DD249564A1 - Verfahren zur kontinuierlichen herstellung von kurz- und mittellebigen radionukliden - Google Patents

Abstract

Die Erfindung loest die Aufgabe, die sogenannte Gas-Jet-Technik so zu modifizieren, dass kontinuierlich kurz- und mittellebige Radionuklide mit einer hohen Ausbeute hergestellt werden. Das wird erreicht, indem dem im Kreislauf gefuehrten Gas kontinuierlich Stoffpartikel in Form von Aerosolen und Clustern zugegeben werden und durch Zugabe weiterer chemischer Reagenzien die Bindung von einem oder mehreren Radionukliden an diesen Stoffpartikeln erfolgt. Ueber geeignete Filter erfolgt die Abtrennung der beladenen Stoffpartikel aus dem Gasstrom.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von kurz- und mittellebigen Radionukliden, wie sie z. B. in der Medizin, Wissenschaft und Technik Anwendung finden, durch Bestrahlung von Gasen in Beschleunigern.

Charakteristik der bekannten technischen Lösungen

Radionuklide werden im Reaktor bzw. im Beschleuniger durch Bestrahlung von Feststoffen, Flüssigkeiten und auch von Gasen erzeugt. (K.-H. Lieser, Einführung in die Kernchemie, Verlag-Ghemie Weinheim 1980 2. Auflage; V. Majer, Grundlagen der Kernchemie, Ambrosius Barth Verlag 1982; Radioisotope Production an Quality Control, Technical Reports Series No. 128, IAEA, Vienna 1971).

Diese Bestrahlungen unterliegen durch den Mechanismus des Ausschleusens des bestrahlten Stoffes aus der Bestrahlungseinrichtung und der anschließenden Aufarbeitung der gewünschten Radionuklide einer diskontinuierlichen Arbeitsweise.

Durch das Abklingverhalten der kurz- und mittellebigen Radionuklide ist diese Arbeitsweise für bestimmte Anwendungen nachteilig,

z. B. beim Einsatz von Nuklearpharmaka, wobei die kurzlebigen Radionuklide in hoher Aktivität appliziert werden müssen.

Methoden zur kontinuierlichen F-18-Radionuklidherstellung werden von Chu, Y. E. u. a. beschrieben (Design of a fluorine-18 production system at ORNL cyclotron facility, ORNL/MIT - 262).

Hierbei wirkt sich bei der Bestrahlung von Flüssigkeiten die Bildung chemisch reaktiver Radiolyseprodukte ungünstig auf die Abtrenntechnik und Ausbeute der Radionuklide aus. Ebenso nachteilig ist die Bildung reaktiver Gasgemische bei der Bestrahlung von Gasen, wobei sich das gewünschte Radionuklid In den unterschiedlichsten Zustandsformen befinden kann und Stömuklide vorhanden sind, die eine vollständige Gewinnung und definierte Anwendung des Radionuklides verhindern und mit einer erheblichen Verringerung der Ausbeute verbunden sein können.

Die Wiedergewinnung von z. B. auf der Targetinnenoberfläche chemisorbierten trägerfreien Radionukliden erfolgt größtenteils durch aufwendige Methoden (Radiopharmaceuticals and Labbed Compounds 1984, Conference Proceedings, Tokyo, 22-26 October 1984 p. 23 IAEA, Vienna 1984).

Die von Y. E. Chu u. a. (ORNL/MIT 262) und in der Patentschrift DE-AS 2 321 552 vorgestellte Drucktechnik mit dem Ziel der Verringerung der inneren Oberfläche der Bestrahlungskammer führt zu einem erhöhten Perforationsrisiko des Targetfensters.

Aus den Versuchen zur Herstellung schwerer Elemente ist die sogenannte Gas-Jet-Rückstoßtechnik bekannt. (E. Georg u. a. Nucl.

Instr. Meth. 157 [1978] 9; H. Gäggeler u. a. GSI, Jahresbericht 1978,11 [1979] 156; R. D. Macfar Lane u. a. Nuclear Spectroscopy and Reactions, New York 1974 Vol. A, p. 243).

