CS268796B2 - Method of ristomycine a and/or high-purity ristomycine's derivatives production - Google Patents

Method of ristomycine a and/or high-purity ristomycine's derivatives production Download PDF

Info

Publication number
CS268796B2
CS268796B2 CS836881A CS688183A CS268796B2 CS 268796 B2 CS268796 B2 CS 268796B2 CS 836881 A CS836881 A CS 836881A CS 688183 A CS688183 A CS 688183A CS 268796 B2 CS268796 B2 CS 268796B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
ristomycin
alpha
solution
hydrogen
group
Prior art date
Application number
CS836881A
Other languages
English (en)
Other versions
CS688183A2 (en
Inventor
Kalman Dr Rak
Zoltan Dr Boda
Rezso Dr Chem Ing Bognar
Ferenc Dr Sztaricskai
Gabriella Zajka
Original Assignee
Reanal Finomvegyszergyar
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Reanal Finomvegyszergyar filed Critical Reanal Finomvegyszergyar
Publication of CS688183A2 publication Critical patent/CS688183A2/cs
Publication of CS268796B2 publication Critical patent/CS268796B2/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K9/00Peptides having up to 20 amino acids, containing saccharide radicals and having a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K9/006Peptides having up to 20 amino acids, containing saccharide radicals and having a fully defined sequence; Derivatives thereof the peptide sequence being part of a ring structure
    • C07K9/008Peptides having up to 20 amino acids, containing saccharide radicals and having a fully defined sequence; Derivatives thereof the peptide sequence being part of a ring structure directly attached to a hetero atom of the saccharide radical, e.g. actaplanin, avoparcin, ristomycin, vancomycin
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N33/00Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
    • G01N33/48Biological material, e.g. blood, urine; Haemocytometers
    • G01N33/50Chemical analysis of biological material, e.g. blood, urine; Testing involving biospecific ligand binding methods; Immunological testing
    • G01N33/86Chemical analysis of biological material, e.g. blood, urine; Testing involving biospecific ligand binding methods; Immunological testing involving blood coagulating time or factors, or their receptors
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N2333/00Assays involving biological materials from specific organisms or of a specific nature
    • G01N2333/435Assays involving biological materials from specific organisms or of a specific nature from animals; from humans
    • G01N2333/745Assays involving non-enzymic blood coagulation factors
    • G01N2333/755Factors VIII, e.g. factor VIII C [AHF], factor VIII Ag [VWF]

