CS196266B2 - Způsob přípravy složky přechodového kovu katalytického systému - Google Patents

Způsob přípravy složky přechodového kovu katalytického systému Download PDF

Info

Publication number
CS196266B2
CS196266B2 CS786726A CS672678A CS196266B2 CS 196266 B2 CS196266 B2 CS 196266B2 CS 786726 A CS786726 A CS 786726A CS 672678 A CS672678 A CS 672678A CS 196266 B2 CS196266 B2 CS 196266B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
titanium tetrachloride
transition metal
product
metal component
polymerization
Prior art date
Application number
CS786726A
Other languages
English (en)
Inventor
Sebastiano Cesca
Alberto Greco
Guglielmo Bertolini
Mario Bruzzone
Original Assignee
Snam Progetti
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from IT2151674A external-priority patent/IT1009868B/it
Priority claimed from IT1916675A external-priority patent/IT1049342B/it
Application filed by Snam Progetti filed Critical Snam Progetti
Priority to CS786726A priority Critical patent/CS196266B2/cs
Publication of CS196266B2 publication Critical patent/CS196266B2/cs

Links

Landscapes

  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)

Description

Vynález se týká způsobů přípravy složky přechodového kovu katalytického systému pro polymeraci ethylenu, spočívajícího vreákc.i chloridu titaničitého s kárboxylovou sloučeninou manganu. Tato složka může být použita jako taková nebo může být jemně dispergována na materiálu š vysokým specifickým povrchem.
Je známo, že halogenidy titanu, aktivní z katalytického hlediska, jsou obecně používány při nízkotlaké polymeraci «-olefinů a připravují se redukcí halogenidů títaiiičitých pomocí alkylaluminia nebo alkylhalogenídů. Reakce se obecně provádí pod inertní atmosférou a v přítomnosti inertního rozpouštědla. Takto připravený katalyzátor se potom používá společně s alkylkovovými sloučeninami k polymeraci α-olefinů ,v suspenzi organického rozpouštědla za nízkých tlaků monomeru.
Tyto halogenidy titanu jsou však znečištěny sloučeninami hliníku a nevykazují příliš vysokou katalytickou aktivitu, takže finální polymer vyžaduje nákladné promývací operace k odstranění zbytků katalyzátoru.
Nedávno byla navržena metoda, podle které se získávají polymerační katalyzátory se zlepšenou účinností nanášením halogenidů titanu na anorganické látky.
Jako nosičů bylo například používáno kysličníku nebo hydroxychloridu hořečnatého, siliky nebo aluminy; všechny tyto nosiče mají vysoký specifický povrch, nicméně jé třeba poznamenat, že katalytická aktivita sloučenin titanu na shora uvedených, materiálech jako katalytických nosičích jé vysoce závislá na chemické povaze jejich povrchu, takže tyto nosiče musí být potom často podrobeny zpracování s Grignardovými deriváty, alkylihliníky nebo vodíkem za účelem zlepšení jejich vlastní účinnosti.
Katalytický systém se složkou přechodového kovu, připravenou způsobem podle vynálezu, má při polymeraci ethylenu vysokou aktivitu a při použití na nosiči nevyžaduje žádné předběžné zpracování.
Předmětem vynálezu je způsob přípravy složky přechodového kovu katalytického systému, obsahujícího alkylhalogenid, alkylderivát nebo hydrid kovu prvních tří skupin periodického systému prvků, jehož podstata spočívá v tom, že se chlorid titaničifý redukuje karbonylovou sloučeninou manganu vzorce MnzCOio nebo Mn(C0)5Cl, která je popřípadě nanesena na nosiči.
