DE102008018062A1

DE102008018062A1 - Silicium-Bor-Kohlenstoff-Stickstoff-Keramiken und Vorläuferverbindungen, Verfahren zur salzfreien Polymerisation von RnHal3-nSi-X-BRmHal2-m

Info

Publication number: DE102008018062A1
Application number: DE102008018062A
Authority: DE
Inventors: Markus Weinmann; Martin Jansen
Original assignee: Max Planck Gesellschaft zur Foerderung der Wissenschaften eV
Current assignee: Max Planck Gesellschaft zur Foerderung der Wissenschaften eV
Priority date: 2008-04-09
Filing date: 2008-04-09
Publication date: 2009-10-15
Also published as: EP2262849A1; US20110028302A1; JP2011516676A; US8354489B2; CN101990553A; WO2009124725A1; CN101990553B

Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft neue Verfahren zur salzfreien Polymerisation von Borsilylaminen, die das Strukturmerkmal Si-N-B aufweisen und Borsilylkohlenwasserstoffen, die das Strukturmerkmal Si-X-B aufweisen, wobei X eine Methylengruppe oder eine Kohlenwasserstoffkette CxHy oder eine cyclische Kohlenwasserstoffeinheit sein kann, durch deren Umsetzung mit Disilazanen R3Si-NR-SiR3.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft neue Verfahren zur salzfreien Polymerisation von Borsilylaminen, die das Strukturmerkmal Si-N-B aufweisen und Borsilylkohlenwasserstoffen, die das Strukturmerkmal Si-X-B aufweisen, wobei X eine Methylengruppe oder eine Kohlenwasserstoffkette C_xH_y oder eine cyclische Kohlenwasserstoffeinheit sein kann, durch deren Umsetzung mit Disilazanen R₃Si-NR-SiR₃.
Gemäß DE 41 07 108 und DE 100 45 428 gelingt die Synthese polymerer Vorstufen für Si/B/C/N-Keramiken durch eine Vernetzung der Einkomponentenvorläufer TADB (Cl₃Si-NH-BCl₂) bzw. DMTA (Cl₃Si-NMe-BCl₂) mit Ammoniak oder primären Aminen in einem inerten Lösungsmittel. Dabei werden zunächst alle Chloratome mit Amino- bzw. Alkylaminogruppen ersetzt. Durch nachfolgende Kondensationsreaktionen vernetzen die primär erhaltenen Produkte zu Polymeren. Beim Austausch der Chloratome durch die Amino- bzw. Alkylaminogruppen wird Chlorwasserstoff freigesetzt, der unter den gegebenen Bedingungen mit der im Überschuss eingesetzten Stickstoffverbindung Ammoniumchlorid bzw. Aminhydrochloride bildet. Diese Hydrochloride fallen als Feststoffe aus der Reaktionslösung aus und müssen vor der Weiterverarbeitung zeitaufwändig von dieser abfiltriert werden.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die lösungsmittelfreie Vernetzung der Einkomponentenvorläufer mit Disilazanen R₃Si-NR-SiR₃ (R = H, Alkyl, Aryl, Alkenyl) ohne die Bildung fester Koppelprodukte. Durch die Wahl der Stöchiometrie und der Reaktionsbedingungen, insbesondere der Parameter Druck, Temperatur und Zeit sollen sich die rheologischen Eigenschaften der Polymeren hinsichtlich ihres Schmelzspinnverhaltens, ihrer Verwendung als Schichtmaterialien oder ihrer Anwendung in Massiv- oder Faserverbundmaterialien optimieren und gezielt einstellen lassen.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist auch eine Synthese der Oligomeren oder Polymeren ohne dabei die monomeren Vor- bzw. Zwischenstufen zu isolieren und/oder aufzuarbeiten, sondern die nicht aufgearbeiteten Gemische direkt einer Vernetzung zu unterwerfen. Hierzu werden zunächst ein Chlorsilan und ein im Überschuss eingesetztes Disilazan umgesetzt und das erhaltene Gemisch aus Chlordisilazan und überschüssigem Disilazan anschließend mit einem Halogenboran, vorzugsweise BCl₃, zur Reaktion gebracht.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist weiterhin die Überführung der oligomeren oder polymeren Verbindungen in keramische Materialien. Diese kann entweder in inerter Atmosphäre (Edelgase oder Stickstoff) oder auch in reaktiver Atmosphäre vollzogen werden, wobei die Thermolyse in einem Temperaturbereich von 25 bis 2300°C, vorzugsweise bis 1800°C durchgeführt werden kann.
