DE10002025C2 - Verfahren und Vorrichtung zur Behandlung eines Mediums in einem katalysatorhaltigen Reaktionsraum - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Behandlung eines Mediums in einem katalysatorhaltigen Reaktionsraum

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Behandlung eines Mediums in einem katalysatorhaltigen Reaktionsraum gemäß dem Oberbegriff der unabhängigen Ansprüche.
In der DE 195 26 886 C1 ist ein Verfahren zur Behandlung eines Mediums in einem Reaktor mit einem katalysatorhaltigen Reaktionsraum beschrieben, wobei ein wirksamer Reaktionsraumquerschnitt abhängig von Prozeßparametern dadurch verändert wird, daß mittels einer geeigneten Steuerung einer Drehöffnungsscheibe bereichsweise das Katalysatormaterial im Reaktionsraum freigegeben oder abgesperrt wird. In dem beschriebenen Rohrbündelreaktor zur Methanolreformierung wird bedarfsabhängig der wirksame eingangsseitige Reaktionsraumquerschnitt so verändert, daß unabhängig von einem momentanen Gasgemischdurchsatz jeweils eine annähernd konstante Strömungsgeschwindigkeit des Gasgemischs beibehalten wird.
Aus der DE 195 39 648 C2 ist ein Reaktor zur selektiven Oxidation von Kohlenmonoxid bekannt, wobei die aktive Katalysatoroberfläche über ihre Schichtdicke verändert werden kann.
Bei Brennstoffzellensystemen, welche in Fahrzeugen eingesetzt werden, ist eine hohe Dynamik des Systems erwünscht. Bei der in einem Fahrzeug erforderlichen Lastspreizung kommt es beispielsweise bei Teillast zu einer Rückbildung von Kohlenmonoxid in den CO-Oxidationsreaktoren durch eine sogen. Reverse-Shift-Reaktion. Dem kann zwar durch mehrstufige CO- Oxidationseinheiten entgegengewirkt werden, jedoch werden dadurch Masse, Volumen und Kosten der Vorrichtung ungünstig beeinflußt.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung und ein Verfahren zu schaffen, mit der ein Medium in einem Reaktor mit einem katalysatorhaltigen Reaktionsraum einfach, platzsparend und mit guter Dynamik behandelt werden kann.
Diese Aufgabe wird bei einem gattungsgemäßen Verfahren gemäß Anspruch 1 durch die Merkmale des Anspruchs 1 gelöst und bei einer gattungsgemäßen Vorrichtung gemäß Anspruch 6 durch die Merkmale des Anspruchs 6.
Dabei wird durch einen Druck des Mediums in einem Reaktor mit einem Reaktionsraum und/oder in einem Verteilerkanal zum Reaktionsraum bereichsweise ein Katalysatormaterial im Reaktionsraum und/oder in mit dem Verteilerkanal verbundenen Reaktionskanälen des Reaktors freigegeben oder abgesperrt.
Vorzugsweise erfolgt diese Freigabe oder Absperrung durch einen Federaktor, der im Strömungsweg angeordnet ist.
Der besondere Vorteil ist, daß der Aktor rein passiv durch den Druck des Mediums auf den Aktor und bewegt werden kann. Es sind keine aufwendigen Regelungen oder Steuerungen notwendig. Die erfindungsgemäße Anordnung ist preiswert und kompakt.
Weitere Vorteile und Ausgestaltungen der Erfindung gehen aus den weiteren Ansprüchen und der Beschreibung hervor.
Die Erfindung ist nachstehend anhand einer Zeichnung näher beschrieben, wobei die Figuren zeigen:
Fig. 1 einen Ausschnitt aus einem bevorzugten Brennstoffzellensystem mit einer bevorzugten CO- Oxidationsstufe,
Fig. 2 eine bevorzugte Ausführung einer CO-Oxidationsstufe in einer Rohrreaktoranordnung und
Fig. 3 eine weitere bevorzugte Ausführung einer CO- Oxidationsstufe in gekühlter Anordnung in einem Plattenreaktor.
Es versteht sich, daß die vorstehend genannten und die nachstehend noch zu erläuternden Merkmale nicht nur in der jeweils angegebenen Kombination, sondern auch in anderen Kombinationen oder in Alleinstellung verwendbar sind, ohne den Rahmen der vorliegenden Erfindung zu verlassen.
