DE102010004054B4 - Verfahren zum Ausbilden einer Membranelektrodenanordnung - Google Patents

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Abstract

Verfahren zum Ausbilden einer Membranelektrodenanordnung (70), wobei die Membranelektrodenanordnung (70) umfasst:eine erste Elektrode (64), die einen ersten Katalysator aufweist,eine zweite Elektrode (66), die einen zweiten Katalysator aufweist,eine Membran (62) aus ionenleitendem Polymer, die zwischen der ersten und zweiten Elektrode (64, 66) positioniert ist;eine erste vorgeformte Sauerstoffentwicklungsreduktions-OER-Katalysator-haltige Ionenschicht (68), die zwischen der ersten Elektrode (64) und der Polymerelektrolytmembran (62) positioniert ist, wobei die erste vorgeformte OER-Katalysator-haltige Ionenschicht (68) einen OER-Katalysator, ein ionenleitendes Polymer und Kohlenstoff umfasst,eine zweite vorgeformte Sauerstoffentwicklungsreduktions-(OER)-Katalysator-haltige Ionenschicht (72), die zwischen der Polymerelektrolytmembran (62) und der zweiten Elektrode (66) positioniert ist, wobei die zweite vorgeformte OER-Katalysator-haltige Ionenschicht (72) einen OER-Katalysator, ein ionenleitendes Polymer und Kohlenstoff umfasst,wobei der erste und zweite Elektrodenkatalysator Platin umfasst, der erste und zweite OER-Katalysator Rutheniumoxid-Titanoxid (RuOz-TiO2) umfasst, wobei z eine Zahl im Bereich von 1,5 bis 2,5 ist, und die OER-Katalysatorbeladung in einem Bereich von 0,0005 mg/cm2bis 0,005 mg/cm2liegt,wobei ein Gewichtsverhältnis der ersten und zweiten OER-Katalysator-haltigen Ionenschicht (68, 72) von ionenleitendem Polymer zu Kohlenstoff bei 55 liegt, wobei das Verfahren umfasst, dass:a) die erste vorgeformte OER-Katalysator-haltige Schicht (68) mit der ersten Elektrode (64) in Kontakt gebracht wird;b) die Membran (62) mit der ersten vorgeformten OER-Katalysator-haltigen Ionenschicht (68) in Kontakt gebracht wird, um eine Zwischenstruktur (74) zu bilden;c) die vorgeformte zweite OER-Katalysator-haltige Ionenschicht (72) mit der zweiten Elektrode (66) in Kontakt gebracht wird; undd) die Kombination der zweiten vorgeformten OER-Katalysator-haltigen Schicht (72) mit der zweiten Elektrode (66) dann mit der Zwischenstruktur (74) in Kontakt gebracht wird, um die Membranelektrodenanordnung (70) zu bilden;wobei in die als ersten Katalysator Platin aufweisende Elektrode (64, 66) Iridiumoxid eingebettet ist.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Ausbilden einer Membranelektrodenanordnung.
  • Brennstoffzellen werden bei vielen Anwendungen als eine elektrische Energiequelle verwendet. Insbesondere werden Brennstoffzellen zur Verwendung in Kraftfahrzeugen als Ersatz für Verbrennungsmotoren vorgeschlagen. Eine üblicherweise verwendete Brennstoffzellenkonstruktion verwendet eine Festpolymerelektrolyt-(„SPE“)-Membran oder Protonenaustauschmembran („PEM“), um einen Ionentransport zwischen der Anode und der Kathode bereitzustellen.