Die der Erfindung zugrunde liegenden Aufgaben wurden gelöst durch ein Verfahren zur Herstellung von Silicium-Bor-Kohlenstoff-Stickstoff-Polymeren umfassend die Umsetzung von Disilazanen der Formel (I) R₃Si-NR-SiR₃, wobei R jeweils unabhängig voneinander Wasserstoff oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt mit einem Borsilylamin der Formel (II)
worin
Hal jeweils unabhängig Cl, Br oder I bedeutet,
R¹, R², R³ und R⁴ jeweils unabhängig voneinander Wasserstoff, Hal oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt,
oder mit einem Borsilylkohlenwasserstoff der Formel (III)
worin
Hal jeweils unabhängig Cl, Br oder I bedeutet,
R¹, R² und R³ jeweils unabhängig H, Hal oder einen Kohlenwasserstoffrest
mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt, und
X jeweils unabhängig einen linearen, unverzweigten, verzweigten oder cyclischen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt, oder
mit einem Chlorsilan der Formel (IV) R¹R²SiHal₂, worin
Hal jeweils unabhängig Cl, Br oder I bedeutet, und
R¹ und R² jeweils unabhängig H oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt und mit einem Chlorboran der Formel (V) RBCl₂, worin R Wasserstoff, Hal oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt, umsetzt.
Bei der erfindungsgemäß durchgeführten Umsetzung läuft die Reaktion ohne Bildung fester Nebenprodukte ab, die bei den im Stand der Technik bekannten Verfahren aufwändig abgetrennt werden müssen. Es handelt sich also insbesondere um eine salzfreie Reaktion. Weiterhin kann das erfindungsgemäße Verfahren lösungsmittelfrei durchgeführt werden. Die Möglichkeit lösungsmittelfrei sowie ohne die Bildung fester Nebenprodukte Polyborocarbosilazane herzustellen, ermöglicht eine Synthese, ohne dass monomere Vor- bzw. Zwischenstufen isoliert oder aufgearbeitet, beispielsweise aufgereinigt werden müssten. Vielmehr können die nicht aufgearbeiteten Reaktionsgemische direkt einer Vernetzung oder Calcinierung unterworfen werden.
Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren können Polyborocarbosilazane erhalten werden, bei welchen es sich um Silicium-Bor-Kohlenstoff-Stickstoff-Verbindungen handelt. Der Begriff Polyborocarbosilazan umfasst dabei erfindungsgemäß sowohl Oligo- als auch Polyborocarbosilazane und umfasst insbesondere Verbindungen mit einer Größe von 250 bis 100000, bevorzugt von 1000 bis 10000 Da bzw. einer Kettenlänge von 3 bis 1000, insbesondere 10 bis 500 und bevorzugt von 20 bis 100.
In dem erfindungsgemäßen Verfahren wird ein Disilazan der Formel (I) R₃Si-N-R-SiR₃ eingesetzt, wobei R jeweils unabhängig Wasserstoff oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen, insbesondere 1 bis 10 C-Atomen darstellt. Der Kohlenwasserstoffrest kann beispielsweise ein Alkyl-, ein Alkenyl- oder Arylrest sein. Der Kohlenwasserstoffrest kann unverzweigt oder verzweigt sein. Weiterhin kann es sich um einen linearen oder cyclischen Rest handeln.
Bevorzugt handelt es sich bei dem Rest R im Disilazan um einen C₁-C₆ Alkylrest, insbesondere um Methyl. Besonders bevorzugt wird als Disilazan Hexamethyldisilazan oder Heptamethyldisilazan eingesetzt.
