblichen Sinterverfahren mit Widerstandsheizung erhalten werden kann.

Ferner weist der Aluminiumnitridsinterkörper der vorliegenden Erfindung eine sehr große Härte auf, verglichen mit jener der Aluminiumnitridsinterkörper, die gemäß dem üblichen Sinterverfahren mit Widerstandsheizung erhalten worden sind. Der erfindungsgemäße Aluminiumnitridsinterkörper weist eine Vickershärte von 14 bis 17 GPa, vorzugsweise von 14,5 bis 16,5 GPa, auf. Dieser Wert ist 1,4 mal so groß wie die Vickershärte des vorgenannten üblichen Aluminiumnitridsinterkörpers.

Obwohl der Mechanismus, welcher dazu führt, dass der Aluminiumnitridsinterkörper der Erfindung Poren in kleinen Mengen aufweist und eine hohe Härte hat, wie oben beschrieben wurde, noch nicht klar ist, wird angenommen, dass die Kristallkörner des Aluminiumnitrids bis zu einem geeigneten Ausmaß in einem Bereich wachsen, in dem die Kristall korngrößen relativ gering sind, um eine sehr dichte Struktur zu bilden.

Ferner hat der Aluminiumnitridsinterkörper der vorliegenden Erfindung wegen seiner geringeren Kristallkorngröße eine hohe Festigkeit im Vergleich zu dem Aluminiumnitridsinterkörper, der nach dem üblichen Sinterverfahren mit Widerstandsheizung erhalten wird. Beispielsweise zeigt der erfindungsgemäße Aluminiumnitridsinterkörper, welcher durch Sintern unter Verwendung auch eines Sinterhilfsmittels erhalten worden ist, eine Biegefestigkeit von nicht weniger als 500 MPa.

Darüber hinaus weist der Aluminiumnitridsinterkörper der vorliegenden Erfindung eine Wärmeleitfähigkeit von 50 bis 80 w/mK auf, wenn er ohne Einsatz des Sinterhilfsmittels erhalten worden ist, und von 100 W/mK, wenn er unter Verwendung auch eines Sinterhilfsmittels hergestellt worden ist.

Bei der vorliegenden Erfindung ist es auch besonders erwünscht, dass die Kristallkörner, welche den Sinterkörper bilden, eine solche Kristallkorngrößenverteilung haben, dass die Differenz zwischen der kumulativen Korngröße von 90% und der kumulativen Korngröße von 10% nicht größer als 1,5 μm ist, und zwar unter dem Gesichtspunkt der weiteren Verbesserung der maschinellen Hochglanzbearbeitung. Bei dem Herstellungsverfahren der vorliegenden Erfindung unter Anwendung des Impulsstroms, wie nachfolgend noch beschrieben wird, wächst das Korn während des Sinterns wenig. Deshalb spiegelt sich die Kristallkorngrößenverteilung des verwendeten Aluminiumnitridpulvers unmittelbar wieder. Wenn die Kristallkorngrößenverteilung des benutzten Aluminiumnitridpulvers derart eingestellt wird, dass sie der Kristallkorngrößenverteilung der obigen Kristallkörner entspricht, kann deshalb die Kristallkorn größenverteilung der Kristallkörner leicht so eingestellt werden, dass sie in dem oben genannten Bereich liegen.

Neben dem Fall, in dem der erfindungsgemäße Aluminiumnitridsinterkörper aus dem Aluminiumnitrid allein besteht, ist es auch möglich, dass er ein Sinterhilfsmittel enthält, das zum Absenken des Schmelzpunkts an den Kristallkornoberflächen verwendet wird, wie oben kurz beschrieben wurde. Als Sinterhilfsmittel wird Yttriumoxid (Y₂O₃) am meisten benutzt. Jedoch können irgend welche anderen bekannten Sinterhilfsmittel eingesetzt werden, zum Beispiel Erdalkaliverbindungen, wie CaO und SrO, oder Seltenerdverbindungen, wie CeO₂ , Ho₂O₃ , Yb₂O₃ , Gd₂O₃ , Nb₂O₃ , Sm₂O₃ und Dy₂O₃, jeweils einzeln oder in einer Kombination.

Wenn ferner der Aluminiumnitridsinterkörper der vorliegenden Erfindung durch Zuführen des Impulsstroms, wie unten noch beschrieben wird, hergestellt wird, ermöglicht er, dass die Oxidschicht an der Oberfläche des Aluminiumnitridpulvers leicht verdampft und dissoziiert. D. h., es wird ein Sinterkörper mit einer verringerten Sauerstoffkonzentration erhalten.

Herstellung des Aluminiumnitridsinterkörpers

Nachfolgend wird ein Verfahren zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers der vorliegenden Erfindung beschrieben.

Das heißt, gemäß der vorliegenden Erfindung wird das Aluminiumnitridpulver unter Druck gesintert, während ein Impulsstrom in einer solchen Weise zugeführt wird, dass die erreichte Temperatur des Pulvers bei über 1500°C, aber nicht über 1800°C, liegt, um den Aluminiumnitridsinterkörper mit den oben genannten Eigenschaften herzustellen.

