CS255881B2 - Process for preparing derivatives of oxazolyl-or isoxazolyl-alkoxy-dialkylacetic acids - Google Patents

Process for preparing derivatives of oxazolyl-or isoxazolyl-alkoxy-dialkylacetic acids Download PDF

Info

Publication number
CS255881B2
CS255881B2 CS867415A CS741586A CS255881B2 CS 255881 B2 CS255881 B2 CS 255881B2 CS 867415 A CS867415 A CS 867415A CS 741586 A CS741586 A CS 741586A CS 255881 B2 CS255881 B2 CS 255881B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
methoxy
chlorophenyl
methyl
oxazolyl
formula
Prior art date
Application number
CS867415A
Other languages
English (en)
Other versions
CS741586A2 (en
Inventor
Peter J Machin
John M Osbond
Christopher R Self
Carey E Smithen
Brian P Tong
Original Assignee
Hoffmann La Roche
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from GB858525578A external-priority patent/GB8525578D0/en
Application filed by Hoffmann La Roche filed Critical Hoffmann La Roche
Publication of CS741586A2 publication Critical patent/CS741586A2/cs
Publication of CS255881B2 publication Critical patent/CS255881B2/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D413/04Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings directly linked by a ring-member-to-ring-member bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D261/00Heterocyclic compounds containing 1,2-oxazole or hydrogenated 1,2-oxazole rings
    • C07D261/02Heterocyclic compounds containing 1,2-oxazole or hydrogenated 1,2-oxazole rings not condensed with other rings
    • C07D261/06Heterocyclic compounds containing 1,2-oxazole or hydrogenated 1,2-oxazole rings not condensed with other rings having two or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D261/08Heterocyclic compounds containing 1,2-oxazole or hydrogenated 1,2-oxazole rings not condensed with other rings having two or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D263/00Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings
    • C07D263/02Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings
    • C07D263/30Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D263/32Heterocyclic compounds containing 1,3-oxazole or hydrogenated 1,3-oxazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

