CS235030B2 - Method of n-carboxyalkylpropylene resiude containg tripeptides production - Google Patents

Method of n-carboxyalkylpropylene resiude containg tripeptides production Download PDF

Info

Publication number
CS235030B2
CS235030B2 CS827906A CS790682A CS235030B2 CS 235030 B2 CS235030 B2 CS 235030B2 CS 827906 A CS827906 A CS 827906A CS 790682 A CS790682 A CS 790682A CS 235030 B2 CS235030 B2 CS 235030B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
proline
mol
compounds
benzyl ester
prolyl
Prior art date
Application number
CS827906A
Other languages
English (en)
Inventor
Francis R Pfeiffer
Original Assignee
Smithkline Beckman Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Smithkline Beckman Corp filed Critical Smithkline Beckman Corp
Publication of CS235030B2 publication Critical patent/CS235030B2/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K5/00Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K5/04Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing only normal peptide links
    • C07K5/08Tripeptides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K5/00Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K5/04Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing only normal peptide links
    • C07K5/08Tripeptides
    • C07K5/0821Tripeptides with the first amino acid being heterocyclic, e.g. His, Pro, Trp
    • C07K5/0823Tripeptides with the first amino acid being heterocyclic, e.g. His, Pro, Trp and Pro-amino acid; Derivatives thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P13/00Drugs for disorders of the urinary system
    • A61P13/02Drugs for disorders of the urinary system of urine or of the urinary tract, e.g. urine acidifiers
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P7/00Drugs for disorders of the blood or the extracellular fluid
    • A61P7/10Antioedematous agents; Diuretics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/08Vasodilators for multiple indications
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Reproductive Health (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Peptides Or Proteins (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)