Das vorzugsweise eingesetzte Aluminiumnitridpulver weist eine durchschnittliche Kristallkorngröße auf, die etwas geringer als die durchschnittliche Kristallkorngröße des oben genannten Sinterkörpers ist. Konkret gesagt, es ist erwünscht, ein Aluminiumnitridpulver mit einer durchschnittlichen Kristallkorngröße im Bereich von 0,05 bis 2 μm, insbesondere von 0,1 bis 1 μm, zu verwenden. Das heißt, wenn der durchschnittliche Kristallkorndurchmesser kleiner als 0,05 μm ist, nimmt der Anteil der Oxidschicht an der Oberfläche der Körner zu. Wenn andererseits die durchschnittliche Kristallkorngröße 5 μm nicht übersteigt, wird die Kristallkorngröße sehr groß, die Festigkeit wird nicht erhalten und die Porendichte wird nicht auf ein niedriges Niveau gedrückt. Es wird dann schwierig, einen Aluminiumnitridsinterkörper mit einer hervorragenden maschinellen Hochglanzbearbeitbarkeit zu erhalten.

Es ist erwünscht, dass das Aluminiumnitridpulver eine Reinheit aufweist, die nicht unter 97 Gew.-%, vorzugsweise nicht unter 99 Gew.-%, liegt. Das Aluminiumnitridpulver mit einer solchen hohen Reinheit wurde auf den Markt gebracht und ist leicht erhältlich.

Das oben genannte Sinterhilfsmittel kann durch Einmischen in das vorgenannte Aluminiumnitridpulver eingesetzt werden. Die Verwendung des Sinterhilfsmittels ist unter dem Gesichtspunkt des Erzielens eines verbesserten Effekts der Wärmebehandlung nach dem Sintern, die später beschrieben wird, erwünscht. Das Sinterhilfsmittel wird vorzugsweise in einer Menge von 0,1 bis 10 Gewichtsteilen, insbesondere von 1 bis 5 Gewichtsteilen, pro 100 Gewichtsteile des Aluminiumnitridpulvers eingesetzt.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird das Aluminiumnitrid durch Zuführen eines Impulsstroms unter Ausüben eines Drucks auf das Aluminiumnitridpulver (oder ein gemischtes Pulver aus AlN-Pulver und dem Sinterhilfsmittel) gesintert. Hierzu wird ein Impulsstrom zugeführt, um impulsartig elektrische Energie direkt zwischen die Lücken der Pulverkörner einzubringen. Dadurch wird die hohe Energie eines Hochtemperaturplasmas, das aufgrund einer Funkenentladung sofort entsteht, in wirksamer Weise für eine thermische Diffusion/Elektrofelddiffusion zugeführt, um lokale Halsverbindungen zwischen den Körnern in wirksamer Weise auszubilden, bevor der thermische Gleichgewichtszustand erreicht wird, wodurch es den Halsverbindungen ermöglicht wird, zu stabilen Bindungen zu wachsen, um in kurzen Zeiträumen das Sintern zu erreichen. Gemäß diesem Impulsstromverfahren (oft als "Entladungsplasmasinterverfahren" genannt) kann in kurzen Zeiträumen ein Sinterkörper mit einer hohen Dichte ohne Poren und unter Aufrechterhaltung einer hohen Qualität erhalten werden, ohne es den Kristallkörnern zu ermöglichen, bei niedrigen bis zu hohen Temperaturen übermäßig zu wachsen, unabhängig von der Anwesenheit eines Sinterhilfsmittels, das zum Absenken des Schmelzpunkts an den Kornoberflächen verwendet wird.

Da der Impulsstrom während des Ausübens eines Drucks zugeführt wird, wird das Aluminiumnitridpulver in einen Raum eines Werkzeugs zwischen einem Hohlformwerkzeug, das aus elektrisch leitendem Kohlenstoff hergestellt ist, und einem Paar Formstempel, die aus elektrisch leitendem Kohlenstoff hergestellt sind, eingebracht, wobei die Stempel in das Hohlformwerkzeug von oben und unten eingesetzt sind. Während das so eingebrachte Aluminiumnitridpulver durch die Formstempel von oben und unten unter Druck gesetzt wird, wird ein Impulsgleichstrom über die Formstempel zugeführt.

Die Stromdichte des Impulsstroms beträgt normalerweise 150 bis 500 A/cm², vorzugsweise 300 bis 400 A/cm², und die Impulsperiode liegt bei 30 Hz bis 30 kHz, vorzugsweise etwa 100 kHz. Ferner beträgt das Impulsverhältnis (EIN : AUS), dargestellt durch das Verhältnis der Zeit mit Stromunterbrechung (AUS) zu der Zeit mit Stromzufuhr (EIN) im Allgemeinen etwa 1 : 1 bis etwa 2 : 24, vorzugsweise etwa 1 : 6 bis etwa 2 : 12, und die Spannung liegt bei 1 bis 10 V, vorzugsweise bei 2 bis 6 V.

Es ist auch erwünscht, dass der Impulsstrom im Vakuum oder in einer Inertgasatmosphäre zugeführt wird. Es ist auch möglich, das unterstützende Erhitzen durch ein gesondertes Zuführen eines Stroms zum Erhitzen des Hohlformwerkzeugs durchzuführen, während der Impulsstrom zugeführt wird.

