CN1990102B - 光催化消除臭氧的Au/TiO2催化剂 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种消除臭氧的催化剂，尤其是光催化消除臭氧的催化剂。催化剂活性组分是Au，活性载体是TiO2，金、二氧化钛的质量比为1∶100-1∶200，活性载体TiO2为粉末，平均粒径为5-50nm，载体TiO2的晶型是锐钛矿、金红石、板钛矿或混合晶型。该催化剂催化性能好，用于光催化消除臭氧，所需的担体简单，催化剂的用量较少，尤其适合于室内空气净化装置中臭氧的消除，并且制备工艺简单，成本也大大降低，适合于工业化生产。
Description
技术领域
本发明涉及一种消除臭氧的催化剂，尤其是光催化消除臭氧的催化剂。
技术背景
臭氧在大气顶层是有益的物质，但是在近地面，强氧化性的臭氧却对人类及其生存产生了很大危害。臭氧在现代工业及日常生活中有着广泛的应用，这使得大量的臭氧废气排放到空气当中，我国室内环境质量标准规定：室内允许的臭氧最大浓度应低于0.16mg/m3。因此，将废气中的臭氧进行分解处理，使其分解为无害的物质是非常重要的。
目前常用的臭氧分解方法主要是热催化法，如中国专利CN1259398A申请公开一种是以MnO2为主、以镍或铜或钴的氧化物为助剂的锰催化剂，以活性炭为载体，该催化剂存在使用寿命不够稳定的缺陷。另外中国专利CN1316300A，CN 1375348A申请公开了一种催化剂，该催化剂是将硝酸锰、硝酸铁、硝酸镍、硝酸银、硝酸钯等混合的硝酸盐溶液为前躯体来制备得到的，上述三个专利的制备较复杂，都用于臭氧的热催化分解，热催化分解一般在固定反应床上进行，装置较复杂。而且在室内臭氧浓度较低，空气净化装置中空气的流速较大，以上催化剂净化效果不理想。
发明内容
本发明的目的是提供一种催化活性高、制备简单的光催化消除臭氧的Au/TiO2催化剂的制备方法。
为了实现以上目的，本发明采用以下技术方案：
光催化消除臭氧的Au/TiO2催化剂，催化剂活性组分是Au，活性载体是TiO2，金、二氧化钛的质量比为1∶100-1∶200
活性载体TiO2为粉末，平均粒径为5-50nm。
载体TiO2的晶型是锐钛矿、金红石、板钛矿或混合晶型。
Au/TiO2催化剂的制备方法为：
(1)在400-500℃下对TiO2焙烧预处理；
(2)TiO2分散于水中，调节pH值至7-8；
(3)将HAuCl4溶液滴加至上述悬浮液中，调整其pH值至7-8；
(4)将(3)所得悬浮液加热至40-50℃反应2-3小时，过滤、洗涤、干燥、热处理即得目标产物。
采用Au为活性组分，TiO2为载体，用沉积-沉淀法制备了纳米Au/TiO2催化剂中金分散度高，金在载体上的分散度对其催化活性有非常大的影响，分散度越大，活性组分在载体上不容易聚集，粒径变小，比表面积增大，催化活性提高，相应地也增加了催化剂的寿命，同时TiO2载体为粉末状，粒径在5-50nm，在这个范围催化剂分散度大，比表面积大，催化性能好，TiO2超出50nm后，催化剂的催化性能逐步降低，粒径越大催化剂的催化性能降低得越多；该催化剂是用于光催化消除臭氧，所需的担体简单，可以使用纤维、无纺布或粗化后的毛玻璃等，催化剂的用量较少，尤其适合于室内空气净化装置中臭氧的消除，并且制备工艺简单，成本也大大降低，适合于工业化生产。
本发明较为适合室内利用空气净化装置对氧的消除，将金∶二氧化钛质量比为1∶100的成品催化剂涂覆在无纺布上，放进一空气净化器中，置于黑光灯(峰值λ＝365nm，hυ＝3.40eV)的周围，并将其放置在于一密封的约60m3的房间内，室内本底臭氧含量为0.04mg/m3。三支杀菌灯(峰值λ＝253.7nm，hυ＝4.89eV)用于产生臭氧，6个小时后房间内臭氧的浓度约为0.25mg/m3，并且有一股强烈的刺激性气味。打开净化器中的黑光灯，光照1小时后，室内臭氧的含量降为0.08mg/m3，刺激性气味基本消除。