In Fig. 1 ist eine erfindungsgemäße Vorrichtung am Beispiel eines Ausschnitts aus einem bevorzugten Brennstoffzellensystems dargestellt. Weitere Details dieses Brennstoffzellensystems sind nicht gezeigt.
Aus einem Reformer 1 gelangt ein Gasgemischstrom des zu behandelnden Mediums über eine Strömungsleitung 2 in einen Reaktor 3, z. B. eine CO-Oxidationsstufe. In diesem Fall ist im Gasgemischstrom Kohlenmonoxid CO und Wasserstoff enthalten. Der Gasgemischstrom wird in der CO-Oxidationsstufe selektiv von CO gereinigt; der gereinigte wasserstoffhaltige Gasgemischstrom wird dann über eine Strömungsleitung 4 einer Brennstoffzelle 5 zugeführt. Dem Gasgemischstrom wird üblicherweise zustromseits der CO-Oxidationsstufe oder in der CO-Oxidationsstufe über eine Einlaßöffnung 6 ein oxidierendes Medium, vorzugsweise Luft, über eine Zudosiereinrichtung 7 zudosiert. Es können auch mehrere CO-Oxidationsstufen vorgesehen sein.
In Fig. 2 ist eine bevorzugte Ausbildung einer bevorzugten CO- Oxidationsstufe als Reaktor 3 dargestellt. Die bevorzugte CO- Oxidationsstufe ist als sogen. Vliesreaktor ausgebildet. Ein inneres Rohr 9 wird von einem äußeren Rohr 10 koaxial umgeben, wobei das innere Rohr 9 länger ist als das äußere Rohr 10. Das Rohr 9 ist am in das äußere Rohr 10 hineinragenden Ende einseitig geschlossen. Ein Teil der Wandung 8 des inneren Rohrs 9 wird durch einen katalysatorhaltigen porösen Körper 8 gebildet. Ein bevorzugter poröser Körper 8 ist ein katalysatorbeschichtetes metallisches Vlies. Ein weiterer bevorzugter poröser Körper 8 ist eine Katalysatormaterial aufweisende Keramik.
Das äußere Rohr 10 ist gegen das innere Rohr 9 einseitig so abgedichtet, daß das in das innere Rohr 9 einströmende Medium durch den porösen Körper 8 in das äußere Rohr 10 eintritt und durch einen Ausgang 11 abgeführt wird. Die Medienströmung ist durch Pfeile angedeutet.
Im inneren Rohr 9 ist ein Aktor 12, vorzugsweise ein Federaktor, angeordnet. Der Federaktor 12 besteht aus einem Kolben 13 und einer Feder 14. Die Feder 14 ist zwischen dem Kolben 13 und einem Widerlager 15 angeordnet. Das Widerlager 15 ist hier einfach durch den Abschluß des inneren Rohres 9 gebildet.
Tritt ein Medienstrom in den Reaktor 3 ein, so bildet sich im Eintrittskanal ein Gesamtdruck pges des Mediums aus, der im Kanal konstant ist und der sich in bekannter Weise aus einem geschwindigkeitsabhängigen, dynamischen Druck Pdyn und einem statischem Druck pstat zusammensetzt. Unmittelbar vor dem Kolben 13 ist Pdyn = 0, da die Strömungsgeschwindigkeit des Mediums dort null ist, während der statische Druck pstat dort maximal wird. Hinter dem Kolben 13 herrscht ein statischer Druck, der der Differenz aus dem statischen Druck vor dem Kolben 13 und dem Druck der Feder 14 entspricht. Eine Rückströmung des Mediums in den Raum stromab hinter dem Kolben 13 oder ein Vorbeiströmen des Mediums am Kolben 13 kann dabei vernachlässigt werden.
Strömt mehr Medium ein, so vergrößert sich der statische Druck des Mediums auf den Kolben 13, so daß die Feder 14 stärker zusammengedrückt und der Kolben 13 zum Widerlager 15 hin bewegt wird. Die Druckdifferenz der statischen Drücke vor und hinter dem Kolben 13 drückt den Kolben 13 gegen die Federkraft zum Widerlager 15 hin.
Dabei gibt der Kolben 13 eine größere Fläche der Wandung 8 und somit des katalysatorhaltigen porösen Körpers 8 frei, durch den das Medium aus dem inneren Rohr 9 in das äußere Rohr 10 strömt.