Description

Vynález popisuje způsob výroby skupiny nových chemických sloučenin vykazujících biologickou účinnost, které jsou strukturně tvořeny tripeptidickým řetězcem s -dvěma koncovými prolylovými jednotkami oddělenými střední jednotkou. Jedna z prolylových jednotek nese na dusíku alkylový substituent s kyselou funkcí. Sloučeniny vyrobené -způsobem podle vynálezu jsou biologicky účinné v tom smyslu, že zvyšují průtok krve ledvinami a jsou diureticky účinné. Zmíněné sloučeniny lze tedy používat k léčbě hypertense nebo k zlepšování funkce ledvin.
Κ. T. Poroshin a spol. v Chemical Abstracts, 53 21 693 h popisují použití benzyloxykarbonyl-l-prolylglycyl-L-prolinu jako meziproduktu pro přípravu L-prolylglycyl-L-prolinu, v této práci však není popisován ani základní N-karboxylalkylový substituent ani středová jednotka, která má zásadní význam. Jak výše zmíněný substituent, tak středová jednotka jsou -charakteristickými strukturními znaky nových sloučenin podle vynálezu. Poroshin rovněž pro žádné sloučeniny, které připravil, neuvádí žádné biologické účinky. Sloučeniny podle vynálezu se tedy od látek známých -z dosavadního stavu techniky liší dvěma . -strukturními parametry.
V přihlášce vynálezu EPO č. 12 401 jsou popsány určité karboxyalkyldipeptidy, které působí jako inhibitory enzymu přeměňujícího angiotensin. Sloučeniny -popsané ve shora citované EPO se odlišují od sloučenin podle vynálezu jednak mechanismem účinku a jednak chemickou strukturou. Dipeptidy podle shora citované EPO -nenesou N-karboxyalkylové substituenty na prolylové jednotce.
Jak již bylo uvedeno výše, je -skupina nových chemických sloučenin -připravovaných způsobem podle vynálezu charakterizována tím, že tyto látky mají strukturu tripeptidů, jimiž jsou prolyl-středová jednotka-proliny, nesoucí - .na volném dusíkovém atomu prolylového zbytku alkylový substituent s kyselou funkcí. Tyto sloučeniny tedy obsahují dvě kyselé skupiny, z nichž jedna je amfoterní.
Jako sloučeniny vyráběné způsobem podle vynálezu se uvádějí látky obecného vzorce I
(CH/rx
COOH \
COjH (I i ve kterém alk představuje přímý nebo rozvětvený alkylenový řetězec s 1 až 5 atomy uhlíku, s výjimkou ethylidenové skupiny (= CH——СНз], n je číslo o hodnotě 0 až 2 a
A představuje zbytek středové aminokyseliny v peptidické formě, jako zbytek
D- nebo L-Ala
СНз
I (—NH—CH—CO—),
D- nebo L-Phe
CH2— СбНз (— NH—CH—CO—),
D- nebo L-^-fenyl-^-Ala
СНз (—NH—CH—CH2— CO— ],
D- inebo L-0-fenyl-/3-Ala
СбН5 (—NH—CH—СШ— CO—), a
β-Ala (—NH—CH2—CH2—CO—).
Jednu z podskupin sloučenin podle vynálezu tvoří ty látky obecného vzorce I, ve kterém A znamená zbytek β-Ala. Výhodnou látkou je sloučenina obecného vzorce I, ve kterém alk představuje methylenovou sku pinu, n má hodnotu 0 a A představuje zbytek β-Ala. Jednotlivé aminokyseliny ve všech shora uvedených skupinách sloučenin mají s výhodou konfiguraci L. Výhodnou sloučeninou podle vynálezu je N-karboxymethyl-L-prolyl-^-alanyl-L-prolinsulfát.
Při níže popsaných testech na anestetizovaných psech se N-karboxymethyl-L prolyl-L~lysyl-L-prolin, N-karboxymethyl-propyl-glycyl-L-prolin a N-(l-karboxyethyl)-L-prolyl-^-alanyl~l>prolin v prvním časovém údo-. bí testu jeví neaktivní jako renálně vasodilatační činidla, což svědčí o tom, že charakter středové jednotky, jehož i N-alkylový substituent na prolylové koncové jednotce mají zásadní význam.
Vynález rovněž zahrnuje různé farmaceuticky upotřebitelné soli sloučenin obecného vzorce I, jako soli tvořené s netoxiekými kyselinami nu bazickém dusíkovém atomu N-karboxyalkylprolylového fragmentu nebo ty soli, které mají farmaceuticky upotřebitelné kationty spojené s anionickými kyselými skupinami. Mezi prvně zmíněné soli náležejí sulfáty, hydrochloridy, fosfáty, hydrobromidy, ethandisulfonáty nebo methansulfonáty. Mezi posledně zmíněné soli náležejí soli sodné, draselné a vápenaté a analogické soli se silnými bázemi. Jako meziprodukty jsou soli s alkalickými kovy mnohem vhodnější než výsledné finální produkty ve volné formě, které je ovšem možno rovněž používat.
Shora zmíněné soli se připravují reakcí sloučenin obecného vzorce I ve vhodném rozpouštědle s příslušnou kyselinou nebo bází, za použití o sobě známých reakčních podmínek. Obvykle se postupuje tak, že se nadbytek anorganické kyseliny nebo báze nechá reagovat se sloučeninou podle vynálezu rozpuštěnou ve vodě nebo ve vhodném organickém rozpouštědle, jako ve vodném ethanolu. Sloučeniny podle vynálezu často tvoří solváty, jaiko hydráty nebo nižší alkoholáty.
Stejně jako základní tripeptidy jsou nejvhodnějšími formami sloučenin podle vynálezu adiení soli s kyselinami, jako sulfáty.
Dikyseliny obecného vzorce I je dále možno používat ve formě prekursoru, jako amidu, nižšího alkylesteru s 1 až 5 atomy uhlíku v každé alkylové části, nebo benzylesteru.
Shora uvedené sloučeniny se vyrábějí způsobem podle vynálezu, který je možno popsat reakčním schématem:
ψ-со/ 1 > Lwď-c-/i N I ------> (II
1 A Λ 1 alk
R1 NHi COfT
(Íí) (lil) (IV)
V tomto reakčním schématu mají A a n shora uvedené významy. Symbol _ R1 představuje karboxylovou skupinu v chráněné formě, jako1 ve formě benzylesteru nebo nižšího alkylesteru a R2 znamená chránící skupinu karboxylové funkce, jako benzylovou nebo nižší alkylovou skupinu.
N-alkylprolin s kyselou funkcí na alkylovém substitucntu, obecného vzorce II, s chráněnou kyselou funkcí v postranním řetězci, se nechá reagovat s prolin obsahujícím · dipeptidem s chráněnou terminální karboxylovou skupinou, obecného vzorce III, za vzniku produktu podle vynálezu ve formě chráněné dikarboxylové kyseliny, obecného vzorce IV. K tvorbě amidické vazby v průběhu ' reakce mezi výchozí aminokyselinou a dipeptidem se používají libovolné reakční podmínky známé pro· kondenzační reakce v chemii peptidů. Zvlášť vhodná je reakce aminokyseliny vzorce II s dipeptidem vzorce III v přítomnosti promotoru acylace, jako· karbodiimidu, například dicyklohexylkarbodiimidu. Reakce se provádí v organickém rozpouštědle, například v tetrahydroinTanu, dimethylacetamidu nebo' dimethylformamidu, při středně vysokých teplotách až do· ukončení reakce. V četných případech se pracuje při teplotě místnosti po dobu od 1 do 18 hodin.