Vynález popisuje shora zmíněné sloučeniny obecného vzorce I a jejich farmaceutické soli jako takové, jejich použití jako terapeuticky účinných látek, způsob výroby těchto sloučenin a jejich solí, farmaceutické .prostředky obsahující sloučeninu obecného vzorce I nebo její farmaceuticky upotřebitelnou sůl, použití sloučenin obecného vzorce I a jejich farmaceuticky upotřebitelných solí při léčbě a prevenci chorob, jakož i jejich použití к výrobě léčiv vykazujících antiarthritickou aktivitu.
V tomto textu se výrazem alkylová skupina s 1 až 6 atomy uhlíku, a€ už se jedná o samotnou skupinu nebo o součást zbytku složitějšího, míní alkylové skupiny s přímým nebo rozvětveným řetězcem obsahujícím 1 až 6, s výhodou 1 až 4 atomy uhlíku, jako skupina metylová, etylová, propylová, isopropylová, butylová, sek.butylová, terc.butylová, pentylová a hexylová. Výrazem alkoxyskupina s 1 až 6 atomy uhlíku se míní alkyléterový zbytek obsahující 1 až 6, s výhodou 1 až 4 atomy uhlíku, jako metoxyskupina, etoxyskupina, propoxyskupina, * isopropoxyskupina, butoxyskupina, terč.butoxyskupina apod.. Výrazem alkylenová skupina s 1 až 6 atomy uhlíku se míní alkylenová skupina s přímým nebo rozvětveným řetezcem obsahujícím 1 až 6, s výhodou 1 až 4 atomy,uhlíku, jako skupina metylenová (-CH2~)t 1,1-etylenová f-CHÍCH^)-], 1,2-etylenová , 1,3-propylenová 1,4-butylenová [-(CH^^-J apod.
Alkylthioskupinou s 1 až 6 atomy uhlíku může být například metylthioskupina nebo etylthioskupina. Jako příklady zbytků vzorce -NR5R6, kde R4 a R5 nezávisle na sobě znamenají vždy atom vodíku nebo alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, lze uvést aminoskupinu, metylaminoskupinu, etylaminoskupinu, dimetylaminoskúpinu, dietylaminoskupinu apod. Pokud zbytek
5
-NR R představuje shora definovaný nasycený heteromonocyklický kruh, může být tímto kruhem například pyrrolidinový, piperazinový, morfolinový, thiamorfolinový nebo podobný kruh.
Výrazem halogen se míní fluor, chlor, broip nebo jod.
2
Alkylové skupiny s 1 až 6 atomy uhlíku ve významu symbolů R a R v obecném vzorci I mohou být stejné nebo rozdílné. Pokud symbol R představuje disubstituovanou fenylovou nebo disubstituovanou thienylovou skupinu, mohou být i tyto substituenty stejné nebo rozdílné.
2
Je zřejmé, že znamenají-li R a R rozdílné alkylové skupiny s 1 až 6 atomy uhlíku nebo pokud A představuje rozvětvenou alkylenovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, pak sloučeniny obecného vzorce I obsahují asymetrický atom uhlíku a mohou tedy existovat v racemické formě . nebo ve formách opticky aktivních. V případě přítomnosti dvou asymetrických uhlíkových atomů mohou popisované sloučeniny existovat ve formě diastereomerů. Vynález zahrnuje nejen opticky aktivní enantiomery výše zmíněných sloučenin, ale i příslušné racemáty a diastereomery.
Ve shora uvedeném obecném vzorci I představuje As výhodou metylenovou, 1,1-etylenovou nebo 1,2-etylenovou skupinu. Symbol Het znamená s výhodou 2-R-oxazol-5-ylovou skupinu, která je popřípadě substituovaná alkylovou skupinou s 1 až 6 atomy uhlíku, zejména skupinou metylovou. Symbol R s výhodou představuje monohalogenfenylovou skupinu, zejména monochlorfenylov v 12 vou a zvláště pak 4-chlorfenylovou skupinu. Symboly R a R s výhodou znamenají metylovéskupiny a R3 s výhodou představuje hydroxylovou skupinu.
Zvlášř výhodnými sloučeninami vyráběnými způsobem podle vynálezu jsou
2- [[2-(4-chlorfenyl)-4-metyl~5-oxazolyl]metoxy]-2-metylpropionová kyselina a natrium-2-[[2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl] metoxy]-2-metylpropionát.
Dalšími zajímavými sloučeninami vyráběnými způsobem podle vynálezu jsou
2-[['2- (4-fluorfenyl) -4-metyl-5-oxazolylJmetoxyJ-2-metylpropionová kyselina,
2-[[ 2- (4-trifluormetylfenyl) -4-inetyl-5-oxazoly]JmetoxyJ-2-metylpropionová kyselina,
2-[[2-(4-chlorfenyl)-5-oxazolyl]metoxy]-2-metylpropionová kyselina,
2- [[5-(4-chlorfeny1)-2-oxazolylj metoxy]-2-metylpropionová kyselina,
2- [[”4“ (4-chlorfenyl) -2-oxazolylj metoxy]-2-metylpropionová kyselina,
2-[[2-(4-trifluormetylfenyl)-5-mety1-4-oxazolyljmetoxy] -2-metylpropionová kyselina,
2-[[2- (4-chlorfenyl) -5-mety 1-4-roxazolyl]metoxy] - 2-metylpropionová kyselina,
2-f£2-(4-fluorfenyl)-5-metylv4-oxazolyl] metoxy]-2-metylpropionová kyselina,
2-ff 2-(4-chlorfenyl)-4-oxazolyl]metoxy] - 2-metylpropionová kyselina,
2-ff2-(3,4-dichlorfenyl)- 4-mety1-5-oxazolyl]metoxy]-2-metyIpropionová kyselina,
2-Ц2-(3-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl]metoxy]-2-metylpropionová kyselina, 2-metyl-2-£[4-metyl-2- [4-(metylthio)fenyl]-5-oxazolyl]metoxyjpropionová kyselina, 2-[f2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazo lyl] metoxy]-2-metylpropionamid, etyl-2- ЕГ2-Х4 -chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolylj metoxy]-2-metylpropionát, 2-fÍ2-(4-chlorfenyl)-4-etyl-5-oxazolyl]metoxy]-2-metylpropionová kyselina, 2-ff2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl]metoxy]-2-etylmáselná kyselina, 2-[2-f2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl] etoxyJ-2-metylpropionová kyselina, 2-[[2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl]metoxyJ-2-metylmáselná kyselina a metyl-2-f[2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl metoxy -2-metylpropionát.
Jako příklady dalších zajímavých sloučenin podle vynálezu se uvádějí
2-L 1.3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl metoxy -2-metylpropionová kyselina,
2-Ц5-(4-chlorfenyl)-3-isoxazolyl metoxy -2-metylpropionová kyselina, metyl-2-f£з-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl]metoxy]-2-metylpropionát, 2-f2-f3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl]etoxy}-2-metyIpropionová kyselina, mety 1-2-i [з- (3,4-dichlorfenyl) -5-isoxazolyl]metoxy] -2-metylpropionát, 2-/[3-(3,4-dichlorfenyl)-5-isoxazolyl]metoxy/-2-metyIpropionová kyselina, 2—/1—£3—(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl] etoxy/-2-metylpropionová kyselina, 2-/ £3-(5-chlorthien-2-yl)-5-isoxazolyl]metoxy/-2-metylpropionová kyselina, 2-/£3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl]metoxy/-2-metylpropionamid,
2- /[3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl]metoxy/-N,2-dimetylpropionamid a
3- (4-chlorfenyl)-5-/[1-metyl-1-(piperidinikarbonyl)etoxy]metyl/isoxazol.
V souhlase s vynálezem se sloučeniny shora uvedeného obecného vzorce I a farmaceuticky upotřebitelné soli těch sloučenin obecného vzorce I, v nichž R3 znamená hydroxylovou skupinu, s bázemi vyrábějí tak, že se к výrobě sloučenin obecného vzorce I, ve kterém, R znamená hydroxylovou skupinu, alkohol obecného vzorce II
Het - A - OH (II) ve kterém
A a Het mají shora uvedený význam, nechá reagovat s ketonem obecného vzorce III
II
O (III) ve kterém R z z z
R a R mají shora uvedeny vyznám, v přítomnosti trihalogenového nebo tetrahalogenového alkanu a silné báze, načež se popřípadě к výrobě sloučenin obecného vzorce I, ve kterém R3 představuje alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, příslušně esterifikuje sloučenina obecného vzorce I, v němž R3 znamená hydroxylovou skupinu, nebo/a se к výrobě sloučenin obecného vzorce I, ve kterém R3 představuje zbytek vzorce -NR^rS, kde R^ a R3 mají shora uvedený význam, příslušně amiduje sloučenina obecného
V Z vzorce I, v němž R znamená-hydroxylovou skupinu nebo alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, nebo se získaná sloučenina obecného vzorce 1, ve kterém R3 představuje hydroxylovou skupinu, převede na farmaceuticky upotřebitelnou sůl s bází.
Jako příklady trihalogenovaných a tetrahalogenovaných alkanů, které je možno používat při práci způsobem podle vynálezu, je možno uvést chloroform, bromoform, jodoform, tetrachlormetanatetrabrommetan. s výhodou se používá chloroform. Silnou bází může být například hydroxid alkalického kovu, jako hydroxid sodný nebo hydroxid draselný. V souladu s výhodným provedením se silná báze používá v pevné (například práškové) formě. Reakce se účelně provádí při zvýšené teplotě, účelně za varu reakční směsi pod zpětným chladičem.
Případnou esterifikaci sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém R znamená hydroxylovou skupinu, je možno uskutečnit :o sobě známým způsobem. Tak například je možno esterifikaci provést působením vhodného diazoalkanu, jako diazometanu. Jinak je možno esterifikaci uskutečnit například působením vhodného alkoholu (například metanolu či etanolu) v přítomnosti silné kyseliny, jako halogenovodíkové kyseliny (například kyseliny chlorovodíkové) nebo sulfonové kyseliny (například kyseliny p-toluensulfonové).