  • Bei Brennstoffzellen vom PEM-Typ wird Wasserstoff an die Anode als Brennstoff geliefert und Sauerstoff an die Kathode als das Oxidationsmittel geliefert. Der Sauerstoff kann entweder in reiner Form (O2) oder als Luft (eine Mischung aus O2 und N2) vorliegen. PEM-Brennstoffzellen besitzen typischerweise eine Membranelektrodenanordnung („MEA“), in der eine ionenleitende Festpolymermembran einen Anodenkatalysator auf einer Seite und einen Kathodenkatalysator auf der entgegengesetzten Seite aufweist. Jede Elektrode besitzt fein geteilte Katalysatorpartikel (beispielsweise Platinpartikel), die auf Kohlenstoffpartikeln geträgert sind, um eine Oxidation von Wasserstoff an der Anode und eine Reduktion von Sauerstoff an der Kathode zu unterstützen. Von dem Wasserstoff abgegebene Elektronen treiben den Elektromotor an und gelangen dann durch die Schaltung an die Kathodenseite. Protonen fließen von der Anode durch die ionenleitende Polymermembran an die Kathode, an der sie sich mit Sauerstoff kombinieren, um Wasser zu bilden, das von der Zelle ausgetragen wird. Die MEA ist schichtartig zwischen einem Paar poröser Gasdiffusionsschichten („GDL“) angeordnet, die ihrerseits schichtartig zwischen einem Paar nicht poröser, elektrisch leitender Elemente oder Platten angeordnet sind. Die Anoden- und Kathodengasdiffusionsschichten einer typischen PEM-Brennstoffzelle sind aus porösen leitenden Materialien ausgebildet, wie verwebtem Graphit, graphitisierten Lagen oder Kohlepapier, um zu ermöglichen, dass der Brennstoff oder Luft über die Oberfläche der Elektrode verteilt wird. Die Platten dienen als Stromkollektoren für die Anode und die Kathode und enthalten geeignete Kanäle und Öffnungen, die darin ausgebildet sind, um die gasförmigen Reaktanden der Brennstoffzelle über die Oberfläche jeweiliger Anoden- und Kathodenkatalysatoren zu verteilen. Um effizient Elektrizität zu erzeugen, sollte die Polymerelektrolytmembran einer PEM-Brennstoffzelle dünn, chemisch stabil, protonendurchlässig, nicht elektrisch leitend und gasundurchlässig sein. Bei typischen Anwendungen werden Brennstoffzellen in Gruppierungen vieler einzelner Brennstoffzellen, die als Stapel bezeichnet werden, vorgesehen, um hohe Niveaus an elektrischer Leistung bereitzustellen.
  • Obwohl diese Brennstoffzellenkonfigurationen nach dem Stand der Technik vernünftig gut funktionieren, entstehen erhebliche Probleme bei diesen Vorrichtungen während einer globalen oder lokalen Brennstoffverarmung und bei Start/Stopp-Bedingungen. Insbesondere resultiert eine Oxidation von Elektrodenkohlenstoffträger in Schäden an der Elektrodenstruktur, einer verringerten Brennstoffzellenleistung wie auch einer verringerten Betriebslebensdauer der Zelle.
  • Die DE 10 2009 001 153 A1 offenbart ein Elektrodenelement zur elektrochemischen Umsetzung eines Brennstoffgases in einer Brennstoffzelle, wobei in einem eingebauten Zustand das Brennstoffgas entlang eines Strömungsweges über das Elektrodenelement strömt, wobei das Elektrodenelement mit einem Katalysator in Form von Platin versehen ist. Ferner ist vorgesehen, dass eine Dichte des Katalysators entlang des Strömungsweges zunimmt, um eine Vergiftung des Katalysators mit inaktivierenden Substanzen zu verhindern.
  • Weitere Verfahren zur Herstellung einer Membranelektrodenanordnung sind in der DE 10 2005 024 423 A1 und der US 6 936 370 B1 beschrieben.
  • Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung einer Membranelektrodenanordnung zu schaffen, die Elektroden besitzt, die beständig gegenüber Oxidation sind, während gleichzeitig eine einfache Herstellung einer stabilen Membranelektrodenanordnung möglich ist.
  • Die Aufgabe wird durch den Gegenstand von Anspruch 1 gelöst.
  • Eine mit dem erfindungsgemäßen Verfahren herstellbare Membranelektrodenanordnung kann beispielsweise eine erste Elektrode und eine zweite Elektrode mit einer Schicht aus ionenleitendem Polymer, die zwischen der Elektrode und der Polymermembran positioniert ist, aufweisen. Die Membranelektrodenanordnung umfasst ferner eine erste Sauerstoffentwicklungs-(„OER“)-Katalysator-haltige Schicht, die zwischen der ersten Elektrode und der Polymerelektrolytmembran positioniert ist. Die erste OER-Katalysator-haltige Schicht umfasst eine OER-Katalysator-haltige Verbindung, ein ionenleitendes Polymer und Kohlenstoff. Beispielhaft kann das Gewichtsverhältnis des ionenleitenden Polymers zu Kohlenstoff zwischen etwa 10 und etwa 100 liegen.