Verringert sich die Menge des einströmenden Mediums, so verringert sich auch der Druck auf den Kolben 13, und der Kolben 13 bewegt sich vom Widerlager 15 weg und deckt einen Teil der Wandung 8 und damit des katalysatorhaltigen porösen Körpers 8 ab. Druck- und damit lastabhängig stellt sich so die wirksame Lauflänge des Reaktionsraumes 8 automatisch ein, indem der Federaktor 12 durch den Druck des Mediums hin- und herbeweglich ist. Die Bewegungsrichtung des Kolbens 13 ergibt sich aus dem Vorzeichen der Druckdifferenz über dem Kolben 13. Vorteilhaft ist, wenn möglichst wenig Medium am Kolben 13 vorbeiströmen kann und dieser gut an seinen Laufkanal bzw. das Laufrohr angepaßt ist.
Es ist auch möglich, eine Anordnung zu wählen, bei der die Feder stromauf des Mediums am Kolben 13 angeordnet ist. Die Feder 14 sollte dann an der Wandung des Rohres befestigt sein.
Weiterhin kann statt eines Federaktors 12 auch ein geeigneter pneumatisch oder hydraulisch betriebener Aktor verwendet werden.
In einer bevorzugten Weiterbildung der Erfindung wird der Druckabfall des Mediums über der durchströmten katalytisch aktiven Zone 8 im Reaktor 3 so hoch gewählt, daß ein Einfluß der Mediengeschwindigkeit im Reaktor 3 auf die Strömungsgleichverteilung des Mediums vernachlässigt werden kann. Die Reaktionsbedingungen sind dann besonders homogen. Zweckmäßigerweise wird die Durchlässigkeit, bevorzugt Porosität und/oder Dicke, des porösen Körpers 8 für das Medium so eingestellt, daß der Druckabfall zwischen der zustromseitigen inneren Oberfläche der Wandung 8 und der abstromseitigen äußeren Oberfläche des Körpers 8 etwa eine Größenordnung über dem Druck des Mediums am Eingang des Reaktors 3, also etwa dem Rohreingang gemäß Fig. 2 beträgt. Dann strömt das Medium den vom Federaktor 12 freigegebenen, durchströmbaren Bereich des Reaktionsraums 8 im wesentlichen homogen und gleichverteilt vom inneren Rohr 9 in das äußere Rohr 10 des Reaktors 3.
In einer bevorzugten Weiterbildung der Erfindung weist der poröse Körper 8 einen Gradienten seiner katalytischen Aktivität entlang der Bewegungsachse des Federaktors 12, bzw. des Kolbens 13 auf. Vorzugsweise wird die Flächendichte des Katalysatormaterials im Reaktionsraum 8 verändert. Diese Ungleichverteilung der katalytischen Aktivität im Reaktionsraum 8 kann vorteilhaft so vorgegeben werden, daß bei jeder Last und damit bei der sich ergebenden Auslenkung des Federaktors 12 die durchströmbare Fläche des Reaktionsraums 8 eine optimale Katalysatormasse bereitstellen kann.
Auch kann über ein solches bevorzugtes Massenprofil des Katalysatormaterials ein Einfluß des Staudrucks des Mediums auf die Strömungsgleichverteilung kompensiert werden. Strömt in einem Bereich der Wandung 8 mehr Medium durch die Reaktionszone, so kann dieser Bereich mit einer entsprechend höheren katalytischen Aktivität beaufschlagt werden.
Mit einem Gradienten der katalytischen Aktivität können also einerseits die Strömungsverhältnisse im Reaktor 3 und/oder andererseits der Weg des Federaktors 12 berücksichtig werden.
Die Ungleichverteilung kann vorzugsweise bei der Herstellung des porösen Körpers 8 entsprechend vorgesehen werden.
In Fig. 3 ist ein weiterer bevorzugter Reaktor 3 dargestellt.
Ein Federaktor 16 mit einem Kolben 17 und einer Feder 18 ist in einem Verteilerkanal 19 eines Plattenreaktors angeordnet. Die Feder 18 ist zwischen Kolben 17 und einem Widerlager 20 angeordnet. Die Medienströmung in der Anordnung ist mit Pfeilen angedeutet.
Das in den Verteilerkanal 19 einströmende Medium wird in Reaktionskanäle 21 verteilt. Die Reaktionskanäle 21 sind durch Kühlkanäle 22 voneinander getrennt.
