PL103874B1 - Sposob wytwarzania metylodigoksyny - Google Patents

Sposob wytwarzania metylodigoksyny Download PDF

Info

Publication number
PL103874B1
PL103874B1 PL1977200288A PL20028877A PL103874B1 PL 103874 B1 PL103874 B1 PL 103874B1 PL 1977200288 A PL1977200288 A PL 1977200288A PL 20028877 A PL20028877 A PL 20028877A PL 103874 B1 PL103874 B1 PL 103874B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
mixture
methyldigoxin
digoxin
methyl
dioxane
Prior art date
Application number
PL1977200288A
Other languages
English (en)
Other versions
PL200288A1 (pl
Inventor
Borut Pelan
Marija Milohnoja
Magda Pezdirc
Original Assignee
Lek Tovarna Farmacevtskih
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Lek Tovarna Farmacevtskih filed Critical Lek Tovarna Farmacevtskih
Publication of PL200288A1 publication Critical patent/PL200288A1/pl
Publication of PL103874B1 publication Critical patent/PL103874B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J19/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 by a lactone ring
    • C07J19/005Glycosides

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia (3-metylodigoksyny.S.posó'b wytwarzania monoalkiloeterów digoksy¬ ny sa znane z literatury patentowej.W sposobach opisanych w holenderskim opisie patentowym nr 13 409 z 1968 r., jak równiez opisie patentowym RFN DOS nr 1 961 043 i opisie pa¬ tentowym RFN nr 1 643 665 uzywa sie zwykle stosowanych czynników metylujacych, takich jak siarczan dwualkilowy lub dwuazoalkan, w celu czesciowego monoalkilowania grupy hydroksylo¬ wej w polozeniu 15 lub 16 koncowej digitoksozy.Przy stosowaniu siarczanu dwualkilowego w zwyklych warunkach alkilowania podanych w ho¬ lenderskim opisie patentowym tworza sie znacz¬ ne ilosci niepozadanych polieterów nie dajacych sie odalkilowac, co wplywa na zmniejszenie wy¬ dajnosci reakcji monoalkiloeteryfikacji. Z drugiej strony czesciowe alkilowanie digoksyny dwuazoal- kanem, co podano jako przyklad w tym samym opisie patentowym, daje sie przeprowadzic tylko w skali laboratoryjnej, ze wzgledu na niebezpie¬ czenstwo eksplozji przy uzyciu tego rodzaju czyn¬ nika.Podane w wyzej wymienionych opisach paten¬ towych RFN sposoby alkilowania digoksyny maja pewne cechy nowosci, co pozwala osiagnac lepsza wydajnosc produktu i wieksza selektywnosc reak¬ cji niz sposób opisany w holenderskim opisie pa- tentowym. Literatura ta podaje, ze powodzenie re¬ akcji metylowania digoksyny za pomoca siarczanu dwumetylowego jako czynnika metylujacego zale¬ zy od wartosci pH mieszaniny reakcyjnej, która mozna regulowac dodajac odpowiednia ilosc wo- dcrollenku barowego. Równie wazna sprawa jest obecnosc izopropylanu glinowego lub tlenku gli¬ nowego oraz obojetnego rozpuszczalnika, na przy¬ klad toluenu. Te srodki stymuluja selektywnosc reakcji monometylowania poprzez kierowanie gru¬ py alkoksylowej w polozenie 15 lub 16 koncowej digitoksozy.Wedlug podanej literatury patentowej w celu oczyszczenia surowej (3-metylodigoksyny, zawiera¬ jacej jeszcze nieprzereagowana digoksyne oraz mniejsze ilosci zanieczyszczen w postaci a- i (3- -polimetylodigoksyn, stosuje sie sposób wielokrot¬ nego podzialu miedzy dwie fazy rozpuszczalników.Podczas naszych prób metylowania digoksyny w roztworze dwuimetyloformamidu stwierdzono, ze uzywajac takich czynników metylujacych, jak ester metylowy kwasu metanosulfonowego /mesylan me¬ tylu/ lub ester metylowy kwasu p-toluenosulfono- wego /tosylan metylu/, których nie wymieniono w wyzej cytowanej literaturze patentowej, w obecnosci wodorotlenku strontowego, tlenku glino¬ wego i dioksanu jako czynników regulujacych war¬ tosc pH mieszaniny reakcyjnej i stymulujacych selektywny przebieg reakcji metylowania digo- 103 874103 874 3 4 ksyny i, w odróznieniu od znanych sposobów, pro¬ wadzac reakcje metyloeteryfikacji w obojetnej atmosferze, otrzymuje sie w wyniku reakcji pro¬ dukt o takiej samej jakosci i z lepsza wydajnos¬ cia niz wedlug niemieckiej literatury patentowej.Dalsze próby pólsyntezy |3-metylodigoksyny za pomoca siarczanu dwumetylowego w obecnosci tlenku glinowego dowiodly, ze selektywna reakcja monometylowania digoksyny w pozycji 16 konco¬ wej digitoksozy w roztworze dwumetyloformamidu zachodzi z wieksza wydajnoscia i w znacznie krót¬ szym czasie w porównaniu do danych z opisu pa¬ tentowego RFN DOS nr 1 901 '043 i opisu patento¬ wego RFN nr 1 643 665, jezeli reakcje prowadzi sie w atmosferze obojetnej oraz w obecnosci wodo¬ rotlenku strontowego i dioksanu, uzytych w ilos¬ ciach okolo 50% mniejszych