  • Ein rein beispielhaftes Verfahren zum Ausbilden der Brennstoffzelle kann umfassen, dass ein Substrat mit einer OER-Katalysator-haltigen Schicht in Kontakt gebracht wird. In einigen Fällen ist das Substrat die Polymerelektrolytmembran. In anderen Fällen umfasst das Substrat die ersten Elektroden. In jedem Fall wird die OER-Katalysator-haltige Schicht/das OER-Katalysator-haltige Substrat dann weiter in eine Membranelektrodenanordnung zusammengebaut, die dann in eine Brennstoffzelle integriert werden kann.
  • Beispielhafte Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung werden aus der detaillierten Beschreibung und den begleitenden Zeichnungen besser verständlich, in welchen:
    • 1 eine schematische Darstellung einer Brennstoffzelle vorsieht, die die OER-Katalysator-haltige Schicht einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung enthält.
    • 2 eine schematische Darstellung einer Membranelektrodenanordnung vorsieht, die eine einzelne OER-Katalysator-haltige Schicht aufweist;
    • 3 eine schematische Darstellung einer Membranelektrodenanordnung vorsieht, die zwei OER-Katalysator-haltige Schichten aufweist;
    • 4 ein Flussdiagramm ist, das eine Variation eines Herstellverfahrens der Membranelektrodenanordnung beschreibt;
    • 5 ein Flussdiagramm ist, das eine Variation eines Herstellverfahrens einer Membranelektrodenanordnung beschreibt;
    • 6 ein Flussdiagramm eines alternativen Weges zum Ausbilden einer MEA aus einer Zwischenstruktur ist;
    • 7A Aufzeichnungen einer Ausgangsspannung als eine Funktion der Stromdichte bei einer relativen Feuchte von 120 % in einer Brennstoffzelle vorsieht, bei der ein OER-Katalysator in eine Anode integriert ist;
    • 7B Aufzeichnungen der Ausgangsspannung als eine Funktion der Stromdichte bei einer relativen Feuchte von 32 % in einer Brennstoffzelle vorsieht, bei der ein OER-Katalysator in eine Anode integriert ist; und
    • 8 Aufzeichnungen einer Zellenspannung als eine Funktion der Zeit für zwei verschiedene Brennstoffzellenkonfigurationen vorsieht, die einem beschleunigten Korrosionstest ausgesetzt sind.
  • Unter Bezugnahme auf 1 ist eine perspektivische Ansicht einer Brennstoffzelle, die die Bipolarplatten der vorliegenden Ausführungsform enthält, vorgesehen. Die PEM-Brennstoffzelle 10 umfasst Bipolarplatten 12, 14. Innerhalb der Bipolarplatte 12 umfasst ein Anodenströmungsfeld 18 einen oder mehrere Kanäle 20 zur Einführung eines ersten Gases in die Brennstoffzelle 10. Gleichermaßen umfasst die Bipolarplatte 14 ein Kathodengasströmungsfeld 22, das einen oder mehrere Kanäle 24 zur Einführung eines zweiten Gases in die Brennstoffzelle 10 aufweist. Typischerweise weist das erste Gas einen Brennstoff auf, wie Wasserstoff, während das zweite Gas ein Oxidationsmittel aufweist, wie Sauerstoff. Eine Anodendiffusionsschicht 30 ist zwischen dem Anodenströmungsfeld 18 und der Anodenschicht (d.h. Elektrode) 32 positioniert, während eine Kathodendiffusionsschicht 34 zwischen dem Kathodenströmungsfeld 22 und der Kathodenschicht (d.h. Elektrode) 36 positioniert ist. Eine ionenleitende Membran 40 ist zwischen der Anodenelektrode 32 und der Kathodenelektrode 36 angeordnet. Insbesondere ist die ionenleitende Membran 40 eine protonenleitende Schicht. Die PEM-Brennstoffzelle 10 weist auch eine OER-Katalysator-haltige Schicht auf. Bei einer Verfeinerung umfasst die PEM-Brennstoffzelle 10 eine OER-Katalysator-haltige Schicht 50, die zwischen der Anodenelektrode 32 und der ionenleitenden Membran 40 angeordnet ist. Bei einer weiteren Verfeinerung umfasst die PEM-Brennstoffzelle 10 eine OER-Katalysator-haltige Schicht 52, die zwischen der Kathodenelektrode 36 und der ionenleitenden Membran 40 angeordnet ist. Bei einer noch weiteren Variation umfasst die PEM-Brennstoffzelle 10 sowohl die OER-Katalysator-haltige Schicht 50, die zwischen der Anodenelektrode 32 und der ionenleitenden Membran 40 angeordnet ist, als auch die OER-Katalysator-haltige Schicht 52, die zwischen der Kathodenelektrode 36 und der ionenleitenden Membran 40 angeordnet ist.