Bei einer Ausführungsform der Erfindung erfolgt die Umsetzung mit einem Borsilylamin der Formel (II)
worin Hal jeweils unabhängig Cl, Br oder I, bevorzugt Cl bedeutet,
R¹, R², R³ und R⁴ jeweils unabhängig H, Hal oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen, insbesondere mit 1 bis 10 C-Atomen darstellt. Die Reste R¹, R², R³ und R⁴ können beispielsweise eine Alkyl-, eine Alkenyl- oder eine Arylgruppe darstellen. Soweit sie einen Kohlenwasserstoffrest darstellen, kann dieser unverzweigt oder verzweigt, linear oder cyclisch sein. Bevorzugt sind die Reste R¹, R², R³ und R⁴ ein C₁-C₆ Alkylrest oder ein Halogen, insbesondere Cl. Besonders bevorzugt eingsetzte Borsilylamine sind Trichlorsilylaminodichlorboran (TADB), Cl₃Si-NH-BCl₂ sowie Dichlorboryl-methyl-trichlorsilyl-amin (DMTA), Cl₃Si-NMe-BCl₂.
In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform erfolgt die Umsetzung mit einem Borsilylkohlenwasserstoff der Formel (III),
worin
Hat jeweils unabhängig Cl, Br oder I, insbesondere Cl bedeutet,
R¹, R² und R³ jeweils unabhängig H, Hal oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen, insbesondere 1 bis 10 C-Atomen darstellt, und
X eine Kohlenwasserstoffgruppe mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt.
Soweit R¹, R² und R³ für einen Kohlenwasserstoffrest stehen, kann dieser unverzweigt oder verzweigt, linear oder cyclisch sein und beispielsweise eine Alkyl-, Alkenyl- oder Arylgruppe darstellen. X ist eine verbrückende Einheit und stellt bevorzugt eine Methylengruppe, eine Kohlenwasserstoffkette C_xH_y, worin x = 2 bis 20, insbesondere 2 bis 10, und y = 0 bis 40, insbesondere 2 bis 20 oder eine cyclische Kohlenwasserstoffeinheit, beispielsweise eine Gruppierung C₆H₄ dar. Besonders bevorzugt stellt X CH₂, CHCH₃, CH₂CH₂, CH=CH, C≡C, CHCH₂CH₃, CHCH=CH₂ oder C₆H₄ dar.
In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform wird zunächst ein Chlorsilan R¹R²SiHal mit einem Disilazan R₃Si-NR-SiR₃ zur Reaktion gebracht und das erhaltene Gemisch aus Chlordisilazan und überschüssigem Silazan nachfolgend mit einem Chlorboran RBCl₂, vorzugsweise mit BCl₃, umgesetzt. In dem Chlorsilazan stehen die Reste R¹ und R² jeweils unabhängig für Wasserstoff, Hal, insbesondere Cl oder einen C₁ bis C₂₀-, insbesondere einen C₁ bis C₁₀-Kohlenwasserstoffrest, insbesondere einen Aryl-, Alkyl-, Alkenyl- oder Alkinylrest. In dem Disilazan weisen die Reste die oben angegebenen Bedeutungen auf. In dem Chlorboran steht R für H, Hal oder einen C₁ bis C₂₀-, insbesondere einen C₁ bis C₁₀-Kohlenwasserstoffrest. Zur vollständigen Umsetzung wird das Produkt vorzugsweise stufenweise auf 80 bis 250°C, beispielsweise bei Vakuum oder Normaldruck erwärmt und dabei die flüchtigen Bestandteile abdestilliert.
Die Erfindung betrifft insbesondere Umsetzungen von Verbindungen R_nHal_3-nSi-NR-BR_mHal_2-m oder R_nHal_3-nSi-X-BR_mHal_2-m oder deren Gemischen, mit Disilazanen R₃Si-NR-SiR₃ oder deren Gemischen, wobei Hal jeweils unabhängig Cl, Br oder I bedeutet, R jeweils unabhängig einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen oder Wasserstoff darstellt, X eine Methylengruppe oder eine Kohlenwasserstoffkette C_xH oder eine cyclische Kohlenwasserstoffeinheit sein kann, n Werte von 0 bis 2 und m die Werte 0 oder 1 annimmt.