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Food Science & Technology (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Microbiology (AREA)
  • Cell Biology (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • Biotechnology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu výroby ri atornyčinu a/nebo derivátů ristomycinu obecného vzorce I
(I)>
kde
R znamená atom vodíku,
R? znamená 0-<tf-D-araf/1--->2/-0-4-D-manp/1—> 2/-0-/^-L-rhap /-/1—> 6/-O-beta-D-glop* -skupinu,
R2 znamená 2,3,6-tridesoxy-3-amino-/KHY/-cÍMlf-TÍbohexapyrano8ylovou skupinu,
R^ je (//-D-mannopyronosylová skupina,
R4 znamená alkylovou skupinu, obsahující 1 až 4 atomy uhlíku,
X představuje zbytek anorganické kyseliny, přijatelné z farmaceutického hlediska,
Ϊ znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce
C(Z)3-(CH)a-CO-, kde
Z je atom vodíku nebo atom halogenu a n je celé číslo mezi 0 a 5·
CS 268 796 B2
Je známo, že u řady vyšetření hemofilických nemocných (chorobou projevující se poruchou srážlivosti krve) se získají nejdůležitější data při posuzování funkcí krevních destiček pomocí zjišťování agregace trombocytů. Vedle rutinně používaných agregačních prostředků (například ADP, adrenalin, kolagen) hraje od roku 1971 důležitou roli substance, nazývaná ristocetin, která ее předtím používala jako antibiotikum. Na základě pokusů Howarda a Firkina umožnil ristocetin rychlé a jednoduché poznání vrozené hemofilie, Willebrandovy nemoci [Thrombosis und Diathesis Haemorhagica 26, 362 (1971)]♦
Podstatou Willebrandovy nemoci je chybění VIII. komplexu faktoru krevní srážlivosti. Nejdůležitější biologická úloha Willebrandova faktoru spočívá v podpoře adheze trombocytů к subendotheliálním formám. Chybění nebo kvalitativní porucha Willebrandova faktoru vyvolává klinický obraz nazývaný Willebrandovou nemocí, která představuje nejrozšířenějSí formu vrozené hemofilie. Je velmi důležité separovat nemocné, trpící Willebrandovou nemocí (dědičnost, rodinná anamnesa, léčení). Objasnění a rozlišení takovéhoto klinického obrazu má zejména před operativním zákrokem stěžejní důležitost.
Vynález spočívá na poznatku, že se v laboratorní praxi rozšířený ristocetin dá dokonale nahradit jiným členem Čeledi vancomycinových antibiotik - ristomycinem. Ristomycin se dá snáze a levněji vyrobit a při srážení proteinové plasmy se chová příznivěji. Na základě shora uvedených vlastností se ukázal být ristomycin při hematologických pokusech lepší. Ristomycin, používaný až dosud к léčení nemocí vyvolaných bakteriálními infekcemi lze s úspěchem používat i v této nové oblasti použití (pro diagnostické účely).
Sovětští vědci izolovali riatomycinové antibiotikum z kultur Proactinomycetes fructiferi var. ristomycin! adsorpcí (s výhodou na sloupci SzDSz -3 nebo SzDV -3 kationtoměniče) a elucí roztokem amoniaku v acetonu nebo pufrem na bázi octanu amonného (pH = 9 až 10). Ristomycin byl izolován ve formě báze. Později byl ristomycin - podobně jako ristocetin - rozdělen ve dvě biologicky aktivní složky - ristomycin A a ristomycin B. Antibiotikum se vyrábělo v provozu ve velkém měřítku. Pro stanovení obsahu účinné látky ve fermentační břečce a intermediárním produktu byl vedle biologického zhodnocení vypracován i polarimetrický a UV-spektrofotometrický způsob [sovětský patent č. 180 754; Antibiotik! 8, 392 (1962); Antibiotik! 9, 884 (1964); Antibiotik! 1^0, 217 (1965); Antibiotik! 1^2, 129 (1967); Antibiotik! j6, 786 (1971)] . ~~
Po stanovení přesné struktury rietomycinu A [J. Org. Chem. 39, 2971 (1974); J. Antibiot. 32, 446 (1979); Tetrahaedron Letters 2983 (1980); JACS Д02, 7093 (1980)] byl učiněn pokus o vysvětlení v jaké míře a jak daleko ovlivňují změny struktury sloučeniny popřípadě stupeň čistoty sloučeniny agregaci trombocytů.
Cílem vynálezu Je zjištění struktury použitelné při biologických pokusech a vyvinutí způsobu výroby účinné látky ve vhodné a velmi vysoké čistotě.
Bylo zjištěno, že částečné nebo úplné odstranění skupin R^, Rg, R^ a R^, přítomných v obecném vzorci I popřípadě blokování funkčních hydroxylů těchto skupin a R skupiny (ve formě esteru nebo etheru) má za následek nežádoucí biologické účinky antibiotika a v mnohých případech i nepříznivou změnu rozpustnosti. Karboxyristomycin A, získaný náhradou skupiny R^ atomem vodíku nevykazuje Žádný účinek shlukující plasmu lidských trombocytů a nezábraňuje agregaci trombocytů, indukované ristomycinem. Derivát tetra-O-methylristomycin A (R=R^=CH^), blokovaný na fenolických hydroxyskupinách má rovněž nepříznivé vlastnosti. Peracetylovaný ristomycin A je za podmínek, použitých při pokusu nerozpustný a pro účely pokusu nevhodný. Ačkoliv eliminací uhlohydrátů získaný aglycoristomycin A (R=R1 =Rg=R^=Y=H; Η=ΟΗβ) vyvolává aglutinaci, není tento derivát s ohledem na poměry pH a rozpustnosti rovněž optimální. Podle znalostí autorů není ani ristomycin В (tato sloučenina se liší od ostatních derivátů tím, že v obecném vzorci I v heterotetrasacharidovém řetězci R^ 2-O-D-arabinofuranosyl- alfa-D-mannopyranosylový podíl chybí (pro požadovaný diagnostický účel vhodný).