V případě, že se používá katalytického nosiče, spočívá způsob podle vynálezu v impregnování nosiče, předběžně vysušeného tepelným zpracováním, karbonylovou slou196266 ženinou manganu s nízkým mocenstvím, výhodně s nulovým mocenstvím, rozpuštěnou v uhlovodíkovém rozpouštědle, a potom refluxováním zmíněného nosiče v chloridu titaničitém a posléze v odstranění přebytku tohoto chloridu z nosiče.........
V opačném případě, když se nepoužívá žádného nosiče, získá se reakční produkt jednoduchou reakcí karbonylové sloučeniny manganu β chloridem titaničitým při jeho teplotě varu až do ukončení vývoje plynu. Takto získaný pevný kov se odfiltruje a promývá do úplného odstranění chloridu titaničitého; tímto způsobem se získá tuhý roztok chloridu manganu v chloridu titaničitém.
Během procesu se vyvíjí těkavý kysličník uhelnatý a současně se mangan oxiduje a chlorid titaničitý redukuje na chlorid titanitý podle rovnice
Mn(COjp + nTiCU - MnCln.nTiCl3 + p CO, kde p značí počet karbonylů a n stav mocenství převzatého manganem v průběhu jeho oxidace z chloridu titaničitého.
Materiál používaný jako nosič pro uvedenou reakci se volí z halogenidů alkalických kovů nebo kovů alkalických zemin, přičemž množství manganu činí 0,1' á'žIO, s výhodou 1 až 3 % hmotnostní, vztaženo na nosič.
Přeď použitím se tyto halogenidy suší a poté rozemílají za účelem zvětšení specifického povrchu. Mohou být posléze také prosévány za účelem výběru frakce s předem určenou zrnitostí.
. Aktivity při polymeraci jsou v-každém případě vyšší než aktivity, které jé možno získat prostřednictvím nosičů zpracovaných pouze? s TiCU při stejných dalších podmínkách:·.; ;··.
; Tyto katalyzátory mají příznivé . chování vzhledem.k vodíku a v případě polymerace ethylenu, vedou k úzkému rozmezí molekulově hmotnosti.
Dále uváděné příklady slouží jen k ilustraci předmětu vynálezu, aniž jej jakkoli óměžují. Postupuje se v nich za těchto pracovních podmínek („standardní polymerace“): Rozpouštědlo, organokovová sloučenina, (v koncentraci 0,2 % objemového) a výše popsaný .reakční produkt přechodových kovů se úvede do autoklávu, termostatovaného na 85,°C. Tlak ethylenu se udržuje konstantní po celou dobu poíkusu, která činí 6 hodin. Získané polymery se před vypočtením výtěžku' suší za vakua do konstantní hmotnosti. Symbolem MF je označován index toku taveniny s rozměrem g/10 min. Příklad 1 ‘ g NaCl, jemně mletého a sušeného v peci při 400 °C, bylo refluxováno v TiCh (50 ccm) společně s Mn2(CO)io (0,5 g) po dobu 6 hodin. Produkt byl zfiltrován, promyt ligroinem a sušen pod vakuem. Produkt měl následující složení:
Ti = 1,83 %
Mn = 1,10 %
Při použití 200 mg tohoto produktu ve standardní polymeraci při polymerační době 6 hodin :při Ph/Pch = 1/1 (MPa/MPa) by2 2 4 lo vyrobeno 278 g polymeru s MF2, = 0,800, MF2i,6 = 30,784, MF2i,6/MF2,i6 = 38,48, obsahujícího 13,2 ppm Ti nebo 21,5 ppm Ti+Mn. Příklad 2
16,8 g NaCl, jemně mletého (téhož jako v příkladu 1) bylo refluxováno v TiCl4 (50 ml] společně s Mn2(CO)io (0,5 g) po dobu 4 hodin.