Dále je například možno sloučeninu obecného vzorce I, v němž R3 představuje hydroxylovou skupinu, převést známým způsobem na reaktivní derivát, jako je halogenid kyseliny (například chlorid kyseliny) nebo anhydrid kyseliny, a ten pak o sobě známým způsobem podrobit reakci sлpříslušným alkoholem.
Případnou amidaci sloučeniny obecného vzorce I, v němž R představuje hydroxylovou skupinu nebo alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, lze rovněž uskutečnit o sobě známým, způsobem. Tak například je možno amidaci uskutečnit tak, že se sloučenina obecného vzorce I, ve kterém R3 představuje hydroxylovou skupinu, převede na reaktivní derivát uvedený výše • 4 5 4 a na tento derivát se známým způsobem působí sloučeninou obecného vzorce HNR R , kde R a r5 mají shora uvedený význam, tj. amoniakem, alkylaminem,s 1 až 6 atomy uhlíku, dialkylaminem obsahujícím v každé alkylové části vždy 1 až 6 atomů uhlíku nebo příslušným nasyceným monocyklickým heterocyklickým aminem.
Jinak je například možno sloučeninu obecného vzorce I, ve kterém R3 představuje alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, převést na odpovídající amid o sobě známou reakcí se sloučeninou obecného vzorce HNR4R5, v níž mají R4 a R5 shora uvedený význam.
Sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém R znamená hydroxylovou skupinu, je možno převádět na farmaceuticky upotřebitelné soli s bázemi. Jako příklady shora zmíněných solí lze uvést soli s alkalickými kovy (například soli sodné a draselné), soli s kovy alkalických zemin (například soli vápenaté a hořečnaté), amonné soli a soli s organickými aminy (například s dicyklohexylaminem). Tyto soli se vyrábějí reakcí sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém RJ představuje hydroxylovou skupinu, s příslušnou bází, přičemž se pracuje o sobě známým způsobem.
Racemickou sloučeninu obecného vzorce I je možno o sobě známým způsobem rozštěpit na optické isomery. Tak například je možno na racemickou sloučeninu obecného vzorce I, v němž R3 představuje hydroxylovou skupinu, působit vhodnou opticky aktivní bází, jako (+) - a (-)-efedrinem, ( + ) - nebo (-) -o^-metylbenzylaminem apod. Získané opticky aktivní soli lze oddělit (například frakční krystalizací) a z těchto solí je možno popřípadě běžným způsobem uvolnit opticky jednotné sloučeniny. Při práci způsobem podle vynálezu je možno alternativně použít opticky aktivní výchozí materiály.
Výchozí materiály používané při práci způsobem podle vynálezu jsou bud známými sloučeninami nebo analogy známých sloučenin, které je možno připravit obdobným způsobem jako známé sloučeniny. Níže uvedené příklady provedení obsahují detailní informace týkající se přípravy příslušných výchozích látek.
Sloučeniny obecného vzorce I a farmaceuticky upotřebitelné soli sloučeniny obecného vzorce I, v němž R představuje hydroxylovou skupinu, s bázemi vykazují cenné antiarthritické vlastnosti, které je možno doložit například následujícím testem.
Samicím krys se intradermální injekcí do zadní části hřbetu po odstranění srsti podá x 0,1 ml emulze kolagenu (typ.II) a neúplného Freundova adjuvans. Za 15 dnů se těm e krysám, u nichž se vyvinul oboustranný zánět zadních končetin, jednou denně po 15 následujících dnů podává testovaná sloučenina. Objem zadních končetin se měří plethysmograficky (vytěsňování vody) a aktivita se vyjadřuje jako průměrná, změna objemu končetiny v porovnání s objemem před ošetřením. Statistické vyhodnocení se provádí za použití Studentova t-testu pro nepárové údaje. Výsledky dosažené při použití reprezentativních sloučenin obecného vzorce I jsou shrnuty do následující tabulky.
Tabulka
Sloučenina Dávka (mg/kg/den) Průměrná změna objemu končetiny 11. dne v porovnání s 1. dnem (ml)
A 50 -0,29 ± O,O5XX)
В 100 -0,47 ± 0,06X)
C . 100 -0,44 ± O,11XX)
kontrola - +0,13 i 0,12
Legenda: X) p - 0,05 xx) p = 0,01 v porovnání s kontrolou (Studentův t--test) . Sloučenina A: 2-ÍÍ2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl]metoxy]-2-metylpropionová kyselina Sloučenina B: 2-[[2-(4-chlorfenyl)-4-oxazolyl metoxy]-2-metylpropionová kyselina Sloučenina C: 2-f 1.2- (4-chlor fenyl) -5-metyl-4-oxazolyf] metoxy] -2 -mety lpropionová kyselina
Sloučeniny obecného vzorce I a farmaceutický upotřebitelné soli sloučeniny obecného vzorce I, v němž R3 představuje hydroxylovou skupinu, s bázemi, je možno použít jako léčiva, například ve formě farmaceutických preparátů. Tyto farmaceutické preparáty je možno podávat orálně, například ve formě tablet, potahovaných tablet, dražé, tvrdých a měkkých želatinových kapslí, roztoků, emulzí nebo suspenzí. Aplikaci lze rovněž proVádet rektálně, například ve formě čípků, nebo parenterálně, například ve formě injekčních roztoků.
Vynález tedy rovněž popisuje farmaceutické prostředky obsahující sloučeninu podle vynálezu a terapeuticky inertní nosič. Tyto prostředky je možno vyrábět tak, že se sloučenina podle vynálezu a popřípadě jedna nebo několik dalších terapeuticky upotřebitelných látek kombinuje spolu s jednou nebo několika terapeuticky inertními pomocnými látkami za vzniku vhodné lékové formy.
Jak již bylo řečeno výše, je možno к výrobě farmaceutických prostředků kombinovat sloučeniny vyrobené způsobem podle vynálezu s farmaceuticky inertními anorganickými nebo organickými nosiči. Jako takovéto nosiče pro výrobu tablet je možno používat laktózu, kukuřičný škrob nebo jeho deriváty, mastek stearovou kyselinu nebo její soli apod. Obdobné nosiče lze používat i při výrobě potahovaných tablet, dražé a tvrdých želatinových kapslí.
Vhodnými nosnými látkami pro výrobu měkkých želatinových kapslí jsou například rostlinné oleje, vosky, tuky, polotuhé a kapalné polyoly apod. V závislosti na charakteru aktivní látky nemusí být vždy nezbytně nutno používat к výrobě měkkých želatinových kapslí nosné látky. Vhodnými nosiči pro výrobu roztoků a sirupů jsou například voda, polyoly, sacharosa, invertní cukr, glukosa apod. Vhodnými nosiči pro injekční roztoky jsou například voda, alkoholy, polyoly, glycerin, rostlinné oleje apod. Vhodnými '.osnými látkami pro výrobu Čípků jsou například přírodní nebo ztužené oleje, vosky, tuky, polotuhé nebo kapalné polyoly apod.
Zmíněné prostředky mohou rovněž obsahovat ochranné látky, solubili2ační činidla, smáčedla, emulgátory, sladidla, barviva, chuřové přísady, soli к modifikaci osmotického tlaku, pufry, látky sloužící к povlékání. nebo antioxidanty. Dále mohou tyto prostředky obsahovat i jiné terapeuticky cenné látky.
Jak již bylo uvedeno výše, mohou se sloučeniny vyrobené způsobem podle vynálezu používat к léčbě nebo prevenci chorob, zejména к léčbě nebo prevenci arthritidy. Dávkování se může měnit v širokých mezích a přizpůsobuje se pochopitelně individuálním požadavkům v tom kterém případě. V případě orálního podání se denní dávka pohybuje v rozmezí zhruba od 50 do 2 500 mg.
Vynález rovněž popisuje použití sloučenin vyrobených způsobem podle vynálezu к výrobě prostředků určených к léčbě nebo prevenci arthritidy.
Vynálezilustrují následující příklady provedení, jimiž se však rozsah vynálezu v žádném směru neomezuje.
Příklad 1
6,9 g (30,8 mmol) 2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolmetanu se smísí s 6,2 g )(155 mmol) práškového hydroxidu sodného ve 45 ml acetonu, suspenze se zahřeje к varu pod zpětným chladičem, načež se к ní během 30 minut přikape 4,9 g (41,1 mmol) chloroformu v 10 ml acetonu a výsledná suspenze se 4 hodiny zahřívá к varu pod zpětným chladičem. Rozpouštědlo se odpaří za sníženého tlaku a zbytek se roztřepe mezi 150 ml dietyléteru a 400 ml vody.
Organická fáze se oddělí a vodná fáze se dvakrát extrahuje dietyléterem. Vodná fáze se koncentrovanou kyselinou chlorovodíkovou okyselí na pH a extrahuje se třikrát vždy 50 ml dichlormetanu. Spojené dichlormetanové extrakty se vysuší síranem hořečnatým, zfiltrují se a odpaří. Získá se 3,7 g surového produktu, který po překrystalování z etylacetátu poskytné 3,1 g (32,5 %) 2-[i.2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5*oxazolyl]metoxy]-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání 166 až 167 °C.
2-(4-chlorfenyl)-4-mety1-5-oxazolmetanol, používaný jako výchozí materiál, se připraví následujícím způsobem.