Mezi další kondenzační metody náležejí reakce za použití isoxazoliových derivátů, l-etho£ykarbonyl-2GLho ^y-lk-dihydrochinolinu, fosfoniových derivátů, N-karboxyanhydridových derivátů nebo N-hydroxysukcinimidesterů. Bližší detaily o· různých kondenzačních metodách jsou popsány v publikaci „Peptide Synthesis“, Bodanszky, Wiley (1976), kapitola 5.
Chránící esterové skupiny se pak odstraní · standardními reakcemi neporušující mi amidickou vazbu, jako katalytickou hydrogenací v případě O-benzylových seskupení nebo· za použití řízené alkalické hydrolýzy, jako za použití hydroxidu baňatého.
Alternativně je možno- vytvořit výchozí dipeptid kondenzací N-alkylprolinu s kyselou funkcí na alkylovém substituentu, obecného vzorce II, s aminokyselinou tvořící středový zbytek (A). Takto· vzniklý dipeptid se pak shora popsaným způsobem podrobí reakci s prolinem, jehož karboxylová skupina je chráněna například formou benzylesteru nebo nižšího alkylesteru. Po provedené reakci se pak odštěpí chránící skupiny a popřípadě se připraví příslušné soli.
Sloučeniny podle vynálezu lze· rovněž připravovat· technologií v pevné fázi, která se běžně · užívá při výrobě peptidů.
Sloučeniny vyrobené způsobem· podle vynálezu vykazují farmakodynamickou účinnost a v důsledku svého působení na ledviny jsou užitečnými farmaceutickými činidly. Konkrétněji řečeno· zvyšují popisované sloučehihý průtok krve ledvinami nebo· snižují odpor ledvinných cév. Zdá se, že účinek sloučenin podle vynálezu na zlepšování funkce ledvin je často· kumulativní. Sloučeniny podle vynálezu rovněž vykazují diuretickou účinnost, jsou tedy poměrně dlouhodobě působícími antihypertensivy nebo činidly zlepšujícími funkci ledvin. Sloučeniny podle vynálezu jsou překvapivě účinné jak při orální, tak při parenterální aplikaci.
Biologická účinnost sloučenin obecného· vzorce I byla zjišťována tak, že tyto látky byly aplikovány infusí anestetizovaným psům, přičemž byl měřen střední ·aτteτiální krevní tlak, průtok krve ledvinami, odpor ledvinných cév a srdeční frekvence. Provedení tohoto testu je detailně popsáno· v US patentu č. 4 197 297. Obecně řečeno· sloučeniny podle vynálezu snižují odpor ledvinných cév a zvyšují průtok krve · ledvinami v dávkách -pohybujících se od 1/3 do 1/100 odpovídající dávky dopaminu při témže testu.
Reprezentativní příklady konkrétních hodnot zjištěných při tomto· testu jsou uvedeny v příkladech provedení.
Sloučeniny podle vynálezu jsou rovněž účinné při testech biologické účinnosti na spontánně hyperiensivních krysách. Při tomto testu se samci spontánně hypertensivních krys (kmen Okamato-Aoki), ve stáří 16 až 19 týdnů, nechají hladovět a následující den odpoledne se jim aplikuje první dávka testované sloučeniny spolu· s 25 ml/kg (per os) normálního· solného roztoku. Zvířata se pak umístí do · klecí pro sledování metabolismu a· tři hodiny se shromažďuje jejich moč pro· analýzu. Dále se · měří systolický krevní tlak a srdeční frekvence pokusných zvířat (snímání z ocasu). Aplikuje se stejná druhá dávka testované sloučeniny a po: dvou hodinách se znovu změří krevní tlak a srdeční frekvence. Testovaná sloučenina se obvykle aplikuje orálně nebo· intraperitoneálně v solném roztoku s 0,02 % kyseliny askorbové. Při tomto testu vykazují reprezentativní sloučeniny podle vynálezu diuretickou účinnost.
Ták například (N-karboxymethyl)-L-proiyl-β-rlanyi-L-prolin-hemisulfát při intraperitoneálním podání v dávkách 25 až 50 mg/kg vyvolává výrazný vzestup· vyměšování sodných· iontů, draselných iontů nebo moči. Při souhrnném sledování funkce ledvin na anestetizovaném psu má tato· sloučenina, pokud jde· -o odpor ledvinných cév, hodnotu ED15 12 jig/kg (dopamin má hodnotu 3,5 μξ/ /kg).*V desetinásobku ranálně účinné dávky nevykazuje zmíněná sloučenina inhibiční účinnost na enzym přeměňující angiotensin. Popisovaná sloučenina ani nestlmuluje ani neantagonizuje in vitro· rdenylátcy.klaιsu citlivou na dopamin, ani není účinná při ainti-ADH testu na močovém měchýři ropuchy. Shora uvedená sloučenina vykazuje slabý bradykardický účinek.
Nové sloučeniny podle vynálezu se zpracovávají na jednotkové dákovací · formy, jako jsou kapsle, tablety nebo injekční prepaíráty, použitelné pro· zlepšování funkce ledvin, léčbu vysokého krevního tlaku nebo· k vy volání diuresy. Při výrobě těchto jednotkových ’ dávkovačích forem je možno1 používat buď pevný, nebo kapalný farmaceutický nosič. Jako· příklady pevných nosičů se uvádějí laktosa, kaolin, sacharosa, mastek, želatina, agar, pektin, · arabská guma, stearát horečnatý nebo· kyselina stearová. Jako příklady kapalných nosičů je možno uvést sirup, podzeminicový olej, · olivový olej nebo· vodu. Nosič nebo· ředidlo může rovněž obsahovat libovolný z materiálů zpomalujících uvolňování účinné látky, dobře známých v· daném· oboru, jako jsou glycerylmdnostearát nebo· glyceryldistearát, a to buď samotný, nebo s voskem. Takovéto preparáty s protrahovaným účinkem, jakož i -deriváty, které se mohou postupně metabolizcvat na příslušnou účinnou látku, lze používat k prodloužení jedinečné biologické účinnosti sloučeniny podle vynálezu, pokud je to považováno za · nutné.
K aplikaci sloučenin podle vynálezu je možno používat širokou paletu farmaceutických prostředků. V případě použití pevného nosiče pro orální podání je možno výsledný preparát tabletovat, umístit ve formě prášku do· tvrdé želatinové kapsle, zpracovat na čípky nebo pelety s normálním nebo zpomaleným uvolňováním účinné látky, na trocho je nebo· kosočtverečné pastilky Množství pevného nosiče v preparátu se může pohybovat v širokých mezích, s výhodou ss avšk pohybuje· zhruba od 25 mg do 1 g. Při použití kapalného nosiče· má výsledný preparát formu sirupu, emulze, měkké želatinové kapsle, sterilního· injekčního kapalného· prostředku, jako ampule, nebo vodné či nevodné kapalné suspenze.
Farmaceutické prostředky se připravují konvenčními technikami známými ve farmaceutickém oboru, spočívajícími v míšení, granulování a lisování v případě tablet, nebo v míšení, plnění, rozpouštění složek apod., tak ja.k je to· v tom kterém· případě vhodné.