Bei der erfindungsgemäßen Umsetzung wird das Disilazan der Formel (I) bevorzugt mindestens in stöchiometrischer Menge oder im Überschuss eingesetzt und insbesondere mindestens in stöchometrischer Menge oder im Überschuss mit den Borsilylaminen der Formel (II) oder/und den Borsilylkohlenwasserstoffen der Formel (III) umgesetzt. Stöchiometrische Menge bedeutet dabei ein halbes Aquivalent an Disilazan pro Hal-Atom, insbesondere pro Cl-Atom.
Erfindungsgemäß ist es möglich, jeweils eine oder mehrere Verbindungen der oben genannten Formeln einzusetzen und insbesondere auch Gemische von Disilazanen, Gemische von Borsilylaminen, Gemische von Borsilylkohlenwasserstoffen, Gemische von Chlorsilanen oder Gemische von Chlorboranen einzusetzen. Es ist aber auch möglich, jeweils nur eine einzelne Verbindung der oben genannten Formeln einzusetzen.
Überraschender Weise zeigte sich, dass sich verschiedene chemische, physikalisch-chemische und materialwissenschaftliche Eigenschaften der Polymeren einfach und gezielt durch die bei der Reaktion angewandten Bedingungen wie Temperatur, Zeit, Druck sowie die Wahl der Substituenten R und X bzw. die Anzahl der Silicium- oder Bor-gebundenen Halogenatome und die gewählte Stöchiometrie beeinflussen lassen. Des Weiteren zeigte sich, dass durch die Wahl der Reaktionsbedingungen und der Reaktanden auch die Zusammensetzung und Eigenschaften der aus den Polymeren durch Thermolyse erhaltenen Keramiken gezielt gesteuert werden können.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird insbesondere bei einer Temperatur von –70°C bis 200°C, bevorzugt von –10°C bis 150°C durchgeführt. Durch Verwendung höherer Temperaturen werden insbesondere Polymere erhalten, die sich durch eine höhere Vernetzung auszeichnen und daher eher hochviskos und teilweise in fester Form anfallen. Bei Einsatz von niedrigen Temperaturen, insbesondere von Temperaturen < 50°C werden hingegen flüssige bis niedrigviskose Oligomere oder Polymere erhalten.
Die Reaktion wird bevorzugt für eine Zeitdauer von 30 min bis 72 h, insbesondere 2 bis 8 h durchgeführt. Während der Umsetzung wird bevorzugt bei Normaldruck gearbeitet, wohingegen die Aufarbeitung der Produkte bei Normaldruck oder reduziertem Druck, bevorzugt bei 10^–3 bis 1013 mbar stattfindet.
Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren werden neue Oligo- bzw. Polyborocarbosilazane erhalten, die ebenfalls Gegenstand der Erfindung sind. Die neuen Oligo- bzw. Polyborocarbosilazane unterscheiden sich von bisher bekannten Verbindungen durch ihre einfache Verarbeitung und den Umstand, dass die für die weitere Verwendung wichtigen rheologischen Eigenschaften gezielt durch die bei der Aufarbeitung angewandten Temperaturen und Drücke eingestellt werden können.
Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist die Überführung der erhaltenen oligomeren oder polymeren Verbindungen in keramische Materialien. Dazu werden die Oligo- oder Polycarbosilazane bei Temperaturen zwischen –200°C und 2000°C pyrolysiert. Die Pyrolyse findet insbesondere in einer Ammoniak- oder Inertgasatmosphäre statt. Eine Inertgasatmosphäre besteht vorzugsweise aus Edelgasen oder/und Stickstoff. Die Pyrolyse findet vorzugsweise bei Temperaturen zwischen –100°C und 1800°C, mehr bevorzugt zwischen 25°C und 1700°C statt. Nach der Pyrolyse wird vorzugsweise ein Calcinierungsschritt durchgeführt, vorzugsweise bei der Temperatur zwischen 800°C und 2000°C, mehr bevorzugt zwischen 900°C und 1800°C, wobei auch der Calcinierungsschritt vorzugsweise in einer Ammoniak- oder Inertgasatmosphäre erfolgt.