  • Unter Bezugnahme auf 2 ist eine Variation einer Membranelektrodenanordnung vorgesehen, die eine OER-Katalysator-haltige Membran aufweist. Die MEA 60 umfasst eine ionenleitende Membran 62, die zwischen der ersten Elektrode 64 und der zweiten Elektrode 66 angeordnet ist. Die Schichten der ersten Elektrode 64 umfassen einen ersten Katalysator, während die zweite Elektrode 66 einen zweiten Katalysator umfasst. Bei einer Verfeinerung werden der erste Katalysator und der zweite Katalysator jeweils unabhängig aus der Gruppe gewählt, die umfasst: Edelmetalle, Legierungen von Edelmetallen sowie Mischungen von Edelmetallen.
  • Bei einer weiteren Verfeinerung werden der erste Katalysator und der zweite Katalysator jeweils unabhängig aus der Gruppe gewählt, die umfasst: Platin, Ruthenium, platinhaltige Verbindungen, rutheniumhaltige Verbindungen und Mischungen daraus.
  • Immer noch Bezug nehmend auf 2 ist die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht 68 zwischen der Schicht 64 der ersten Elektrode und der Membran 62 angeordnet. Bei einer Verfeinerung ist die erste Elektrode 64 eine Anode, und die zweite Elektrode 66 ist eine Kathode. Bei einer anderen Verfeinerung ist die erste Elektrode 64 eine Kathode, und die zweite Elektrode 66 ist eine Anode.
  • Unter Bezugnahme auf 3 ist eine Variation einer Membranelektrodenanordnung vorgesehen, die eine OER-Katalysator-haltige Ionenschicht umfasst. Die MEA 70 umfasst eine ionenleitende /Membran 62, die zwischen der ersten Elektrode 64 und der zweiten Elektrode 66 angeordnet ist. Die Schichten der ersten Elektrode 64 umfassen einen ersten Katalysator, während die zweite Elektrode 66 einen zweiten Katalysator umfasst. Die Einzelheiten des ersten und zweiten Katalysators sind in Verbindung mit der Beschreibung von 2 dargestellt. Die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht 68 ist zwischen der Schicht 64 der ersten Elektrode und der Membran 62 angeordnet. Die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht 72 ist zwischen der Schicht 66 der zweiten Elektrode und der Membran 62 angeordnet. Bei einer Verfeinerung ist die erste Elektrode 64 eine Anode, und die zweite Elektrode 66 ist eine Kathode. Bei einer anderen Verfeinerung ist die erste Elektrode 64 eine Kathode, und die zweite Elektrode 66 ist eine Anode.
  • Wie oben dargestellt ist, umfassen die Brennstoffzellen und die Membranelektrodenanordnungen eine ionenleitende Membran. Bei einer Verfeinerung umfassen diese ionenleitenden Schichten ein ionenleitendes Polymer. Geeignete Beispiele ionenleitender Polymere umfassen, sind jedoch nicht darauf beschränkt, Nafion-Ionomer, sulfoniertes Polytrifluorstyren, sulfoniertes Kohlenwasserstoffpolymer, Polyimid, Polyvinylidenfluorid, Polybenzimidazol, Polysulfon, Polyethersulfon, Polyetherketon, Polyphenylensulfid, Polyphenylenoxid, Polyphosphazen, Polyethylennaphthalat, Polyamid und Polyester. Bei einer anderen Verfeinerung ist die ionenleitende Schicht eine ionenleitende Membran.