Sloučeniny podle vynálezu jsou ve farmaceutických jednotkových dávkovačích formách obsaženy v účinném netoxickém množství pohybujícím· se v rozmezí od 10 do 350 miligramů, s výhodou od 50 do 200 mg. Zvolená dávka se pacientovi, jehož některý z výše uvedených klinických stavů vyžaduje ošetření, podává orálně, injekčně nebo· infusí, jednou až pětkrát denně. Výhodná je parenterální aplikace, při níž se používá dávkování ve · spodní části shora uvedeného rozmezí dávek, je-li to· však pro: příslušného pacienta vhodné, používá se i orální podání vyšších· dávek, které se provádí jednou až pětkrát denně.
Je pochopitelné, že sloučeniny podle vynálezu mohou existovat v různých konfiguracích, jako· ve formě optických isomerů nebo· jejich směsí. Isomerní sloučeniny se snadno připraví tak, že se k chemickým reakcím uvedeným· v následujících příkladech provedení použije aminokyselina předem zvolené konfigurace, nebo- že se směs isomerů rozdělí na individuální isomery chromatografícky, a to vysokotlakou kapalinovou chrcmatografií.
Vynález ilustrují následující příklady provedení, jimiž se však rozsah vynálezu v žádném směru neomezuje.
Příklad 1
Směs 6,0 g [0,025 molu) benzylesteru L-prolinu, 4,7 g (0,025 molu) N-terc.butoxykcrbonyl.-L-alcιninu, 6.75 g (0,05 molu) 1-hydroxybenzotriazolu, 3,2 ml (2,82 g, 0,025 molu) N-ethylmorfolinii a 65 ml suchého tetrahydrofuranu se ochladí, zfiltruje se a vnese se do směsi 5,15 g (0,025 molů) dicyklohexylkarbodiimidu a 10 ml tetrahydrofuranu. Výsledná směs se 30 minut míchá · při teplotě 0°C a pak 18 hodin při teplotě 25 °C, pak se zfiltruje, filtrát se odpaří · a zbytek se rozpustí v ethylacetátu. Roztok se promyje 1- až 10% kyselinou · octovou, vodou, 5% roztokem hydrogenuhličitanu sodného· a roztokem chloridu sodného, vysuší se bezvodým síranem· hořečnatým a zahustí se. Jako· zbytek se získá 9,8 g ·surového, benzylesteru N-· terc.bO^t^c^xyk^aj^boi.nyl-L í^ilanyl-L-^^rolinu (dále t-boc).
Směs 2 g t-bcc, 3,0 g kyseliny trifluoroctové a 15 ml suchého ·mtthylenchlcridu se nechá 2 hodiny reagovat při teplotě místnosti a· pak se odpaří za sníženého· tlaku. Zbylá surová sůl s kyselinou triflucroctcvcu se rozpustí v etheru a roztok se okyselí etherickým chlorovodíkem. Získá se 1,15 g bílého pevného hydrochloridu benzylesteru L·-.alanyl-L-ρcolinu, o teplotě tání 162 až 164° Celsia.
K roztoku 16,5 g (0,06 molu) benzylesteru N-methoxykarbonylmethyl-L-proliinu [ R.
Adams, J. Am. Chem. Soc., 81, 5803 (1959)] v 50· ml ethanolu se přidá cca 500 mg 10% paládia na uhlí, zvlhčeného, vodou. Směs se 2 hodiny třepe ve vodíkové atmosféře v nízkotlaké hydrogenační aparatuře, pak se zfiltruje a filtrát se odpaří. K odparku se přidá ethanol a směs se odpaří. Sirupovitý zbytek se rozpustí ve směsi stejných dílů toluenu a etheru a roztok se okyselí studeným etherickým chlorovodíkem. Vyloučený bílý pevný produkt se oddělí a promyje se etherem. Získá se· 13,8 g surového hydrochloridu N•methOKykarbonylmethyl-L-prolinu, o· teplotě tání 191 až 193 °C.
Směs 2,23 g (0,01 molu) hydrocíhlcridu .N-methcxykarbcnyl·methyT-L-prclinu, 3,13 g (0,01 molu) hydrochloridu benzylesteru L-alanyl-L-prolinu, 2,70 g [0,02 molu) 1-hydrcxybenzotriazclu, 2,3 g [0,02 molu) N-ethylmorfolinu a 40 ml suchého tetrahydrofuranu se ochladí ve vodě s ledem a po přidání 2,08 g (0,01 molu) dicyklohezylkarbodiimiidu se nechá 17 hodin reagovat při teplotě místnosti. Pevné podíly ss odfiltrují, filtrát se zředí ethylacetátem a promyje se třikrát ml 1,5% kyseliny octové, vodou, 5% roztokem hydrogenuhličitanu sodného a roztokem chloridu sodného, organická vrstva se vysuší a odpaří. Získá se 4,3 g žlutého, sirupovitého materiálu, který se nanese na sloupec silikagelu. Elucí sloupce methylenchloridem, pak 1% methanolem v methylenchloridu a nakonec 1,5% methanolem v methylenchloridu se získá 2,1 g (47 %) benzylesteru N-m'eťhoxykarbonylm'ethy--L-proly--L-alanyl-prollnu, který je prekursorem žádaného finálního produktu.
2,1 g tohoto: materiálu ve 30 ml methanolu se vnese do směsi 5,0 g hydrátu hydroxidu barnatého ve 40 ml vody. Po čtyřhodinovém míchání se do směsi k vysrážení uhličitanu barnatého uvádí plynný oxid ’ uhličitý a směs se zfiltruje. Bezbarvý filtrát poskytne po, odpaření 1,25 g (78 %) pevné bílé látky tvořené žádaným trlpeptidem.
Vzorek produktu o hmotnosti 300 m> se překrystaluje ze směsi methanolu a ethylacetátu. Získá se pevná bílá barnatá sůl tající za rozkladu při 270 ”C.
0,9 g nevyčištěného pevného materiálu se rozpustí ve vodě, směs se zfiltruje, filtrát se zředěnou kyselinou sírovou okyselí na pH
3,5 a vyloučený síran barnatý se odfiltruje. Odpařením· filtrátu se získá N-methoxykarbo.nyllILppo=lyl--Laaaayl·L-pprllnsulfát tající za rozkladu při 190 až 196 °C.
Analýza pro C15H23N3O0. Ϋ4 H22O4.V2 H2O:
vypočteno: 48,06 % nalezeno: 48,48 % 48,21
C, 6,59 % H, 11,20 % N;
C, 6,69 % H, 10,80 -0/0 N.
6,78 10,74 [cr]D 25 — —132,2° (c = 1, směs stejných dílů methanolu a vody).
Při testu renální vasodilatační aktivity prováděném na třech ipsech. vykazuje shora uvedená barnatá sůl v dávce 30 ^g/kg/min 21,7% zvýšení průtoku krve ledvinami a 15% snížení odporu ledvinných cév.
Příklad 2
Směs 6,0 g (0,025 molu) hydrochloridu benzylesteru L-prolinu, 6,75 g (0,05 molu) 1-hydroxybenzotriazolu, 3,2 ml (0,025 molu) N · ethylmorfolinu, 6,63 g (0,025 molu) L-terc.butoxykarbonylfenylalanlnu, 5,15 g (0,025 molu) · dicyklohexylkarbodiímidu a 35 mililitrů suchého tetrahydrofuranu se krátce promíchá při teplotě 0 °C a pak se 4 hodiny míchá při teplotě 25 °C. Matečný louh se oddělí a odpaří se a zbytek se rozpustí v ethylacetátu a zředěné kyselině chlorovodíkové. Vrstvy se oddělí a vodná vrstva se extrahuje ethylacetátem. Spojené organické vrstvy se promyjí zředěnou kyselinou chlorovodíkovou, vodou, 5% roztokem hydrogeinutiličitanu sodného a roztokem chloridu sodného, organická vrstva se vysuší a odpaří se. Získá se 10,3 g (91 %) benzylesteru
N-terc.butoxykarbonyl-L-fenylalanyl-L-prolinu.
7,0 g tohoto materiálu se při teplotě 25 stupňů C nechá 2 hodiny reagovat s roztokem 10 ml kyseliny trifluoroctové, 40 ml suchého methylenchloridu a 4 ml 1,3-dimethoxybenzenu. Shora popsaným zpracováním se získá 5,57 g hydrochloridu benzylesteru L-fenylalanyl-L-prolinu.