S překvapením bylo zjištěno, že účinná látka, použitá při testu krevní srážlivosti je tehdy a jen tehdy optimální, jestliže vykazuje vysokou čistotu a přesně definovanou
CS 268 796 B2 strukturu obecného vzorce I· Sloučeniny obecného vzorce I, ve kterých Y znamená vodík nebo skupinu CF^-CO-, jsou ve vysoce čisté formě vhodné pro laboratorní diagnostické účely·
Na základě shora uvedených poznatků bylo zjištěno, že základní podmínka nezbytná pro vyvolání agregace normálních lidských trombocytů spočívá v tom, že v obecném vzorci I musí existovat čtyři volné hydroxyskupiny (R=H), C-terminální methoxykarbonylová skupina (R^ + CHp a boční řetězec nedotčeny ristotetrosyl (= Rj).
Vynález spočívá na poznatku, že ristomycin A vysoké čistoty a jeho deriváty, spadající pod obecný vzorec I, se výborně hodí pro provádění pokusů agregace trombocytů indukované ristomycinem A. (Obr. 1).
Při pokusech byly při použití Šesti různých PRP (plasmy bohaté na trombocyty) a EMA (ethylendiamintetraoctové kyseliny) PRP a zprůměrování získány body na křivce zobrazené na obr. 1. Na ose úseček je znázorněna koncentrace látek v mg/ml, na ose pořadnic změny optické hustoty v %. Údaje, získané pro ristocetin jsou znázorněny tečkami, údaje pro ristomycin čtverečky. Křivky ukazují podobný průběh a obsahují tři navzájem dobře oddělitelné úseky. Při nižSÍ koncentraci (0,8 mg/ml) nejsou zjištěny žádné aglutinace. V oblasti od 0,8 až 2,0 mg/ml lze pozorovat lineární spojitost. Při koncentraci nad 2,0 mg/ml probíhají křivky dávek ve směru к hornímu maximu hodnot· Při dalSím zvýšení dávky ae srážení plasmy proteinu stává stále rušivějším faktorem. Při použití citrátu a EMA-PRP jako substrátu se získají identické výsledky.
Na obr. 2 je znázorněno, že se ristomycin může velmi dobře použít ke kvantitativnímu stanovení VIII R: Ag-kofaktoru. Na ose úseček je znázorněn počet jednotek ristomycin-kofaktoru na ml, na ose pořadnic změny optické hustoty v %· Tak zvané ristomycin-kofaktor-assay-pokusy slouží к měření deficitu faktoru plasmy, vznikajícího při Willebrandově nemocl [j. Clin. Invest. 52, 2708 (1973); Thromb. Diath. Haemorrh. 306 (1975)]. Výsledky ukazují, že se ristomycin rovněž výborně hodí к účelu kvantitativního pokusu a že pokus ristocetin-kofaktor a ristocetin-ko faktor- as say mohou být nahrazeny ristomycin-kofaktořem, popřípadě ristomycin-ko faktor-as say-poku sem. Stanovení ristomycin-kofaktoru lze provádět jak za použití promytých (obr. 2, horní křivka), tak i formalinem zpracovaných trombocytů (obr. 2, dolní křivka). Ristocetin a ristomycin vyvolávají při vyšších koncentracích srážení proteinu plasmy. Výsledky, získané při hodnotách mezi 1,5 až 3>5 mg/ml jsou shrr.nt.y v tabulce 1 ·
Tabulka 1
koncentrace (ng/ml) absorpce světla (měřeno při ristocetin 600 nm)
ristomycin
45 0,01 0,01
2,7 0,07 0,20
3,0 0,15 0,55
3,5 0,66 2,02
Ze shora uvedené tabulky je zřejmé, že se s ristomycinem, používaným podle vynálezu, získají vždy vyšší absorpční hodnoty než s ristocetinem.
S překvapením bylo zjištěno, že základní podmínka spolehlivosti pokusné metody podle vynálezu spočívá v tom, že činidlo použité pro pokus vykazuje vysokou čistotu a ristomycin A popřípadě jeho derivát má konstantní obsah účinné látky. Tento fenomen lze pravděpodobně odvozovat z toho, že ačkoliv ristocetin i ristomycin mají podobný antibaktéřiální účinek, mikroorganismy, které tyto sloučeniny vyrábějí mají velmi rozdílné vlastnosti· V závislosti na složení živné půdy a pochodech látkové výměny při biosyntéze, mohou vznikat naprosto odlišné znečištěniny, i když je zpracování identické· Dále je známo, že v břečce kultury mikroorganismů Nocardia lurida NRRL 2430 a Proactinomycee fructiferi var. ristomycini vzni4
CS 268 796 B2 kají dvě biologicky aktivní složky. Jestliže se antibiotikum použije jako antibakteriální léčivo pak přítomnost složky В v ristomycinu A neručí, neboř proti pathogenním mikroorganismům jsou účinné obě účinné látky. Složka В vykazuje dokonce podstatně vyšší bakterieidní účinek než složka A.
V protikladu ke shora uvedeným skutečnostem je ale při použití obou antibiotik pro hematologické pokusy cenná jen složka A. Článek Jenkinse a spolupracovníků [Thromb. Res. 7, 531 (1975)] rovněž poukazuje na tuto skutečnost. Tito autoři zjistili, že ristocetin В normální lidské trombocyty neagreguje.
Je známo, že při alkalických podmínkách fermentace a čištění iontoměniči mohou obě molekuly ristomycinu podlehnout rozkladu. Pro vysvětlení těchto pochodů byl vyroben jako modelová sloučenina karboxyristomycin A. Bylo zjištěno, že tato sloučenina normální lidskou plasmu thrombocytů neagreguje a nebrání agregaci indukované ristomycinem A. To znamená, že hydrolýza C-terminální methoxykarbonylové skupiny velmi citlivé glykopeptidové molekuly, probíhající v důsledku působení alkálií (a eventuálně následující odštěpení retroaldolu na obou beta- hydroxyfenylserinových jednotkách), způsobí, že preparát ristomycinu A se stane pro hematologické účely zcela bezcenný a nepoužitelný. Podle zkušeností nelze ristomycin A zbavit pomocí překrystalování z vody a alkoholu, používaných při známých metodách těchto nežádoucích doprovodných láteX.