a) К míchómé suspenzi 5,3 g (0,05 mol) bezvodého uhličitanu sodného v 80 ml dimetylformamidu se přikape roztok 15,65 g (0,1 mol) 4-chlorbenzoové kyseliny ve 20 ml dimetylformamidu. Výsledná suspenze se 1 hodinu zahřívá na 80 °C, načež se к ní přidá roztok 16,46 g (0,1 mol) etyl-2-chloracetoacctátu v 10 ml dimetylformamidu. Reakční směs se 6 hodin zahřívá na 80 °C, pak se nechá přes noc vychladnout, rozpouštědlo se odpaří za sníženého tlaku a zbytek se roztřepe mezi 400 ml vody a 300 ml dietyléteru. Organická fáze se oddělí, dvakrát se promyje 300 m.l vody, vysuší se síranem hořečnatým, z filtruje se a rozpouštědlo se odpaří za sníženého tlaku. Získá se 26,86 g (94 %) etyl-2-(4-chlorbenzoyloxy)-3-oxobutyrátu ve formě oleje, který je podle chromatografie na tenké vrstvě homogenní.
b) К 90 g (2 mol) formamidu se za udržování teploty vnějším chlazením pod 10 °C přikape během 10 minut 19,6 g (0,2 mol) koncentrované kyseliny sírové, pak se přidá 26,8 g (0,09 mol) etyl-2-( 4-chlorbenzoyloxy)-3-oxobutyrátu a směs se 2 hodiny zahřívá za míchání na 140 °C. Ochlazená suspenze se roztřepe mezi 400 ml vody a 300 ml dietyléteru, organická fáze se promyje dvakrát vždy 200 ml IN kyseliny chlorovodíkové jednou 200 ml vody, a filtrací se zbaví suspendovaných pevných částic. Organická fáze se vysuší síranem hořečnatým a po filtraci se odpaří. Zbytek sc vyčistí chromatografií na silikagelu za použití 20 % (objemová %) etylacetátu v hexanu jako elučního činidla. Po odpaření eluátu se získá 13,3 g (50 %) etyl-2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolkarboxylátu o teplotě tání 80 až 81 °C.
c) 9,3 g (35,1 mmol) etyl-2-(4-chlorfenyl)-4Tmetyl-5-oxazolkarboxylátu se rozpustí ve 40 ml suchého tetrahydrofuranu a roztok se při teplotě 0 °C během 10 minut přikape к míchané suspenzi 1,75 g (46,1 mmol) lithiumaluminiumhydridu v 60 ml suchého tetrahydrofuranu. Výsledná suspenze se míchá nejprve 1 hodinu při teplotě 0 °C a pak 1,5 hodiny při teplotě místnosti; načež se nadbytek lithiumaluminiumhydridu rozloží přikapáním nasyceného vodného roztoku síranu sodného a pak přidáním 100 ml zředěné vodné kyseliny sírové. Vodná fáze se dvakrát extrahuje dichlormetanem, spojené extrakty se jednou promyjí vodou a po vysušení síranem hořečnatým se zfiltrují a odpaří. Zbytek poskytne po překrystalování ze směsi chloroformu a hexanu 6,44 g (82 %) 2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolmetanolu o teplotě tání 135 °C.
Příklad 2
Analogickým postupem jako v příkladu 1 se z 8,5 (41,1 mol) 2-(4-fluorfenyl)-4-metylv5-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu z etylacetátu) 3,5 g (29 %) 2-£f2-(4-fluorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl] metoxy}-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání
166,5 až 167,5 °C.
2-(4-fluorfenyl)-4-metyl-5-oxazolmetanol o teplotě tání 136 °C, používaný jako výchozí materiál, se připraví analogickým postupem jako v příkladu la), b) a c).
Příkladě
Analogickým způsobem jako v příkladu 1 se z 13,5 g (57,9 mmol) 2-(4-trimetylfeny1)-4-rmetyl-5-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu z etylacetátu) 5,67 g (28,5' %) 2-£{*2-(4-trifluormetylfenyl)-4-metyl-5-oxazolylJ-metoxyJ-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání 156 až 157 °C.
2-(4-trifluormetylfenyl)-4-metyl-5-oxazolmetanol o teplotě tání 141 až 142 °C, používaný jako výchozí materiál, se připraví analogickým způsobem jako v odstavcích a), b),a c) příkladu 1.
Příklad4
Analogickým způsobem jako v příkladu 1 se z 4,25 g (20,3 mmol) 2-(4-chlorfenyl)-5-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu z etylacetátu) 2,2 g (36,6 %) 22-[[2-(4-chlorfenyl)-5-oxazolylJ metoxyJ-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání 151,5 až 153 °C.
2-(4-chlorfenyl)-5-oxazolmetanol, používaný jako výchozí materiál, se připraví následujícím způsobem.
К míchanému roztoku 6 g (33,4 mmol) 2-(4-florfenyl)oxazolu v 60 ml suchého tetrahydrofuranu se v argonové atmosféře za udržování teploty na -60 °C přikape během 5 minut 13,8 ml 2,42 M (33,4 mmol) roztoku n-butyllithia v hexanu. Výsledná suspenze se nechá během 30 minut ohřát na -40 °C a pak se к ní přidá 6,9 g (240 mmol) paraformaldehydu suspendovaného v 15 ml suchého tetrahydrofuranu. Reakční směs se nechá během 1,5 hodiny ohřát na teplotu místnosti, ještě 1 hodinu se míchá, pak se к ní přidá 10 ml nasyceného vodného roztoku chloridu amonného a vzniklá suspenze se roztřepe mezi 300 ml vody a 200 ml dichlormetanu. Organická fáze se oddělí a vodná fáze se extrahuje dvakrát vždy 200 ml dichlormetanu.
Spojené organické fáze se vysuší síranem hořečnatým, zfiltrují se a rozpouštědlo se odpaří za sníženého tlaku. Olejovitý zbytek se podrobí chromatografii na silikagelu za použití 70 % (objemová %) etylacetátu v hexanu jako elučního činidla. Po odpaření eluátu se získá 4,25 g (60 %) (2-(4-chlorfenyl)-5-oxazolmetanolu o teplotě tání 115 až 116 °C.
Příklad 5
Analogickým postupem jako v příkladu 1, ale za použití práškového hydroxidu draselného namísto práškového hydroxidu sodného, se ze 7,2 g (34,4 mmol) 5-(4-chlorfenyl)-2-oxazol metanolu získá (po překrystalování surového produktu z etylacetátu) 1,4 g (14 %) 2-[[5-(4-chlorfenyl)-2-oxazolylJmetoxyJ-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání 143 až 146 °C.
5-(4-chlorfenyl)-2-oxazolmetanol, používaný jako výchozí materiál, se připraví následujícím způsobem.
a) 12,78 g (50 mmol) N-L(4-chlorbenzoyl)-metylj-2-etoxycefamidu se za míchání a příležitostného chlazení tak, aby teplota nepřestoupila teplotu místnosti, rozpustí ve 32,5 ml koncentrované kyseliny chlorovodíkové. Směs se nechá 20 hodin reagovat při teplotě místnosti, pak se vylije do 600 ml vody s ledem a extrahuje se třikrát vždy 150 ml dietyléteru. Spojené éterické extrakty se promyjí 100 ml nasyceného roztoku hydrogenuhličitanu sodného, vysuší se síranem hořečnatým,a po filtraci se odpaří. Získá se 10,55 g (89 %) 5-(4-chlorfenyl)-2-etoxymetyloxazolu ve formě sirupu.
b) К suspenzi 1,4 (5,9 mmol) 5-(4-chlorfenyl)-2-etoxymetyloxazolu ve 4,5 ml vody se za chlazení ledem opatrně přidá 7,5 ml koncentrované kyseliny sírové. Výsledný roztok se za míchání 4 hodiny zahřívá pod zpětným chladičem na 140 °C, pak se ochladí a vylije se do 140 ml vody s ledem. Směs se extrahuje* třikrát vždy 30 ml dichlormetanu, spojené dichlormetanové extrakty se promyjí 50 ml nasyceného roztoku hydrogenuhličitanu sodného, vysuší se síranem sodným a po filtraci se odpaří. Po překrystalování surového produktu z toluenu se získá 0,80 g (65 %) 5-(4-chlorfenyl)-2-oxazolmetanolu o teplotě tání 100 až 103,5 °C.
Příklad6
Analogickým postupem jako v příkladu 1 se z 16 g (76 mmol) 4-(4-chlorfenyl)-2-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu z toluenu) 8,85 g (39,%) 2-[[4 -(4-chlorfenyl)-2-oxazolylJmetoxyJ-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání 115,5 až 118 °C.
4-(4-chlorfenyl-2-oxazolmetanol, používaný jako výchozí materiál, se připraví následujícím způsobem.
a) К 150 g (3,3 mol) formamidu se za intensivního míchání přikape 40 g (0,41 mol) koncentrované kyseliny sírové, přičemž se teplota reakčního roztoku chlazením ledem udržuje pod 10 °C.
Po přidání 50 g (0,2 mol) (4-chlorbenzoyl)metyl-etoxyacetátu se reakční směs 2 hodiny zahřívá za míchání na 140 °C, pak se ochladí a vylije se do 2 litrů vody. Vodná směs se koncentrovanou kyselinou chlorovodíkovou okyselí na pH 1 a extrahuje se nejprve 500 ml toluenu a pak dvakrát vždy 250 ml toluenu. Spojené toluenové extrakty se promyjí vodou, vysuší se síranem sodným a po filtraci se odpaří. Sirupovitý zbytek se extrahuje 700 ml horkého petroléteru (teplota varu 60 až 80 °C), roztok se odpaří к suchu a odparek se znovu rozpustí ve 150 ml horkého petroléteru (teplota varu 40 ař 60 °). Po ochlazení roztoku v chladicí lázni tvořené pevným oxidem uhličitým v acetonu vykrystaluje produkt, který se rychle odfiltruje a vysuší. Získá se 21,7 g (47 %) 4-(4-chlorfenyl)-2-etoxymetyloxazolu ve formě měkké pevné látky s neurčitou teplotou tání. .
b) К míchanému roztoku 21,5 g (90,5 mmol) 4-(4-chlorfenyl)-2-etoxymetyloxazolu ve 100 ml dichlormetanu se přikape 181 ml 1M roztoku bortrichloridu v dichlormetanu. Během přikapávání se teplota směsi udržuje chlazením ledem pod 10 °C. Po skončeném přidávání se směs 2 hodiny míchá při teplotě místnosti, načež se vylije do 500 ml vody s ledem. Dichlormetanová fáze se oddělí a vodná fáze se extrahuje 100 ml dichlormetanu. Spojené dichlormetanové extrakty se promyjí nasyceným roztokem hydrogenuhličitanu sodného, vysuší se síranem sodným a po filtraci se odpaří. Zbytek poskytne po překrystalování z toluenu 15,7 g (83 %) 4-(4-chlorfenyl)-2-oxazolmetanolu o teplotě tání 68 až 71,5 °C. .
Příklad 7
Analogickým způsobem jako v příkladu 1,se z 23,15 g (90 mmol) 2-(4-trifluormetylfenyl)9