2,23 g (0,01 molu) tohoto benzylesteru se shora · popsaným způsobem nechá 17 hodin reagovat při teplotě 25 °C s 3,89 g hydrochloridu N-methoxykarbonylmethyl-L-prolinu, 2,70 g (0,02 molu) 1-hydroxybe.nzotriazolu, 4,0 ml N-ethylmorfolinu, 2,06 · g (0,01 molu) · dicyk!lohexylkarbodiimidu a 40 ml tetrahydrofuranu v bezvodém stavu. Po vyčištění na silikagelu se získá 2,9 g benzylesteru N-methoxykarbo.nylmethyl-L-prolyl-L-fenylalanyl-L-prolinu.
1,1 g (2,1 · mmolu) tohoto diesterového prekursoru se rozpustí ve 30 ml methanolu a nechá se reagovat s teplým roztokem 5,0 g hydroxidu barnatého ve 40 ml vody. Směs se 4 hodiny míchá při teplotě 25 °C, načež se k ní přidá nadbytek oxidu uhličitého. Vyloučený uhličitan barnatý se odstraní filtrací za použití pomocného filtračního prostředku. Filtrát se odpaří a zbytek se azeotropicky destiluje s ethanolem. Shora popsaným způsobem se získá nejprve 0,72 g (82 %) bannaté soli a pak 0,89 g hemisulfátu N-metihoxykarbonyl-L-prolyl-L-fenylalanyl-L-prolinu, o teplotě · tání 145 až 148 stupňů C.
Analýza pro 021^2514306 . V2 Ba . H2O: vypočteno:
51,15 % C, 5,31 % H, 8,52 % N, 13,92 % Ba;
nalezeno:
51,47 ψο C, 5,27 % H, 5,28 % N, 12,60 % Ba.
51,64 5,50 5,28 [a]D25 = —43,9° (c = 1, voda).
Analýza pro C21H27N3O6 . V2 H2SO4:
vypočteno:
54,07 % C, 6,04 % H, 9,01 % N;
nalezeno:
53,71 % C, 5,90 % H, 8,82 % N.
53,64 5,94 8,91
Tento sulfát · při aplikaci v dávce 30 a 300 jíg/kg/min zvyšuje průtok krve ledvinami. Barnatá ,sůl při souhrnném testu na anestetizovanéim psu není účinná.
P ř í к 1 a d 3
Za použití shora popsaných metod ,se výše uvedenou acylací za použití dicyklohe235030 xylkarbodiimidu připraví 7,6 g benzylesteru N-terc.butoxykarbonyl-^-alanyl-L-prollnu.
Odstraněním chránící skupiny působením trifluoroctové kyseliny se získá hydrochlorid benzylesteru /3-i^ll^^,^]L-^-i^]ro'linu; 6,39 g (0,02 molu) této sloučeniny se kondenzuješ
2.23 g (0,0'1 molu) N-methoxykarbonylmei thylprolinhydrochloridu 17hodinovou reakcí při teplotě místnosti v přítomnosti 2,7 gramů (0,02 mdlu) 1-hydroxybenzotriazolu, 12 ml N-ethylmorfolinu a 2,06 g (0,01 molu) dicyklohexylkarbodiimidu v 50 ml suchého tetrahydrofuranu. Jako produkt se získá 1,9 gramů sirupovitého benzylesteru Ni methoi xykarbonylmethyl-L-prolyl-?ialanyl-Liprolii nu, který je prekursorem žádané dikyseliny.
1,75 g (3,9 mmolu) tohoto diesteru se hydi rolyzuje za použití hydroxidu, barnatého ra methanolu a na vzniklý produkt se působí kyselinou sírovou. Získá se 1,2 g bílého pevného N-karboxymethyl·L-prolyl·3-alanyl·L·iprolínsulfátu.
Analýza pro C15H23N3O0. ¥2 H2SO4: vypočteno:
46,15 % C, 6,20 % H, 10,76 % N; .
nalezeno:
45,81 ' 0/0 c, 6,50 % H, 9,94 % N.
46,14 6,52 10,22
Ыей = —70,4° (c = 0,8, voda).
Při testu na spontánně hypertenzívních krysách (n = 3) poskytuje shora uvedená sloučenina při aplikaci v dávce 25 mg/kg (intraperitoneálně) následující hodnoty Cíuretické, resp. saluretické účinnosti:
Na+ 676,04 (kontrolní hodnota 126,76) K+ 242,53 (85,12) moč (ml/krysa) 16 (3).
Shora uvedená sloučenina při aplikaci dvěma anestetizovaným psům v dávce 3, 30 a 300 jzg/ikg/min rovněž zvyšuje průtok krve ledvinami a snižuje odpor ledvinných cév. Při dalším testu, prováděném na třech psech, má shora připravená sloučenina hodnotu EE1.5 12 pg/kg v porovnání s 3,5 pro· dopamin (intravenózní aplikace).
Příklad 4 .
Za použití stejných reakcí jako výše se ze
7.23 g (0,03 molu) etIh^l-^-/b-rrπeгrpionáttj n 7,33 g (0:04 molu) hydrochloridu benzyleste ru prolinu získá 4,6 g (50,2 %) benzylesteru N-(2-ethoxykarbonyl)ethyliL-prolinu; 4,6 gramů (0,015 molu) · této sloučeniny poskytne hydrogenací za použití paládia na uhlí jako katalyzátoru 2,96 g (78 %) N-(2iethoxykari bonyl) ethyliL-prolinhycdrochloricdu tajícího při 169 až 171 °C; 2,42 g tohoto produktu (0,0096 molu) se dicyklohexylkarbodiimidoi vou metodou kondenzuje s 2,25 g (0,0072 molu) hydrochloridu benzylesteru L-alanyl· •-L-prollnu za vznikuť0,8 g benzylesteru N(2i· ethoxykarbonyl) ethyliLiprolybLialanyliLi iprolinu. Tento prekursor poskytne hydrou lýzou hydroxidem barnatým ve vodném methanolu 0,498 g (64 %) N-(2-karboxyethyl)i iL-prolyliL-alanyliLjprolinu o teplotě tání 133 až 136 °C.
Analýza pro C1.6H25N3O6 . C2H6OH . H2O: alfrpaSjMBirkur vypočteno:
51,54 % H, 7,93 % H, 10,02 .0/0 N; nalezeno:
51,95 % C, 7,12 % H, 10,19 % N.
51,72 7,32 10,04 [c]e25 = —147,3° (c == 1, voda).
Tato sloučenina při aplikaci dvěma anei * stetizovaným psům v dávce 300 pg/kg/min vykazuje kumulativní účinek zahrnující 3-4% zvýšení průtoku krve ledvinami a 23%o snížení odporu ledvinných cév.
Příklad 5
5,95 g (0,017 molu) hydrochloridu benzylesteru E^-pimethyl^-alanyliL-prolinu, připraveného postupem podle příkladu 1, se nechá reagovat s 4,41 g (0Ό15 molu) LiNi i [ 5i (ime tho xykarb o n yl) pentyl ] pr olinhydr θchloridu, který byl připraven reakcí ethyl· esteru 6-bromkapronové kyseliny s hydroi chloridem benzylesteru prolinu, s následující katalytickou hydrogenací k odštěpení benzylesterového seskupení. Jako kondenzační činidlo se používá dicyklohexylkarboi diimid a pracuje se v přítomnosti 1ihydroi xybenzotriazolu a N-ethylmorfolinu v tetrahydrofuranu. Jako produkt se získá 1,5 g sirupovitého benzylesteru N-(5imethoxykari bonylρentamethytenyl)-L-prolyl-D,L-3imethyl·ó-alanyl·L-prolinu.
Hmotové spektrum: m/e = 530 (M J 1).
0,5 g tohoto esteru poskytne po hydrolýze hydroxidem barnatým 0,2 g žádaného L-(Ni -5-ikaat) ooypeetamethylenyl) protyI-EhL-^-mei thyl·3-alaιnyl·L-prolinu o teplotě tání 80 až 84 °C.
[i]e25 = —90,1° (c = 1, methanol — ’ voda 1:1).
Analýza pro C2oHs3IN5Oo.1,25 H2O:
vypočteno:
55,35 % C, 8,36 % H, 9,68 % N;
nalezeno:
55,49 % C, 8,78 0/0 H, 9,05 % N.
Příklad 6
Za použití stejných metod jako výše, se
12,5 g [0,76 mOluj D5^--^-c^]^:^^^o-3-feiny^]^!^]ropionové kyseliny nechá 17 hodin reagovat při teplotě 25 °C s 9,6 g [0,095 molu) triethylaminu a 20,7 g (0,095 molu) di-terc.butyldikarbonátu ve 250 ml dimethylformamidu. Získá se 19,9 g (79 %) bílého pevného t-boc-derivátu o teplotě tání 115 až 117 °C.