  • Die OER-Katalysator-haltigen Ionenschichten, die oben dargestellt sind, umfassen jeweils eine OER-Katalysator-haltige Verbindung, ein ionenleitendes Polymer und Kohlenstoff. Wie hier verwendet ist, umfasst die OER-Katalysator-haltige Verbindung jegliche OER-Katalysator-haltige Verbindung, die selbst ein OER-Metall aufweist. Bei einer Verfeinerung umfasst die OER-Katalysator-haltige Verbindung ein Metalloxid, das typischerweise auf Kohlenstoff geträgert ist. Bei noch einer anderen Verfeinerung umfasst der OER-Katalysator eine Komponente, die aus der Gruppe gewählt ist, die umfasst: Rutheniumoxide, Rutheniumoxid-Titanoxid, Indiumoxide sowie Kombinationen daraus. Diese Struktur kann durch die folgende Formel RuOz, RuOz-TiO2 beschrieben werden, wobei z eine Zahl von 1,5 bis 2,5 ist. Bei einer weiteren Verfeinerung umfasst der OER-Katalysator eine iridiumhaltige Verbindung und insbesondere eine iridiumoxidhaltige Verbindung. Ein Beispiel einer verwendbaren iridiumhaltigen Verbindung ist durch die folgende Formel vorgesehen: IrxOy, wobei:
    • x zwischen etwa 0,8 und etwa 1,2 liegt und
    • y zwischen etwa 1,8 und etwa 2,4 liegt.
  • Bei einer Variation der vorliegenden Ausführungsform ist die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht durch das Gewichtsverhältnis von ionenleitendem Polymer zu Kohlenstoff charakterisiert. Bei einer Verfeinerung liegt das Gewichtsverhältnis von ionenleitendem Polymer zu Kohlenstoff zwischen etwa 10 und etwa 100. Bei einer anderen Verfeinerung liegt das Gewichtsverhältnis von ionenleitendem Polymer zu Kohlenstoff zwischen etwa 20 bis etwa 70. Bei einer noch anderen Verfeinerung liegt das Gewichtsverhältnis von ionenleitendem Polymer zu Kohlenstoff zwischen etwa 40 und etwa 60. Bei einer noch anderen Verfeinerung liegt das Gewichtsverhältnis von ionenleitendem Polymer zu Kohlenstoff bei etwa 55. Geeignete Beispiele ionenleitender Polymere zum Einschluss in die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht umfassen, sind jedoch nicht darauf beschränkt, Nafion-Ionomer, sulfoniertes Polytrifluorstyren, sulfoniertes Kohlenwasserstoffpolymer, Polyimid, Polyvinylidenfluorid, Polybenzimidazol, Polysulfon, Polyethersulfon, Polyetherketon, Polyphenylensulfid, Polyphenylenoxid, Polyphosphazen, Polyethylennaphthalat, Polyamid und Polyester. Bei einer weiteren Verfeinerung ist die ionenleitende Schicht eine ionenleitende Membran.
  • Bei einer anderen Variation beträgt die Menge an OER-Metall (ob frei oder gebunden), die in den OER-Katalysator-haltigen Ionenschichten vorhanden ist, zwischen etwa 0,0001 mg/cm2 bis etwa 0,01 mg/cm2. Bei einer Verfeinerung liegt die Menge an OER-Metall (ob frei oder gebunden), die in den OER-Katalysator-haltigen Ionenschichten vorhanden ist, zwischen etwa 0,0005 mg/cm2 und etwa 0,005 mg/cm2. Bei einer anderen Verfeinerung besitzt die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht eine Polymerbeladung zwischen etwa 0,1 mg/cm2 bis etwa 0,2 mg/cm2; die Menge der Übergangsmetallbeladung liegt zwischen 0,0005 mg/cm2 bis 0,005 mg/cm2.
  • Bei einer noch anderen Variation der vorliegenden Ausführungsform ist die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht durch eine Polymerbeladung zwischen 0,05 mg/cm2 und 0,4 mg/cm2 gekennzeichnet. Bei einer Verfeinerung liegt die Polymerbeladung zwischen 0,1 mg/cm2 und 0,2 mg/cm2. Bei einer anderen Verfeinerung liegt die Polymerbeladung zwischen 0,14 mg/cm2 und 0,18 mg/cm2.
  • Bei einer noch anderen Variation besitzt die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht eine Dicke zwischen etwa 0,1 × 10-6 m bis etwa 2,0 × 10-6 m. Bei einer Verfeinerung besitzt die OER-Katalysator-haltige Schicht eine Dicke von etwa 0,7 × 10-6 m bis etwa 1,2 × 10-6 m.
