DE102007043529A1 - Katalysatormaterial, Abgasnachbehandlungsvorrichtung und Verfahren zu deren Herstellung - Google Patents
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Abstract
Es wird ein Katalysatormaterial zur Behandlung von bei einer Verbrennung entstehenden Produkten vorgeschlagen, welches für eine katalytische Umsetzung von kohlenstoffhaltigen Partikeln ausgebildet ist, wobei das Katalysatormaterial auf einem Träger aufgebracht ist und das Katalysatormaterial Mangan als einen Katalysatorbestandteil umfasst. Für die Bereitstellung eines Katalysatormaterials, mit welchem die katalytische Umsetzung von kohlenstoffhaltigen Partikeln verbessert werden kann, weist das Katalysatormaterial neben Mangan wenigstens einen weiteren Katalysatorbestandteil auf, wobei, bezogen auf die gesamte Menge der Katalysatorbestandteile, der Anteil von Mangan mehr als 65 Mol-% beträgt. Außerdem wird ein Verfahren zur Herstellung eines Katalysatormaterials vorgeschlagen.
Description
- Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Katalysatormaterial, eine Abgasnachbehandlungsvorrichtung sowie auf ein Verfahren zu deren Herstellung nach dem Oberbegriff der unabhängigen Ansprüche.
- Stand der Technik
- Für die Nachbehandlung von Verbrennungsabgasen, welche beispielsweise bei industriellen Prozessen bzw. bei der motorischen Verbrennung von z. B. fossilen Brennstoffen entstehen, werden Katalysatoren eingesetzt. Diese dienen der Eliminierung partikelförmiger als auch gasförmiger oder flüssiger Bestandteile der Verbrennungsabgase.
- Darüber hinaus kommen bspw. bei der Nachbehandlung von Abgasen, welche bei einer Verbrennung von Dieselkraftstoff entstehen, sogenannte Dieselpartikelfilter zum Einsatz. Mit einem Dieselpartikelfilter werden insbesondere Rußpartikel aus dem Abgasstrom herausgefiltert. Weist der Dieselpartikelfilter katalytisch aktive Komponenten auf, so können zumindest in einer Regenerationsphase des Dieselpartikelfilters abgetrennte Rußpartikel oxidiert und ggf. unverbrannte Kohlenwasserstoffe (HC) und Kohlenmonoxid (CO) mit Sauerstoff umgesetzt werden. Im Idealfall werden die genannten Abgasinhaltsstoffe zu Kohlendioxid und Wasser oxidiert.
- Insbesondere für einen vollständigen Abbau von Rußpartikeln sind spezifische Anforderungen an eine entsprechende katalytisch aktive Komponente des Abgaspartikelfilters zu stellen. Beispielsweise werden katalytisch aktive Metalle wie u. a. Platin, Palladium, Vanadium oder Eisen eingesetzt, die insbesondere der Herabsetzung der sogenannten Rußabbrandtemperatur dienen. Eine Vorrichtung zur Abgasnachbehandlung, die eine derartige katalytische Beschichtung aufweist, ist beispielsweise aus der
DE 196 30 250 C1 bekannt. - Offenbarung der Erfindung
- Aufgabe und Vorteile der Erfindung
- Aufgabe der Erfindung ist es, ein Katalysatormaterial und eine Vorrichtung dieses enthaltend zur Nachbehandlung von Verbrennungsabgasen bereit zu stellen, mit welchem die katalytische Umsetzung insbesondere von kohlenstoffhaltigen Partikeln verbessert werden kann.
- Diese Aufgabe wird durch ein Katalysatormaterial bzw. eine Vorrichtung dieses enthaltend mit den kennzeichnenden Merkmalen der unabhängigen Ansprüche in vorteilhafter Weise gelöst.
- Dies beruht insbesondere darauf, dass das Katalysatormaterial Mangan als einen wesentlichen Bestandteil umfasst. Ein nennenswerter Gehalt an Mangan im Katalysatormaterial führt zu einer im Vergleich zu anderen Katalysatormaterialzusammensetzungen signifikanten Absenkung derjenigen Temperatur, bei der Ruß oder kohlenstoffhaltige Partikel in nennenswertem Umfang thermisch zu Kohlendioxid bzw. -monoxid umgesetzt werden können. Insbesondere das Kaltstartverhalten von Dieselpartikelfiltern wird dadurch verbessert, sodass sich auf diesem Wege eine effektive Maßnahme zur Erfüllung von gesetzlichen Umweltschutzvorgaben bereitstellen lässt z. B. zur Reduzierung der Feinstaubbelastung durch Pkw-Abgase.
