CS202582B2 - Process for preparing beta-methyldigoxine - Google Patents

Process for preparing beta-methyldigoxine Download PDF

Info

Publication number
CS202582B2
CS202582B2 CS775351A CS535177A CS202582B2 CS 202582 B2 CS202582 B2 CS 202582B2 CS 775351 A CS775351 A CS 775351A CS 535177 A CS535177 A CS 535177A CS 202582 B2 CS202582 B2 CS 202582B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
digoxin
methyldigoxine
chloroform
dioxane
methyldigoxin
Prior art date
Application number
CS775351A
Other languages
English (en)
Inventor
Borut Pelan
Marija Milohnoja
Magda Pezdirc
Original Assignee
Lek Tovarna Farmacevtskih
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Lek Tovarna Farmacevtskih filed Critical Lek Tovarna Farmacevtskih
Publication of CS202582B2 publication Critical patent/CS202582B2/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J19/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 by a lactone ring
    • C07J19/005Glycosides

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu výroby (3metHyldigoxinu setektivní moj^n^r^E^tl^h^ll^tt^t^ifikací digoxinu.
Z patentové literatury jsou známy způsoby výroby digoxinmonoalkyléterů. Jak holandská zveřejněná přihláška 68.13409, tak němec spisy DOS 1961°Í3 a DAS 1 643 665 uvádějí pro parciální 'monoalkylaci hydroxylové skupiny v poloze 15 nebo 16 koncové digitoxosy použití obvyklých činidel, jako dialkylsulfátu a diazoalkanu.
Použitím dialkylsulfátu za obvyklých alkylačních podmínek, jak je uvádí holandská zveřejněná patentová přihláška 68.13409, vzniká velké množství nežádoucích polyéterů, jež nelze dealkylovat a tím představují ztrátu výtěžku při moj^i^c^h^^^l^l^l^i^i^ifik^aci. Na druhé straně je však parciální alkylace digoxinu diazoalkany, kterou uvádí uvedený patentový spis jako příklad, proveditelná pro nebezpečí výbuchu při práci s tímto činidlem prakticky pouze v laboratorním měřítku.
Shora uvedená německá patentová literatura, týkající se alkylace digoxinu, obsahuje ve srovnání s holandským patentovým spisem některé novinky, podmiňující lepší výtěžky a větší selektivitu reakcí. Tato literatura uvádí, že úspěch mctúylace digoxinu dimethylsulfátem jako methylačním činidlem závisí na hodnotě pH reakční směsi, kterou lze regulovat přídavkem určitých množství hydroxidu barnatého. Významná je rovněž přítomnost isopropylátu hlinitého, popřípadě kysličníku hlinitého a neutrálního rozpouštědla, například toluenu. Uvedená činidla mají příznivý vliv na monomethylační reakci v tom smyslu, že usměrňují alkoxylovou skupinu do polohy 15 nebo 16 digitoxosy.
Pro čištění surového β-methyldigoxinu, jenž obsahuje ještě malé množství nezreagovaného digoxinu a menší množství přimíšenin a- a polymethyldigoxinů, se ve shora uvedené německé patentové literatuře používá metoda, vícenásobného rozdělování mezi dvěma rozpouštědlovými fázemi.
Dosavadní nevýhody, spočívající ve vzniku vedlejších produktů nebo v nízkých výtěžcích, lze odstranit sel^l^l^tivní monomeehyléterifikací digoxinu v roztoku dimethylformamidu v přítomnosti kysličníku . hlinitého a následnou chromatografickou izolací produktu.
Předmětem vynálezu je způsob výroby β-methyldigoxinu selektivní monomethyléterifikací digoxinu, spočívající v tom, že se v inertní atmosféře na výchozí digoxin působí methylesterem kyseliny p-toluensulfonové nebo dimethylesterem kyseliny sírové nebo zejména methylesterem kyseliny methansulfonové v přítomnosti hydroxidu strontnatého a dioxanu za teploty místnosti a ze získaného surového produktu se izoluje čistý (-methyldígoxin sloupcovou chromatografií na sílikagelu za použití . chloroformu a ethanolu v poměru 93:7 nebo zejména směsi methylenchloridu a methanolu v poměru 95 : 5.
Použitý hydroxid strontnatý a dioxan působí vedle kysličníku hlinitého jako činidla regulující hodnotu pH a umožňují dosahovat z hlediska jakosti stejné a z hlediska výtěžku ještě uspokojivější výsledky, než jsou uváděny v německé patentové literatuře, zejména provádí-li se reakce methyléterifikace v inertní atmosféře.