Der Druck des in den Verteilerkanal 19 einströmenden Mediums drückt die Feder 18 zusammen, so daß der Kolben 17 eine größere Länge des Verteilerkanals 19 freigibt und Medium in bisher abgedeckte Reaktionskanäle 21 entlang der Lauflänge des Verteilerkanals 19 strömt.
Es kann auch vorgesehen sein, daß die Zahl der durchströmten Kühlkanäle 22 ebenfalls durch einen entsprechenden Federaktor in einem Verteilerkanal für die Kühlräume 22 an die aktuelle Zahl der durchströmten Reaktionskanäle 21 angepaßt wird.
Vorteilhaft ist es, wenn die Charakteristik des Federaktors 12, 16 an den Alterungszustand des katalytischen Materials angepaßt werden kann, so daß bei gealtertem Katalysator mehr wirksamer Katalysator verfügbar ist. Eine bevorzugte Methode besteht darin, mit zunehmendem Alter des Katalysators die geometrische Lage des Widerlagers 15, 20 so zu verändern, daß mehr katalytisch aktive Fläche freigegeben wird oder mehr Reaktionskanäle freigegeben werden, oder daß nach bestimmter Lebensdauer des Katalysators eine weichere Feder 14, 18 in den Federaktor 12, 16 eingesetzt wird. Eine weitere Möglichkeit ist, die Feder 14, 18 unter Vorspannung zu setzen und die Vorspannung dem Alterungszustand des Katalysators anzupassen.
Die Länge des Kolbens 13, 17 kann so gewählt werden, daß nicht freigegebenes Katalysatormaterial bzw. nicht freigegebene Reaktionskanäle 21 immer abgedeckt sind. Wird der Kolben 13, 17 kürzer ausgebildet, so ist keine nennenswerte Rückströmung des Mediums in die abgedeckten Bereiche zu beobachten, da sich dort einfließendes Medium stauen würde und nicht abfließen kann.
Die Menge des katalytisch aktiven Bereichs stellt sich gemäß des erfindungsgemäßen Verfahrens und der erfindungsgemäßen Vorrichtung automatisch proportional zum Druck des Mediums und damit zur Menge des einströmenden Mediums in den Reaktionsraum 8, 21 ein. In einem bevorzugten Brennstoffzellensystem steht damit lastabhängig die jeweils notwendige Katalysatormenge bzw. katalytische Aktivität zur Umsetzung von Medien zur Verfügung, ohne daß eine aktive Einstellung erfolgen muß. Bei hoher Last ist der Mediendruck im Reaktionsraum 8, 21 hoch, bei niedriger Last ist der Mediendruck niedrig. Die erfindungsgemäßen Maßnahmen sind leicht integrierbar, wartungsarm, wenig aufwendig und erfordern keine weiteren Steuerungs- oder Regelungsvorrichtungen.
Durch die lastabhängige Veränderung des verfügbaren katalytisch aktiven Bereichs ist die Verweilzeit des Mediums und damit auch die Belastung des Katalysators auch im dynamischen Betrieb konstant.
Besonders günstig ist die erfindungsgemäße Vorrichtung bei Strömungsgeschwindigkeiten des Mediums, bei denen noch kein nennenswerter Impulsübertrag des einströmenden Mediums auf den Federaktor 12, 16 wirkt, sondern dieser im wesentlichen über die Druckdifferenz vor und hinter dem Kolben 13, 17 hin- und herbeweglich ist.
Die lastabhängige Veränderung des verfügbaren katalytisch aktiven Bereichs erfolgt vorzugsweise rein passiv und ist damit besonders einfach und preiswert zu realisieren. Der aktive Bereich bildet den Reaktionsraumquerschnitt und kann vorzugsweise in der Länge und/oder der Fläche und/oder der Zahl der verfügbaren Reaktionskanäle 21 verändert werden.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung eignet sich ebenso wie das Verfahren zur Verwendung in verschiedenen Reaktoren für unterschiedliche Anwendungsgebiete, besonders bevorzugt für Reaktoren in Brennstoffzellensystemen, wie katalytische Brenner, Reformierungsreaktoren, selektive CO-Oxidationsstufen.