niz ilosci' wodorotlen¬ ku barowego i toluenu — funkcyjnie analogicz¬ nych odczynników wymienionych w cytowanej po¬ wyzej niemieckiej literaturze patentowej.Przy zastosowaniu chromatografii kolumnowej na zelu, uzywajac jako eluentu mieszaniny chlo¬ rowanych weglowodorów i alkamoli, z produktu reakcji, uprzednio czesciowo oczyszczonego w zwyk¬ ly sposób, mozna wyodrebnic czysta (3-metylodigo- ksyne.Nieprzereagowana digoksyne, odzyskana po oczyszczeniu na drodze chromatograficznej, pod¬ daje sie powtórnemu metylowaniu.Czysta P-metylodigoksyne, wytworzona wedlug opisanego sposobu, zidentyfikowano metoda chro¬ matografii cienkowarstwowej /TI^C/, przez ozna¬ czenie punktu topnienia i analize widma w pod¬ czerwieni.Przyklad I. 10 g digoksyny rozpusz¬ cza sie w mieszaninie 80 ml dwumetylo¬ formamidu i 80 ml dioksanu, nastepnie dodaje sie 3,5 g wodorotlenku strontowego i 10 g tlenku glinowego o aktywnosci 1—2 wedlug Brock- manna. Do tej zawiesiny wkrapla sie w ciagu go¬ dziny 9,3 g mesylanu metylu rozpuszczonego w 80 ml dioksanu i miesza w atmosferze gazu obo¬ jetnego. Po zakonczeniu dodawania czynnika me¬ tylujacego mieszanine reakcyjna miesza sie w cia¬ gu dalszych 5 godzin, a nastepnie dodaje sie 160 ml chloroformu. Osad odsacza sie i przemywa 160 ml chloroformu. Do przesaczu dodaje sie 40 ml pirydyny, a nastepnie zageszcza pod zmniejszonym cisnieniem az do otrzymania oleistej pozostalosci, która nastepnie rozciencza sie 300 ml chlorofor¬ mu i czterokrotnie ekstrahuje woda destylowana porcjami po 40 ml. Polaczone ekstrakty chloro¬ formowe osusza sie bezwodnym siarczanem sodo¬ wym, po czyim zageszcza sie pod zmniejszonym cisnieniem do suchej pozostalosci. (3-metylodigo- ksyne eluuje sie na kolumnie zawierajacej Si02 mieszanina chloroformu i etanolu w stosunku 93:7.Po rekrystalizacji z octanu etylu, wytracajac woda, otrzymuje sie * 6,7 g |3-metylodigoksyny o temperaturze topnienia 225^-2'29°C. Widmo w pod¬ czerwieni jest identyczne z widmem wzorcowej metylodigoksyny.Przyklad II. 10 g digoksyny rozpuszcza sie w 80 ml dwumetyloformamidu, a nastepnie dodaje sie 40 ml dioksanu, 3,5 g wodorotlenku stronto¬ wego i 10 g tlenku glinowego o aktywnosci 1—2 wedlug Brockmanna. Do tej zawiesiny wkrapla sie w ciagu ©0 minut 12 g tosylanu. metylu roz¬ puszczonego w 40 ml dioksanu i miesza sie w atmosferze gazu obojetnego w temperaturze poko¬ jowej. Po 12-godzinnym mieszaniu otrzymana mie¬ szanine reakcyjna poddaje sie dalszej przeróbce w sposób opisany w przykladzie I. Surowy produkt reakcji monometylowania oczyszcza sie na drodze chromatografii kolumnowej, stosujac jako adsor¬ bent Si02 a jako eluent mieszanine chlorku me¬ tylenu i metanolu w stosunku 95:5. Polaczone frakcje zawierajace (3-metylodigoksyrie odparowu¬ je sie do sucha pod zmniejszonym cisnieniem a otrzymana pozostalosc rekrystalizuje sie z miesza¬ niny chlorku metylenu i czterochlorku wegla w stosunku 1:8. Wydajnosc 0-metylodigoksyny wyno¬ si 6,6 g, temperatura topnienia 225—22!9°C. Widmo w podczerwieni jest identyczne z widmem wzorco¬ wej metylodigoksyny.Przyklad III. 60 g digoksyny rozpuszcza sie w mieszaninie 480 ml osuszonego dwumetylofor¬ mamidu i 240 ml dioksanu, a nastepnie dodaje sie 19,8 g wodorotlenku strontowego i 36 g tlenku glinowego o aktywnosci 1—2 wedlug Brockmanna.W atmosferze gazu obojetnego mieszajac w tem¬ peraturze pokojowej wkrapla sie w ciagu 2 godzin 45 ml swiezo destylowanego siarczanu dwumety¬ lowego rozpuszczonego w 240 ml dioksanu. Po zakonczeniu dodawania czynnika metylujacego mie¬ szanine reakcyjna miesza sie w obojetnej atmo¬ sferze w ciagu dalszych 2 godzin, po czym dodaje sie 1200 ml chloroformu. Osad odsacza sie i prze¬ mywa 600 ml chloroformu. Nastepnie do przesa¬ czu dodaje sie 270 ml pirydyny, odparowuje sie pod zmniejszonym cisnieniem az do otrzymania oleistej pozostalosci, która rozpuszcza sie w 1,8 1 chloroformu i czterokrotnie ekstrahuje woda por¬ cjami po 240 ml. Polaczone i osuszone ekstrakty chloroformowe odparowuje sie pod zmniejszonym cisnieniem do stalej pozostalosci, z której ekstra¬ huje sie P-metylodigoksyne na kolumnie zawiera¬ jacej SiOz za pomoca mieszaniny chlorku metyle¬ nu i metanolu w stosunku 95:5. Frakcje te odpa¬ rowuje sie pod zmniejszonym cisnieniem do sta¬ lej pozostalosci, która rekrystalizuje sie z miesza¬ niny acetonu i eteru naftowego w stosunku 97:3.Wydajnosc (3-metylodigoksyny wynosi 40 g, tem¬ peratura topnienia 22'5—i2I29°C. Widmo w podczer¬ wieni jest identyczne z widmem wzorcowej mety¬ lodigoksyny. PL