Dalšími pokusy, prováděnými s dimethylsulf átem a v přítomnosti kysličníku hlinitého, bylo zjištěno, že selektivní monomethylace digoxinu v poloze 16 koncové digitoxosy v roztoku dimethylformamidu probíhá ve srovnání s údaji v německých . spisech DOS 1 961 034 a DAS 1 643 665 s větším výtěžkem a během kratší doby, provádí-li se reakce v inertní atmosféře a v přítomnosti hydroxidu strontnatého a dioxanu v množstvích, jež jsou o 50 % menší než množství uváděná ve shora uvedené německé patentové literatuře pro funkčně analogická činidla hydroxid barnatý a toluen. Použitím sloupcové chromatografie na silik^agelu a směsi chlorovaného uhlovodíku a alkanolu jako elučního činidla lze izolovat z reakčního produktu předčištěného obvyklým způsobem čistý (3methyldigoxin. Nezreagovaný digoxin, získaný po chromatografickém čištění, se použije opět k methylaci.
Čistý (β-methyldigoxin vyrobený způsobem podle vynálezu byl identifikován chromatografií v tenké vrstvě, teplotou tání a IČ-spektrem.
Příklady provedení
Příklad 1 g digoxinu se rozpustí ve směsi 80 ml dimethylformamidu a 80 ml diolxanu a přidá se 3,5 g hydroxidu strontnatého a 10 g kysličníku hlinitého (aktivita 1—2 podle Brockmannaj. K suspenzi se přikape během 1 hodiny v přítomnosti inertního plynu a za míchání při teplotě místnosti 9,3 g methylmesylátu rozpuštěného v 80 ml dioxanu. Po ukončení přídavku methylačního činidla se reakční' směs míchá dalších 5 hodin, poté se přidá 160 ml chloroformu, sraženina se odfiltruje, promyje 100 ml chloroformu, k filtrátu se přidá 40 ml pyridinu a ve vakuu se zahustí na olejovitý zbytek. Odparek se zředí 300 ml chloroformu a . vytřepe 4král 40 ml destilované vody. Spojené chloroformové extrakty se ' vysuší ' bezvodým síranem' sodným, pak odpaří k suchu ve vakuu a z odparku se pak eluuje na silikagelovém sloupci ' /3methyldigoxin směsí chloroformu a ethanolu (93:7). Výtěžek /--methyldigoxinu činí po překrystalování z ethylacetátu nasyceného vodou 6,7 g, · teplota tání 225 až 229 °C. IČ-spektrum je totožné se spektrem β-methyldigoxinového standardu.
Příklad 2 g digoxinu se rozpustí v 80 ml dimethylfonmamiidu, přidá se 40 ml dioxanu,
3,5 g hydroxidu strontnatého a 10 g kysličníku hlinitého (aktivita 1 — 2 podle · Brockmanna). K suspenzi se přikape během 60 minut pod inertním plynem a za míchání při · teplotě místnosti roztok' 12 g ' methyltosylátu ve 40 ml dioxanu. Po dalším ^hodinovém míchání se postupuje obdobně jakov příkladu 1. Surový monom^t^^lační produkt se přečistí sloupcovou chromatografií, adsorbens kysličník křemičitý, eluční činidlo methylenchlorid/methanol (95:5). Spojené frakce /ž-methyldigoxinu činí 6,5 g, teplota tání 225 — 229 °C. IČ- spektrum je totožné se spektrem ' /3methyldigoxínového standardu.
Příklad 3 g digoxinu se rozpustí ve směsi 480 ml vysušeného dimethylformamidu a 240 ml dioxanu, přidá se 19,8 g hydroxidu strontnatého a 36 g kysličníku hlinitého (aktivita 1 — 2 podle Brockmanna), k tomu se přikape pod inertním plynem a za míchání při teplotě místnosti během 2 hodin 45 ml čerstvě destilovaného dimethylsulfátu rozpuštěného ve 240 ml dioxanu. Po ukončení přídavku methylačního činidla se reakčni směs míchá v inertní atmosféře další 2 hodiny, poté se přidá 1200 ml chloroformu, sraženina se odsaje a promyje 600 ml chloroformu. K filtrátu se přidá 270 ml pyridinu a odpaří ve vakuu na hustý olejovitý zbytek. Odparek se rozpustí v 1,8 1 chloroformu a čtyřikrát vytřepe po 240 ml vody. Spojené chloroformové extrakty se vysuší a ve vakuu odpaří k suchu. Z odparku se eluuje směsí methylenchloridu a methanolu (95 ku
5) na sloupci kysličníku křemičitého /3-methyldigoxinová frakce. Frakce se odpaří ve vakuu do sucha a odparek se překrystaluje ze směsi acetonu a petroléteru (97:3). Výtěžek (3methyldigdxinu činí 40 g, teplota tání 226 — 229 °C. IČ-spektrum je totožné se spektrem Jreethyldigoxinového standardu.
г
PŘEDMĚT VYNALEZU