Beim Zuführen des Impulsstroms ist es erwünscht, dass der Druck zum Pressen des Aluminiumnitridpulvers 0,3 bis 0,6 tf/cm², insbesondere 0, 35 bis 0, 45 tf/cm², beträgt. Wenn der Druck kleiner als 0,3 tf/cm² ist, wird das Aluminiumnitridpulver nicht dicht. Das heißt, die Sinterdichte kann nicht erhöht werden, und gleichzeitig neigen die Porendichte und das Porenflächenverhältnis dazu, anzusteigen. Wenn andererseits der Druck 0,6 tf/cm² übersteigt, findet das Sintern zwar leicht statt, jedoch erreicht die Wirkung der Zunahme der Dichte eine Grenze und außerdem steigt die Wahrscheinlichkeit, dass die zum Sintern benutzte Vorrichtung, wie das Hohlformwerkzeug und die Formstempel, brechen.

Weiterhin ist es sehr wichtig, dass die Temperatur, welche durch Zuführen des Impulsstroms erreicht wird, in einem Bereich bei über 1500°C bis nicht über 1800°C, vorzugsweise bei nicht unter 1550°C bis nicht über 1800°C, liegt. Das heißt, wenn die erreichte Temperatur unter 1500°C liegt, wird in der Sinterstufe das eingeschlossene Gas in nicht ausreichendem Maß entfernt. Deshalb nimmt die Anzahl der Poren nicht ab, und sowohl die Porendichte als auch das Porenflächenverhältnis liegen nicht in den Be reichen der vorliegenden Erfindung, wie aus den nachfolgend angegebenen Beispielen ersichtlich ist. Ferner wachsen die Kristallkörner in dem Sinterkörper deutlich, wenn die erreichte Temperatur 1800°C übersteigt, wodurch die maschinelle Hochglanzbearbeitbarkeit und die Festigkeit abnehmen.

Die erreichte Temperatur ist die Maximaltemperatur beim Erzeugen eines Entladungsplasmas durch Zuführen eines Impulsstroms. Bei der erreichten Temperatur wird das Zuführen des Impulsstroms oder das unterstützende Erhitzen fortgesetzt, um die obige Temperatur aufrecht zu erhalten, bis das Sintern beendet ist, um dadurch einen Aluminiumnitridsinterkörper mit einer kleinen Porendichte und einem kleinen Porenflächenverhältnis zu erhalten, wodurch die Stabilität aufrecht erhalten wird. Obwohl es keine besondere Einschränkung gibt, beträgt die Zeit des Aufrechterhaltens der obigen Temperatur im Allgemeinen 1 bis 30 Minuten, vorzugsweise 1 bis 5 Minuten. Die erreichte Temperatur kann durch Einstellen der Intensität des Impulsstroms, des Intervalls zwischen den Impulsen und der Intensität der Energiequelle für das unterstützende Erhitzen einreguliert werden.

Es ist ferner erwünscht, dass die erreichte Temperatur mit einer Temperaturerhöhungsgeschwindigkeit von 30 bis 150°C/min, insbesondere von 50 bis 100°C/min, erreicht wird. Wenn die Temperaturerhöhungsgeschwindigkeit niedrig ist, wird das Temperaturprofil verlängert. Wenn die Temperaturerhöhungsgeschwindigkeit zu hoch ist, wird es schwierig, einen Sinterkörper zu erhalten, der ausreichend dicht ist.

Bei dem vorstehenden Herstellungsverfahren ist es beim Einbringen des Aluminiumnitridpulvers in das Hohlformwerkzeug erwünscht, an der Grenzfläche, entlang welcher das Aluminiumnitridpulver in Kontakt mit der Vorrichtung kommt, eine Kohlenstoffplatte dazwischen zu setzen, um ein Versintern zwischen dem erhaltenen Sinterkörper und dem Werkzeug zu verhindern.

Der so erhaltene Aluminiumnitridsinterkörper weist eine hervorragende maschinelle Hochglanzbearbeitbarkeit auf, kann durch das Hochglanzpolieren eine sehr glatte Spiegeloberfläche ausbilden (beispielsweise hat er eine maximale Oberflächenrauheit Rmax von 0,040 μm oder weniger) und zeigt eine hervorragende Festigkeit. Jedoch kann der Alu– miniumnitridsinterkörper hier aufgrund der geringen Kristallkorngrößen eine leicht verminderte Wärmeleitfähigkeit haben. Deshalb ist es gemäß der vorliegenden Erfindung erwünscht, dass nach dem Beenden des Zuführens des Impulsstroms der durch die obige Sinterstufe erhaltene Sinterkörper bei einer Temperatur von 1550 bis 1800°C, insbesondere von 1680 bis 1780°C, wärmebehandelt wird. Durch diese Wärmebehandlung erhält der Aluminiumnitridsinterkörper eine außergewöhnlich verbesserte Wärmeleitfähigkeit ohne Verschlechterung der oben genannten Eigenschaften. wenn die Wärmebehandlungstemperatur unter 1550°C liegt, wird die Wärmeleitfähigkeit nicht in einem ausreichenden Maß verbessert. Wenn die Wärmebehandlungstemperatur 1800°C übersteigt, wachsen die Kristallkörner und der Sinterkörper hat eine verminderte Biegefestigkeit.