Claims (4)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania P-metylodigoksyny na 55 drodze selektywnej monometyloeteryfikacji digo¬ ksyny w roztworze formamidu i w obecnosci tlen¬ ku glinowego, znamienny tym ze reakcje prowa¬ dzi sie w atmosferze obojetnej stosujac jako czyn¬ nik metylujacy estry metylowe organicznych lub 60 nieorganicznych kwasowych zwiazków siarki w obecnosci wodorotlenku strontowego oraz obojet¬ nego rozpuszczalnika w temperaturze otoczenia, a czysta (3-metylodigoksyne wyodrebnia sie z wstep¬ nie oczyszczonego surowego produktu metylowania 95 metoda chromatografii kolumnowej na SiOa, elu- \i) 15 20 25 30 35 40 45 50 55 605 ujac mieszanina chloroweglowodórów i nizszych alkanoli.
  2. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako czynnik metylujacy stosuje sie ester mety¬ lowy kwasu p-toluenosulfonowego, siarczan dwu- metylowy a zwlaszcza ester metylowy kwasu me- tanosulfonowego. 874 6
  3. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako obojetny rozpuszczalnik stosuje sie dioksan.
  4. 4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako eluent do chromatografii kolumnowej suro- i wej (3-metylodigoksyny stosuje sie mieszanine chlo¬ roformu i eta.nolu lub korzystnie mieszanine chlor¬ ku metylenu i metanolu. % PL
PL1977200288A 1976-08-20 1977-08-15 Sposob wytwarzania metylodigoksyny PL103874B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
YU2046/76A YU39367B (en) 1976-08-20 1976-08-20 Process for preparing beta-methyl-digoxine

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL200288A1 PL200288A1 (pl) 1978-05-08
PL103874B1 true PL103874B1 (pl) 1979-07-31

Family

ID=25556611

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1977200288A PL103874B1 (pl) 1976-08-20 1977-08-15 Sposob wytwarzania metylodigoksyny

Country Status (10)

Country Link
US (1) US4145528A (pl)
JP (1) JPS5331653A (pl)
AT (1) AT352910B (pl)
CS (1) CS202582B2 (pl)
DE (1) DE2734401B2 (pl)
FR (1) FR2362160A1 (pl)
GB (1) GB1545647A (pl)
PL (1) PL103874B1 (pl)
SU (1) SU665807A3 (pl)
YU (1) YU39367B (pl)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3216236A1 (de) * 1982-04-30 1983-11-03 Lentia GmbH Chem. u. pharm. Erzeugnisse - Industriebedarf, 8000 München Verfahren zur herstellung von ss-methyldigoxin
AT384227B (de) * 1982-05-05 1987-10-12 Chemie Linz Ag Verfahren zur herstellung von beta-methyldigoxin
US4603196A (en) * 1983-04-27 1986-07-29 Chemie Linz Aktiengesellschaft Process for the preparation of β-methyldigoxin
JPS6249521U (pl) * 1985-09-13 1987-03-27