Claims (1)

  1. PŘEDMĚT VYNALEZU
    Způsob výroby (3methyldigoxinu selektivní monomethyléterifikací digoxinu v roztoku dimethylformamidu v přítomnosti kysličníku hlinitého s následnou chromatografickou izolací produktu, vyznačující se tím, že se v inertní atmosféře na výchozí digoxin působí methylesterem kyseliny p-toluensulfonové nebo dimethylesterem kyseliny sírové nebo zejména methylesterem kyseliny methansulfonové v přítomnosti hydroxidu strontnatého a dioxanu za teploty místnosti a ze získaného surového produktu se izoluje čistý /^-i^e^e^]^^yl(^i^jg(oxin sloupcovou chromatografií na silikagelu za použití chloroformu a ethanolu v poměru 93:7 nebo zejména směsi methylenchloridu a methanolu v poměru 95:5.
    Severografia, n. p., závod 7, Most
CS775351A 1976-08-20 1977-08-15 Process for preparing beta-methyldigoxine CS202582B2 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
YU2046/76A YU39367B (en) 1976-08-20 1976-08-20 Process for preparing beta-methyl-digoxine

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS202582B2 true CS202582B2 (en) 1981-01-30

Family

ID=25556611

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS775351A CS202582B2 (en) 1976-08-20 1977-08-15 Process for preparing beta-methyldigoxine

Country Status (10)

Country Link
US (1) US4145528A (cs)
JP (1) JPS5331653A (cs)
AT (1) AT352910B (cs)
CS (1) CS202582B2 (cs)
DE (1) DE2734401B2 (cs)
FR (1) FR2362160A1 (cs)
GB (1) GB1545647A (cs)
PL (1) PL103874B1 (cs)
SU (1) SU665807A3 (cs)
YU (1) YU39367B (cs)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3216236A1 (de) * 1982-04-30 1983-11-03 Lentia GmbH Chem. u. pharm. Erzeugnisse - Industriebedarf, 8000 München Verfahren zur herstellung von ss-methyldigoxin
AT384227B (de) * 1982-05-05 1987-10-12 Chemie Linz Ag Verfahren zur herstellung von beta-methyldigoxin
US4603196A (en) * 1983-04-27 1986-07-29 Chemie Linz Aktiengesellschaft Process for the preparation of β-methyldigoxin
JPS6249521U (cs) * 1985-09-13 1987-03-27