Durch die vorgenannte Wärmebehandlung wachsen die Kristallkörner weiter, während die Porendichte und das Porenflächenverhältnis des Sinterkörpers fast unverändert bleiben, und die maschinelle Hochglanzbearbeitbarkeit verringert sich nicht. Deshalb muss die Wärmebehandlung unter einer Bedingung stattfinden, bei welcher die durchschnittliche Kristallkorngröße (D₅₀) des Sinterkörpers in dem vorgenannten Bereich liegt. Zu diesem Zweck ist es erwünscht, dass die Wärmebehandlungszeit (die Zeit, in welcher der Sinterkörper auf der Wärmebehandlungstemperatur gehalten wird) 1 bis 15 Stunden, insbesondere 3 bis 10 Stunden, beträgt. Wenn die Wärmebehandlungszeit kürzer als eine Stunde ist, wird die Wärmeleitfähigkeit nicht in einem ausreichenden Maß erhöht. Wenn die Wärmebehandlungszeit 15 Stunden übersteigt, wachsen die Kristallkörner und die Festigkeit nimmt ab.

Die Wärmebehandlungstemperatur wird durch das unterstützende Erhitzen des Hohlformwerkzeugs und dergleichen aufrecht erhalten, nachdem der Impulsstrom nicht länger zugeführt wird.

Wie schon beschrieben wurde, kann ferner die Wärmeleitfähigkeit durch die Wärmebehandlung erhöht werden, insbesondere dann, wenn das Sinterhilfsmittel in Kombination mit dem Aluminiumnitridpulver benutzt wird. Wenn die Wärmebehandlung innerhalb eines kurzen Zeitraums abgeschlossen werden soll, ist es erwünscht, das Sinterhilfsmittel zu verwenden.

1 ist eine Ansicht, die schematisch eine Grundstruktur einer Vorrichtung erläutert, die vorzugsweise dazu dient, das erfindungsgemäße Verfahren in die Praxis umzusetzen.

Unter Bezugnahme auf 1 ist die Vorrichtung mit einem Hohlformwerkzeug aus elektrisch leitendem Kohlenstoff und ferner mit einem Paar Formstempel 2 aus elektrisch leitendem Kohlenstoff ausgerüstet. Die Formstempel sind in das Hohlformwerkzeug 1 eingepasst. Ein Aluminiumnitridpulver 3 wird in das Hohlformwerkzeug 1 eingebracht, und ein Impulsgleichstrom wird durch die Formstempel 2 geleitet, um die Temperatur auf einen vorgegebenen Wert (Sintertemperatur) zu erhöhen, während das eingebrachte Pulver darin von oben und unten durch Einsatz der Stempel 2 ge presst wird. Nachdem die Sintertemperatur erreicht ist, wird die Temperatur während eines vorgegebenen Zeitraums aufrecht erhalten, um einen Sinterkörper in der Form zu bilden.

Der Druck wird über die Formstempel 2 ausgeübt, und der Impulsstrom wird unter Verwendung eines nicht dargestellten Steuermechanismus über die Formstempel 2 zugeführt.

Die oben genannte Vorrichtung wird in einer Kammer 4 eingerichtet, und bei Bedarf wird das Innere der Kammer 4 unter Benutzung einer Vakuumpumpe 5 evakuiert. Es ist ferner möglich, das Sintern durchzuführen, während das Innere der Kammer 4 durch ein Gas, wie Stickstoff, ersetzt ist.

Beim Einbringen des Aluminiumnitridpulvers in das Hohlformwerkzeug 1 ist es erwünscht, auf die Innenoberfläche des Hohlformwerkzeugs 1 und auf jene Oberflächen der Formstempel 2, die in Kontakt mit dem Pulver kommen, eine Kohlenstoffplatte (oder einen Film) aufzulegen, um ein Versintern zwischen dem Aluminiumnitridpulver und den vorgenannten Oberflächen zu verhindern.