7,95 g (0,03 molu) tohoto· materiálu se kondenzuje se 7,23 g (0,05 molu) hydrochloridu benzylesteru L · prolinu za vzniku 13,6 g dipeptidu. Chrániči skupina se odštěpí působením trifluoroctové kyseliny v methylendichloridu a 1,3-dimethoxybenzenn a na vzniklý produkt se působí bezvodým chlorovodíkem. Ve formě bílé pevné látky se získá hydrochlorid benzylesteru D^-ó-fenyl-./(-alanyl-L-prolinu; · 10,1 g (0,026 molu) tohoto materiálu se kondenzuje s 5,81 g (0,026 molu) hydrochloridu LCN-methoxykarbonylmethylrroliyu. Chromatografií na silikagelu za použití methylencho-ridu s plynule stoupající koncentrací methanolu jako elučního činidla se získá 1,8 g benzylesteru N-methoxykarbonylmethylLJproly--D,LΊ--fenyl-ó-alnnyl-L-^rolinu^. Tento diester poskytne hydrolýzou hydroxidem barnatým a následujícím okyselením zředěnou kyselinou sírovou 0,99 g N-karboxymethyl-L-pooly--D,L-S-feyyl-β-alnyyl-L-ιprolinsulfátu o teplotě tání 256 až 260 °C.
[o]d25 = —43,2° (c = 1, methanol — voda 1:1).
Analýza pro C21H27N'óO5.0,25 H2SO4.H2O; vypočteno:
54,83 % C, 6,46 % H, 9,13 % · N; nalezeno:
54,86 % C, 6,43 % H, 8,24 % N.
Příklad 7
Za použití stejných metod jako výše, se
12.5 g (0,12 molu) D,L-j-methy^j--a;lanlnu (D,L-3-aminomáselyá kyselina) nechá reagovat s 12,12 g (0,15 molu) triethylaminu a 32.7 g (0,15 molu) difieгc.bylyllli.]kaгbo^nátu ve 300 ml dimethylformamidu, za vzniku
18.5 g (76 ·%) bílého pevného t-boc o tep- lotě tání 90 až 92°C;4,06g (0,02 molu) tohoto materiálu se za použití dicyklohexylkarbodiimidové metody 17 hodin kondenzuje při teplotě 25 °C s 4,82 g (0,02 molu) hydrochloridu benzylesteru prolinu. Po zpracování trifluoroctovou kyselinou a bezvodým chlorovodíkem se získá hydrochlorid benzylesteru y^^lanyM-prolinu; 3,5 gramů (0,01 molu] tohoto materiálu se shora uvedeným způsobem kondenzuje s 1,12 g (0,005 molu] N-methoxykarbonylmethylprolmhydrochloridu, za vzniku benzylesteru N-methoxykarbonylmethy---f-prolyl-D,L-:--methyl-β-alnyyl-L-prolinu, který se hydrolýzuje hydroxidem .barnatým a pak se převede na sůl s kyselinou sírovou. Získá se N-karboxymethyl-L-prolyl-D—tf-methyl-^-alanyl-Lprollnhemísulfát o teplotě tání 135 stupňů C.
1’^; ..
[i]d25 = —63,3° (c = 1, 50% vodný metha_________ nol).
Směs diestereomerů (S,S,S a S,R,S) se rozdělí tak, že se tato směs ve směsi vody a methanolu · (9:1) nanese na kolonu pro vysokotlakou kapalinovou chronatografií (Cts reversní fáze) a za použití směsi vody, methanolu a kyseliny trifluoroctové (90:10: : 0,1) jako elučního činidla se provede chromatografie. Separační faktor a = 1,29 umožňuje oddělení S,S,S— a S,R,S--somerů s optickými rotacemi [oÍd25 = —59,9° (c = 1, směs vody a methanolu 1:1), resp. (a)D25 = = —44,8° (c = 1, směs vody a methanolu 1:1).
Použije-li se při tomto postupu N-P^thoxyikarbonyl) ethyl-L-proli.nhydr ochlorid namísto svého· nižšího homologu, získá se N- (2-karboxy ) ethy--L-pгolyl-D,L-S-methy--βl falanyllLlproliy. · Pokud se ipri práci postupem podle · příkladu 4 použije namísto N-(2-ethoxykarbonyl ) ethyl-L-pr olinhydrochloridu N-(3-methoxykarbonyl) propyl-D^-prolinhydrochlorid ' ' (připravený postupem popsaným v příkladu 4), získá se N-karboxyrropyl-D,ILprotyl-L-planyl·L·prolin ve formě volné báze.
Příklad 8
Směs 10,0 g (0,0529 molu) N-terc.butoxykaybOinyllD-alaniιnu, 12,75 g (0,0529 molu) hydrochloridu benzylesteru L-prolinu, 14,28 gramů (0,0106 molu) 1-hydroxybe.nzotriazolu, 15 ml N-methylmorfolinu a 125 ml suchého tetrahydrofuranu se spolu s · 10,9 g (0,0529 · molu) dicyklohexylkarbodimidu a 15 mililitrů suchého dimethylformamidu podrobí reakci a zpracuje shora uvedeným způsobem. Získá se 20,4 g surového benzylesteru N-terc.butoxykarboyyllD-alanyllL-prolil nu, který po shora popsaném odštěpení terc.butoxyikarbonylové chránící skupiny poskytne hydrochlorid benzylesteru D-alanyl-Ll -prolinu o teplotě tání 140 až 142 °C; 8,3 g (0,0265 molu) tohoto materiálu se shora popsaným způsobem kondenzuje s 5,92 g (0,0265 molu) Nlmethoxykarbonylmethyl-Llprolinhydrochloridu za vzniku 3,1 g sirupovitého benzylesteru N-methoxykarbonylmethyl-L-prolyl-D-alayyl-L-rroliyu. Z 3,0 g (6,7 molu) shora připraveného diesteru se po zpracování hydroxidem barnatým získá 2,1 gramů N-karboxymethyllL-prolyl-Dlalnyyl-L-prolinu o teplotě tání 145 až 148 °C.
[«Id25 = —39,9° (c = 1, směs methanolu a vody v poměru 1:1).
233030
Obdobným způsobem se připraví N-2-karboxyethyl-L-prolyl-D-alanyl-L-iprolin tající za rozkladu při 170 ec [měkne při 142 až 145 °C).
[a]D25 = —67,9° (c = 1, směs methanolu a vody v poměru 1:1).
Příklad 9
Směs 6,28 g (0,0332 molu) N-terc.butoxykarbonyl-^-alaninu, 5,0 g (0,0332 molu) hydrochloridu L-prolinamidu, 8,96 g (0,0664 molu) 1-hydroxybenzotriazolu, 12 m:l N-methylmorfolinu, 75 ml tetrahydrofuranu, 40 mililitrů dimethylformamidu a 6,84 g (0,0332 molu) dicyklohexylkarbodimídu se 17 hodin míchá při teplotě 25 °C. Rozpouštědla se odpaří ve vakuu a zbytek se rozpustí ve směsi ethylacetátu a vody. Organická vrstva se oddělí, promyje se malými objemy zředěné kyseliny chlorovodíkové, roztoku chloridu sodného, 5% roztoku hydrogenuhličitanu sodného a roztokem chloridu sodného, vysuší se a zahustí. Získá se 3,2 · g sirupovitého N-terc.butoxykarbonyl-Á-alanyl-L-prolinamidu, jehož hmotové spektrum (chemická ionizace s reakčním plynem methanem) je v souladu s dipeptidickou · strukturou.
Tento· ' produkt · se rozpustí ve 35 ml suchého methylendichloridu, roztok se ochladí ve vodě s ledem a přidá se k němu 15 ml · kyseliny trifluoroctové. Reakční roztok se míchá nejprve 15 minut při teplotě 0 °C a pak 3 hodiny při teplotě 25 °C, načež se rozpouštědla odpaří ve vakuu při teplotě 40 °C. Získá se sirupovitá sůl /-aaa.nyl-L-prolinamidu s kyselinou trifluornctovou. Tato sloučenina (cca 0,01 molu) se shora popsaným způsobem kondenzuje s N-methoxykarbonylmethyl-L-prolinhydrochloridem za vzniku N-methoxykarbor^y^^^rc^e^tI^yl-N^-^p^i^oyl--3-alanyl-L-prolinamidu, který působením hydroxidu barnatého poskytne N-karboxymethyl-L-prolyl--^--^al^i^^^ll^l^--^rí^lli^<amid o teplotě tání 97 až 100 °C.
[a']o25 — —68,3° (50% vodný methanol).