Je nutné poukázat na to, že báze ristomycinu je krajně hygroskopická. Tato sloučenina může, je-li ponechána stát na vzduchu, pojmout během několika minut více než 15 % hmot, vlhkosti (vztaženo na hmotnost báze). Proto je téměř nemožné, z tohoto preparátu provést přesné odměření. Současně bylo s překvapením zjištěno, že aktivita agregace, vzorku ristomycinu během v laboratorní praxi obvykle prováděného sušení s oxidem fosforečným, podléhá nevratnému poškození.
Je nepochybné, že při izolaci antibiotika metody, používané až dosud pro důkaz eventuálního doprovodného prostředku a znečištěnin (totiž složky В a různých produktů, vzniklých v důsledku alkalického rozkladu) samy o sobě nepostačí (známé biologické metody prováděné testovacími mikroorganismy; UV spektrofotometrické stanovení účinné látky; měření optické otáčivosti). Doprovodné látky vykazují totiž při 280 nm rovněž absorpci UV záření a mají optickou otáčivost podobného směru.
Způsobem podle vynálezu se ristomycin A a/nebo deriváty ristomycinu obecného vzorce I, vysoké čistoty, vyrobí tak, že se hodnota pH 30 až 50% vodného roztoku surové ristomycinové báze nastaví pomocí anorganické kyseliny, s výhodou zředěné kyseliny sírové, mezi 6,7 až 7,0, s výhodou na 6,8, nebo se hodnota pH 30 až 50% vodného roztoku znečištěného síranu ristomycinu A nastaví pomocí roztoku alkálie, s výhodou pomocí hydroxidu amonného, na 6,7 až 7,0, načež se zpracuje s 20 až 50 % objemovými nitrilu nízké alifatické karboxylové kyseliny, mísitelným s vodou, s výhodou s acetonitrilem, při teplotě místnosti, poté se nechá krystalovat při +4 °C a popřípadě se rozpustí v organickém rozpouštědle, s výhodou v alkanolu, obsahujícím 1 až 5 atomů uhlíku a potom se acyluje acylačním činidlem typu anhydridu karboxylové kyseliny obecného vzorce 0(Ζ)^-(0Η2)η-0Ο0Η, kde Z znamená atom vodíku nebo atom halogenu a n znamená celé číslo 0 až 5, s výhodou anhydridem kyseliny trifluoroctové při teplotě 0 až 20 °C a pak se získaný produkt nebo získané produkty izolují.
Takto získaný ristomycin anebo Jeho derivát se rozpustí ve vodném roztoku pufru, s výhodou ve vodném roztoku tris-hydroxyaminomethanu. Takto vyrobený roztok se hodí pro účely pokusů agregace trombocytů a zejména к diagnostikování Willebrandovy nemoci.
Podle výhodného provedení způsobu podle vynálezu se ze surové báze ristomycinu, vyrobené známým fermentačním postupem, vyrobí rozpuštěním v destilované vodě při teplotě místnosti 30 až 50% roztok. Potom se hodnota pH tohoto roztoku nastaví anorganickou kyselinou, s výhodou zředěnou kyselinou sírovou na hodnotu mezi 6,7 a 7,0.
Jako výchozí látka se může používat rovněž surový síran ristomycinu А. V tomto případě se po rozpuštění nastaví požadovaná hodnota pH přídavkem zředěného roztoku alkálií,
CS 268 796 B2 s výhodou roztokem hydroxidu amonného. Nastavení optimální hodnoty pH se může provést pomocí měření pH-metrem nebo s výhodou při změně indikátoru brom thymolové modři ze žluté v nebesky modrou barvu. К takto připravenému roztoku se přidá 20 až 50 % objemových alkylnitrilu, mísitelného a vodou, s výhodou acetonitrilu, načež dojde ke krystalizaci.
Při krystalizaci surového produktu vySěí čistoty se může postupovat také tak, že se к vodnému roztoku síranu ristomycinu A, vyrobeného shora uvedeným způsobem, přidá nejdříve 15 až 50 % objemových acetonitrilu, načež se hodnota pH nastaví na hodnotu mezi 6,7 až 7,0, opále skuj í cí roztok se zahřívá až do rozpuštění a pomalu se nechá ochladit na teplotu místnosti.
Požadované krystaly se promyjí na filtru acetonem a potom se usuší ve vakuovém exsikátoru nad zahřátým chloridem vápenatým a parafinovými Sponami až do konstantní hmotnosti. Tímto způsobem se získá ri 8 torny cín A nebo jeho síran, vykazující vynikající schopnost agregace, nehydroskopický, vysoké čistoty, ve výtěžku 60 až 80 % (v závislosti na obsahu účinné látky ve výchozím produktu).
Podle další výhodné formy provedení způsobu podle vynálezu se surový ristomycin A rozpustí popřípadě suspenduje v organickém rozpouštědle, s výhodou v alkanolu, načež se po kapkách přidá acylační činidlo (například anhydrid trifluoroctové kyseliny). Surový produkt se může v případě, že je to žádoucí, vyčistit překrystalováním.
Roztok obsahuje stabilní rostimycin nebo derivát ristomycinu, vyrobený způsobem podle vynálezu, standardizovaný, vysoce čistý, a vykazující konstantní hmotnost. Volné fenolické hydroxylové skupiny činidla mohou ale při delším skladování, v přítomnosti vzdušného kyslíku a za působení slunečního světla přijmout pro agregaci trombocytů nepříznivou chinoidální strukturu. Tato změna je potvrzena dlouhodobým (40hodinovým) osvětlováním pevného preparátu ultrafialovým zářením. Se zřetelem na shora uvedené skutečnosti se má roztok ristomycinu pro přístrojovou diagnózu hernofilie ukládat do lahviček vyrobených z hnědého skla a hermeticky uzavřených. Jednotlivá dávka roztoku je s výhodou 15 mg.