- Neben der Absenkung der Rußabbrandtemperatur wird mit dem vorgeschlagenen Katalysatormaterial zudem erreicht, dass die mit dem Rußabbrand zeitweilig verbundenen Temperaturspitzen vergleichsweise niedrig ausfallen und abgedämpft werden können. Damit kann das Trägermaterial, auf dem das Katalysatormaterial aufgebracht ist, vor hitzebedingten Beschädigungen durch Rußabbrand geschützt werden.
- Weitere vorteilhafte Ausführungsformen der vorliegenden Vorrichtung ergeben sich aus den Unteransprüchen.
- So ist es von Vorteil, wenn das Katalysatormaterial neben Mangan wenigstens einen weiteren Katalysatorbestandteil wie vorzugsweise Calcium und/oder Platin aufweist, da auf diese Weise die katalytische Umsetzung von kohlenstoffhaltigen Partikeln besonders effektiv realisieret werden kann und eine katalytisch effektive Abbauwirkung z. B. auch für nichtpartikuläre Verbrennungsprodukte wie beispielsweise unverbrannte Kohlenwasserstoffe oder Kohlenmonoxid erreicht werden kann.
- In einer besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung weist das Katalysatormaterial eine der Zusammensetzungen Mn(92-99.5)Ca(8-0.5) oder Mn(88-99.3)Ca(8-0.5)Pt(4-0.1) auf, da Katalysatormaterialien der genannten Zusammensetzungen eine vergleichsweise deutliche Absenkung der Abbrandtemperatur von kohlenstoffhaltigen Partikeln zeigen. Weiterhin zeigen insbesondere ternäre Zusammensetzungen des Katalysatormaterials zusätzlich eine relativ hohe Oxidationsswirkung gegenüber gasförmigen Verbrennungsprodukten. Dabei ist es besonders vorteilhaft, wenn ein Katalysatorbestandteil durch Platin mit einem Anteil bezogen auf den Gesamtgehalt an katalytisch aktiven Komponenten von 0,1 bis 4,0 Mol-% gebildet ist. Hierdurch lässt sich zuverlässig eine katalytisch gestützte Verbrennung von gasförmigen Kohlenwasserstoffen (HC) und Kohlenmonoxid (CO) realisieren. Dabei sind vergleichsweise geringe Anteile von Platin bezogen auf die Gesamtmenge an Katalysatorbestandteilen ausreichend.
- Figurenbeschreibung
- Die Erfindung wird anhand der in der Zeichnung dargestellten einzigen Figur näher erläutert.
-
1 zeigt eine Auftragung des relativen Masseverlustes an Ruß in Abhängigkeit von der herrschenden Umgebungstemperatur für Ruß ohne katalytisch aktive Beimischungen sowie für Mischungen aus Ruß mit ausgewählten Katalysatormaterialien. - Die Erfindung geht aus von einem Katalysatormaterial zur Behandlung von Verbrennungsabgasen, die gasförmige, flüssige und/oder feste Schadstoffbestandteile enthalten. Dabei ist das Katalysatormaterial insbesondere für eine thermische Umsetzung kohlenstoffhaltiger Partikel bei vergleichsweise niedrigen Umgebungstemperaturen bezogen auf reguläre Abgastemperaturen ausgebildet. Das Katalysatormaterial ist vorzugsweise auf einem keramischen Träger wie bspw. Partikel oder Fasern aus Aluminiumoxid, Siliciumcarbid, Titandioxid oder Cordierit aufgebracht oder auf einem metallischen Träger, der bspw. aus einem Sintermetall ausgeführt ist. Das Katalysatormaterial enthält Mangan als einen wesentlichen Bestandteil sowie mindestens eine weitere katalytisch aktive Komponente. Dabei enthält das Katalysatormaterial Mangan zu mehr als 65 Mol-% bis maximal 99.5 Mol-% bezogen auf die Gesamtmenge an katalytisch aktiven Komponenten im Katalysatormaterial. Unter Katalysatorbestandteilen sind im Sinne der Erfindung neben Mangan grundsätzlich insbesondere die Bestandteile des Katalysatormaterials zu verstehen, die in Bezug auf den Abbau von Verbrennungsprodukten katalytisch wirksam sind und insbesondere die thermische Umsetzung von Abgasbestandteilen katalysieren. Dies sind im Regelfall nicht die als Trägermaterialien bzw. als Füll- oder Stützmaterialien in der katalytischen Schicht verwendeten Substanzen, die keine bzw. nahezu keine katalytische Funktion haben.