Produkt·byl zfiltrován-, opakovaně promýván hexanem a sušen. Měl následující složení:
Ti 0,97 %
Mn = 0,49 %
245 mg tohoto produktu bylo použito v ;polymeračním testu po dobu 2 hodin při relativních tlacích H2 a C2H4 rovných 0,8/1,2 (MPa/MFa J7 .......................
Bylo získáno 65 g polymeru s MF2,i6 = = 0,263, MF21,6 = 8,47, MF2i,6/MF2,16 ,= 32,2, obsahujícího? 36,5 ppm Ti nebo 55 ppm Ti + + Mn.
Příklad 3
KC1, jemně mletý a .sušený, při 400 °C (5 gramů) byl suspendován v TiCH a refluxován po dobu 4 hodin s Mn2(CO)io (0,18 g).
Produkt byl zfiltrován, promyt hexanem a sušen pod vakuem; Produkt měl následující složení: ; , ?
Ti = 2,29 % · · .·
..... - Mn = 0,68 O/o
158 mg tohoto produktu bylo použito při polymeraci po dobu 6 hodin při H2/C2H4 relativních tlacích rovných 0,8/1,2 (MPa/MPa). Bylo získáno 466 g polymeru s MF2,i6 = 0,331* MF21,6 = 11,55, MF2i,6/MF2>16 = 348, obsahujícího 7,77 ppm Ti a 10,35 ppm Ti + Mn. Příklad 4
MgCla (10 gj, předběžně sušený pod proudem HC1 při 350 °C, byl za míchání ref luxován v 50 ml T1CI4 společně s Mn2(CO)io (0,45 g) po dobu 6 hodin. Po zpracování obdobném zpracování popsanému výše měl katalyzátor následující složení:
Ti = 0,90 %
Mn = 0,54 % ·
Při použití 290 mg tohoto produktu v po196266 lymeraci po dobu 2 hodin při PH /Pc h rovno 2 2 4
1/0,5 (MPa/MPa), bylo vyrobeno 53 g polymeru s MF2,16 - 2,96, MF21,6 - 110,6, MF21,6/ /MF2,i6 = 37,2, obsahujícího 49,2 ppm Ti nebo 78,6 ppm Mn + Ti.
Příklad 5
5,9 g KCÍ, jemně mletého a sušeného, bylo refluxováno s 0,53 g Mn(CO)sCl a 30 cm3 TiClá po dobu 6 hodin.
Produkt byl zfiltrován, promyt ligroinem a sušen pod vakuem..Měl následující složení:
Ti — .2,60 %
Mn = 1,40 «/o
Při použití 305 mgjtolioto produktu v polymeraci po dobu 2 hodin pří poměru tlaků Ph/Pch = 1/0,5,..(MPa/MPa), bylo vyro2 2 4 * O'.'./ beno 190 g polymeru/M/F2,i6 = 8,29, MF2W = = 300,46, MF2i//MF2,i6 =; 36,24, obsahujícího 45 ppm Ti nebo 67 ppm Ti + Mn.
Příklad 6
MnfCOjsCl byl připraven průchodem slabého proudu chloru roztokem Mna(CO)io v CCU pří 0 °C, odpařením těkavých podílů pod vakuem a sublimací při 40 °C a 13,3 Pa [Ábel a Milkinson — J. Chem. Soc. 1501, (1959)]. Byl získán požadovaný produkt, obsahující chlor v množství 14,37 % oproti
15,21 % teoretické hodnoty.
Získaný produkt byl uveden v reakci s přebytkem TiCU a udržován ve varu do ukončení vývoje plynu, (asi 16. hodin).
Byl získán fialový tuhý produkt, který byl zfiltrován, promyt ligroinem za účelem odstranění přebytku TiCU, sušen pod vakuem a vykazoval následující elementární ana-
lýzu: nalezeno teorie pro TiCls a MnClz
Ti % 19,25 17,11
Mn % 20,20 19,60
Cl % 60,20. 63,27
Takto získaný produkt byl použit pro polymeraci ethylenu podle podmínek uvedených jako „standardní polymerace“. Výsledky jsou uvedeny v následující tabulce.
Katalytický systéín MnTiCls (bez nosiče) — Al (iBut)3
Příklad kokatalyzátor PH /Pc h čas MF2,16 MF2l6 MF2i,6/MF2,i6 výtěžek ppm ppm (mg) 2 2 4 (h) (g) Ti Ti+Mn _ (MPa/MPa)__
30/5 0,5/0,5 2 Ϊ/36 49,86 36/7 165 36 73 co o co co CM
CO o oo r-Í CM CO CO o o oo in O)HID ts
cm. xn*©o
cm co r-T
’Φ co
1Λ O COUWO) co · ΙΩ co io O co rH rH
. CO CO
CM*
rH CM co
CO CM CM CM xn t> co o o o o ΧΌ CO, co* o θ' θ' θ
CO co co co co ΗΉ Ή CM
IS COO) O r-í