Nej důležitější výhody předloženého vynálezu lze shrnout následovně:
1. Způsoben podle vynálezu lze vyrobit sloučeniny obecného vzorce I, vysoké čistoty, výborně použitelné při testech srážlivosti krve.
2. Roztok sloučenin obecného vzorce I lze použít s velkým úspěchem při kvantitativních pokusech s krevní plasmou, což zajišťuje příznivější interval měření než známé prostředky a metody.
3. Roztok je poměrně stabilní, jeho hmotnost je konstantní, může být sterilizováno při 100 °C a dá se dobře skladovat.
Pokusy týkající se stability jasně prokázaly, že roztok krystalického mono síranu ristomycinu A v destilované vodě lze bez podstatného poškození sterilizovat 0,5 až 1,0 hodinu při 100 °C. Rovněž bylo zjištěno, že v TRIS pufru, pH 3 7,4; koncentrace 15 mg/ml se může skladovat bez rozkladu při *4 °C 3 měsíce.
Další podrobnosti předloženého vynálezu lze seznat! z následujících příkladů, aniž by se rozsah ochrany omezoval jen na tyto příklady.
Příklad 1
Výroba síranu ristomycinu A (R, R^, Rg a R^ jsou stejné jako vpředu; R^ = CH^; X = HSO^;
Y » H) g surové báze ristomycinu, vyrobené známým způsobem, se rozpustí při teplotě místnosti v 5>0 ml destilovaná vody, načež se hodnota pH roztoku nastaví pomocí 1 N kyseliny sírové na 6,8; přesná hodnota pH se změří pH-metrem. Žlutý, slabě opále skuj ící roztok se vyčiří trochou kostního uhlí a «filtruje. К získanému jasnému roztoku se po kapkách až do zákalu přidá 15 až 20 $ (obj./obj.) acetonitrilu. Směs se nechá stát při teplotě místnosti tak dlouho až začne krystalovat. Toto opatření se v případě, že je to nutné opakuje během 2 až 3 dnů přídavkem dalšího malého množství acetonitrilu tak, aby se krystalizace dokon6
CS 268 796 B2 čila pomocí 24hodinového chlazení v ledničce při 4 °C.
Vzniklé čtverečné bílé krystaly se zfiltrují, nejdříve se promyjí dvakrát vždy po 1 ,0 ml ledově studené směsi acetonitrilu a vody (1 : 1) a potom dvakrát vždy 2 ml studeného acetonu, suší ve vakuovém exsikátoru, nad zahřátým chloridem vápenatým a parafinovými třískami při teplotě místnosti za sníženého tlaku až do konstantní hmotnosti· Výtěžek 71 %.
Příklad 2
Výroba síranu ristomycinu A
1,5 až 2,0 g surového síranu ristomycinu A, použitého jako výchozí látky, se rozpustí za stálého třepání ve 4,0 ml destilované vody. К silně pěnícímu roztoku se přidá
I. 0 ml acetonitrilu, směs se vyčiří aktivním uhlím a zfiltruje. Hodnota pH se neutralizuje 2 N roztokem hydroxidu amonného v přítomnosti indikátoru bromthymolové modři (přechod ze žluté na nebesky modrou)· К roztoku se přidává dalěí množství acetonitrilu až do vzniku zákalu. Smě8 se až do počátku krystalizace nechá stát, vyloučené krystaly se zahřátím na vodní lázni opět rozpustí a roztok se nechá pomalu chladnout na teplotu místnosti· Dalěí zpracování se provede způsobem popsaným v příkladu 1 ·
Výtěžek 65 %.
Mono síran ristomycinu A, izolovaný podle obou metod má vynikající schopnosti agregovat trombocyty a odpovídá následujícím velmi vysokým kvalitativním předpisům:
a) Rozklad produktu začíná při 165 až 170 °C (měřeno v přístroji na měření teploty tání Mettler FP-5, s registrací fotobuňkami).
b) Pomocí vysokotlakého kapalinového chromatografu (Hewlett-Packard 1082), se z produktu zhotoví chromatogram vynikající kvality.
c) Produkt Je podle chromatografie na vrstvě Jednotný. Log £ hodnota naměřená ve vodném roztoku při 280 nm se pohybuje mezi 4,0 až 4,5, obsah síranu není vySěí než 25 %. Při odsávání, prováděném vodní vývěvou při teplotě varu acetonu kontinuálně 4 hodiny, činí ztráta hmotnosti monosulfátu ristomycinu A maximálně 1 až 2,5 $·
Charakteristika surového produktu pomocí chromatografie na tenké vrstvě a mono síranu ristomycinu A vyrobeného podle příkladu 1 a 2 se provede následovně:
Látky a činidla použitá při stanovení:
1. čerstvě vyrobený 1 až 2% vodný roztok vzorku ristomycinu A.
II. 1. DC- Alurolle celulóza (Merck 0,1 mm) tenká vrstva.
2. Fixion 50x8 deska (Reanal)
III. směsi rozpouštědel Jako eluční činidla:
a) n— butanol - pyridin - kyselina octová - voda (15 : 10:3: 12) nebo
b) n- butanol - pyridin - n-propanol - kyselina octová - voda (20 : 10 : 5 : 3 : 32). Horní organická fáze ke II. 1. tenká vrstva.
Pro ekvilibraci a start II. 2. vrstva se použije následující citrátový pufr (pH 6) v deionizované vodě:
7,0 g kyseliny citrónové,
4,0 g hydroxidu sodného,
81,9 g chloridu sodného a
100 ml methylcellosolvu (2-methoxyethanolu), se rozpustí v 1000 ml odměrné bance a doplní se destilovanou vodou až po známku·.
IV. Vyvíjecí činidlo: Paulyho činidlo
0,05 β diazotované sulfanylové kyseliny se rozpustí v 10 ml 10% roztoku uhličitanu sodného a čerstvě připravený roztok se použije.
CS 268 796 B2 čerstvý surový produkt vykazuje na celulózové vrstvě ve směsích rozpouštědel a) a b) hodnoty Rf=0,59, popřípadě 0,52. Na desce Fixion 50x8 se v citrátovém pufru (pH = 6) naměří hodnota Rf=0,61. Činidlo Je velmi citlivé a detekuje prakticky všechny rozkladné produkty; dolní detekční mez činí 0,5 až 1,0 /Ug.