- Regelmäßig wird Mangan im fertig gestellten Zustand des Katalysatormaterials als Oxid vorliegen, es ist jedoch auch denkbar, dass Mangan bzw. die weiteren katalytisch aktiven Komponenten des Katalysatormaterials als Legierungen, Mischoxide oder in Form von Komplexverbindungen vorliegen.
- Vorzugsweise ist das Katalysatormaterial als binäre Verbindung ausgebildet, die neben Mangan mit einem Anteil von mehr als 65 Mol-% als weitere katalytisch aktive Komponente Calcium enthält. Zur Überprüfung der katalytischen Funktion entsprechender Mangan und Calcium enthaltender Katalysatormaterialien wurde die thermische Umsetzung von Ruß für Katalysatormaterialien unterschiedlicher Zusammensetzungen experimentell überprüft. Dazu wurden Vergleichsversuche auf Grundlage einer Differential-Thermo-Analyse (DTA) durchgeführt, wobei die jeweiligen Katalysatormaterialien mit Ruß in einem Verhältnis von 1 zu 4 vermischt und synthetischer Luft mit einem Anteil von 20 Vol.% Sauerstoff und 80 Vol.% Stickstoff ausgesetzt wurden. Dabei wurde ausgehend von Raumtemperatur bis auf eine Temperatur von ca. 700°C aufgeheizt. Die Aufheizrate betrug 10 Kelvin pro Minute; der Volumenstrom an synthetischer Luft wurde auf ca. 100 Milliliter pro Minute eingestellt.
- Zur Beurteilung der katalytischen Wirkung der unterschiedlichen Katalysatorbestandteile wird neben dem gesamten Kurvenverlauf bis zum vollständigen Abbrand des Rußes insbesondere diejenige Temperatur ermittelt, bei der ein Masseverlust des Rußes gegenüber der Ausgangsrußmenge von 50% festzustellen ist. Die nachfolgend aufgeführte Tabelle 1 zeigt die dabei gemessenen Temperaturen T50 in °C für reinen Ruß bzw. die einzelnen untersuchten Mischungen von Ruß mit unterschiedlichen, mangan- und calciumhaltigen Katalysatormaterialien. Als Referenz wurde eine Probe vermessen, die Ruß ohne katalytisch aktive Zusätze enthält. Tabelle 1
Mn (mol-%) Ca (mol-%) T50 (°C) Ruß 607 60 40 509 65 35 500,57 70 30 486.46 75 25 506.31 80 20 495.78 85 15 491.61 90 10 498.91 95 5 458.74 - Es ist erkennbar, dass binäre, Mangan und Calcium enthaltende Katalysatormaterialien in allen gemäß obiger Tabelle experimentell erfassten Mischungsverhältnissen zu einer merklichen Absenkung der jeweiligen Rußoxidationstemperatur führen. Dies gilt jedoch insbesondere für Katalysatormaterialien, die Mangan mit einem Anteil von mehr als 65 und insbesondere bis 99.5 Mol-% enthalten und Calcium mit einem Anteil von 0.5 bis 35 Mol-% und in besonderem Maße für Katalysatormaterialien, die Mangan mit einem Anteil von > 85 Mol-% bis 99.5 Mol-%, insbesondere mit einem Anteil von 88 bis 99.5 Mol-% enthalten.