Claims (15)

1. Verfahren zur Behandlung eines Mediums in einem Reaktor (3) mit einem katalysatorhaltigen Reaktionsraum (8, 21), wobei ein wirksamer Reaktionsraumquerschnitt abhängig von Prozeßparametern verändert wird, dadurch gekennzeichnet, daß durch einen Druck des Mediums im Reaktor (3) und/oder in einem Verteilerkanal (19) zum Reaktionsraum (8, 21) bereichsweise das Katalysatormaterial im Reaktionsraum (8) und/oder in mit dem Verteilerkanal (19) verbundenen Reaktionskanälen (21) des Reaktors (3) freigegeben oder abgesperrt wird, indem bei Ansteigen der Menge des einströmenden Mediums ein Kolben (13) in Strömungsrichtung des einströmenden Mediums gedrückt wird und bei Verringerung der Menge des einströmenden Mediums sich der Kolben (13) gegen die Strömungsrichtung des einströmenden Mediums bewegt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Veränderung des Reaktionsraumquerschnitts durch einen im Strömungsweg angeordneten Federaktor (12, 16) bewirkt wird, wobei der Federaktor (12, 16) durch den Druck des Mediums gegen ein Widerlager (15, 20) gedrückt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß durch eine Ungleichverteilung des Katalysatormaterials der Einfluß eines Staudrucks des Mediums auf eine Strömungsgleichverteilung des Mediums im Reaktor (3) kompensiert wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß mit zunehmendem Alter des Katalysatormaterials bei gleichem Druck des Mediums auf den Federaktor (12, 16) der freigegebene wirksame Reaktionsraumquerschnitt vergrößert wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß abhängig vom Alterungszustand des Katalysatormaterials die geometrische Lage des Widerlagers (15, 20) eingestellt wird.
6. Vorrichtung zur Behandlung eines Mediums in einem Reaktor (3) mit einem katalysatorhaltigen Reaktionsraum (8, 21), wobei der Reaktionsraum (8, 21) von dem Medium in einem Strömungsweg durchströmbar ist und wobei Mittel (12, 16) zur Veränderung eines wirksamen Reaktionsraumquerschnitts vorgesehen sind, dadurch gekennzeichnet, daß im Strömungsweg des Mediums im Reaktor (3) oder in einem Verteilerkanal (19) zum Reaktionsraum (21) ein Federaktor (12, 16) angeordnet ist, der durch einen auf den Federaktor (12, 16) wirkenden Druck des Mediums zur Veränderung des wirksamen Reaktionsraumquerschnitts hin- und herbeweglich ist, so daß bei Ansteigen der Menge des einströmenden Mediums ein Kolben (13, 17) in Strömungsrichtung des einströmenden Mediums gedrückt ist und bei Verringerung der Menge des einströmenden Mediums der Kolben (13, 17) gegen die Strömungsrichtung des einströmenden Mediums bewegbar ist.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Federaktor (12, 16) durch einen Kolben (13, 17) mit einer Feder (14, 18) gebildet ist, die abstromseitig zwischen Kolben (13, 17) und einem Widerlager (15, 20) angeordnet ist.
8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß Mittel zur Veränderung der geometrischen Lage des Widerlagers (15, 20) in Abhängigkeit von Prozeßparametern vorgesehen sind.
9. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktionsraum (8) durch einen katalysatorhaltigen porösen Körper gebildet ist, wobei der Körper als Wandung zwischen einem ersten Reaktorraum (9) und einem zweiten Reaktorraum (10) des Reaktors (3) im Strömungsweg des Mediums angeordnet ist.
10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß der poröse Körper durch ein metallisches Vlies gebildet ist.
11. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktionsraum (3) in katalysatorhaltige Reaktionskanäle (21) eines Plattenreaktors aufgeteilt ist.
12. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der katalysatorhaltige poröse Körper entlang der Bewegungsrichtung des Federaktors (12, 16) einen Gradienten katalytischer Aktivität aufweist.
13. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Katalysatormaterial entlang der Bewegungsrichtung des Federaktors (12, 16) ein Massenprofil aufweist, so daß in Bereichen, wo mehr Medium durch den Reaktionsraum (8, 21) strömt, mehr katalytische Aktivität verfügbar ist.
14. Verwendung der Vorrichtung nach Anspruch 6 in einer CO- Oxidationsstufe zur selektiven CO-Entfernung aus einem wasserstoffreichen Gasgemischstrom in einem Brennstoffzellensystem.
15. Verwendung der Vorrichtung nach Anspruch 6 in einem Reformierungsreaktor zur Wasserstofferzeugung in einem Brennstoffzellensystem.
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