-5-metyl-4-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu z toluenu) 8,0 g (26 %) 2-1 [2-(4-trifluormetylfenyl)-5-metyl-4-oxazolylJmetoxy]-2-metylpropionové kyseliny ve formě krémově zbarvené krystalické látky o teplotě tání 146 až 147 °C.
2-(4-trifluormetylfenyl)-5-metyl-4-oxazolmetanol, používaný jako výchozí materiál, se připraví následujícím způsobem.
a) 34,8 g (0,20 mol) 4-trifluormetylbenzaldehydu a 20,2 g (0,20 mol) 2,3-butandion-monoximu se rozpustí ve 100 ml ledové kyseliny octové a do roztoku se za míchání při teplotě místnosti uvádí až do nasycení plynný chlorovodík. Výsledná směs se přes noc míchá při teplotě mítnosti a pak se к ní přidá nadbytek bezvodého dietyléteru. Vysrážený bezbarvý krystalický materiál se odfiltruje, promytím bezvodým dietyléterem se zbaví matečných louhu a vysuší se ve vakuu. Získá se 50 g (86 %) hydrochloridu 2-(4-trifluormetylfenyl)-4,5-dimetyloxazol-N-oxidu tajícího za rozkladu při 175 až 177 °C.
b) 50 g shora připraveného hydrochloridu N-oxidu se přidá к suspenzi 14 g (0,17 mol) jemně rozmělněného bezvodého octanu sodného ve 100 ml acetanhydridu, směs se míchá až do zpomalení probíhající exothermní reakce a pak se 4 hodiny zahřívá na teplotu zhruba 140 °C. Reakční směs se ochladí, anorganická sraženina se odfiltruje a promyje se toluenem. Spojené organické vrstvy se zahustí ve vakuu a zbytek se roztřepe mezi dichlormetan a nadbytek 2N vodného roztoku uhličitanu sodného. Organická fáze se oddělí, dvakrát se promyje vodou, vysuší se síranem hořečnatým, zfiltruje se přes silikagel a zahustí se ve vakuu. Získá se 30 g (60 %) surového 4-acetoxymetyl-2-(4-trifluormetylfenyl)-5-metyloxazolu ve formě světle žluté polokrystalické pevné látky, která je podle chromatografie na tenké vrstvě homogenní.
c) 30 g shora připraveného esteru se rozpustí ve 400 ml etanolu а к roztoku se přidá
300 ml 2N vodného hydroxidu sodného. Směs se přes noc míchá při teplotě místnosti, pak se zahustí ve vakuu a zbytek se roztřepe mezi dichlormetan a vodu. Vodná fáze se oddělí a ještě dvakrát se promyje dichlormetanem. Spojené organické fáze se dvakrát promyjí vodou, vysuší se síranem hořečnatým a po filtraci se zahustí ve vakuu. Získá se 23 g (90 %) surového 2-(4-trifluormetylfenyl)-5-metyl-4-oxazolmetanolu ve formě žlutohnědé pevné látky, která po \ překrystalování z cyklohexanu v přítomnosti aktivního uhlí poskytne čistý 2-(4-trifluormetylfenyl )-5~metyl-4-oxazolmetanol ve formě krémově zbarveného krystalického produktu o teplotě tání 98 až 99 °C.
Příklad 8
Analogickým postupem jako v příkladu 1 se z 11,2 g (50 mmol) 2-(4-chlorfenyl)-5-metyl-4-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu z toluenu) 2,7 g (17,4 %) 2-ff2- (4-chlorfenyl)-5--metyl-4-oxazolyl] metoxy]-2-metylpropionové kyseliny ve formě bezbarvé krystalické látky o teplotě tání 123 až 124 °C.
2-(4-chlorfenyl)-5-metyl-4voxazolmetanol, používaný jako výchozí materiál, se připraví bud redukcí známé 2-(4-chlorfenyl)-5-metyl-4-oxazolkarboxylové kyseliny lithiumaluminiumhydridem alalogickým postupem, jaký popsali Meguro a Fujita ve zveřejněné evropské přihlášce vynálezu č. 96 890 nebo postupem popsaným výše v příkladu lc), nebo z 2-(4-chlorfenyl)-4,5-dimetyloxazol-N-oxidu postupem popsaným výše v odstavcích b) a c) příkladu 7. Za použití libovolné z těchto metod se vždy získá 2-(4-chlorfenyl)-5-metyl-4-oxazolmetanol tající po krystalizaci z cyklohexanu při 130 až 131 °C.
Příklad 9
Analogickým postupem jako v příkladu 1 se z 6,5 g (31,4 mmol) 2-(4-fluorfenyl)-5-metyl-4-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu z toluenu) 1,5 g (17 %) 2-££2-(4-fluorfenyl)-5-metyl-4-oxazolylJmetoxy]-2-metylpropionové kyseliny ve formě bezbarvé krystalické látky o teplotě tání 118 až 120 °C.
2-(4-fluorfenyl)-5-metyl-4-oxazolmetanol, používaný jako výchozí materiál, se připraví obdobným postupem jako v příkladu 8 redukcí známé 2-(4-fluorfenyl)-5-metyl-4-oxazolkarboxylové kyseliny lithiumaluminiumhydridem nebo přesmykem 2-(4-fluorfenyl)-4,5-dimetyloxazol-N-oxidu v acetanhydridu s následující hydrolýzou ve vodně-alkoholickém zásaditém prostředí. Kteroukoli z těchto metod se vždy získá 2-(4-fluorfenyl)-5-metyl-4-oxazolmetanol tající po krystalizaci z cyklohexanu při 153 až 155 °C. ·
Příklad 10
Analogickým způsobem jako v předcházejících příkladech se připraví 2-/(2-(4-chlorfenyl)-4-oxazolylJmetoxy/-2-metylpropionová kyselina o teplotě tání 144,5 až 145 °C.
Příklad 11
Analogickým postupem jako v níže uvedeném příkladu 26 se připraví metyl-2-/(3-(4-chlorfenyl) -5-isoxazolylJmetoxy/-2-metylpropionát ve formě bezbarvého oleje, jehož čistota podle vysokotlaké kapalinové chromatografie činí 99 %.
Příklad 12
Analogickým způsobem jako v předcházejících příkladech se získá 2-/^3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl]metoxy/-2-metylpropionová kyselina o teplotě tání 130 až 134 °C.
Příklad 13
Analogickým postupem jako v příkladu 1, ale za použití práškoého hydroxidu draselného namísto hydroxidu sodného, se z 5 g (24 mmol) 5-(4-chlorfenyl)-3-isoxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu ze směsi toluenu a hexanu) 1,06 g (15 %) 2-/(5-(4-chlorfenyl)-3-isoxazolylJmetoxy/-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání 115 až 118 °C.
5-(4-chlorfenyl)-3-isoxazolmetanol, používaný jako výchozí materiál, se připraví následujícícm způsobem.
a) Podle obecné syntézy isoxazolů, kterou popsali P. G. Baraldi a spol. (J. Het. Chem., 1982, 19, 557), se připraví etyl-5-(4-chlorfenyl)-3-isoxazolkarboxylát o teplotě tání 124 až 126 °C.
b) 4,75 (19 mmol) shora připraveného esteru se rozpustí v dusíkové atmosféře ve 30 ml dietyléteru а к roztoku se přikape suspenze 1,05 g (48 mmol) lithiumborohydridu v 5 ml dietyléteru. Směs se 15 minut míchá při teplotě 20 °C, pak se postupně zahřeje к varu a 3,5 hodin se vaří pod zpětným chladičem. Reakční směs se vylije do vody s ledem a extrahuje se dietyléterem. Spojené éterické extrakty se vysuší síranem horečnatým, zfiltrují se a odpaří. Po překrystalování zbytku z toluenu se získá 2,8 g (71 %) 5-(4-chlorfenyl)-3-isoxazolmetanolu o teplotě tání 93 až 95 °C.
Příklad 14
Analogickým postupem jako v příkladu 1, ale za použití práškového hydroxidu draselného namísto hydroxidu sodného, se z 5 g (22,4 mmol) 2-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl-2-etanolu získá (po překrystalování surového produktu ze směsi etylacetátu a hexanu) 0,9 g (13 %)
2-/2-(3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyljetoxy/-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání 98 až 100 °C.
3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl-2-etanol, používaný jako výchozí materiál, se připraví následujícím způsobem.
К roztoku 3,86 g (5,5 mmol) 3-butin-l-olu a 9,50 g (5 mmol) 4-chlorbenzen-N-hydroxykarboximidoylchloridu ve 200 ml suchého dietyléteru se při teplotě -10 °C přikape 5,05 g (5 mmol) trietylaminu ve 20 ml- dietyléteru. Po 3 hodinách se reakční směs zfiltruje, filtrát se odpaří a zbytek se překrystaluje ze směsi etylacetátu a hexanu. Získá se 6,15 g (55 %)
3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl-2-etanolu, který po krystalizaci z etylacetátu taje při 65,5 až 67,5 °C.
Příklad 15
Analogickým způsobem jako v níže uvedeném příkladu 26 se získá čistý metyl-2-/[3-(3,4-dichlor.fenyl)--5-isoxazolyl]metoxy/-2-metylpropionát ve formě oleje.
Mikroanalýza: pro C^H^Cl^NO^ vypočteno 52,34 % C, 4,39 % H, 4,07 % N; nalezeno 52,57 % C, 4,38 % H, 4,15 % N.
Příklad 16
Analogickým postupem jako v předcházejících příkladech se získá 2-/f3-(3,4-dichlofenyl)-5-isoxazolyljmetoxy/-2-metylpropionová kyselina o teplotě tání 129 až 131 °C.
Příklad 17
Analogickým, postupem jako v příkladu 1, ale za použití práškového hydroxidu draselného namísto hydroxidu sodného, se z 5 g (22,4 mmol) 3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl-l-etanolu získá (po překrystalování surového produktu ze směsi etylacetátu a hexanu) 0,7 g (10 % ) 2-[1-(RS)-f3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl] etoxy.7-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání 141 až 143 °C.
Štěpení shora uvedené (RS)-kyseliny se provádí následujícím způsobem.
Směs 6,18 g (200 mmol) (RS)-kyseliny a 3,32 g (200 mmol) (+)efedrinu se překrystaluje z 20 ml isopropanolu a krystaly se šestkrát překrystalují z isopropanolu. Získá se čistá sůl efedrinu s (-)-kyselinou. Tato sůl se roztřepe mezi 2N kyselinu chlorovodíkovou a dietyléter, éterický extrakt se vysuší síranem sodným a po filtraci se odpaří. Odparek poskytne po překrystalóvání ze směsi etylacetátu a hexanu (-)-2-£l-[3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolylJetoxyJ-2-metylpropionovou kyselinu o teplotě tání 121 až 125 °C a optické rotaci ^^589 96,1 (с = 1 % v etanolu).