- Wird ein Anteil von > 85 Mol-% bis 99.5 Mol-%, insbesondere von 88 bis 99.5 Mol-% an Mangan vorgesehen, so kann das Katalysatormaterial zusätzlich oder anstelle des Calciums ein Alkalimetall, ein Erdalkalimetall, ein Element der dritten Hauptgruppe, Silicium, Germanium, Tellur und/oder Selen enthalten. Weiterhin sind auch Lanthaniden sowie ein Element der 5. Nebengruppe, ein Element der 6. Nebengruppe, Zinn, Cobalt, Zink, Cadmium, Scandium, Yttrium, Titan, Ruthenium, Antimon, Bismuth, Nickel, Kupfer und/oder Silber als weitere katalytisch aktive Komponenten des Katalysatormaterials geeignet.
- Darüber hinaus sind ternäre oder höherwertige Verbindungen als Katalysatormaterial denkbar, die über Mangan und eines oder mehrere der vorgenannten Elemente hinaus Zirconium enthalten. Weiterhin ist der Zusatz von Platin, Palladium und/oder Rhodium möglich.
- So weist das Katalysatormaterial gemäß einer besonders bevorzugten Ausführungsform die Zusammensetzung Mn(88-99.3)La(8-0.5)Pt(4-0.1) auf.
1 zeigt hierzu eine Auftragung des relativen Masseverlustes an Ruß in Abhängigkeit von der herrschenden Umgebungstemperatur und des verwendeten Katalysatormaterials. Die Versuchsbedingungen entsprechen den vorgenannten Bedingungen zur Ermittelung der in Tabelle 1 gelisteten Messergebnisse. Die Ausgangsmenge an Ruß bzw. Ruß/Katalysatorgemisch entspricht einem Ordinatenwert von 1. - Im Schaubild gemäß
1 sind die Bezugstemperaturen T50 in °C durch die Schnittpunkte der einzelnen Messkurven mit einem Ordinatenwert von 0,5 zu ermitteln. Dabei zeigt Kurve1 das thermische Verhalten von reinem Ruß, Kurve2 das thermische Verhalten einer Rußprobe, die ein Katalysatormaterial der Zusammensetzung Mn95Ca5 enthält und Kurve3 das thermische Verhalten einer Rußprobe, die ein Katalysatormaterial der Zusammensetzung Mn94.8Ca5Pt0.2 enthält. - Nachfolgend sind in Tabelle 2 die ermittelten Temperaturen T50 in °C für reinen Ruß bzw. für die einzelnen untersuchten Mischungen von Ruß mit den genannten unterschiedlichen Katalysatormaterialien aufgeführt. Tabelle 2
Verbindungstyp gemessene Verbindung T50 [°C] Ruß 607 Mn(92-99.5)La(8-0.5) Mn95Ca5 458 Mn(88-99.3)La(8-0.5)Pt(4-0.1) Mn94.8Ca5Pt0.2 417 - Gemäß eines weiteren wesentlichen Aspekts der Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung eines Katalysatormaterials auf einem Träger vorgeschlagen, insbesondere für eines der oben aufgeführten Katalysatormaterialien, welches sich dadurch auszeichnet, dass ein Sol-Gel-Prozess zur Ausbildung der Katalysatorbestandteile auf dem Träger zum Einsatz kommt. Mit einem sogenannten Sol-Gel-Prozess können insbesondere metallische Materialien z. B. in Form von Komplexverbindungen homogen auf einer Oberflächenstruktur verteilt werden. Auch eine Dotierung keramischer Materialien mit katalytisch aktiven Komponenten kann auf diese Weise erreicht werden. So können beispielsweise durch thermolytische Zersetzung von Metallkomplexen oder durch Behandlung derselben in einem Sauerstoffplasma hochdisperse Metalloxid- oder Metallpartikel erzeugt werden, die unter anderem als heterogene Katalysatormaterialien eingesetzt werden können. Sie zeichnen sich durch sehr kleine, homogen verteilte und nicht agglomerierte Partikel, eine enge Partikelgrößenverteilung und einen sehr variablen Beladungsgrad aus.