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1643665B1 (de) * 1967-09-20 1971-02-18 Boehringer Mannheim Gmbh Neue Digoxinaether und Verfahren zur Herstellung derselben
BE759912A (fr) * 1969-12-05 1971-06-04 Boehringer Mannheim Gmbh Procede perfectionne de preparation d'ethers monomethyliques dedigoxin
DE1962757C3 (de) * 1969-12-15 1979-11-15 Boehringer Mannheim Gmbh, 6800 Mannheim Evomonosid-Derivate, Verfahren zu deren Herstellung sowie diese enthaltende Arzneimittel
US3753974A (en) * 1969-12-19 1973-08-21 Boehringer Mannheim Gmbh Neriifolin derivatives
DE2122209A1 (de) * 1971-05-05 1972-11-23 Dr. Karl Thomae Gmbh, 7950 Biberach Neue durch einen Steroidrest substituierte Derivate des Acrylnitrils und Verfahren zu ihrer Herstellung
JPS5021475A (pl) * 1973-06-29 1975-03-07
JPS5028957A (pl) * 1973-07-16 1975-03-24

Also Published As

Publication number Publication date
YU204676A (en) 1982-05-31
US4145528A (en) 1979-03-20
YU39367B (en) 1984-10-31
SU665807A3 (ru) 1979-05-30
FR2362160B3 (pl) 1980-06-20
DE2734401A1 (de) 1978-02-23
PL200288A1 (pl) 1978-05-08
AT352910B (de) 1979-10-10
JPS5331653A (en) 1978-03-25
CS202582B2 (en) 1981-01-30
ATA559477A (de) 1979-03-15
DE2734401B2 (de) 1978-10-26
FR2362160A1 (fr) 1978-03-17
GB1545647A (en) 1979-05-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0158467B1 (en) Method for selective methylation of erythromycin a derivatives
US4377575A (en) Corticoid-17-(alkyl carbonates) and process for their manufacture
US5869629A (en) Synthesis of 9-deoxo-9a-aza-11,12-deoxy-9a-methyl-9a-homoerythromycin A 11,12 Hydrogenorthoborate dihydrate and a process for the preparation of azitromicin dihydrate
PL103874B1 (pl) Sposob wytwarzania metylodigoksyny
JPS6360032B2 (pl)
US3939144A (en) Manufacture of N-(benzenesulfonyl)-5-O-desosaminyl-erythromycilamine derivatives
EP0107486A1 (en) Aminonaphthacene derivatives and their production
Suzuki et al. Halogenated sesquiterpene phenols and ethers from the red alga Laurencia glandulifera Kuetzing.
EP0000057B1 (de) Selektiv geschützte 4,6-Di-O-(aminoglycosyl)-1,3-diaminocyclitole
KUMAGAI et al. An enzyme inhibitor, panosialin, produced by Streptomyces. II
EP0039060A1 (en) A new method for preparation of anthracycline derivatives
Shiengthong et al. Triterpenoid constituents of thai medicinal plants—II: Isomeric aglaitriols and aglaiondiol
Takeda et al. A Partial Synthesis of Caranine1
EP0532562B1 (de) VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG VON 10$g(b)-H-STEROIDEN
SHIMADA et al. Isolation and characterization of cardiac steroids from seeds of Elaeopendron glaucum PERS. structures of Elaeodendrosides a, D, E, H, I, J and Elaeodendrogenin
US4225524A (en) Steroid derivatives and process for preparing the same
GB1572970A (en) Cholestadiene intermediates for vitamin synthesis
Druzgala et al. Regioselective O-alkylation of cortienic acid and synthesis of a new class of glucocorticoids containing a 17α-alkoxy, a 17α-(1′-alkoxyethyloxy), a 17α-alkoxymethyloxy, or a 17α-methylthiomethyloxy function
US3272803A (en) 2, 2-ethylenetestosterones
US4603196A (en) Process for the preparation of β-methyldigoxin
Jian-Min et al. C19-diterpenoid alkaloids of Aconitum kongboense
Ross et al. Delstaphisinine and acetyldelphisine, new alkaloids from Delphinium staphisagria
AT384227B (de) Verfahren zur herstellung von beta-methyldigoxin
Velgová et al. Some reactions of 16α, 17α-oxido-5α-cholestane derivatives, synthesis of 17α-hydroxycholest-4-en-3-one
Kubota Studies on the Steroidal Components of Domestic Plants. XX. The Structure of Kogagenin.(2)