  • Bei einer noch anderen Variation der vorliegenden Ausführungsform sind die OER-Katalysator-haltigen Schichten eine iridiumhaltige Ionenschicht, die im Wesentlichen frei von anderen edelmetallhaltigen Verbindungen (einschließlich elementaren Edelmetallen) ist. Bei einer Verfeinerung ist die Menge an Edelmetallverbindungen mit Ausnahme von Iridium kleiner als etwa 0,00005 mg/cm2. Bei einer anderen Verfeinerung ist die Menge an Edelmetallverbindungen mit Ausnahme von Iridium kleiner als etwa 0,00001 mg/cm2.
  • Unter Bezugnahme auf 4 ist ein bildhaftes Flussdiagramm vorgesehen, die eine Herstellung der in den 2 und 3 gezeigten Membranelektrodenanordnungen zeigt. Die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht 68 wird bei Schritt a) mit einer ionenleitenden Membran 62 in Kontakt gebracht. Bei einer Verfeinerung wird die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht 68 auf die ionenleitende Membran 62 beschichtet. Bei einer anderen Verfeinerung ist die OER-Katalysator-haltige Ionenschicht 68 eine vorgeformte Schicht, die auf der ionenleitenden Membran 62 angeordnet wird. Bei Schritt b) wird die erste Elektrode 64 mit der OER-Katalysator-haltigen Schicht 68 in Kontakt gebracht, um eine Zwischenstruktur 74 zu bilden. Bei Schritt c) wird eine zweite Elektrode 66 mit der ionenleitenden Schicht 62 in Kontakt gebracht, was in einer Vervollständigung der MEA 60 resultiert, die in 2 gezeigt ist. Bei einer Variation folgt Schritt c') anstatt Schritt c). Bei Schritt c') wird die OER-Katalysator-haltige Schicht 72 mit der ionenleitenden Schicht 62 in Kontakt gebracht. Schließlich wird bei Schritt d) die zweite Elektrode 66 mit der OER-Katalysator-haltigen Schicht 72 in Kontakt gebracht, was in der Vervollständigung der MEA 60 resultiert, die in 3 gezeigt ist.
  • Bezug nehmend auf 5 ist ein bildhaftes Flussdiagramm vorgesehen, das eine Herstellung der in den 2 und 3 gezeigten Membranelektrodenanordnungen zeigt. Die OER-Katalysator-haltige Schicht 68 wird bei Schritt a) mit der ersten Elektrode 64 in Kontakt gebracht. Bei einer Verfeinerung wird die OER-Katalysator-haltige Schicht 68 auf die erste Elektrode 64 beschichtet. Bei einer anderen Verfeinerung ist die OER-Katalysator-haltige Schicht 68 eine vorgeformte Schicht, die auf die erste Elektrode 64 angeordnet ist. Bei Schritt b) wird die ionenleitende Schicht 62 mit der OER-Katalysator-haltigen Schicht 68 in Kontakt gebracht, um eine Zwischenstruktur 74 zu bilden. Bei Schritt c) wird die zweite Elektrode 66 mit der ionenleitenden Schicht 62 in Kontakt gebracht, was in der Vervollständigung der MEA 60, wie in 2 gezeigt ist, resultiert. Bei einer Variation folgt Schritt c') anstatt von Schritt c). Bei Schritt c') wird die OER-Katalysator-haltige Schicht 72 mit der ionenleitenden Schicht 62 in Kontakt gebracht. Schließlich wird bei Schritt d) die zweite Elektrode 66 mit der OER-Katalysator-haltigen Schicht 72 in Kontakt gebracht, was in der Vervollständigung der MEA 60, die in 3 gezeigt ist, resultiert.
  • Bezug nehmend auf 6 ist eines alternativen Weges zur Ausbildung der MEA 70 aus der Zwischenstruktur 74 vorgesehen. Dieser Pfad kann als eine Alternative für die letztgenannten Schritte der 4 und 5 verwendet werden. Bei Schritt e) wird die OER-Katalysator-haltige Schicht 72 mit der zweiten Elektrode 66 in Kontakt gebracht. Die Kombination der OER-Katalysator-haltigen Schicht 72 und der zweiten Elektrode 66 wird dann mit der Zwischenstruktur 74 in Kontakt gebracht, um die MEA 70 zu bilden.