Dabei werden dünne Feststofftargets mit geladenen Teilchen, insbesondere mit Schwerionen, beschossen und die auf Grund des Rückstoßes aus dem Target freigesetzten Reaktionsprodukte an Cluster bzw. Aerosole, die mit einem Gasstrom am Target vorbeigeführt werden, gebunden und in dünnen Kapillaren zum Detektionssystem transportiert.

Voraussetzung für die Anwendung dieser Technik ist jedoch, daß die Rückstoßenergie für eine Freisetzung ausreichend groß ist.

Eine Anwendung auf die Herstellung von Radionukliden leichterer Elemente in der Gasphase führt, wie Versuche zeigten, nur zu

geringen Ausbeuten. .

Ziel der Erfindung

Ziel der Erfindung ist die Erhöhung der Ausbeute bei der kontinuierlichen'Herstellung von kurz- und mittellebigen Radionukliden durch Bestrahlung von Gasen in Beschleunigern.

Darlegung des Wesens der Erfindung

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Gas-Jet-Rückstoßtechnik so zu modifizieren, daß kontinuierlich kurz- und mittellebige Radionuklide mit einer hohen Ausbeute hergestellt werden und sich daran die Aufarbeitung oder die direkte Anwendung der hergestellten Radionuklide anschließen kann.

Das erfindungsgemäße Verfahren besteht darin, daß dem im Kreislauf geführten Gas kontinuierlich Stoffpartikel in Form von Aerosolen und Clustern zugegeben werden und durch Zugabe weiterer chemischer Reagenzien, z. B. Ammoniak, Wasserstoff, Wasser, Sauerstoff, Halogene, Halogenwasserstoffe und Schwefelwasserstoff die Bindung von einem oder mehreren Radionukliden an diesen Stoffpartikeln erfolgt. Über geeignete Filter, z. B. Kernfilter mit definiertem Porendurchmesser, erfolgt die Abtrennung der beladenen Stoff partikel aus dem Gasstrom. Durch diese chemischen Reagenzien ist auch eine kontinuierliche selektive Trennung von mehreren, während der Bestrahlung entstehenden Radionukliden möglich, wobei wahlweise die Ziel- oder Störnuklide über das Filter abgetrennt werden können und die anderen Radionuklide im Gasstrom verbleiben.

Die dem Gas kontinuierlich zugeführten Partikel sind anorganische und organische Verbindungen, die du/ch eine thermische Behandlung stabile Cluster oder Aerosole ergeben, wie es z. B. bei anorganischen Salzen und bei Ölen möglich ist. Geeignet sind auch Metallchelatverbindungen.

Es ist außerdem möglich, daß diese Partikel in Form von Clustern oder Aerosolen selbst das Target für die Kernreaktion bilden.

Bei der Bestrahlung dünner Feststofftargets, bei denen die in den Gasraum eintretenden Radionuklide eine so kleine Rückstoßenergie aufweisen, daß ihre Abscheidung mit Hilfe der bekannten Gas-Jet-Rückstoßtechnik nicht möglich ist, wird durch die Zugabe der chemischen Reagenzien die Abtrennung bzw. der Transport im Gasstrom ermöglicht.

Radionuklide, die in der Medizin Anwendung finden, können z. B. bei Verwendung von Natriumchlorid-CIustern an diese gebunden, sofort durch Temperaturbehandlungsterilisiert und zu einer physiologischen Kochsalzlösung umgewandelt werden.

Eine hohe Wirtschaftlichkeit des Verfahrens wird durch die Mehrfachaktivierung von hochangereicherten Targetgasen im geschlossenen Kreislauf erreicht, wobei durch die Zugabe der chemischen Reagenzien eine Chemisorption der Radionuklide an der Targetgefäßwand und die damit verbundenen Ausbeuteverluste vermieden werden.

Bei der kontinuierlichen Bestrahlung natürlicher Gastargets ohne Isotopenanreicherung wird eine Vielzahl von Radionukliden gebildet. Nach der Abtrennung dieser aus dem Gasstrom durch geeignete Filter erfolgt die sofortige Aufarbeitung durch hocheffektive Trennverfahren, wie z. B. die Gas- und Flüssigkeitschromatographie.