Claims (3)

1. Způsob výroby tripeptidu obsahujících N-karboxyalkylprolinový zbytek, obecného vzorce I .
ve kterém alk představuje přímý nebo rozvětvený alkylenový řetězec s 1 až 5 atomy uhlíku, s výjimkou ethylidenové skupiny, n je číslo o hodnotě 0 až 2 a
A představuje zbytek aminokyseliny odvozený od D- nebo L-Ala, D- nebo L-Phe, Dnebo L-3-methyl-/3-Ala, D- nebo L--?-fenyl-S-Ala, nebo -SAla, a jejich farmaceuticky upotřebitelných solí a prekursorů, vyznačující se tím, že se sloučenina obecného vzorce II v · co°» «Uk (Ш ve kterém alk má shora uvedený význam a
R1 představuje chráněnou karboxylovou skupinu, · nechá reagovat se sloučeninou obecného vzorce III
A I ve kterém
A a n mají shora uvedený význam a •R2 představuje -chránící skupinu karboxylové funkce, z výsledného produktu se odštěpí všechny přítomné chránicí skupiny a výsledný trirertid se popřípadě převede na svoji farmaceuticky upotřebitelnou sůl.
2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se reakce provádí v přítomnosti karbodiimidu, s výhodou dicyklohexylkarbodiimidu.
3. Způsob podle bodu 1 k výrobě N-karboxymethyl-L-prc^l^y^l^-^-^í^lanyl-L-^rolinu^, vyznačující se tím, že se -^--^al^r^^íl-^^-i^i^.olin ve formě hydrochloridu benzylesteru nechá reagovat s N-methoxykarbonylmethyl-L-prolinhydrochloridem.
CS827906A 1981-11-06 1982-11-05 Method of n-carboxyalkylpropylene resiude containg tripeptides production CS235030B2 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US31872181A 1981-11-06 1981-11-06