BEISPIELE
Nachfolgend werden Beispiele zur konkreten Erläuterung des erfindungsgemäßen Verfahrens beschrieben, wobei die Erfindung in keiner Weise darauf beschränkt ist.
In den folgenden Beispielen und Vergleichsbeispielen wurden verschiedene physikalische Eigenschaften mittels der unten beschriebenen Methoden gemessen.
1) Messung der Porendichte
Eine geschnittene Oberfläche des Sinterkörpers wurde hochglanzpoliert. Unter Einsatz eines Abtastelektronenmikroskops (SEM) wird die hochglanzpolierte Oberfläche mit einer 1000-fachen Vergrößerung überprüft, um die Anzahl der Poren (Hohlräume mit Durchmessern von nicht kleiner als 1 μm) zu zählen. Es wurden nicht weniger als 500 Betrachtungsfelder der hochglanzpolierten Oberflächen mit einer 1000-fachen Vergrößerung überprüft. Die Anzahl der Poren mit Durchmessern von nicht kleiner als 1 μm pro Einheitsfläche wurde als die Porendichte betrachtet.
2) Porenflächenverhältnis
Die Porenflächen wurden aus den Durchmessern der Poren berechnet, die in der oben beschriebenen Weise gezählt worden sind, um die Gesamtfläche der entdeckten Poren festzustellen. Das Verhältnis der Gesamtfläche der Poren zur Gesamtfläche des Betrachtungsfelds, das überprüft worden ist (nicht weniger als 500 Betrachtungsfelder wurden mit einer 1000-fachen Vergrößerung überprüft), wurde als das Porenflächenverhältnis betrachtet.
3) Messung der Schüttdichte des Aluminimnitridsinterkörpers
Es wurde gemäß der Archimedes-Methode gemessen, um die relative Dichte zu berechnen.
4) Aluminiumnitridkristallkorngröße
Unter Benutzung eines Bildanalysensystems (IP-1000PC, hergestellt von Asahi Kasei Kogyo Co.) wurden die Kristallkorngrößen aus Fotografien von Mikrostrukturen der Sinter körper mit Hilfe der unten beschriebenen Methode ermittelt.
Zuerst wurde irgend eine geschnittene Oberfläche, die bewertet werden sollte, wie eine Hochglanzoberfläche poliert und bei 1600 bis 1650°C behandelt, wobei während einer Stunde kein Wachstum der Aluminiumnitridkristallkörner eintrat. Durch diese Behandlung wurde die Ätzgeschwindigkeit an den Kristallkorngrenzen höher als in anderen Bereichen. Deshalb wurden nur die Kristallkorngrenzen angeätzt, und man erhielt eine Oberfläche, auf der die einzelnen Kristallkörner des Aluminiumnitrids und der Korngrenzenphase identifiziert werden konnten.
Dann wurde die Oberfläche unter Verwendung des Abtastelektronenmikroskops (SEM) beurteilt sowie eine Fotografie der Mikrostruktur mit einer solchen Vergrößerung aufgenommen, dass 200 bis 300 Körner, die beobachtet wurden, in einem Betrachtungsfeld enthalten waren. Es wurde ein Mehrzahl von Fotos aufgenommen, um 1000 bis 2000 Körner, die überprüft worden sind, abzudecken. Die Fotografien der Mikrostrukturen zeigten die Aluminiumnitridkristallteilchen in grauer bis schwarzer Farbe sowie die Kristallkörner in der Korngrenzenphase in weißer Farbe, wodurch die Körner leicht identifizierbar waren.
Schließlich wurden unter Anwendung eines computergestützten Bildanalysensystems die Durchmesser entsprechend Kreisen von 1000 bis 2000 Aluminiumnitridkristallkörnern aus den Bildern auf den Fotografien der Mikrostrukturen ermittelt. Weiterhin wurden die Durchmesser entsprechend Kreisen der Kristallkörner an der Korngrenze aus den Fotografien der Mikrostrukturen wie jene der Aluminiumnitridkristallkörner bestimmt. Die Aluminiumnitridkristallkörner und die Kristallkörner in der Korngrenzenphase waren fast gleichachsig, und die Korngrößen konnten durch die Durch messer entsprechend den Kreisen ausgedrückt werden. Beim Durchführen der Analyse wurden Kristallkörner, die an den Enden der Analysenbilder geschnitten waren, nicht in die Aufgabenstellung für die Bewertung einbezogen. Ferner wurden dann, wenn zwei oder mehr Kristallkörner der Korngrenzenphase sich berührten und die Länge der Grenzen der zwei Kristallkörner größer war als eine durchschnittliche Kristallkorngröße der Körner, die Kristallkörner in der Kombination wie ein einziges Korn behandelt.
Ein kumulativer Wert von 10 % (D₁₀), ein kumulativer Wert von 50% (D₅₀) und ein kumulativer Wert von 90% (D₉₀) wurden auf der Grundlage einer Verteilungskurve der gemessenen Kristallkorndurchmesser ermittelt, und die Differenz zwischen D₉₀ und D₁₀ wurde berechnet.
5) Messung der Oberflächenrauheit (JIS B0601).
Eine geschnittene Oberfläche des zu bewertenden Sinterkörpers wurde hochglanzpoliert und bezüglich ihrer maximalen Oberflächenrauheit (Rmax) unter Verwendung eines Messinstruments für die Oberflächenrauheit und die Gestalt (Surfcour 478A, hergestellt von Tokyo Seimitsu Co.) vermessen. Die Messbedingungen waren ein Abschnitt von 0,8 , eine Tastgeschwindigkeit von 0,06 mm/s, eine 50.000-fache Vergrößerung und eine Messlänge von 0,25 mm. Es wurde ein Durchschnittswert aus sechs Messpunkten ermittelt.
6) Messung der Wärmeleitfähigkeit
Gemessen mittels einer Laserblitzmethode durch Einsatz einer wärmekonstanten Messvorrichtung PS-7, hergestellt von Rigaku Denki Co. Die Dicke wurde unter Anwendung einer Eichkurve korrigiert.
7) Messung der Biegefestigkeit.
Es wurde ein Dreipunktbiegetest mit einer Querhauptgeschwindigkeit von 0,5 mm/min gemäß JIS R1601 durchgeführt, jedoch unter Abänderung des Bereichs auf 20 mm und der Dicke der Prüfkörper auf 2 mm. Die Prüfkörper hatten eine Breite von 4 mm. Der Sinterkörper wurde auf eine Breite von 6 mm geschnitten, und beide Enden wurden um 1 mm beschnitten, um eine vorgegebene Breite zu erhalten. Die obere und die untere Oberfläche wurden geschnitten.
8) Vickershärte.
Gemessen unter Einsatz eines Vickershärte-Testers AVK-CO, hergestellt von Akashi Co., mit einer Belastung von 5 kg und einer Belastungszeit von 15 Sekunden bei Raumtemperatur.