Měření na bázi vysokotlaké kapalinové chromatografie se provádí pomocí Hewlett - Packard 1082 HPLC přístnje s isochronním provozem. Při pokusech se používal laboratorně vyrobený analytický sloupec (Cg- Lichrosorb, 10 ^um). Obsah účinné látky ve vzorku ristomycinu A se stanoví pomocí UF detektoru, který pracuje při 254 nm. Ze vzorků se vyrobí 1 milimolámí roztoky jejichž 20 až 30 yum alikvotní části se nastříká na sloupec. Chromatogramy se vyvíjí následovně:
(I) v citrátovém pufru (pH 6,3), obsahujícím 12 % 2-methoxyethanolu, rychlost toku kapaliny 2,0 ml/min, rychlost posuvu papíru 0,1 cm/min.
(II) v 0,1 molárním roztoku mravenčenu amonného (prostého kyseliny mravenčí), obsahujícího 10 % acetonitrilu (pH 7,4); rychlost toku kapaliny 3,0 ml/mln; rychlost posuvu papíru 0,3 cm/min.
Shora uvedené podmínky ae ukázaly být nejlepší.
Stabilita krystalického síranu ristomycinu A, vyrobeného podle příkladů 1 a 2, se stanoví po ozáření pevného vzorku ultrafialovým zářením a po tepelné sterilizaci vodných roztoků různých koncentrací popřípadě ponechání stát při 4 °C v TRIS pufru.
a) 50 až 100 mg ristomycinu A se ozařuje v malé lahvičce uzavřené zátkou, ultrafialovým světlem tak, že vzdálenost mezi lahvičkou obsahující rf vzorek a lampou Je asi 20 cm. Po 40hodinovém ozařování je barva vyrobeného roztoku o něco tmavší; při koncentraci mg/ml Je agregace lidských trombocytů velmi pomalá,
b) z ristomycinu A se v destilované vodě vyrobí dva roztoky podobného ředění (0,39 mg/ml popřípadě 0,35 mg/ml) a Jeden koncentrovanější roztok (6,8 mg/ml). Roztoky se udržují tři hodiny ve vodní lázni teplé 100 °C. Odpařená voda se příležitostně doplňuje. Roztoky se ochladí na teplotu místnosti a hodnoty se stanoví na základě intenzity absorpce světla, naměřené při 280 nm. Lze zjistit, že zvýšení absorpce světla roztoků udržovaných při 100 °C není lineární. V časovém rozmezí 0 až 1 hodiny nevykazují látky získané zpět lyofilizaci na základě stanovení chromatografií na tenké vrstvě a vysokotlaké chromatografie kapalinové žádný rozklad. Látky agregují uspokojivě v požadovaných koncentracích normální lidské trombocyty.
Výsledky jsou graficky znázorněny na obr. 3, kde na ose úseček je znázorněn čas v minutách, na ose pořadnic extinkce Křivka 1 přísluší obsahu 3,99 mg ristomycinu A/10 ml, křivka 2 obsahu 3,56 mg/ml a křivka 3 obsahuje 68,77 mg/10 ml téže látky. Je zřejmé, že do 1 hodiny nedochází к žádnému rozkladu uvedené látky,
c) z ristomycinu A se vyrobí v TRIS pufru (pH = 7>4) roztok β koncentrací 15 mg/ml, který se uskladní po dobu 12 týdnů při 4 °C v ledničce. Z tohoto kmenového roztoku se provádí po 2 týdnech obvyklý pokus agregace trombocytů popřípadě se po odpovídajícím zředění pufru (0,2 ml-->10 ml) se určuje hodnota Během pokusu zůstává agregační aktivita a hodnota roztoku ristomycinu A nezměněna.
Příklad 3
Výroba bis-Ν,Ν*- trifluoracetylristcmyoinu A
206 mg ristomycinu A se suspenduje v 10 ml bezvodého methanolu, načež se za chlazení ledem přidá po kapkách 0,28 ml anhydridu kyseliny trifluoroctové. Reakční směs se nechá stát při teplotě místnosti a za sníženého tlaku se odpaří do sucha. Zbytek se opět rozpustí v bezvodém methanolu a znovu zahustí. Tento pochod se opakuje ještě třikrát, načež se produkt usuší ve vakuovém exsikátoru nad zahřátým chloridem vápenatým a kyselinou pafaflnovou až do konstantní hmotnosti.
Takto získaný bis-Ν,Ν*- trifluoracetylristomycin A nevykazuje žádnou charakteristickou
CS 268 796 B2 teplotu tání (teplotu rozkladu). Standardizace: na vrstvě celulózy ve směsi rozpouštědel III a (viz příklad 2) činí hodnota 0,45
Analýza: C99H108°46N8F6 (2258):
vypočteno: F 5,05 % N 4,96 % nalezeno; F 4,91 % N 4,86 %
4,88 4,74
Takto získaná sloučenina agreguje normální trombocyty stejně jako ristomycin A.
Příklad 4
Výroba činidel
15,00 g monoeíranu ristomycinu A, odpovídajícího shora uvedeným kvalitativním předpisům, se suspenduje v 1 litrové Erlenmayerově baňce ve 100 ml destilované vody (pH 6,8). Účinná látka, vyloučená na stěně baňky, se za stálého třepání převede dalSím množstvím 400 až 500 ml destilované vody opět do roztoku. Takto získaný roztok, vykazující homogenní účinnou látku, se zfiltruje bez vláken do 100 ml odměrné baňky, baňka, používaná pro rozpouštění a filtr se kvantitativně promyjí a odměrná baňka se doplní až po značku. Koncentrace monosíranu ristomycinu A v takto získaném roztoku činí 15 mg/ml (pro výrobu sterilního preparátu se roztok udržuje 30 až 60 minut při 100 °C a potom se ochladí na teplotu místnosti). Z tohoto roztoku se za použití automatického plnícího zařízení naplní za aseptických podmínek do hnědých tzv. lahviček s roztrhávacím uzávěrem, po 1,00 ml. Lahvičky se po rychlém zmražení lyofilizují a uzavřou.
Jako kontrola přesného plnění a dokonalosti lyofilizace se obsah ristomycinu A (15mg) vždy u několika lahviček určité Šarže zkouší methodou HPLC a stanovením hmotnosti.