Die erfindungsgemäßen Oligo- oder Polyborocarbosilazane sind insbesondere zur Herstellung von Polymeren oder keramischen Pulvern, Beschichtungen, Fasern, Formkörpern, Faserverbundmaterialien oder Folien hervorragend geeignet.
Ausführungsbeispiele
Beispiel 1
31.4 g (195 mmol) Hexamethyldisilazan, Me₃Si-NH-SiMe₃, werden vorgelegt und 15.0 g (65 mmol) Trichlorsilylaminodichlorboran (TADB), Cl₃Si-NH-BCl2, bei –10°C unter kräftigem Rühren zugetropft. Nach beendeter Zugabe wird das Gemisch zunächst auf Raumtemperatur und dann für 3 h auf 50°C erwärmt. Bei der Reaktion gebildetes Me₃SiCl entfernt man durch langsames Anlegen eines Vakuums (ca. 200 mbar), bevor man bei diesem Druck die Temperatur zunächst 3 h auf 80°C, dann 2 h auf 120°C und 2 h auf 150°C erhöht. Abschließend wird der Druck bei 150°C auf 10 mbar erniedrigt. Zurück bleibt ein farbloses, hartes Polymerpulver, das sich oberhalb 200°C zersetzt. Die Thermolyse bei 1400°C (Argon) liefert eine röntgenamorphe Si/C/B/N-Keramik in 57% Ausbeute.
Beispiel 2
13.67 g (55.8 mmol) Dichlorboryl-methyl-trichlorsilyl-amin (DMTA), Cl₃Si-NMe-BCl₂ werden bei 0°C vorgelegt und unter kräftigem Rühren auf einmal mit 25.2 g (156 mmol) Hexamethyldisilazan, Me₃Si-NH-SiMe₃, versetzt. Das Gemisch wird zunächst auf Raumtemperatur und dann für 3 h auf 50°C erwärmt. Bei der Reaktion gebildetes Me₃SiCl entfernt man durch langsames Anlegen eines Vakuums (ca. 200 mbar), bevor man bei diesem Druck die Temperatur zunachst 3 h auf 80°C erhöht. Abschließend wird der Druck bei dieser Temperatur auf 5 mbar erniedrigt. Das Polymer bleibt als ein farbloses, hochviskoses Gel zurück, das nach Gefriertrocknen als farbloses Pulver isoliert werden kann.
Beispiel 3
4 g (19 mmol) Dichlorboryl-methyl-trichlorsilyl-amin (DMTA), Cl₃Si-NMe-BCl₂, werden bei 0°C vorgelegt und unter kräftigem Rühren auf einmal mit 12.9 g (80 mmol) Hexamethyldisilazan, Me₃Si-NH-SiMe₃, versetzt. Das Gemisch wird zunächst auf Raumtemperatur und dann für 3 h auf 50°C erwärmt. Bei der Reaktion gebildetes Me₃SiCl entfernt man durch langsames Erhöhen der Temperatur auf zunachst 50°C, dann auf 70°C und zuletzt auf 100°C. Die Temperatur wird weiter stufenweise auf bis 160°C erhöht, wobei überschüssiges und/oder durch Kondensation freigesetztes Hexamethyldisilazan abdestilliert. Zurück bleibt ein hochviskoses Polymer, aus dem sich durch einen Schmelzspinnprozess bei 90°C Fasern gewinnen lassen. Die Thermolyse bei 1400°C in Argonatmosphäre ergibt eine amorphe Si/C/B/N-Keramik in 41% Ausbeute.