  • Die folgenden Beispiele veranschaulichen die verschiedenen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung. Der Fachmann erkennt viele Variationen, die innerhalb des Erfindungsgedankens der vorliegenden Erfindung und des Schutzumfangs der Ansprüche liegen.
  • BEISPIELE
  • Es wird eine Reihe von Katalysator- und Zellenproben hergestellt, um deren Leistungsfähigkeit zu bewerten und deren Fähigkeit zur Verbesserung einer Zellentoleranz in Bezug auf Korrosion zu vergleichen. Die MEAs für die Zellen verwendeten eine herkömmliche Kathode mit einem Platinkatalysator, der auf Ofenruß mit Vulcan-Güte geträgert war, 50 Gewichts-% Platin, aufgetragen auf ein poröses Kohlenstoffsubstrat, und eine herkömmliche perfluorierte Festpolymermembran (PFSA, DuPont).
  • Herstellung einer iridiumhaltigen Schicht
  • Es werden etwa 20,7 g Polymerdispersion (28 Gewichts-% Polymer) und 0,14 g Iridiumoxid, das auf GrHSC (Iridium 25 Gewichts-%) geträgert ist, mit 68,2 g Ethanol, 27 g Wasser und 30 ml von Kugeln von einem Durchmesser von 5 mm gemischt. Die Mischung wird auf der Walze für etwa 24 Stunden geschüttelt. Angepeilte Beladungen für das Polymer und Iridium sind 0,16 mg/cm2 bzw. 0,001 mg/cm2. Das Gewichtsverhältnis von Polymer/ Kohlenstoff beträgt bei diesem repräsentativen Beispiel 55. Die Mischung des Polymerelektrolyten und Iridiumoxids wird auf die Elektroden durch Verwendung einer Schlitzdüsenbeschichtungsvorgehensweise aufgetragen. Der repräsentative Wert der Dicke der trockenen iridiumoxidhaltigen Ionenschicht beträgt 0,9 x 10-6 m. Die Dicke wird durch Rasterelektronenmikroskopie bestimmt.
  • Die 7A und 7B sehen Aufzeichnungen der Brennstoffzellenleistung vor, bei denen die Brennstoffzellenspannung als eine Funktion der Stromdichte aufgetragen ist. Für jede Figur werden zwei verschiedene Brennstoffzellenkonfigurationen studiert. Bei einer Zelle ist Iridiumoxid in eine als ersten Katalysator Platin aufweisende Elektrode eingebettet, die als „IrOx in Elektrode“ bezeichnet ist. Bei der anderen Zelle ist der Iridiumoxidkatalysator in die iridiumoxidhaltige Ionenschicht auf der Anodenseite eingebettet, was als „IrOx in Überzug“ bezeichnet ist. In beiden Fällen beträgt die Menge an Iridium bezogen auf die Menge von Platin 2 % ungeachtet des Ortes der iridiumhaltigen Verbindung (Elektrode oder Überzug). Der Test von 7A ist ferner durch die relative Feuchte (RF) gekennzeichnet, die für die Anode 120 % beträgt und für die Kathode 120 % beträgt. Der Test von 7B ist ferner durch die relative Feuchte gekennzeichnet, die für die Anode 32 % beträgt und für die Kathode 32 % beträgt. Für beide 7A und 7B wird der Test bei 80°C und 150 kPa absolut ausgeführt. Die bei diesem Test verwendete MEA wurde auch durch eine Kathodenbeladung von 0,4 mg Pt/cm2 und eine Anodenbeladung von 0,05 mg Pt/cm2 charakterisiert. Beide Typen von Zellen zeigen eine sehr ähnliche zufrieden stellende Leistung über sowohl trockene als auch befeuchtete Betriebsbedingungen. Es ist keine Differenz der Spannung über alle Stromdichten zu beobachten.