Analogickým postupem jako v předcházejícím odstavci, ale za použití (-)-efedrinu namísto F ( + )-efedrinu, se získá ( + )-2-/1-[з- ( 4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl’]etoxy-2-metylpropionová kyselina o teplotě tání 120 až 124 °C a optické rotaci = +94,7 ° (с = 1 % v etanolu).
3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl-l-etanol, používaný jako výchozí materiál, se připraví analogickým postupem jako ve druhém odstavci příkladu 14 za použití 1,93 g (27 mmol) 3-butin?-2-olu. Získá se po překrystalování z metylcyklohexanu 3,82 g (68 %) 3-(4-chlorfenyl)-5-
-isoxazolyl-l~etanolu o teplotě tání 63 až 65 °C.
Pří.'klad 18
Analogickým způsobem jako v předcházejících příkladech se získá 2-/[_3-(5-chlorthien-2-yl)-5-isoxazol.yl]metoxy/-2-metylpropionová kyselina o teplotě tání 128 až 130 °C.
Příklad 19
К 3 g (100 mmol) 2-/(3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolylJmetoxy/-2-metylpropionové kyseliny \
ve 100 ml dietyléteru se přikape 1,3 g chloridu kyseliny šíavelové. Po čtyřhodinové reakci , w “Q z v , z v .
pri teplote 20 C se dietyleter odpaří za snizeneho tlaku, chlorid kyseliny se vyjme 75 ml tetrahydrofuranu a vnese se do tetrahydrofuranu nasyceného plynným amoniakem. Po 1,5 hodiny se vyloučená těžká bílá sraženina odfiltruje, filtrát se odpaří a zbylých 2,46 g (82 %) 2-/(3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyljmetoxy -2-metylpropionamidu se krystaluje z etanolu. Získaný produkt taje při 154 až 155 °C.
Příklad 20
Analogickým postupem jako v příkladu 19, ale za použití metylaminu sv suchém dietyléte? ru namísto tetrahydrofuranu nasyceného plynným amoniakem, se získá 2-/[3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyJmetoxy/-N,2-dimetylpropionamid tající po krystalizaci z etylacetátu při 93 až 9 4 °C.
Příklad 21
Analogickým postupem jako v příkladu 19, ale za použití piperidinu v suchém dietyléteru namísto tetrahydrofuranu nasyceného plynným amoniakem, se získá 3-(4-chlorfenyl)-5-/f-l-metyl-1-(piperidinokarbonyl)et.hoxy metyl/isoxazolj tající po krystalizaci ze směsi etylacetátu a hexanu při 239 až 242 °C.
Příklad 22
Analogickým postupem jako v příkladu 1 se z 5,17 g (20 mmol) 2-(3,4-dichlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu ze směsi etylacetátu a hexanu) 1,69 g (24,6 %) 2-/£2-(3,4-dichlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolylJmetoxy/-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání 130 až 131 °C.
2-( 3,4-dichlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolinetanol tající při 158 až 159 °C, používaný jako výchozí materiál, se připraví postupem popsaným v odstavcích a), b) a c) příkladu 1.
P í í к 1 a d 23 .
' Analogickým postupem jako v příkladu 1 se z 4,6 g (20,6 mmol) 2-(3-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu ze směsi etylacetátu a hexanu) 1,2 g (18,8 %) 2-/f2-3-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl] metoxy/-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání J17 °C.
2-(3-chlorfenyl)-4-mety1-5-oxazolometanol o teplotě tání 123 °C, používaný jako výchozí materiál, se připraví analogickým postupem jako v odstavcích a), b) a c) příkladu 1.
Příklad 24
Analogickým postupem jako v příkladu 1 se z 5 g (21,3 mmol) 4-metyl-2-(4-(metylthio) feny 1J-5-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu ze směsi etylacetátu a hexanu) 0,4 g (6 %) 2vmetyl-2-{/4-metyl-2- [4-(metylthio)fenylj-5-oxazolyl/metoxyJpropionové kyseliny o teplote tání 128 °C.
4-metyl-2- f4-(metylthio)fenyl]-5-oxazolmetanol o teplotě tání 130 °C, používaný jako výchozí materiál, se připraví analogickým postupem jako v odstavcích a), b) a c) příkladu 1 .
P ř í к 1 a d 25 ‘
4,44 g (14,5 mmol) 2-/(2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolylJmetoxy/-2-metylpropionové kyseliny se rozpustí ve 40 ml suchého dichlormetanu, přidá se nejprve 1 kapka dimetylformamidu а рак 1,96 g (16 mmol) thionylchloridu a směs se 4 hodiny zahřívá к varu pod zpětným chladičem. Vzniklý roztok chloridu kyseliny se po ochlazení přidá za míchání ke směsi 70 ml vodného hydroxidu amonného (hustota 1,880) a drceného ledu.
Po šestnáctihodinovém míchání se výsledná suspenze extrahuje 200 ml dichlormetanu, organická fáze se oddělí, ;promyje se dvakrát vždy 100 ml vody, vysuší se síranem hořečnatým a zfiltruje se. Rozpouštědlo se odpaří za sníženého tlaku a surový pevný zbytek se překrystaluje z etylacetátu. Získá se 2,2 g (49 %) 2-/[2-(4-chlorfenyl)-4~metyl-5-oxazolyl] -metoxy/-2-metylpropionamidu o teplotě tání 177 až 178 °C.
Příklad 26
4,44 g (14,5 mmol) 2-/[2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolylJmetoxy(-2-metylpropionové kyseliny se rozpustí ve 40 ml suchého dichlormetanu, přidá se nejprve 1 kapka dimetylformamidu a pak 1,9 g (16 mmol) thionylchloridu, směs se 4 hodiny zahřívá к varu pod zpětným chladičem, načež se chladí na 0 °C. К takto získanému roztoku chloridu kyseliny se za míchání pomalu přidá 70 ml etanolu a směs se 18 hodin míchá. Rozpouštědlo se odpaří za sníženého tlaku a zbytek se vyčistí chromatografií na silikagelu za použití 17 % (objemová %) etylacetátu v hexanu jako elučního činidla. Po odpaření eluátu se získá 2,8 g (57,2 %) etyl-2-/£-2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl]metoxy/-2-metylpropionátu o teplotě tání 75 až 76 °C.
Příklad 27
Analogickým postupem jako v příkladu 1 se z 2 g (8,4 mmol) 2-(4-chlorfenyl)-4-etyl-5-oxazolmetanolu získá (po překrystalování ze směsi etylacetátu a hexanu) 1,09 g (40 %) ,
2-/(2-(4-chlorfenylf-4-etyl-5-oxazolylJmetoxy/-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání
133,5 až 134,5 °C.
2-(4-chlorfenyl)-4-etyl-5-oxazolmetanol o teplotě tání 135 až 136 °C, používaný jako výchozí materiál, se připraví analogickým způsobem jako v odstavcích a), b) a c) příkladu 1 z 4-chlorbenzoové kyseliny a etyl-2-chlor-3-oxopentanoátu.
Příklad 28
Analogickým postupem jako v předcházejících příkladech se získá 2-/12-( 4-chlorfenyl)-4-mety 1-5-oxazolyljmetoxy/-2-etyljj^seiná kyselina o teplotě tání 157 °C.
Příklad 29 \
Analogickým způsobem jako v příkladu 1 se z 5,5 g (23 mmol) 2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-(2-hydroxyetyl)oxazolu získá (po překrystalování surového produktu ze směsí etylacetátu a hexanu) 0,4 g (5,2 %) 2-/2-[2-(4-chlorfenyl)-4-mety1-5-oxazolyl]etoxy/-2-metylpropionové kyseliny o teplotě tání 114 až 115 °C.
2-(4-chlorfenyl)-4-metyl~5-(2-hydroxyetyl)oxazol, používaný jako výchozí materiál, se připraví podle postupu popsaného v Acta Pliarmaceutica Sueciaca, 1967, A(Sl, 269, 280.
Příklad 30
Analogickým postupem jako v příkladu 1, ale za použití metylotylketonu namísto acetonu, se z 3,5 g (15,6 mmol) 2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolmetanolu získá (po překrystalování surového produktu z toluenu) 0,47 g (9,27 2-/[2-(4-chloi fenyl)-4-mety1-5-oxazoly1J-metoxy/-2-metylmáselné kyseliny o teplotě tání 143 až 144 °C.
Příklad 31
Analogickým postupem jako v příkladu 26 se získá metyl-2-/Q2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5oxazolyljmetoxy/-2-metylpropionát o teplotě tání 88 až 90 °C.
Příklad 32
К teplému roztoku 3,09 g (10 mmol) 2-/[2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl]metoxv/-2metylpropionové kyseliny ve 30 ml isopropanolu se za míchání přidá 10,0 ml IM roztoku isopropoxidu sodného v isopropanolu a этёз se nechá pomalu vychladnout. Získá se 3,0 (90 %) natrium-2-/£-2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolylj metoxy/-2-metylpropionátu ve formě bezbarvých krystalů o teplotě tání 277 až 278 °C.
Následující příklady ilustrují farmaceutické prostředky obsahující jako účinné složky sloučeniny obecného vzorce I a farmaceuticky upotřebitelné soli těch sloučenin obecného vzorce 3
I, v nichž R představuje hydroxylovou skupinu, s bázemi.
Příklad A
Běžným způsobem je možno vyrobit tablety sestávající z následujících složek:
Složka Na 1 tabletu
účinná látka 5 0 mg
laktosa 120 mg
kukuřičný škrob 7 5 mg
mastek 4 mg .
stearát hořečnatý 1 mg
hmotnost tablety 25 0 mg
PříkladB
Běžným způsobem je možno vyrobit'kapsle sestávající u následujících složek:
Složka ' Na : L kapsli
účinná látka 100 mg
laktosa 150 mg
kukuřičný škrob 20 m 20 mg
mastek 5 mg
hmotnost náplně kapsle 275 mg
Ё T