Claims (1)

  1. Způsob výroby ristomycinu A a/nebo čistoty derivátů ristomycinu obecného vzorce I, vysoké (I), . HX kde
    R znamená atom vodíku,
    R1 znamená O-alfa-D-araf/1--->2/-O-alfa-D-manp/1--->2/-0-/alfa-L-rhaf/-/1--->6/-0-beta-D-glop- skupinu,
    R2 znamená 2,3, 6-tridesoxy-3-amino-/NHY/-alfa-L-ribo-hexapyr ano sylovou skupinu,
    R^ alfa-D-mannopyranosylovou skupinu,
    R^ alkylovou skupinu a 1 až 4 atomy uhlíku,
    X znamená zbytek anorganické kyseliny, přijatelné z farmaceutického hlediska, γ znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce
    C(Z)3-(CH2)a-CO-, kde
    CS 2б8 796 B2
    Z je atom vodíku nebo atom halogenu a n znamená celé číslo mezi 0 až 5>
    vyznačující se tím, že se hodnota pH 30 až 50% vodného roztoku surové ristomycinové báze nastaví pomocí anorganické kyseliny, a výhodou zředěné kyseliny sírové, mezi 6,7 až 7,0, s výhodou na 6,8, nebo se hodnota pH 30 až 50% vodného roztoku znečistěného síranu ristomycinu A nastaví pomocí roztoku alkálie, s výhodou pomocí hydroxidu amonného, na 6,7 až 7,0, načež se zpracuje s 20 až 50 % objemovými nitrilu nízké alifatické karboxylové kyseliny, míeitelným s vodou, s výhodou s acetonitrilem, při teplotě místnosti, poté se nechá krystalovat při +4 °C a popřípadě se rozpustí v organickém rozpouštědle, s výhodou v alkanolu, obsahujícím 1 až 5 atomů uhlíku a potom se acyluje асу lačním činidlem typu anhydridu karboxylové kyseliny obecného vzorce c(z)3-(сн2)п-соон, kde Z znamená atom vodíku nebo atom halogenu a n znamená celé číslo 0 až 5, s výhodou anhydridem kyseliny trifluoroctové při teplotě 0 až 20 °C a pak se získaný produkt nebo získané produkty izolují.
CS836881A 1982-09-21 1983-09-21 Method of ristomycine a and/or high-purity ristomycine's derivatives production CS268796B2 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU823020A HU186121B (en) 1982-09-21 1982-09-21 Process for producing a-ristomycin and/or ristomycin derivative of high purity,and reagent for thrombicyte-aggregation tests containing them