  • 8 zeigt Tests mit beschleunigter Korrosion für die Brennstoffzellen mit den beiden verschiedenen Konfigurationen, wie in Verbindung mit den 7A und 7B beschrieben ist. Die Tests für beschleunigte Korrosion werden durchgeführt, um die Wirksamkeit der iridiumoxidhaltigen Ionenschicht in Bezug darauf zu bewerten, einer Kohlenstoffkorrosion während einer Zellenumkehr aufgrund eines globalen Brennstoff-(H2)-Mangels in der Anode entgegenzuwirken. Der Test wurde bei 80°C und einer relativen Feuchte von 100 % und Umgebungsdruck durchgeführt. Das zu studierende Teststück (in diesem Fall die Anode) wird mit N2-Gas beströmt; die Kathode wird mit 5 % H2 in N2-Gas beströmt und es wird eine Stromdichte von 10 mA/cm2 (0,5 A insgesamt für eine Zelle von 50 cm2) von der Zelle gezogen. Die Spannung steigt, wie es aussieht, für eine Reaktion, um den Oxidationsstromfluss von der Anodenseite zu unterstützen; in diesem Fall wird die Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER), bei der Iridium in der Ionenschicht verwendet ist, erreicht. Wie in 8 zu sehen ist, verhalten sich ungeachtet des Ortes der iridiumhaltigen Verbindung die beiden Typen von Zellen gleich, d.h. Iridium in der Ionenschicht ist so wirksam wie in der Elektrodenschicht beim Schutz des Anodenkohlenstoffträgers vor ernsthafter Korrosion
  • Die obigen Beispiele zeigen, dass für einen gegebenen Kohlenstoffträger die iridiumoxidhaltige Ionenschicht dasselbe Niveau an Elektrodenschutz bereitstellt, als wenn Iridiumoxid in die als ersten Katalysator Platin aufweisende Elektrode eingebettet wird.

Claims (1)

  1. Verfahren zum Ausbilden einer Membranelektrodenanordnung (70), wobei die Membranelektrodenanordnung (70) umfasst: eine erste Elektrode (64), die einen ersten Katalysator aufweist, eine zweite Elektrode (66), die einen zweiten Katalysator aufweist, eine Membran (62) aus ionenleitendem Polymer, die zwischen der ersten und zweiten Elektrode (64, 66) positioniert ist; eine erste vorgeformte Sauerstoffentwicklungsreduktions-OER-Katalysator-haltige Ionenschicht (68), die zwischen der ersten Elektrode (64) und der Polymerelektrolytmembran (62) positioniert ist, wobei die erste vorgeformte OER-Katalysator-haltige Ionenschicht (68) einen OER-Katalysator, ein ionenleitendes Polymer und Kohlenstoff umfasst, eine zweite vorgeformte Sauerstoffentwicklungsreduktions-(OER)-Katalysator-haltige Ionenschicht (72), die zwischen der Polymerelektrolytmembran (62) und der zweiten Elektrode (66) positioniert ist, wobei die zweite vorgeformte OER-Katalysator-haltige Ionenschicht (72) einen OER-Katalysator, ein ionenleitendes Polymer und Kohlenstoff umfasst, wobei der erste und zweite Elektrodenkatalysator Platin umfasst, der erste und zweite OER-Katalysator Rutheniumoxid-Titanoxid (RuOz-TiO2) umfasst, wobei z eine Zahl im Bereich von 1,5 bis 2,5 ist, und die OER-Katalysatorbeladung in einem Bereich von 0,0005 mg/cm2 bis 0,005 mg/cm2 liegt, wobei ein Gewichtsverhältnis der ersten und zweiten OER-Katalysator-haltigen Ionenschicht (68, 72) von ionenleitendem Polymer zu Kohlenstoff bei 55 liegt, wobei das Verfahren umfasst, dass: a) die erste vorgeformte OER-Katalysator-haltige Schicht (68) mit der ersten Elektrode (64) in Kontakt gebracht wird; b) die Membran (62) mit der ersten vorgeformten OER-Katalysator-haltigen Ionenschicht (68) in Kontakt gebracht wird, um eine Zwischenstruktur (74) zu bilden; c) die vorgeformte zweite OER-Katalysator-haltige Ionenschicht (72) mit der zweiten Elektrode (66) in Kontakt gebracht wird; und d) die Kombination der zweiten vorgeformten OER-Katalysator-haltigen Schicht (72) mit der zweiten Elektrode (66) dann mit der Zwischenstruktur (74) in Kontakt gebracht wird, um die Membranelektrodenanordnung (70) zu bilden; wobei in die als ersten Katalysator Platin aufweisende Elektrode (64, 66) Iridiumoxid eingebettet ist.
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