具体实施方式
以下是本发明的实施例，但并非局限于下述各实施例。
实施例1，称量TiO2，1.000g，空气中400℃焙烧4h，加入10ml H2O，分散均匀。用1M NaOH溶液调节pH＝7，逐滴加入1.6ml，6.26mg/ml(Au含量)的HAuCl4溶液。用1M NaOH溶液调节pH＝7，适当搅拌，40℃下反应2h。过滤，洗涤至无可检出Cl-1，真空干燥15h。最后在空气中200℃下焙烧4h，即得成品催化剂。得率97.8％。
取25mg该催化剂，配成一定浓度的悬浮水溶液，将表面粗化的1.0×11cm2薄玻璃片浸入到悬浮水溶液中，多次浸涂，干燥即得担载了催化剂的玻璃样片。用扁平式石英管做反应器，放入担载催化剂的薄玻璃片，两个4w的黑光灯(峰值λ＝365nm，hυ＝3.40eV)分别放置在反应器的两侧。用靛蓝二磺酸钠分光光度法(GB/T15437-1995)测定臭氧的浓度。
在臭氧浓度为60mg/m3，气体体积空速为6.0×105h-1的情况下，O3可完全分解，在400小时内连续反应后，臭氧的光催化消除率为99.3％。
实施例2，称量TiO2，1.000g，空气中470℃焙烧4.5h，加入10ml H2O，分散均匀。用1M NaOH溶液调节pH＝7.6，逐滴加入；将0.1g的Au溶解在100ml王水中，取23ml稀释到100ml，得到4.35mg/ml(Au含量)的HAuCl4溶液，取该溶液2.30ml，滴加到TiO2悬浮液中，用1M NaOH溶液调节pH＝7.5，适当搅拌，46℃下反应2h。过滤，洗涤至无可检出Cl-1，真空干燥20h。最后在空气中220℃下焙烧4 h，即得成品催化剂。得率97.8％。
在实施例1中消除臭氧的测试条件下，臭氧的光催化消除率为99.1％。
实施例3，称量TiO2，1.000g，空气中500℃焙烧5h，加入10ml H2O，分散均匀。用1M NaOH溶液调节pH＝8，逐滴加入1.2ml，4.28mg/ml(Au含量)的AuCl3溶液。用1M NaOH溶液调节pH＝8，适当搅拌，50℃下反应3h。过滤，洗涤至无可检出Cl-1，真空干燥24h。最后在空气中250℃下焙烧4h，即得成品催化剂。得率97.7％。
在实施例1中消除臭氧的测试条件下，臭氧的光催化消除率为87％。
实施例4，称量TiO2，20.000g，空气中500℃焙烧5h，加入10ml H2O，分散均匀。用1M NaOH溶液调节pH＝7，逐滴加入1.2ml，4.28mg/ml(Au含量)的HAuCl4溶液。用1M NaOH溶液调节pH＝7，适当搅拌，50℃下反应2h。过滤，洗涤至无可检出Cl-1，真空干燥20h。最后在空气中200℃下焙烧4h，即得成品催化剂。得率97.1％。
在实施例1中消除臭氧的测试条件下，臭氧的光催化消除率为98.9％。
Claims (1)
1.一种光催化消除臭氧的Au/TiO2催化剂的制备方法，其特征为，包括以下步骤：
(1)在400-500℃下对TiO2焙烧预处理；
(2)TiO2分散于水中，调节pH值至7-8；
(3)将HAuCl4溶液滴加至步骤(2)所得的悬浮液中，调整其pH值至7-8；
(4)将步骤(3)所得悬浮液加热至40-50℃反应2-3小时，过滤、洗涤、干燥、热处理即得目标产物；
其中，催化剂的活性组分是Au，活性载体为TiO2，金、二氧化钛的质量比为1∶100-1∶200。
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