9) Durchschnittliche Kristallkorngröße des Aluminiumnitridpulvers
Gemessen mittels einer Laserbeugungsmethode unter Einsatz der Vorrichtung MICROTRACK II (LEED & NORTHRUP Co.) und durch Dispergieren des Aluminiumnitridpulvers in Wasser.
Beispiel 1
Nylonbälle mit einem Durchmesser von 15 mm, die durch Beschichten von Eisenkernen mit Nylon (Oberflächenhärte nicht über 100 kgf/mm², Dichte 3,5 g/cm³) hergestellt worden waren, wurden in einen Nylonbehälter mit einem Volumen von 2,4 Liter eingebracht. Der Nylonbehälter wurde ferner mit 100 Gewichtsteilen eines Aluminiumnitridpulvers mit einer durchschnittlichen Kristallkorngröße von 1,3 μm, einer spezifischen Oberfläche von 3,39 m²/g und einer Sauerstoffkonzentration von 0,8 Gew.%, sowie mit 40 Gewichtsteilen Ethanol als Lösungsmittel beschickt. Die Bestandteile wurden dann zusammen nass gemischt. Die Nylonbälle wurden in einer Menge von 40 Vol.-% (Scheinvolumen) des Behälters eingegeben. Das Mischen erfolgte durch Drehen des Behälters mit einer Geschwindigkeit von 70 U/min während 3 Stunden. Die erhaltene Aufschlämmung wurde getrocknet, um ein Aluminiumnitridpulver zu erhalten.
Dann wurde das Aluminiumnitridpulver unter Anwendung einer Vorrichtung mit einem Grundaufbau, wie er in 1 dargestellt ist, gesintert. Ein Hohlformwerkzeug 1 und Formstempel 2 wurden aus Graphit hergestellt. Beim Einbringen des Aluminiumnitridpulvers 3 wurden die Stoßoberflächen der Formstempel mit einer Kohlenstoffplatte beschichtet, die durch gleichmäßiges Aufbringen von Bohrnitridpulver erhalten worden war, um die Adhäsion zwischen den Formstempeln und dem Pulver zu verhindern.
Das Innere der Kammer 4 wurde evakuiert (Bedingung unter vermindertem Druck) mit Hilfe einer Vakuumpumpe 5. Durch Benutzen einer Steuereinheit (nicht dargestellt) wurde ferner die Abgabe der Energiequelle zum Sintern derart gesteuert, dass die Pulvertemperatur, welche durch einen Temperaturfühler (nicht dargestellt) ermittelt wurde, der auf dem Hohlformwerkzeug angeordnet war, mit dem Temperaturmuster übereinstimmte, das im voraus festgesetzt worden war. Weiterhin wurden der Pressenantriebsmechanismus und die Vakuumpumpe unter Steuerung mittels der Steuereinheit angetrieben.
Über die Formstempel wurde ein Impulsstrom zugeführt, um die Temperatur auf die Sintertemperatur anzuheben, während das Pulver von oben und unten mittels der Formstempel durch die Wirkung des Pressenantriebsmechanismus unter Druck gesetzt wurde. Nachdem die Sintertemperatur erreicht worden war, wurde die Temperatur während eines vorgegebenen Zeitraums aufrecht erhalten, um einen Sinterkörper zu formen.
Der größte Teil des zugeführten elektrischen Stroms floss durch die obere Stempelelektrode → oberer Stempel → Hohlformwerkzeug → unterer Stempel → untere Stempelelektrode, um die Joule'sche Wärme zu erzeugen, die benutzt wurde, um das Pulver von der Außenseite zu erwärmen. Der Rest des elektrischen Stroms floss durch das Pulver, um eine Funkenentladung in den Lücken zwischen den Pulverkörnern zu erzeugen. Die hohe Energie des Entladungsplasmas, das durch die Funkenentladung erzeugt wurde, wurde für die Wärmediffusion/elektrolytische Diffusion wirksam benutzt, und die Pulverkörner wurden vermutlich stark miteinander verbunden.
Die Formstempel 2 arbeiteten im Sinne einer Druckausübung von oben und unten mit einem Pressdruck von 0,4 tf/cm². Es wurde eine Impulsspannung angelegt (die Impulsbedingung war EIN : AUS = 12 : 2), um das Hohlformwerkzeug und die Formstempeloberflächen zu erhitzen. Die Temperatur wurde im Vakuum mit einer Geschwindigkeit von 100°C/min erhöht. Die Sintertemperatur (die Temperatur, welche erreicht wurde) von 1600°C wurde während 5 Minuten aufrecht erhalten, um das Sintern zu bewirken und einen Sinterkörper zu erhalten, der eine relative Dichte von nicht kleiner als 95%, einen Durchmesser von 30 mm und eine Dicke von 3 mm hatte.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 2
Der Vorgang wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 durchgeführt, jedoch mit der ausgewählten Sintertemperatur (der Temperatur, die erreicht wurde) von 1780°C.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 3
Der Vorgang wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 durchgeführt, jedoch mit einem ausgewählten Pressdruck von 0,35 tf/cm².
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 4
Der Vorgang wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 durchgeführt, jedoch mit dem ausgewählten Pressdruck von 0,55 tf/cm².
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 5
Der Vorgang wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 durchgeführt, jedoch mit der ausgewählten Geschwindigkeit der Temperaturerhöhung von 30°C/min.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 6
Der Vorgang wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 durchgeführt, jedoch mit der ausgewählten Geschwindigkeit der Temperaturerhöhung von 140°C/min.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 7
Der Vorgang wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 durchgeführt, jedoch unter Herstellung einer Aufschlämmung durch Zugabe von 5 Gewichtsteilen eines Yttriumoxidpulvers mit einer Reinheit von nicht weniger als 99,99% und einer spezifischen Oberfläche von 12,5 m²/g zu 100 Gewichtsteilen eines Aluminiumnitridpulvers.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 8
Durch Durchführen des Vorgangs in der gleichen Weise wie im Beispiel 7, jedoch unter Zufügen des Sinterhilfsmittels in einer Menge von 3 Gewichtsteilen, wurde ein Sinterkörper erhalten.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 9