Ausführungsbeispiel

Die Figur zeigt eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.

Die Vorrichtung besteht aus einem zylinderförmigen Targetgefäß 1 mit einem Fensterkühlsystem 2, einem Filtersystem 3, einem Targetvorratsgefäß 4, einem Clusterofen 5, einer Zuführung weiterer chemischer Reagenzien 6, einer Kühlung 7, einem Vakuumanschluß 8 und einer Pumpe 9.

Das Filtersystem 3 ist parallel angeordnet und umschaltbar, so daß sich bei längerer Aktivierungsdauer gleichzeitig Radionuklide auf einem Filter abscheiden und vom anderen eluiert werden können. Im Clusterofen 5 werden Cluster gebildet, die gemeinsam oder getrennt mit weiteren chemischen Reagenzien 6 kontinuierlich dem Targetgefäß 1 zugeführt werden. Der Teilchenstrom wird über eine Kühlung 7 geleitet. Die gesamte Vorrichtung ist über den Vakuumanschluß 8 evakuierbar.

1. Zur Aktivierung mit α-Teilchen wird das Gas Stickstoff-15 mit einer Isotopenanreicherung von 98,9% bestrahlt. Die Energie der α-Teilchen beträgt 22,5 MeV bei einem Strahlstrom von 10 μΑ.

Bei einer Temperatur von 675⁰C werden im Clusterofen Natriumchlorid-Cluster gebildet und davon ein Teilchenstrom von 1,8-10"' g s~¹ kontinuierlich dem Gasstrom zugeführt. Als weiteres chemisches Reagenz werden 2 μ9/Ι Ammoniak eingeleitet. Nach einer Aktivierungsdauer von 10 Stunden haben sich 50 GBq Fluor-18als Na¹⁸F auf dem Kernfilter abgeschieden. Das Radionuklid wind durch Wasser vollständig vom Filter eluiert.

2. Das Edelgas Argon wird durch Deuteronen aktiviert. Folgende Kernreaktionen laufen ab:

⁴⁰Ar (d, p) "'Ar

⁴⁰Ar (d, a) ³⁸CI Die Parameter für diese Aktivierung betragen:

Strahlstrom: 5 μΑ

Deuteronenenergie: 10,5 MeV.

Während der Aktivierung werden 1,8 · 10~⁷ g s~' Natriumchlorid-Cluster und als weiteres Reagenz 5 μ§/Ι Wasser zugefügt. Nach einer Aktivierungsdauer von 8 Stunden werden 9,4 GBq Clor-38 am Kernfilter mit einem Porendurchmesser von 0,2 μηη und 23,3 GBq Ar-41 aus dem Gastarget gewonnen.

Claims (6)

1. Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von kurz- und mittellebigen Radionukliden durch Bestrahlung von im Kreislauf geführten Gasen, denen kontinuierlich Stoffpartikel in Form von Aerosolen und Clustern zugegeben werden, dadurch gekennzeichnet, daß durch Zusatz weiterer Reagenzien eines oder auch mehrere der entstehenden Radionuklide an den Partikeln gebunden und die mit dem Radionuklid beladenen Partikel über geeignete Filter abgeschieden werden.

2. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß anorganische Salze oder organische Makromoleküle, insbesondere Öle, als Ausgangsstoffe für die Erzeugung von Clustern und Aerosolen verwendet werden.

3. Verfahren nach Punkt 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß Metallchelatverbindungen eingesetzt werden.

4. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß als weitere Reagenzien Ammoniak, Wasserstoff, Wasser, Sauerstoff, Halogene, Halogenwasserstoff und Schwefelwasserstoff eingesetzt werden.

5. Verfahren nach Punkt 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die zugegebenen Cluster und Aerosole selbst als Target für die Kernreaktion dienen.

6. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß bei Verwendung von Natriumchlorid-Clustern, die mit dem Radionuklid beladenen Teilchen über ein Kernfilter abgeschieden, durch Temperaturbehandlung sterilisiert und zu einer physiologischen Kochsalzlösung umgewandelt werden.

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