- Als Komplexverbindungen eignen sich insbesondere lösliche metallorganische Verbindungen wie Metallalkoxide, -alkoholate bzw. -propionate, welche beispielsweise durch einen Kondensationsschritt unter Wasser- oder Alkoholabspaltung ein Gel bilden. Wird eine alkoholische Lösung hydrolysierbarer Alkoholate mehrwertiger Metallionen, z. B. des Titan, Cobalts, Mangans, Molybdäns, Siliciums, Aluminiums usw. auf einer Oberfläche aufgetragen, so bildet sich in Gegenwart von Feuchtigkeit bereits während des Verdunstens des Lösungsmittels bei Raumtemperatur ein Metallhydroxid-Netzwerk aus. Dieses ist hydrophil und antistatisch. Bei Erhöhung der Temperatur bspw. auf Temperaturen von 400 bis ca. 800°C reagieren die Metallhydroxide unter Wasserabspaltung zu Metalloxiden und die beschichtete Oberfläche wird mechanisch sehr stabil. Ein Vorteil des Sol-Gel-Prozesses besteht darin, dass sich z. B. gute keramische bzw. metalloxidische Überzüge erzeugen lassen, mit denen man zum Beispiel keramische Fasern, Partikel bzw. keramische Träger beschichten kann.
- In einem alternativen Verfahren kann eine Darstellung ausgehend von einer Metallsalzlösung entsprechender Metallnitrate, -acetate, -citrate oder -carbonate erfolgen. Die Lösungen werden eingedampft und anschließend bei Temperaturen von ca. 400 bis ca. 800°C kalziniert, wobei die entsprechenden Anionen thermisch zersetzt und die entsprechenden Metalloxide gebildet werden.
- ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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- Zitierte Patentliteratur
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- - DE 19630250 C1 [0004]
Claims (14)
- Katalysatormaterial zur Behandlung von Verbrennungsabgasen oder zur katalytischen Umsetzung von kohlenstoffhaltigen Partikeln, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial bezogen auf den Gesamtgehalt an katalytisch aktiven Komponenten mehr als 65 Mol-% Mangan enthält.
- Katalysatormaterial nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial ein binäres Mischoxid ist und neben Mangan als zweite Komponente Calcium enthält.
- Katalysatormaterial nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial bezogen auf den Gesamtgehalt an katalytisch aktiven Komponenten mehr als 85 Mol-% Mangan enthält.
- Katalysatormaterial nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial bezogen auf den Gesamtgehalt an katalytisch aktiven Komponenten zwischen 88 und 99.5 Mol-% Mangan enthält.
- Katalysatormaterial nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial als weitere katalytisch aktive Komponente ein Alkalimetall, ein Erdalkalimetall, ein Element der dritten Hauptgruppe, Silicium, Germanium, Tellur und/oder Selen enthält.
- Katalysatormaterial nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial als weitere katalytisch aktive Komponente ein Element der Lanthaniden, ein Element der 5. Nebengruppe, ein Element der 6. Nebengruppe, Zinn, Cobalt, Zink, Cadmium, Scandium, Yttrium, Titan, Ruthenium, Antimon, Bismuth, Nickel, Kupfer und/oder Silber enthält.
- Katalysatormaterial nach einem der Ansprüche 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial ein binäres Mischoxid ist.
- Katalysatormaterial nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial ein binäres Mischoxid der Zusammensetzung Mn(92-99.5)Ca(8-0.5) ist.
- Katalysatormaterial nach einem der Ansprüche 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial ein ternäres Mischoxid ist und zusätzlich Platin enthält.
- Katalysatormaterial nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial bezogen auf den Gesamtgehalt an katalytisch aktiven Komponenten Platin mit einem Anteil von 0.1 bis 4.0 Mol-% enthält.
- Katalysatormaterial nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial ein ternäres Mischoxid der Zusammensetzung Mn(88-99.3)Ca(8-0.5)Pt(4-0.1) ist.
- Abgasnachbehandlungsvorrichtung, insbesondere Dieselpartikelfilter oder Oxidationskatalysator, gekennzeichnet durch einen mit einem Katalysatormaterial gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche beschichteten keramischen oder metallischen Träger.
- Verfahren zur Herstellung einer Abgasnachbehandlungsvorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass das Katalysatormaterial mittels eines Sol-Gel-Prozesses auf den Träger aufgebracht wird.
- Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass als Ausgangssubstanzen des Sol-Gel-Prozesses Alkoholate einer katalytisch aktiven Komponente verwendet werden.
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