Durch Durchführen des Vorgangs in der gleichen Weise wie im Beispiel 7, jedoch mit der ausgewählten Sintertemperatur (der Temperatur, die erreicht wird) von 1780°C, wurde ein Sinterkörper erhalten.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 10
Durch Durchführen des Vorgangs in der gleichen Weise wie im Beispiel 7, jedoch mit dem ausgewählten Pressdruck von 0,35 tf/cm², wurde ein Sinterkörper erhalten.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 11
Durch Durchführen des Vorgangs in der gleichen Weise wie im Beispiel 7, jedoch mit dem ausgewählten Pressdruck von 0,55 tf/cm², wurde ein Sinterkörper erhalten.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 12
Durch Durchführen des Vorgangs in der gleichen Weise wie im Beispiel 7, jedoch mit der ausgewählten Geschwindigkeit der Temperaturerhöhung von 30 °C/min, wurde ein Sinterkörper erhalten.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 13
Durch Durchführen des Vorgangs in der gleichen Weise wie im Beispiel 7, jedoch mit der ausgewählten Geschwindigkeit der Temperaturerhöhung von 140°C/min, wurde ein Sinterkörper erhalten.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Beispiel 14
Der im Beispiel 7 erhaltene Aluminiumnitridsinterkörper wurde bei einer Temperatur von 1750°C 2 Stunden wärmebehandelt.
Der erhaltene Aluminiumnitridsinterkörper wies etwa die gleiche Porendichte und etwa das gleiche Porenflächenverhältnis auf, ermöglichte aber eine Zunahme der Kristallkorngröße sowie der Wärmeleitfähigkeit auf 155 W/mK (die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers sind in der Tabelle 2 angegeben).
Vergleichsbeispiel 1
Der Vorgang wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 durchgeführt, jedoch mit der ausgewählten erreichten Temperatur (Sintertemperatur) von 1400°C.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen der Herstellung des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Vergleichsbeispiel 2
Der Vorgang wurde in der gleichen Weise durchgeführt wie im Beispiel 1, jedoch mit der ausgewählten erreichten Temperatur (Sintertemperatur) von 1200°C.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Vergleichsbeispiel 3
Der Vorgang wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 7 durchgeführt, jedoch mit der ausgewählten erreichten Temperatur (Sintertemperatur) von 1400°C.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Vergleichsbeispiel 4
Der wurde in der gleichen Weise durchgeführt wie im Beispiel 7, jedoch mit der ausgewählten erreichten Temperatur (Sintertemperatur) von 1200°C.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen der Herstellung des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaft des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Vergleichsbeispiel 5
Es wurden Nylonbälle in einen Nylonbehälter mit einem Volumen von 10 Liter eingebracht. Der Nylonbehälter wurde ferner mit 100 Gewichtsteilen eines Aluminiumnitridpulvers mit einer durchschnittlichen Kristallkorngröße von 1,5 μm, einer spezifischen Oberfläche von 2,6 m²/g und einer Sauerstoffkonzentration von 0,8 Gew.-%, 5 Gewichtsteilen eines Yttriumoxidpulvers mit einer spezifischen Oberfläche von 12,5 m²/g als Sinterhilfsmittel, 0,5 Gewichtsteilen Hexaglycerinmonooleat als oberflächenaktives Mittel, 3 Gewichtsteilen n-Butylmethacrylat und 100 Gewichtsteilen Toluol beschickt. Die Komponenten wurden dann zusammen unter Benutzung einer Kugelmühle während 24 Stunden gemischt und ergaben eine weiße Aufschlämmung. Die so erhaltene Aufschlämmung wurde mittels eines Sprühtrocknungsverfahrens granuliert. Man erhielt Aluminiumnitridgranulate mit einem Durchmesser von 70 bis 100 μm.
Die Granulate wurden unter einem Formungsdruck von 1,0 t/cm² pressgeformt und ergaben einen Presskörper. Anschließend wurde der Preßkörper 5 Stunden bei 600°C an der Luft entwachst sowie während 5 Stunden in einer Stickstoffatmosphäre bei 1800°C in einem Bohrnitridbehälter gebrannt. Man erhielt einen Sinterkörper mit einer relativen Dichte von nicht kleiner als 95%.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers.
Vergleichsbeispiel 6
Der Vorgang wurde in der gleichen Weise wie im Vergleichbeispiel 5 durchgeführt, jedoch ohne Zugabe eines Sinterhilfsmittels.
Die Tabelle 1 zeigt die Bedingungen zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und die Tabelle 2 zeigt die Eigenschaften des erhaltenen Aluminiumnitridsinterkörpers. Tabelle 1
Tabelle 2
Der Aluminiumnitridsinterkörper der vorliegenden Erfindung enthält Poren in sehr kleinen Mengen und weist eine hohe Härte auf. Daher ist er als Substratmaterial zur Ausbildung eines sehr genauen Musters durch Hochglanzpolieren der Oberfläche nützlich. Beispielsweise wird der Sinterkörper hochglanzpoliert, um ein Substrat für eine Schaltung mit einer sehr glatten Hochglanzoberfläche mit einer Oberflächenrauheit Rmax von weniger als 0,040 μm zu erhalten. Aufgrund seiner hohen Härte und seiner hohen Wärmeleitfähigkeit kann der Aluminiumnitridsinterkörper ferner als Gleitelement verwendet werden, das in wirksamer Weise die Reibungswärme abstrahlt.
Zusammenfassung
Angegeben wird ein Aluminiumnitridsinterkörper, enthaltend Kristallkörner mit einer durchschnittlichen Korngröße (D₅₀) von 0,1 bis 2,5 μm, einem Porenflächenverhältnis von nicht größer als 1·10^–7, einer Porendichte von nicht größer als 0,05 Poren/mm² aus Poren mit Durchmessern von nicht kleiner als 1 μm und einer Vickershärte im Bereich von 14 bis 17 GPa. Der Aluminiumnitridsinterkörper hat trotz seiner relativ kleinen Kristallkorngröße eine sehr geringe Porendichte, eine hervorragende Festigkeit und eine sehr gute maschinelle Hochglanzbearbeitbarkeit. Er ist besonders nützlich als Material für Schaltungssubstrate, aus denen feine Leitungsführungsmuster ausgebildet werden.
(1)