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1643665B1 (de) * 1967-09-20 1971-02-18 Boehringer Mannheim Gmbh Neue Digoxinaether und Verfahren zur Herstellung derselben
BE759912A (fr) * 1969-12-05 1971-06-04 Boehringer Mannheim Gmbh Procede perfectionne de preparation d'ethers monomethyliques dedigoxin
DE1962757C3 (de) * 1969-12-15 1979-11-15 Boehringer Mannheim Gmbh, 6800 Mannheim Evomonosid-Derivate, Verfahren zu deren Herstellung sowie diese enthaltende Arzneimittel
US3753974A (en) * 1969-12-19 1973-08-21 Boehringer Mannheim Gmbh Neriifolin derivatives
DE2122209A1 (de) * 1971-05-05 1972-11-23 Dr. Karl Thomae Gmbh, 7950 Biberach Neue durch einen Steroidrest substituierte Derivate des Acrylnitrils und Verfahren zu ihrer Herstellung
JPS5021475A (cs) * 1973-06-29 1975-03-07
JPS5028957A (cs) * 1973-07-16 1975-03-24

Also Published As

Publication number Publication date
ATA559477A (de) 1979-03-15
PL200288A1 (pl) 1978-05-08
GB1545647A (en) 1979-05-10
JPS5331653A (en) 1978-03-25
DE2734401B2 (de) 1978-10-26
YU39367B (en) 1984-10-31
FR2362160A1 (fr) 1978-03-17
DE2734401A1 (de) 1978-02-23
AT352910B (de) 1979-10-10
FR2362160B3 (cs) 1980-06-20
US4145528A (en) 1979-03-20
YU204676A (en) 1982-05-31
PL103874B1 (pl) 1979-07-31
SU665807A3 (ru) 1979-05-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Wiesner et al. On Cardioactive Steroids. XVI. Stereoselective β‐Glycosylation of Digitoxose: The Synthesis of Digitoxin
EP0226202B1 (en) Synthesis of podophylotoxin type compounds
CS202582B2 (en) Process for preparing beta-methyldigoxine
DK165790B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af adriamycin-4'-o-derivater eller syreadditionssalte deraf
EP0024727A1 (en) Anthracycline glycosides, processes for their preparation and pharmaceutical composition containing them
US3963765A (en) Preparation of derivatives of cholesterol
US3712884A (en) Preparation of monomethyl ethers of digoxin
CN104619712B (zh) 制备磺达肝素的方法和中间体
Pasqui et al. Synthesis of ring A fluorinated anthracyclines
SU560889A1 (ru) Способ получени -ацетилдигитоксина
SU1053757A3 (ru) Способ получени производных винбластина
Manson et al. Preparation of 2-methylene-. DELTA. 4-3-oxo steroids
US3272803A (en) 2, 2-ethylenetestosterones
US2783255A (en) 7, 14alpha, 17alpha, 21-tetroxy progesterones
Jatczak et al. Preparation of selectively protected protoescigenin derivatives for synthesis of escin analogs and neoglycoconjugates
SU576958A3 (ru) Способ получени 15 ,16 метилен-4-прегненов
Suginome et al. Photo-induced radical rearrangements of hypoiodite of N-acetyljervine and the related C-nor-D-homosteroid in the presence of mercury (II) oxide and iodine.
US4603196A (en) Process for the preparation of β-methyldigoxin
US4171306A (en) Diepoxy-androstanes and a process for the preparation thereof
AT384227B (de) Verfahren zur herstellung von beta-methyldigoxin
SU482083A1 (ru) Способ получени 6-хлор-(1,2,16 ,17 ) циклогексанопрегна-4,6-диен-3,20-диона
US3872081A (en) Digitoxigenin rhamnoside cyclocarbonates
EP0093266B1 (de) Verfahren zur Herstellung von beta-Methyldigoxin
SU1277902A3 (ru) Способ получени 4-деокси-даунорубицина или 4-деокси-доксорубицина
US3741955A (en) 3beta-hydroxy - 14,15beta-oxido - 14beta-bufa-4,20,22-trienalide-3beta-(alpha-l-rhamnopyranoside)