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS235030B2 true CS235030B2 (en) 1985-04-16

Family

ID=23239338

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS827906A CS235030B2 (en) 1981-11-06 1982-11-05 Method of n-carboxyalkylpropylene resiude containg tripeptides production

Country Status (25)

Country Link
EP (1) EP0080283B1 (cs)
JP (1) JPS5890537A (cs)
KR (1) KR880002594B1 (cs)
AT (1) ATE17736T1 (cs)
AU (1) AU562011B2 (cs)
CA (1) CA1247085A (cs)
CS (1) CS235030B2 (cs)
DD (1) DD206553A5 (cs)
DE (1) DE3268884D1 (cs)
DK (1) DK480682A (cs)
ES (1) ES517144A0 (cs)
FI (1) FI75175C (cs)
GR (1) GR77368B (cs)
HU (1) HU187808B (cs)
IE (1) IE53982B1 (cs)
IL (1) IL67070A (cs)
NO (1) NO160081C (cs)
NZ (1) NZ202232A (cs)
PH (1) PH18708A (cs)
PL (1) PL136098B1 (cs)
PT (1) PT75769B (cs)
RO (1) RO84706B (cs)
YU (1) YU245582A (cs)
ZA (1) ZA827816B (cs)
ZW (1) ZW23282A1 (cs)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0500989B1 (en) * 1991-02-27 1998-12-09 Lacer, S.A. N-(alpha-substituted-pyridinyl) carbonyl dipeptide antihypertensive agents
MY114711A (en) 1995-06-06 2002-12-31 Pfizer Substituted n-(indole-2-carbonyl)-b-alanmamides and derivatives as antidiabetic agents
EP0832066B1 (en) 1995-06-06 2001-09-12 Pfizer Inc. Substituted n-(indole-2-carbonyl-) amides and derivatives as glycogen phosphorylase inhibitors
FI974436A7 (fi) * 1995-06-06 1998-01-27 Pfizer Substituoituja N-(indoli-2-karbonyyli)-glysiiniamideja ja -johdannaisi a glykogeenifosforylaasi-inhibiittoreina
US6277877B1 (en) 2000-08-15 2001-08-21 Pfizer, Inc. Substituted n-(indole-2-carbonyl)glycinamides and derivates as glycogen phosphorylase inhibitors
KR20040013679A (ko) * 2002-08-08 2004-02-14 현대산업개발 주식회사 실내 공기 상태 표시장치

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2480747A1 (fr) * 1980-04-17 1981-10-23 Roques Bernard Derives d'acides amines et leur application therapeutique

Also Published As

Publication number Publication date
ZA827816B (en) 1983-08-31
NO160081B (no) 1988-11-28
RO84706A (ro) 1984-07-17
ZW23282A1 (en) 1983-02-23
IE822647L (en) 1983-05-06
CA1247085A (en) 1988-12-20
JPS5890537A (ja) 1983-05-30
FI823798L (fi) 1983-05-07
FI75175C (fi) 1988-05-09
GR77368B (cs) 1984-09-11
NO160081C (no) 1989-03-08
YU245582A (en) 1985-03-20
ES8401447A1 (es) 1983-12-16
IL67070A (en) 1986-01-31
AU9017382A (en) 1983-05-12
DE3268884D1 (en) 1986-03-13
NZ202232A (en) 1985-08-16
EP0080283A1 (en) 1983-06-01
PT75769B (en) 1985-07-26
DK480682A (da) 1983-05-07
ATE17736T1 (de) 1986-02-15
AU562011B2 (en) 1987-05-28
PT75769A (en) 1982-11-01
DD206553A5 (de) 1984-02-01
IE53982B1 (en) 1989-05-10
FI823798A0 (fi) 1982-11-05
HU187808B (en) 1986-02-28
ES517144A0 (es) 1983-12-16
EP0080283B1 (en) 1986-01-29
PL136098B1 (en) 1986-01-31
PH18708A (en) 1985-09-05
NO823693L (no) 1983-05-09
FI75175B (fi) 1988-01-29
KR880002594B1 (ko) 1988-12-03
PL238893A1 (en) 1983-07-04
KR840002372A (ko) 1984-06-25
IL67070A0 (en) 1983-02-23
RO84706B (ro) 1984-09-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0183398B1 (en) Angiotensin converting enzyme inhibitors and their production and use as pharmaceuticals
JPH0346463B2 (cs)
IE56816B1 (en) Certain benzazocinone and benzazoninone derivatives,process for their preparation,pharmaceutical preparations containing them and their therapeutic use
US4801609A (en) Mercapto-acylamino acid antihypertensives
DE4443390A1 (de) Neue dipeptidische p-Amidinobenzylamide mit N-terminalen Sulfonyl- bzw. Aminosulfonylresten
EP0074787B1 (en) Renally active dipeptides
EP0110224A2 (de) Benzoylthioverbindungen, ihre Herstellung und Verwendung als Arzneimittel
CS235030B2 (en) Method of n-carboxyalkylpropylene resiude containg tripeptides production
EP0103496A1 (en) Acylalkylaminocarbonyl substituted amino and imino acid compounds
US4087520A (en) Lowering blood pressure with new L-3-(3,4-dihydroxyphenyl)-2-methyl-alanine peptides
US4456594A (en) N-Carboxyalkylproline-containing tripeptides
US4387049A (en) Adamantyl containing peptides
EP0322633B1 (en) Mercapto-acylamino acid antihypertensives
CA1158236A (en) Process for the preparation of novel substituted phenylacetic acid amide compounds
US4490386A (en) Phosphate salts of 1-[2-[(1-alkoxycarbonyl-3-aralkyl)-amino]-1-oxoalkyl]octahydro-1H-indole-2-carboxylic acids, preparation of, and medical compositions thereof
EP0058567B1 (en) Substituted acyl derivatives of octahydro-1h-isoindole-1-carboxylic acids and esters
US5478811A (en) Orally-active elastase inhibitors
US4400511A (en) 2-Substituted octahydropyrrolo(1,2-A)-pyrazine-3-carboxylic acids
JPH031319B2 (cs)
US4758675A (en) 3-thiophene-substituted tyrosyl dipeptide amides
US4503043A (en) Substituted acyl derivatives of octahydro-1H-isoindole-1-carboxylic acids
US4386075A (en) Renally active tetrapeptides
EP0086660B1 (en) Renally active tetrapeptides
EP0212550A2 (en) Substituted dipeptide amides
CA1279950C (en) Substituted dipeptide amides #2