Claims

Aluminiumnitridsinterkörper, enthaltend Kristallkörner mit einer durchschnittlichen Korngröße (D₅₀) von 0,1 bia 2,5 μm, einem Porenflächenverhältnis von nicht größer als 1·10^–7, einer Porendichte von nicht mehr als 0,05 Poren/mm² mit Poren, deren Durchmesser nicht kleiner als 1 μm ist, und einer Vickershärte im Bereich von 14 bis 17 GPa.
Aluminiumnitridsinterkörper nach Anspruch 1, worin die Kristallkörner eine derartige Korngrößenverteilung aufweisen, dass die Differenz zwischen der kumulativen Korngröße von 90% (D₉₀) und der kumulativen Korngröße von 10% (D₁₀) nicht größer als 1,5 μm ist.
Verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers durch Sintern eines Aluminiumnitridpulvers und durch Zuführen eines Impulsstroms, wobei der Impulsstrom während des Pressens des Aluminiumnitridpulvers derart zugeführt wird, dass die erreichte Temperatur über 1500°C, aber nicht über 1800°C liegt.
Verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers nach Anspruch 3, worin der Druck zum Pressen des Aluminiumnitridpulvers nicht kleiner als 0,3 tf/cm², aber kleiner als 0,6 tf/cm² ist.
Verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers nach Anspruch 3, worin die Geschwindigkeit der Temperaturerhöhung bis zur erreichten Temperatur 30 bis 150°C/min beträgt.
verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers nach Anspruch 3, worin die durchschnittliche Kristallkorngröße des Aluminiumnitridpulvers 0,05 bis 5 μm beträgt.
Verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers nach Anspruch 3, worin das Sintern im Vakuum oder in einer Inertgasatmosphäre durchgeführt wird.
Verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers nach Anspruch 3, worin nach dem Beenden des Zuführens des Impulsstroms der erhaltene Sinterkörper bei einer Temperatur von 1550 bis 1800°C wärmebehandelt wird.
Verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers nach Anspruch 3, worin das Aluminiumnitridpulver mit einem Sinterhilfsmittel in einer Menge von 0,1 bis 10 Gewichtsteilen pro 100 Gewichtsteile des Aluminiumnitridpulvers gemischt wird.
Substrat, erhalten durch Hochglanzpolieren des Aluminiumnitridsinterkörpers nach Anspruch 1.