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS688183A2 CS688183A2 (en) 1989-09-12
CS268796B2 true CS268796B2 (en) 1990-04-11

Family

ID=10962138

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS836881A CS268796B2 (en) 1982-09-21 1983-09-21 Method of ristomycine a and/or high-purity ristomycine's derivatives production

Country Status (7)

Country Link
AT (1) AT381709B (cs)
CS (1) CS268796B2 (cs)
DD (1) DD216023A5 (cs)
DE (1) DE3334170A1 (cs)
FI (1) FI76090C (cs)
HU (1) HU186121B (cs)
NO (1) NO166790C (cs)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0186476A3 (en) * 1984-12-21 1987-10-21 Hemochek Corporation Diagnostic kit and method for assaying blood components
DE10013377A1 (de) * 2000-03-17 2001-09-20 Dade Behring Marburg Gmbh Induzierte Aggregation und Agglutination von Plättchen

Also Published As

Publication number Publication date
FI76090B (fi) 1988-05-31
NO166790C (no) 1991-09-04
HU186121B (en) 1985-06-28
FI833388A7 (fi) 1984-03-22
AT381709B (de) 1986-11-25
ATA335983A (de) 1986-04-15
CS688183A2 (en) 1989-09-12
DE3334170A1 (de) 1984-03-22
DD216023A5 (de) 1984-11-28
NO166790B (no) 1991-05-27
FI833388A0 (fi) 1983-09-21
FI76090C (fi) 1988-09-09
NO833396L (no) 1984-03-22

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Ishizuka et al. Characterization of gangliosides from fish brain
Rothstein et al. Alteration of striatal glutamate release after glutamine synthetase inhibition
Lane et al. Effect of the proline analogue azetidine-2-carboxylic acid on collagen synthesis in vivo I. Arrest of collagen accumulation in growing chick embryos
US20030045484A1 (en) Methods for preparing purified daptomycin
CN102838623A (zh) 头孢米诺钠化合物晶体及其制备方法和含有该化合物晶体的无菌粉针
DK158409B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af justerings- eller kontrolsera med ringe uklarhed.
CS268796B2 (en) Method of ristomycine a and/or high-purity ristomycine&#39;s derivatives production
Hinman et al. The Isolation and Purification of Amicetin1
EP2325327A1 (en) Method for evaluating specific incorporation of d-glucose into cells
DK170777B1 (da) Mono-(2-ammonium-2-hydroxymethyl-1,3-propandiol)(2R,cis)-1,2-epoxypropylphosphonat, fremgangsmåde til dets fremstilling og faste farmaceutiske præpar ater med indhold deraf
Van Duuren et al. Fluorescence studies on the interaction of the tumor promoter phorbol myristate acetate and related compounds with rat liver plasma membranes
Boulet et al. Solubility of tricalcium citrate in solutions of variable ionic strength and in milk ultrafiltrates
FI75936C (fi) Reagens foer anvaendning vid trombocytaggregationsprov.
CN118892427A (zh) 一种增加吡咯并喹啉醌二钠盐溶解度的方法及吡咯并喹啉醌二钠盐啫喱
CN103304597B (zh) 一种磷酸肌酸钠化合物,其制备方法及其药物组合物及制备方法
US5648230A (en) Endotoxin stabilizing agent, endotoxin composition and method for assaying endotoxin
Klarmann et al. The germicidal action of halogen derivatives of phenol and resorcinol and its impairment by organic matter
BG65587B1 (bg) Дифосфатна сол на производно на 4&#34;- заместен-9-деоксо- 9а-аза-9а-хомоеритромицин и фармацевтичния йсъстав
Heymann et al. The preparation and some biological properties of the asparagine analog L-2-amino-2-carboxyethanesulfonamide
US4340679A (en) Culture media for inactivation of bacterial growth inhibitors
Spies Some Derivatives of L-Tryptophan1
Winter The nature of the blood-sugar
White Synthesis of L-[3-2H, 18O] glycerol and its incorporation into the 4-methyl-5-hydroxyethyl thiazole moiety of thiamine by Escherichia coli
CN101607968A (zh) 长春氟宁盐、其制备方法及其药物组合物
US5663322A (en) Diadenosine tetraphosphate tetrasodium salt dodecahydrate crystals and process for preparation