Claims (10)

  1. P Ř -E D M
    VYNÁLEZU
    1. Způsob výroby derivátů oxazolylobecného vzorce I nebo isoxazolyl-alkoxy-dialkyloctových kyselin
    Het - A (I) ve kterém
    A představuje alkylenovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku,
    Het znamená 2-R~oxazol-5-ylovou skupinu, 5-R-oxazol-2-ylovou skupinu, 4-R-oxazol-2ylovou skupinu, 2-R-oxazol-4-ylovou skupinu, 3-R-isoxazol-5-ylovou skupinu nebo
    5-R-isoxazol-3-ylovou·skupinu, které jsou popřípadě substituovány na heterocyklickém kruhu alkylovou skupinou s 1 až 6 atomy uhlíku,
    R představuje fenylovou nebo thienylovou skupinu, monosubstituovanou nebo disubsti15 tuovanou halogenem, trifluormetylovcu skupinou nebo alkylthioskupinou s 1 až 6 atomy uhlíku,'
    1 2
    R a R představují vždy alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku a
    R3 znamená hydroxylovou skupinu, alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku nebo zbytek
    4 5 45 vzorce -NR R , kde R a R představují atom vodíku nebo alkylovou skupinu s 1 až z 4 5z
    6 atomy uhlíku, nebo R a R společně s dusíkovým atomem, na který jsou navázány, tvoří nasycený pětičlenný nebo šestičlenný heterocyklický monocyklický zbytek, který může obsahovat atom kyslíku nebo síry, nebo další atom dusíku^ a farmaceuticky upotřebitelných solí těch sloučenin obecného vzorce I, ve kterém R znamená hydroxylovou skupinu,'s bázemi, vyznačující se tím, že se к výrobě sloučenin obecného vzorce I, ve kterém R3 znamená hydroxylovou skupinu, alkohol obecného vzorce II
    Het - A - OH (II) v němž
    A a Het mají význam jako v obecném vzorci I, nechá reagovat s ketonem obecného vzorce III (III) ve kterém
    12 z z z
    R a R mají shora uvedený význam, v přítomnosti trihalogenového nebo tetrahalogenového alkanu a silné báze, načež se popřípadě
    3 ' sloučenina obecného vzorce I, ve kterém R představuje hydroxylovou skupinu, příslušně esterifikuje za vzniku odpovídající sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém R3 znamená alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, nebo/a se sloučenina obecného vzorce I, ve kterém R znamená hydroxylovou skupinu nebo alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, příslušně amiduje za vzniku odpovídající
    3 4 5 4 5 sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém R představuje zbytek vzorce -NR R , kde R a R mají shora uvedený význam, nebo se sloučenina obecného vzorce I, v němž R znamená hydroxylovou skupinu, převede na farmaceuticky upotřebitelnou sůl s bází.
  2. 2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se použijí odpovídající výchozí látky, za vzniku sloučenin obecného vzorce I, ve kterém
    A znamená metylenovou skupinu,
    Het má význam jako v bodu 1, přičemž R představuje fenylovou skupinu monosubstituovanou nebo disubstituovanou halogenem či trifluormetylovou skupinou,
    RJ znamená hydroxylovou skupinu, alkoxyskupinu s 1 až 6 atomy uhlíku nebo zbytek
    4 5 4 5 vzorce -NR R , kde R a R představují vždy atom vodíku nebo alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku a zbývající obecné symboly mají význam jako v bodu 1. ’
  3. 3. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se použijí odpovídající výchozí látky, za vzniku sloučenin obecného vzorce I, ve kterém A znamená metylenovou, 1,1-etylenovou nebo 1,2-etylenovou skupinu a zbývající obecné symboly mají význam jako v bodu 1.
  4. 4. Způsob podle bodu 1, 2 nebo 3, vyznačující se tím, že se použijí odpovídající výchozí látky, za vzniku sloučenin obecného vzorce I, ve kterém Het představuje 2-R-oxazol-5-ylovou skupinu, která je popřípadě substituovaná skupinou s 1 až 6 atomy uhlíku, a zbývající obecné symboly mají význam jako v bodu 1, 2 nebo 3.
  5. 5. Způsob podle libovolného z bodů 1 až 4, vyznačující se tím, že se použijí odpovídající· výchozí látky, za vzniku sloučenin shora uvedeného obecného vzorce I, ve kterém Het má význam jako v bodu 1, přičemž R představuje monohalogenfenylovou skupinu, a zbývající obecné symboly mají význam jako v některém z bodů 1 až 4.
  6. 6. Způsob podle libovolného z bodů 1 až 5, vyznačující se tím, že se použijí odpovídající
    1 3 výchozí látky, za vzniku sloučenin shora uvedeného obecného vzorce I, ve kterém R a R“ znamenají vždy metylovou skupinu a zbývající obecné symboly mají shora uvedený význam.
  7. 7. Způsob podle libovolného z bodů 1 až 6, vyznačující se tím, že se použijí odpovídající výchozí látky, za vzniku sloučenin shora uvedeného obecného vzorce I, ve kterém R3 znamená hydroxylovou skupinu a zvývající obecné symboly mají shora uvedený význam.
  8. 8. Způsob podle libovolného z bodů 1 až 6, vyznačující se tím, že se použijí odpovídající výchozí látky, za vzniku 2-/[-2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl] metoxy/72-metylpropionové kyseliny.
  9. 9. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se použijí odpovídající výchozí látky, za vzniku sloučeniny vybrané ze skupiny zahrnující 2-/[2-(3,4-dichlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolylJmetoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/(2-(3-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolylJmetoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-metyl-2-/(4-metyl-2-{4-(metylthio)fenyl}-5-oxazolylJmetoxy/propionovou kyselinu,
    2-/[2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolylJmetoxy/-2-metylpropionamid, etyl-2-/[2-(4-chlorfenyl) -4-metyl-5-oxazolyl’]metoxy/-2-metylpropionát,
    2-/(2-(4-chlorfenyl)-4-etyl-5-oxazolylJmetoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/[2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolylJmetoxy/-2-etylmáselnou kyselinu,
    2-/2- 2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl etoxy/-2-metylpropionovou kyselinu
    2-/(^2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl] metoxy/-2-metylmáselnou kyselinu, metyl-2-/(2-(4-chlorfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl] metoxy(-2-metylpropionát, 2-/2-(3- (4-chlorfenyl)-5-isoxazolylJetoxy/-2-metylpropionovou kyselinu, metyl-2-/(3-(3,4-dichlorfenyl)-5-isoxazolylj metoxy/-2-metylpropionát,
    2-/(3-(3,4-dichlorfenyl)-5-isoxazolyl]metoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/1-(3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyl]etoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/ [3-(5-chlorthien-2-yl)-5-isoxazolylJmetoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/(3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolylj metoxy/-2-metylpropionamid,
    2- /(з-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolyljmetoxy/-N,2-dimetylpropionamid a
    3- (4-chlorfenyl)-5-/[1-mety1-1-(piperidinokarbonyl)etoxyjmetyl/isoxazol.
  10. 10. Způsob podle bodu 2, vyznačující se tím, že se použijí odpovídající výchozí látky, za vzniku sloučeniny vybrané ze skupiny zahrnující
    2-/ [2-(4-fluorfenyl)-4-metyl-5-oxazolylJmetoxy/-2-metylpropionovou kyselinu, 2-/ [2-(4-trifluormětylfenyl)-4-metyl-5-oxazolyl] metoxy/-2-metylpropionovou kyselinu, 2-/[2-(4-chlorfenyl)-5-oxazolylJmetoxy/-2-metylpropionovou kyselinu, 2-/(5-(4-chlorfenyl) -2-oxazolyl] metoxy/-2-metylpropionovou kyselinu, 2-/(4-(4-chlorfenyl)-2-oxazolyl]metoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/ (2-(4-trifluormetylfenyl)-5-metyl-4-oxazolyl]metoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/(2-(4-chlorfenyl)-5-metyl-4-oxazolyljmetoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/(2-(4-fluorfenyl)-5-metyl-4-oxazolyl]metoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/(2-(4-chlorfenyl)-4-oxazolyl]metoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/(3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolylJmetoxy/-2-metylpropionovou kyselinu,
    2-/ (5-(4-chlorfenyl)-3-isoxazolyl] metoxy/-2-metylpropionovou kyselinu a metyl-2-/ (3-(4-chlorfenyl)-5-isoxazolylJmetoxy/-2-metylpropionát.
CS867415A 1985-10-17 1986-10-14 Process for preparing derivatives of oxazolyl-or isoxazolyl-alkoxy-dialkylacetic acids CS255881B2 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB858525578A GB8525578D0 (en) 1985-10-17 1985-10-17 Heterocyclic compounds
GB868617503A GB8617503D0 (en) 1985-10-17 1986-07-17 Heterocyclic compounds