Beispiel 4
35.1 g (235 mmol) Methyltrichlorsilan, CH₃SiCl₃ werden bei 0°C mit 126 g (780 mmol) Hexamethyldisilazan versetzt. Nach beendeter Zugabe wird das Gemisch auf 25°C erwärmt, eine Stunde gerührt und anschließend auf –70°C abgekühlt. 27.6 g (235 mmol) BCl₃ werden langsam einkondensiert, die Reaktionslösung nach beendeter Zugabe auf 25°C erwärmt und über Nacht gerührt. Die flüchtigen Bestandteile werden durch stufenweises Erhöhen der Temperatur auf 50°C, 90°C, 120°C und 150°C jeweils drei Stunden) abdestilliert. Zurück bleibt ein hochviskoses Polymer, aus dem sich in einem Schmelzspinnprozess bei 85°C–95°C Grünfasern gewinnen lassen. Die Thermolyse bei 1400°C in einer Argonatmosphäre liefert eine Si/C/B/N-Keramik in 51% Ausbeute.
Beispiel 5
29.0 g (165 mmol) Heptamethyldisilazan, Me₃Si-NMe-SiMe₃, werden vorgelegt und 15.0 g (55 mmol) Trichlorsilyldichlorborylethan (TSDE), Cl₃Si-CHCH₃-BCl₂, bei 0°C unter kräftigem Rühren zugetropft. Nach beendeter Zugabe wird das Gemisch innerhalb von vier Stunden auf 50°C erwärmt. Das bei der Reaktion gebildete Me₃SiCl entfernt man durch langsames Anlegen eines Vakuums (ca. 200 mbar), bevor man bei diesem Druck die Temperatur zunächst auf 80°C erhöht. Abschließend wird der Druck 10^–1 mbar erniedrigt. Zurück bleibt ein farbloses, viskoses Polymergel, das bei der Thermolyse (1400°C, Argon) eine röntgenamorphe Si/C/B/N-Keramik in 61% Ausbeute liefert.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

- DE 4107108 [0002]
- DE 10045428 [0002]

Claims

Verfahren zur Herstellung von Silicium-Bor-Kohlenstoff-Stickstoff-Polymeren umfassend die Umsetzung von Disilazanen der Formel (I) R₃Si-NR-SiR₃, wobei R jeweils unabhängig voneinander Wasserstoff oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt mit einem Borsilylamin der Formel (II)
worin Hal jeweils unabhängig Cl, Br oder I bedeutet, R¹, R², R³ und R⁴ jeweils unabhängig voneinander Wasserstoff, Hal oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt oder mit einem Borsilylkohlenwasserstoff der Formel (III)
worin Hal jeweils unabhängig Cl, Br oder I bedeutet, R¹, R² und R³ jeweils unabhängig H, Hal oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt und X jeweils unabhängig einen linearen, unverzweigten, verzweigten oder cyclischen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt oder mit einem Chlorsilan der Formel (IV) R¹R²SiHal₂ worin Hal jeweils unabhängig Cl, Br oder I bedeutet und R¹ und R² jeweils unabhängig H oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt und mit einem Chlorboran der Formel (V) RBCl₂ worin R Wasserstoff, Hal oder einen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 20 C-Atomen darstellt, umsetzt.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass Hal bei jedem Auftreten jeweils für Cl steht.
Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei die Polymeren ohne Isolierung und/oder Aufarbeitung von monomeren Zwischenstufen hergestellt werden.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Disilazan der Formel (I) in stöchiometrischer Menge oder im Überschuss eingesetzt wird.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass Gemische von Disilazanen oder/und Gemische von Borsilylaminen und/oder Gemische von Borsilylkohlenwasserstoffen und/oder Gemische von Chlorsilanen und/oder Chlorboranen eingesetzt werden.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine Wärmung auf 80 bis 250°C durchgeführt wird.
Polyborocarbosilazan, erhältlich mit dem Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6.
Verfahren zur Herstellung einer Siliciumcarbonitrit-Keramik, dadurch gekennzeichnet, dass ein Polyborocarbosilazan nach Anspruch 7 bei einer Temperatur zwischen –200°C und 2000°C pyrolysiert wird.
Verfahren nach Anspruch 8, dass weiterhin eine Calcinierung bei einer Temperatur zwischen 800°C und 2000°C erfolgt.
Verwendung eines Polyborocarbosilazans nach Anspruch 7 zur Herstellung von Polymeren und/oder keramischen Pulvern, Beschichtungen, Fasern, Formkörpern, Faserverbundmaterialien oder Folien.