Claims (3)

1. Způsob přípravy složky přechodového kovu katalytického systému, obsahujícího alkylhalogenid, alkylderivát nebo hydrid kovu prvních tří skupin periodického systému prvků, vyznačující se tím, že se chlorid titaničitý redukuje karbonylovou sloučeninou manganu vzorce
MnzCOío nebo MnfGOjsCl, která je popřípadě nanesena na nosiči.
2. Způsob podle bodu 1 vyznačující se
VYNÁLEZU tím, že se nosič impregnuje roztokem uvedené karbonylové sloučeniny manganu v uhlovodíkovém rozpouštědle a vaří se pod zpětným chladičem s chloridem titaničitým, načež se přebytek chloridu titaničitého odstraní.
3. Způsob podle bodu 1 vyznačující se tím, že se uvedená karbonylová sloučenina manganu nechá reagovat s chloridem tita. ničitým při teplotě varu chloridu titaničitého.
CS786726A 1974-04-17 1978-10-16 Způsob přípravy složky přechodového kovu katalytického systému CS196266B2 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS786726A CS196266B2 (cs) 1974-04-17 1978-10-16 Způsob přípravy složky přechodového kovu katalytického systému

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT2151674A IT1009868B (it) 1974-04-17 1974-04-17 Processo per la polimerizzazione di alfa olefine catalizzatore im piegato in tale processo e metodo per la sua preparazione
IT1916675A IT1049342B (it) 1975-01-10 1975-01-10 Processo per la polimerizzazione di alfa olefine
CS265175A CS196264B2 (cs) 1974-04-17 1975-04-16 Způsob polymerace ethylenu
CS786726A CS196266B2 (cs) 1974-04-17 1978-10-16 Způsob přípravy složky přechodového kovu katalytického systému

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS196266B2 true CS196266B2 (cs) 1980-03-31

Family

ID=27179374

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS786726A CS196266B2 (cs) 1974-04-17 1978-10-16 Způsob přípravy složky přechodového kovu katalytického systému

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS196266B2 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI58928B (fi) Foerfarande och katalysatorsystem foer laogtryckspolymerisering av eten enbart eller tillsammans med en alfa-olefin med 3-6 kolatomer
SU449472A3 (ru) Катализатор дл полимеризации или сополимеризации олефинов
CN1069031A (zh) 用于乙烯(共)聚合的载体催化剂
JP2004527633A (ja) オレフィン重合体の製造方法および選ばれた触媒
EP2285840B1 (en) Catalyst system for the polymerization of olefins
US4614727A (en) Polymerization catalyst
JP5670753B2 (ja) 触媒系およびこの触媒系の存在下でポリエチレンを製造するプロセス
JPS62190205A (ja) 比較的狭い分子量分布のアルフア−オレフインを重合するための触媒組成物
JP2011149025A (ja) オレフィン重合用の活性をもった二配座不均一担持触媒
JP2011513560A5 (cs)
CN1292007C (zh) 双活性组分聚烯烃催化剂及制备方法与应用
EP0507804B1 (en) Process for preparation of a procatalyst composition for polymerization of olefins and use of the composition
EP2285838B1 (en) Catalyst for the polymerization of olefins
JP6880052B2 (ja) チーグラー・ナッタ触媒活性を改善するための方法
CS196266B2 (cs) Způsob přípravy složky přechodového kovu katalytického systému
US4151110A (en) Alpha olefin polymerization catalyst comprising an alkyl halide and a combination product of TiCl3 and transition metal chloride of vanadium, manganese, cobalt or iron
CS196265B2 (cs) Katalyzátor pro polymeraci ethylenu
FI108439B (fi) Menetelmõ eteenipolymerointiin tulevan katalyyttikomponentin valmistukseen tarkoitetun magnesiumkloridiperustaisen kantajan aktivoimiseksi
KR950001280B1 (ko) 에틸렌 (공)중합용 촉매
US4037041A (en) Process for the polymerization of alpha-olefins, catalyst employed in such a process and method for the preparation thereof
CS196264B2 (cs) Způsob polymerace ethylenu
JPS6250481B2 (cs)
CN107001519A (zh) 用于乙烯聚合的工艺
CS195281B2 (en) Alpha-olefins polymerisation method
CS207560B2 (cs) Katalyzátor polymerizace α-olefinů a způsob jeho výroby