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS741586A2 CS741586A2 (en) 1987-07-16
CS255881B2 true CS255881B2 (en) 1988-03-15

Family

ID=26289895

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS867415A CS255881B2 (en) 1985-10-17 1986-10-14 Process for preparing derivatives of oxazolyl-or isoxazolyl-alkoxy-dialkylacetic acids

Country Status (18)

Country Link
US (1) US4774253A (cs)
EP (1) EP0220573B1 (cs)
AU (1) AU594382B2 (cs)
CA (1) CA1287058C (cs)
CS (1) CS255881B2 (cs)
DE (1) DE3682873D1 (cs)
DK (1) DK470886A (cs)
ES (2) ES2002420A6 (cs)
FI (1) FI864052A7 (cs)
HU (1) HU195792B (cs)
IL (1) IL80290A (cs)
MC (1) MC1770A1 (cs)
NO (1) NO167284C (cs)
NZ (1) NZ217871A (cs)
PH (1) PH23022A (cs)
PT (1) PT83565B (cs)
SU (1) SU1514245A3 (cs)
ZW (1) ZW19786A1 (cs)

Families Citing this family (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5149820A (en) * 1987-03-11 1992-09-22 Norsk Hydro A.S. Deuterated compounds
US5239080A (en) * 1989-02-08 1993-08-24 Takeda Chemical Industries, Ltd. Oxazole compounds and their use as antidiabetic and bone-reduction inhibitory agents
US5114960A (en) * 1989-07-20 1992-05-19 Hoffmann-La Roche Inc. Substituted isoxazole derivatives
EP0440183A1 (en) * 1990-02-01 1991-08-07 Takeda Chemical Industries, Ltd. Oxazole compounds, their production and use
US5348969A (en) * 1992-04-03 1994-09-20 Bristol-Myers Squibb Company Diphenyloxazolyl-oxazoles as platelet aggregation inhibitors
FR2699172B1 (fr) * 1992-12-11 1995-01-20 Adir Nouveaux dérivés de 4-méthyl-1,3-oxazole, leur procédé de préparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent.
US5380738A (en) * 1993-05-21 1995-01-10 Monsanto Company 2-substituted oxazoles further substituted by 4-fluorophenyl and 4-methylsulfonylphenyl as antiinflammatory agents
ES2125161B1 (es) * 1996-03-21 1999-11-16 Grupo Farmaceutico Almirall S Nuevos derivados de 2-(3h)-oxazolona.
DE59713007D1 (de) 1996-10-14 2009-06-25 Bayer Healthcare Ag Neue heterocyclylmethyl-substituierte pyrazolderivate und ihre verwendung in der behandlung von herz-kreislauf-erkrankungen
CZ296507B6 (cs) * 1998-03-30 2006-03-15 Japan Tobacco Inc. Zpusob výroby oxazolylethanolových derivátu
HUP0302397A3 (en) 2000-05-26 2007-02-28 Nippon Shinyaku Co Ltd Heterocyclic compounds and pharmaceutical compositions containing them
DE60317365T2 (de) * 2002-11-08 2008-08-21 F. Hoffmann-La Roche Ag Substituierte 4-alkoxyoxazol derivate als ppar agonisten
GB0712653D0 (en) 2007-06-28 2007-08-08 Syngenta Ltd Novel herbicides
EP2844644B1 (en) * 2012-05-03 2018-11-14 DSM IP Assets B.V. Process for preparation of 4-methyloxazole-5-carboxylic ester

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3401120A (en) * 1965-10-23 1968-09-10 Gaf Corp Corrosion inhibitors
GB1164510A (en) * 1967-06-15 1969-09-17 Ici Ltd Novel Isoxazole Derivatives, the preparation thereof, and Compositions containing the same
GB1180268A (en) * 1967-09-26 1970-02-04 Ici Ltd Pharmaceutically Active Phenyl-Heterocyclic-Alkanol Derivatives
JPS57188587A (en) * 1981-05-15 1982-11-19 Tanabe Seiyaku Co Ltd Thienyloxazolylacetic acid derivative and its preparation
JPS58183676A (ja) * 1982-04-19 1983-10-26 Takeda Chem Ind Ltd オキサゾ−ル誘導体
US4451476A (en) * 1982-12-13 1984-05-29 Sterling Drug Inc. Isoxazoles as antiviral agents

Also Published As

Publication number Publication date
NO167284C (no) 1991-10-23
PH23022A (en) 1989-03-03
ZW19786A1 (en) 1988-05-18
HUT44245A (en) 1988-02-29
IL80290A0 (en) 1987-01-30
ES2002420A6 (es) 1988-08-01
DK470886D0 (da) 1986-10-02
CS741586A2 (en) 1987-07-16
MC1770A1 (fr) 1987-07-17
DE3682873D1 (de) 1992-01-23
DK470886A (da) 1987-04-18
NO167284B (no) 1991-07-15
CA1287058C (en) 1991-07-30
SU1514245A3 (ru) 1989-10-07
AU594382B2 (en) 1990-03-08
US4774253A (en) 1988-09-27
HU195792B (en) 1988-07-28
PT83565A (en) 1986-11-01
NO864128D0 (no) 1986-10-16
IL80290A (en) 1990-11-29
EP0220573A1 (de) 1987-05-06
ES2010537A6 (es) 1989-11-16
PT83565B (pt) 1989-05-31
FI864052A7 (fi) 1987-04-18
EP0220573B1 (de) 1991-12-11
FI864052A0 (fi) 1986-10-07
NZ217871A (en) 1990-03-27
NO864128L (no) 1987-04-21
AU6383886A (en) 1987-04-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5319100A (en) 3-benzylidene-1-carbamoyl-2-pyrrolidone analogues
CS255881B2 (en) Process for preparing derivatives of oxazolyl-or isoxazolyl-alkoxy-dialkylacetic acids
CA2728118C (en) Compounds for treatment of cancer
US7553867B2 (en) Furan or thiophene derivative and medicinal use thereof
RU2128179C1 (ru) Замещенные производные тиазолидиндиона и способ их получения
AU5106700A (en) Substituted phenylpropanoic acid derivatives as agonists to human peroxisome proliferator-activated receptor (PPAR) alpha
NZ554477A (en) Compounds that modulate PPAR activity and methods for their preparation
CA2195559A1 (en) Thiazolidinedione derivatives, their production and use
FR2471968A1 (fr) Ethers basiques, leur procede de preparation et compositions pharmaceutiques les contenant
JPWO2002046176A1 (ja) ペルオキシソーム増殖剤応答性受容体の活性化剤
US5478856A (en) Styrene derivatives and salts thereof
BRPI0616217A2 (pt) tiazolinonas e oxazolinonas e seus usos como inibidores da ptp1b
RU2303593C2 (ru) Хиральные производные оксазоларилпропионовой кислоты и их применение в качестве агонистов рецепторов, активированных пролифератором пароксисомы (ppar агонистов)
GB2048850A (en) 4,5 - dihydro - 1 - (3 - mercapto - 1 - oxopropyl) - 3 - phenyl - 1h - pyrazole - 5-carboxylic acids and esters
EP0096890B1 (en) Oxazoleacetic acid derivatives, process for their production and compositions containing said derivatives
FR2560195A1 (fr) Derives d'alanyl-proline, leur procede de preparation et leurs applications pharmaceutiques
HU180199B (en) Process for producing 4,5-dihydro-4-oxo-furane-2-carboxylic acid derivatives of hypolipemic activity
DE69402004T2 (de) Beta-mercapto-propanamidderivate verwendbar zur Behandlung kardiovaskularer Krankheiten oder Erkrankungen
US4845231A (en) Tetrazoles and their use as hypoglycemic agents
US2520178A (en) 2, 3-diaryl-4-thiazolidones and their preparation
DE69320730T2 (de) Alkylendiaminderivate
CS254349B2 (en) Method of new substituted isoxazole derivatives production
EP0467599B1 (en) N-Alkyl thiazolidine derivatives
FR2514354A1 (fr) Nouveaux derives de 5-aminoisoxazole et procedes de leur preparation
HUEBNER et al. A THIOPHENE ISOSTER OF CHLORAMPHENICOL IN THE ERYTHRO SERIES1